方法对于识别污染源重金属和多环芳烃的基于风险管理的地中海港口

文摘

过程评估港口重金属和多环芳烃污染和可能的污染源。过程是基于一个ratio-matching方法应用于主成分分析(PCA)的结果,和它允许歧视之间点和非点源的来源。时可以采用许多污染源的方法可以提供一个非常狭窄的沿海生态系统,内部和外部,但靠近港口,并被用来识别可能的点源污染的地中海港口(Vado港,萨沃纳,意大利)。81年,研究人员收集了235个沉积物样品取样点在四个监测活动和28化学物质中寻找收集样本。总样本的主成分分析允许8主要的评估可能的点光源,而炼油ratio-matching 1采样点是一个可能的多环芳烃的来源,两个采样点作为Cd点源,采样点和3 C > 12点光源。通过地图分析可以评估两个内部污染源终端活动直接相关。这项研究的起诉之前的工作旨在评估Savona-Vado港口污染水平和建议策略规范港口活动。

1。介绍

地中海海岸栖息地受到强烈的环境污染,因为他们是人口密集和特点是工厂的存在和经济和旅游活动1,2]。(HM)重金属和多环芳烃(PAH)被发现在大多数地中海港口的沉积物,包括Vado波尔图,萨沃纳,意大利。Savona-Vado港口位于利古里亚海,北部属于西地中海的一部分,和城市化的影响显著,港口发展和扩展,工业活动,和集约农业和水产养殖,导致重要的沿海污染(3- - - - - -5]。

确定污染源的工业港口是一个困难的问题。污染的沉积物可能导致事实从内部污染源作为当前和先前的事故在货物装卸和船舶装载和从外部源工业活动(能源和化学品生产植物,废水处理)或集约农业和农业设施坐落在港口附近。

通过测量底部沉积物中污染物浓度,一些洞察力的来源和网站可以提供积累,以及质量的沿海生态系统和人类的潜在风险和海洋生物6]。缺点在使用这些数据来源识别污染物分布的解释,可以使困难的不同粒度沉积物及其相关chemical-physical收集和传输特性,可以不同地区甚至接近[7- - - - - -9]。

此外,沉淀或吸附污染物可以通过物理过程,重新分配和受污染的沉积物可能是集中在沉积地区或从港口运到沿海周边区域。优势的使用这些数据是由于它们含有一种过去记忆的海岸活动,包括未知的意外事件。

不同的方法可以用来识别污染源通过实验数据,根据先验知识的位置可能的污染来源及其可能的贡献。由于严格的复杂性问题,基于物理的,逆建模通常不建议。比匹配(10),分带(11),和分数匹配(12)被用来评估点源污染,而主成分分析用于源识别和降维,里德和斯宾塞13和杨et al。14),提出了一种多变量统计方法识别来源的李et al。15]。

阿尔维斯et al。16],Loska和Wiechuła [17],伊德里斯(18)使用主成分分析来评估受重金属污染,郭et al。19提出了PCA PAH污染评估,Zitko [20.)使用这种技术对海洋数据进行评估。

最后,模式识别(21,22和聚类分析23)被用来组织、组织和减少观测环境数据集,也通过耦合PCA。邹et al。24)也提出了源识别聚类分析。

在本文中,我们提出了利用主成分分析应用于采样点(而不是化学物质),以个别化内部污染的可能来源,其次是比匹配的个体采样点,以集群的样品应该是同样的内源污染。

如果不能归咎于污染的起源点内部消息,一些可能的外部来源的污染可以个性化。

程序应用于研究污染重金属和多环芳烃(多环芳烃)的沉积物样品中收集Savona-Vado港口(Vado港),意大利。

2。材料

2.1。网站描述

网站正在研究Vado港,位于Vado紫玛瑙市萨沃纳,利古里亚地区,意大利,西北。系统,由港口热那亚,Savona-Vado,拉斯佩齐亚,被认为是欧洲南部的一个主要贸易通道的经济和最古老的地中海港口系统之一,在城镇和港口已经在数千年的历史。港Savona-Vado在逻辑上分为两个部分:前,称为“萨沃纳港”(图1)是由最古老的古港码头和码头,它位于靠近城市(老城区)的萨沃纳和最近装修了而且致力于休闲划船、游艇和一般旅游活动。后者,最远的城市,叫“Vado港”(图2)附近的工业区Vado紫玛瑙和集中货物装卸活动。

