纳米空穴填充生长GaAs/AlGaAs量子点中的激子配合物的理论研究

摘要

本文从理论上研究了由AlGaAs纳米空穴填充获得的新型无应变GaAs/AlGaAs量子点的电子和光学性质。所考虑的模型包括求解三维有效质量Schrödinger方程，从而提供了中性和带电复杂激子精细结构的完整描述。量子点尺寸效应对载流子约束能量、波函数和年代-p分割进行了研究。直接库仑相互作用对计算结果的影响年代和p研究了态的跃迁能。中性和带电激子结合能的行为(X⁻和X⁺)和双激子XX对QD高度进行了研究。加入相关效应可以解释经常在实验中观察到的双激子的性质。

1.介绍

优化量子点的光学质量一直是研究人员面临的一个挑战。为了实现这一目的，采用一种基于液滴局部刻蚀获得的自组装纳米孔填充的新技术来生长新的GaAs/AlGaAs半导体量子点[1，2］．与传统的应变量子点相比，该方法使量子点具有非应变、均匀、密度不高、高度对称以及不同形状等特殊结构特性。由于这些特性，非应变量子点的光学特性在光电子器件，即激光和太阳能电池中日益增加的高性能应用中非常有趣[3.，4]，除了量子密码学[5］．

在此背景下，我们提供了Heyn等人报道的GaAs/AlGaAs量子点形状的模型[2]，兼容现有的原子力显微镜(AFM)图像。本文的理论研究将集中在载流子束缚能对基态的依赖关系上年代和国家p，在QD高度(h_QD）.计算是根据benddaniel和Duke的哈密顿量[6，这需要大量的计算时间。所得结果将与文献实验结果进行比较验证。此外，我们的理论方法将与Graf等人的[1)模型。因此，我们将根据直接库仑相互作用和相关效应来估计量子点尺寸对激子配合物结合能的影响。因此，激子态的最终排列将得到解释。

2.理论模型

量子点的电子态强烈地依赖于点的形状及其对称性。在文献中，非应变自组装量子点被建模为不同的形状，如锥[7，8，有方形基础的金字塔[9，10，透镜[11，12］．采用Williamson和Zunger等人提出的赝势模型等方法计算量子点的电子结构[13，14， Lee等人提出的强键模型[15]，以及Stier等人的包络函数的形式主义[16］．

本文的计算仅限于单带包络函数的形式。这种方法包括选择一个大的量化盒，包含所研究的物理系统(QD)，并具有该系统的所有可能的对称性(图1）.这个量子化盒是一个半径圆柱体R和高度H．这些维度被选择，例如 和 以避免副作用。的参数和分别为QD的半径和高度(图1）.每个电子的哈密顿量(e)或洞(h)是用这种形式写的 在哪里和分别为电子或空穴的有效质量和传导势和价偏移势。和为圆柱内电子和空穴的位置矢量。偏移电位取决于量子点的几何形状;因此，我们认为约束势具有高斯形状，我们将其描述为: 与 和 ．

为了获取量子点的能级，我们使用Marzin和Bastard最初提出的矩阵方法[8］．由于量子点的圆柱对称性，波函数被表示为傅里叶-贝塞尔级数，写成 在哪里系数是否确定和周期函数和正交函数是由 在哪里n，米,是整数,贝塞尔函数是有序的吗米和是它的n^th根。

矩阵元素定义为 与为圆柱体体积。用表中列出的参数计算能级和波函数1．

al - gaas纳米空穴的形状和尺寸与1］．Nanoholes半径 和深度 已被考虑在我们的计算中。

基态的激子能量年代和兴奋的状态p分别表示为和 ．他们的表达式是 在哪里为砷化镓量子点能带隙能量。E_我和HH_我是电子和空穴的约束能(我基态= 1年代和我= 2, 3, 4，…，为ex我ted statesp，d，f分别为,……)。电子空穴库仑能，在年代或p状态，用摄动法处理，它记为 与ε_r为砷化镓的相对介电常数[17),和分别表示与电子和空穴相关的圆柱体的体积。