的污染物来源识别Vado港是一个复杂的问题:对于其他两个利古里亚港口,山上非常接近大海,这意味着工业活动,位于海边的沿海地带,可以在港口地区造成污染。此外,河流奔流的类型,存在明显的梯度从海岸到大海26),也有助于创造污染物之间的相关性可能影响源识别过程的结果。

自Vado紫玛瑙是最大的工业区西利古利亚,约600中小工厂和一些大的工厂,和它的扩展只有24公里²(由一条薄薄的领土扩展从大海到一公里的内陆),存在一些可能的外部来源的污染时应考虑提出一个源识别过程。重金属污染的样本收集在港Vado可能部分由于600 MW火力发电厂使用煤作为燃料(终于在2015年关闭);多环芳烃分布可能受一个化工厂生产和储存石油派生的添加剂;最后两种重金属和多环芳烃可能来自三大植物,分别治疗和存储碳氢化合物、矿产和煤炭、化工、和肥料。

否则,可能内部的污染来源Vado港可以两个登陆终端油料产品的排水(Petrolig和TotalErg液体散货)和一个终端的排水润滑剂(埃索Italiana液体散货);一个登陆终端放电无烟煤,还用于开始可口可乐(San Raffaele干散货码头);渡船和货物登陆终端(ForShip RoRo);使用的西码头,船加油和供应。

研究区图所示2。

2.2。实验数据

自从Vado港集装箱运输增加了在过去的十年里,港务局计划的实现一个新的终端:施工工程始于2012年6月,将在2017年底完成。四个完整的抽样活动在感兴趣的领域(图进行2)来评估污染之前和期间的建设新的终端,根据沉积物质量指南(SQGs),并支持决策dredging-related活动(27]。沉积物是根据收集的DL 152/06的意大利法律,和一盒去心器(Van Veen抓取采样器还用于某些情况下验证抽样程序),他们主要是由非常好的砂/淤泥。沉积物粒度分布的细节发表在帕拉迪诺et al。28)和完整的数据集的计划总结表1。

前三个监测活动和相关分析是由环境区域机构(ARPAL),而第四监测活动和相对CIMA基金会进行的分析和相关实验室。

采用分析方法如下:DM 13/09/99 n。185年古248年(II, 1-2-3, XI相遇,遇见了十二)环保局3545年和环保局8270 d(重金属、HC和PAH)。

总81个采样点的位置,报告文件产生的环境区域机构,可以看到在图3。

采样点名叫A1, A2, A3、A4, B1, B2, B3,即称为第二活动收集样本,从相应的位置不同采样点的第一个监测活动。我们显然认为他们是不同的采样点,增加了后缀01的名字分属于第一运动。由于采样点F2和F2bis F4和F4bis, F5和F5bis分别彼此非常接近,我们假设他们的立场代表相同的采样点(F2 = F2bis F4 = F4bis F5 = F5bis)在识别过程。此外,由于第四监测活动没有添加新的采样点(样本中收集点A3, B2, B7、B8、B9, E301, E501, G101, INT701, INT801,位置已经出现在以前的活动)的总数独立采样点(位置)被认为是在整个研究是68年。

3所示。方法

新奇的结合使用的方法包括主成分分析应用于采样点(而不是化学物质如古典程序旨在消除相关变量),以个别化的可能来源内部污染比匹配的个体采样点,以集群的样品应该是同样的内源污染。如果不能归咎于污染的起源点内部消息来源,不同可能的外部资源的污染通过考虑以下个性化。

3.1。理论背景

3.1.1。主成分分析

主成分分析(PCA)是一种广泛使用的技术来管理大型数据集投影维测量空间变量和样品到较低维空间。主成分分析主要用于减少一个包含大量的数据集变量的一个空间,其中包含数量减少的新变量称为电脑。新变量的加权线性组合的原始的和可以用来代表的最大可能分数变化中包含原始数据集没有高损失的原始信息(29日- - - - - -31日]。

主成分分析可以在两种不同的方式进行 包含的集中值矩阵化学物质以样品表面沉积物:PCA对化学品和PCA应用于样品。

用后一种方法可以识别异常值,也就是说,那些不能代表样本的总体污染情况。虽然PCA应用到数据集的主要用途是减少的变量试图消除相关变量和样本统计显著性,本文提出了使用PCA的解释是“局外人”,为了一一列举一些可能的空间格局分布的变量。

在这个屏幕图和统计工作基于中值的平均绝对偏差(疯狂)被用来发现异常值代表污染源。的选择代表pc(描述一个高分数的差异)是由屏幕的情节特征值(29日),而比较的结果是由评估(32- - - - - -35多远一点是偏远的中值数据集。

一个健壮的这段距离的测量 ,对于一维数据集 的话,是

在计算数据集的疯狂,代表多少马德斯从中间点是;也就是说, 和数量 ,称为离群值截止,可以选择来决定当一个点可以被定义为一个异类。

3.1.2。Ratio-Matching技术

Ratio-matching技术是基于这样的观察:沉积物样品的污染是由于相同的跟踪源相似比率往往作为重金属污染物浓度,PCB,和多环芳烃,即使他们的绝对浓度在这些样本可能相差很大,由于稀释和混合惰性材料石英和方解石。这些比率的比较,评价为每个单独的样本,产生一个矩阵的相似系数(10),可以通过聚类分析过程进行分析。沉积物样品相似的起源往往集合在一个集群中,而样本接近点源排放将作为单独的个体集群出现。这种技术也被用于治疗有关港口污染沉积物数据Tranchina et al。36]。

3.2。该方法

一个流程图的过程(步骤1- - - - - -4)在图表示4。

过程应该遵循经典的主成分分析在化学物质(0)步,总结如下。

步骤1 (PCA识别可能的点光源的总样本)。PCA应用使用样本作为变量来确定最佳的位置描述在该地区的污染。通过使用variance-covariance矩阵的数据,这个问题的解决方案导致消除异常值和采样点的个性化更具代表性的地形的化学物质。由于异常值并不代表污染物的总面积(整个数据集的减少方差),他们是代表一个可能的局部的内部污染源。

步骤2(内部点源污染)的识别。识别化学物质更好的描述每个异常值的污染(点源):由于局外人是一个采样点不能代表站点的污染,化学物质更好的描述每一个局外人的污染。这是由每个异常值矩阵的分析数据,通过计算由(1)。

步骤3(集群可能的点光源)。比匹配应用的建设提出的相似性系数的矩阵(11]。在的情况下样品和化学物质,对每个样品的浓度价值除以每个化学参数值的每个其他化学品的浓度,导致 )为每个样本矩阵。只有上三角部分是考虑的上unitriangular矩阵。比较两个通用的样本和矩阵的每个元素是由分裂对应元素的矩阵 。集群可以通过考虑总多环芳烃或重金属污染的行为或特定子集的PAH重金属相关虚拟点源。

步骤4(识别可能的内部点光源)。通过使用一个港口(图的地图1)码头或船舶航线接近集群是个性化的。检查材料感动这些终端显示确认还是不确认污染贡献评估集群。

可以进行额外的但可选步骤5以评估环境风险。variance-covariance矩阵的PCA利用采样点和污染水平表示为比浓度和预测之间的浓度没有影响(PNEC)是用来评估点光源在最高的风险。

程序应用于整个数据集。采样点的第四运动已被选定的结果的基础上提出了过程的第一步,为了消除可能的实验显著误差。此外,多环芳烃在第四运动搜索的数量增加为了获得更多关于一些可能的污染来源的信息。