中性激子的重组能量 ，带电激子 ，和双激子的计算方法如下[18]：

trion的结合能 ， 和双激子 ，在没有相关效应的情况下，在Hartree-Fock近似框架内估计，并定义为

新的键能 ， 和双激子 ，与相关效应的定义如下[18]： 与 ， ， ，和是相关能，可以写成形式如下: 与 在哪里 和和是单个粒子的能量(我或j)的基态。和激发态的能量是由指数决定的吗n_我和米_j．

3.建模结果与讨论

3．1.约束能量与波函数

在图2，给出了12.9 nm高度GaAs量子点的前五个计算得到的平方电子波函数。图表明，电子和空穴波函数在GaAs量子点内高度局域化。在图3.，我们表示了电子的变化(E_n)及重孔(HH_n)限制状态的能量年代（n= 1),p（n= 2)作为QD高度的函数 ．从图3.，约束能量对量子点高度非常敏感。我们观察到这些能量逐渐减少增加。在高激发态(n> 2)的GaAs QD(表2）.由于电子的有效质量比空穴低，其约束能比重空穴高。

３．２．激子的能量

众所周知，量子点中的激子形成与块状晶体中的激子形成是不同的。通过比较量子点尺寸与玻尔半径，可以定义三个区域:强约束区域、弱约束区域和中间约束区域。在我们的计算中，我们将采用强约束近似，其中电子-空穴库仑相互作用被认为是对哈密顿量中的单粒子项的一个小扰动[9］．在我们的例子中，纳米孔具有高斯分布的横向形状，其深度通常为16纳米，半径约为30纳米。GaAs量子点的横向尺寸与纳米空穴相似，但高度可在3到12纳米之间变化。因此，鉴于GaAs中15 nm激子玻尔半径，沿生长轴(z-轴)比(xy)飞机。而波函数在生长方向和横向上的空间相关性很小，但受到库仑相互作用的显著影响。因此,可以被认为是一种干扰[9，19］．

在表3.的计算值是QD高度的函数 ．我们注意到 ， 随量子点高度的减小而增大。这种行为与Abbarchi等人观察到的相似[20.］．直接库仑相互作用对态的影响更明显年代比国家p因为状态波函数的空间扩展很小年代与状态相比p．从表3.，我们将其归因于 ，为 ，到与电子和态空穴相关的波函数的重叠积分年代和p．获得最小恢复 ．在自组装InAs/GaAs量子点中也观察到类似的行为[20.，21］．

为了研究数值方法的准确性，计算了态的发射能量年代和p与Graf等人计算的结果进行比较[1和Heyn等人报道的实验数据[2］．在图4，给出了地面中性激子跃迁能的理论和实验变化和第一兴奋作为函数的国家 ．在我们的方法中，我们忽略了N身体的效果。根据Heyn等人的结果，这种选择是合理的[2结果表明，当激发功率增加时，光致发光(PL)峰向红色方向轻微移动约2 meV。与约束能和库仑能相比，这个值仍然很低。Graf等[1]对GaAs量子点的光学性质进行了理论研究。他们的方法是基于八波段的k.p模型中,考虑N身体的效果。尽管他们的模型很复杂，但他们忽略了量子点顶面的带曲率，认为它是平的。这对载流子的约束能有直接的影响。但是，我们的理论结果与Heyn等人报道的实验数据一致，如图所示4．这个协议证明了我们的建模方法的适用性。

3．3．激子的复合物

计算了这类量子点中的激子配合物的结合能。因此，对中性激子有更特别的兴趣X,双激子XX，以及积极的方面X⁺和消极的X⁻激子。这些激子已经成为一些不同类型自组装量子点(如InGaAs/GaAs)的理论和实验研究的主题[21，22]及InAs/InP [23］．在这些高约束系统中，可以通过单点的微pl光谱来确定键能，以研究尺寸和形状对键能的影响。与自组装InAs量子点不同，在无应变GaAs量子点中加入相关效应有助于解释双激子的结合特性，这是经常观察到的。