4所示。结果与讨论

4.1。步骤0:PCA的化学物质

作为讨论的部分3.1拟议的评估过程可能的污染源可以当PCA对化学物质进行完成。PCA曾应用于variance-covariance浓度测量值的矩阵所有收集到的沉积物,表示为危险因素(总部),参照APAT-ICRAM / 2006拼箱限制或DL 152/06的限制。

完整的分析前三个监测活动和帕拉迪诺的相对结果报道在报纸上et al。28]。主要结果的PCA,重量在总体方差的化学物质,如表所示1(列)与锌、铅、·hc·(C > 12), Sum-PAH,铜、汞、芘、Cd, Sn, benzo-anthracene被确定为最重要的污染物。自高百分比的总体方差代表是第一个PC(大约99%)与锌的重量等于总方差的77%,锌是解释为反映出典型污染当地的非点源的污染的区域37),而第二个电脑被认为是描述随机变量离开污染的典型情况,所显示Jolliffe [29日]。所以,为了找到最重要的化学物质,主成分分析后再进行分布式锌被淘汰的污染。新PCA第一特征值约占总方差的85%,第二个代表了13%,第三个1%,结果如表所示2(列B)。

4.2。一步1:总样本的主成分分析

PCA是variance-covariance矩阵的应用样品的位置,视为主要变量。与屏幕绘制方法识别异常值的分数坐标的前两个主成分PC1方差(99%)和PC2方差(0.5%)(图5)。在这个分析中讨论部分3.1离群值可以被解释为可能的内部污染源。最重要的一点来源识别:B9, E501, B2, INT801, A3, B8、G101。

为了验证错误,PCA对总样本可以敏感第四运动已被选定的采样点的基础上,这一步的结果:28化学物质中寻找10个采样点,B9, E501, B2, INT801, A3, B8, G101,利用主成分分析法(PCA)和E301个性化(图5),加上INT701和B7和5副本三个采样点B2, INT801, E301总共22个样本。

此外,多环芳烃在第四运动搜索的数量增加为了获得更多信息所描述的一些可能的污染源样品INT801, B2, E301,显示高偏差水平(整个数据集的减少方差)屈,indenopyrene,芘。

一步1被包括的数据重复第四监测活动和所有的异常都确认。

PCA的总样本也分别进行了多环芳烃/·hc·和金属。结果如图6和7,分别。

通过观察图6它可以注意到PC1 INT801主要由采样点,显示高偏差水平Sum-PAH而PC2主要由采样点B2,显示高偏差水平碳氢化合物与C > 12日采样点A3和B8紧随其后。

参照图7,PC1几乎是同样由采样点B2、B8 INT801,显示出一些明显的,但不是很高偏差的锌水平。PC2 B9和E501主要由采样点,都显示高水平偏差的Cd。

4.3。一步2:识别内部点源污染

进行源识别我们检查离群值通过计算的所有采样点和化学物质。选择的价值认为是下限,精确识别可能的化学源是可能的。结果为 给下列可能的点光源产生的有序列表:B9, B2, INT801, E501和A3。为 B9,列表如下:INT801 E501, B2, A3, B8、E301。

通过使用这种方法,可能的污染源在该地区出现一个如图的顺序不同5但匹配这些发现使用屏幕绘制方法,表明基于PCA的过程绝对是健壮的。通过改变或选择限制考虑与屏幕绘制方法,局外人可能内部来源的数量被认为是可以修改。

结果为污染确认采样点INT08局外人屈,indenopyrene, Sum-PAH,在良好的协议与屏幕绘制过程(数据5和6,Sum-PAH污染物高偏差)。结果还证实B2、A3和B8尽可能代表点的碳氢化合物来源与C > 12日同意屏幕绘制过程(PC2图6)。异常值B9和E501被确认为可能的点源Cd,同意报告的屏幕绘制过程(图7,光盘是由PC2)表示。最后,通过计算结果 不确定采样点B2、B8 INT801锌的来源点,屏幕所显示的情节过程(PC1图吗7),但确认他们如前所观察到的执行步骤0后,锌的非点源的污染。

4.4。一步3:聚类可能的点光源

68上unitriangular矩阵 也进行了计算和比较。10%的置信区间定义批准ratio-matching结果。这意味着比率值(之间的相似性系数)的间隔0.90 - 1,10集群被认为是有效的样本。三个有趣的集群个性化:第一可以与受重金属污染(Cd,铅,汞)和相关样品A3, B6, B8、B9。另外两个集群相关样本B2、B8、和B9 (·hc·C > 12和多环芳烃)和INT1, INT1bis, INT2, INT2bis, INT3, INT4(主要是多环芳烃)。

采样点INT801 E301, E501导致单一集群。

4.5。一步4:识别可能的内部来源

通过使用一个港口(图的地图2)码头和船舶航线接近集群是个性化的。检查材料感动这些码头货物装卸(文档)建议确认污染贡献一些个性化集群。特别是,结果可能表明液体散货码头作为多环芳烃可能内部点源污染。因为另外两个集群都坐落在周围地区的南干散货称为“意大利终端rinfuse,重金属污染和·hc·可能是由于终端活动,因为这终端用于放电无烟煤和开始可乐。最后,集群所描述的单次抽样点INT801 E301,似乎和E501不相关的连续港口的内部活动,但可能他们指的是最近在处理或意外泄漏,作为点源INT801的情况下,外部活动由船厂位于海岸非常接近采样点和可能使用清洁溶剂。为了完成源识别过程中,贡献污染最重要的工业基地附近的港口应该调查。由于重金属污染的可能来源是个性化的600 MW火力发电厂用煤,但工厂于2015年停止,工作只关注内部点污染源。

4.6。第五步:识别可能的风险

一旦重金属和多环芳烃污染点源进行评估,最后一步是为了识别可能存在的环境风险。主成分分析,利用采样点的variance-covariance矩阵和PNEC阈值。一些不同的方法可用来评估PNEC沉积物(38];在所有,所使用的方法是基于水生动物毒性数据和评估因素(AF)的方法只有急性沉积物毒性数据是可用的。在缺失数据的情况下我们使用以下公式: 在哪里(l /公斤)之间的分配系数是沉积物和水。

结果如图8采样点E301, B2、E501 B8, INT801最高的环境风险。

最后,图9显示结果( )疯狂测试五个采样点的个性化的基础上PNEC: INT801, E301, B2, E501和B8。

通过观察数据8和9我们可以点B2和B8高环境风险。自从从前面的步骤提出了过程的污染可能是由于“终端rinfuse,”风险管理方法应该提供一个深度控制和可能改变在船上卸货和装货过程进行终端。此外,污染点INT801、E501 E301似乎与单一事故在货物装卸。在这种情况下,基于风险的管理方法必须改善一般的安全程序,以减少事故的发生。

5。结论

过程集群和评估内部Savona-Vado港沉积物污染的来源,提出了应用,和讨论。总样本的过程是基于PCA ratio-matching紧随其后,分为五个步骤。

基于PCA技术通常用于管理大量的污染数据。达成的主要目标的提取是使用这些技术信息所涉及的化学品和减少数据集。在这项工作PCA点源污染用来获取有用的信息。第一步的过程允许8主要的评估可能的点光源。炼油第二步允许一定分类1采样点作为一个可能的多环芳烃来源,3采样点C > 12点光源,和2个采样点Cd点源。集群由ratio-matching步骤执行3允许分组一些采样点可能由同一点源污染。通过执行一个港口区域和相对内部活动的分析,可以评估两个内部污染源:前者是液体散货码头相关活动(石油和副产品,润滑剂),可以被认为是一个潜在的PAH点源;后者是干散货码头相关活动,特别是无烟煤和焦炭处理和它可以被认为是潜在的Cd,铅,汞,·hc·> 12点光源。三个单点不能归咎于连续港口集群活动,也许他们可能与意外泄漏。

最后应用PCA在采样点数据集通过PNEC阈值允许发现5个采样点在最高环境风险。

的利益冲突

作者宣称没有利益冲突。

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