数字5给出了有相关效应和没有相关效应时复杂激子的相关能和键能随量子点高度的变化规律 ．相关程度是特定于激子复合物的，并对的变化敏感 ．由于涉及较多的载流子，双激子的相关效应更大。我们还获得 ，与Schliwa等人建立的预测一致[22］．通过比较没有相关效应和有相关效应时的键能，我们观察到束缚态的形成。实际上，当引入相关效应时，我们强调了双激子和带负电荷的激子从非束缚态到束缚态的转变。通过模型得到的双激子结合能在−2.78 ~−5.01 meV之间。这些值的量级高于文献中提供的实验值(−1.3到−2 meV) [6，24基于纳米孔形状和尺寸的砷化镓量子点。然而，我们的结果与自组装III-V量子点的结果一致，其中双激子的结合能在1到6 meV之间变化是众所周知的[25，26］．由于研究的砷化镓量子点缺乏原子力显微镜数据，实验数据和理论数据之间的比较是复杂的。我们的研究提供了对无应变GaAs量子点激子态最终排列的相关和尺寸效应的全面理解。

4.结论

我们从理论上研究了通过填充由AFM测量提供形状和轮廓的AlGaAs纳米空穴获得的GaAs/AlGaAs量子点。尺寸对载流子约束、波函数和年代-p研究了劈裂。电子和空穴的约束能对量子点高度非常敏感 ．的激子能量年代和p状态计算。直接库仑相互作用对态的影响更明显年代比p由于状态波函数的空间扩展很小年代与状态相比p．我们的理论结果和文献的实验数据是一致的，这表明我们的建模方法的适用性。带电激子结合能的行为(X⁻和X⁺)和双激子XX研究了。相关效应的加入使得束缚激子态的形成符合实验的预期，并且对量子点高度敏感。我们的研究提供了对无应变GaAs量子点激子态最终排列的相关和尺寸效应的全面理解。

数据可用性

用于支持这项研究结果的数据包括在文章中。

的利益冲突

作者声明他们没有利益冲突。

致谢

该项目由吉达阿卜杜勒阿齐兹国王大学科学研究系主任(DSR)资助。G: 1715-305-1440)。因此，作者对DSR提供的技术和资金支持表示感谢。

参考文献

1. A. Graf, D. Sonnenberg, V. Paulava, A. Schliwa, C. Heyn, and W. Hansen，“通过局部液滴蚀刻制备GaAs量子点中的激子态”，物理评论B，第89卷，第89期。11、Article ID 115314, 2014。视图:出版商的网站|谷歌学者
2. C. Heyn, A. Stemmann，和W. Hansen，“自组装滴蚀刻动力学”，应用物理快报第95卷第1期17、Article ID 173110, 2009。视图:出版商的网站|谷歌学者
3. W. Rouis, M. Haggui, S. Rekaya, L. Sfaxi等，“使用扫描近场光学显微镜的InAs/InGaAs/GaAs中带太阳能电池的局域光电流制图”，太阳能材料与太阳能电池学报， 2016, vol. 144, pp. 324-330。视图:出版商的网站|谷歌学者
4. A. Sayari, M. Ezzidini, B. Azeza, S. Rekaya等，“通过插入自组织InAs/InGaAs量子点超晶格改善GaAs太阳能电池的性能”，太阳能材料与太阳能电池学报，第113卷，第1-6页，2013。视图:出版商的网站|谷歌学者
5. A. K. Ekert，《基于贝尔定理的量子密码学》物理评论快报，第67卷，第5期6，第661-663页，1991。视图:出版商的网站|谷歌学者
6. D. J. BenDaniel和C. B. Duke，《电子隧穿的空间电荷效应》，物理评论，第152卷，第2期。2，第683-692页，1966年。视图:出版商的网站|谷歌学者
7. P. H.勒隆，O. Heller和G. Bastard，“InAs/GaAs量子点中的多粒子态和库仑封锁”，物理学E:低维系统和纳米结构，第2卷，第2期1-4，第678-681页，1998。视图:出版商的网站|谷歌学者
8. J. Y. Marzin和G. Bastard，“InAsGaAs量子点能级的计算”，固态通信，第92卷，第2期5，第437-442页，1994。视图:出版商的网站|谷歌学者
9. M. Grundmann, O. Stier，和D. Bimberg，“InAs/GaAs金字塔量子点:应变分布、光学声子和电子结构”，物理评论B号，第52卷。16，第11969-11981页，1995。视图:出版商的网站|谷歌学者
10. L. R. C. Fonseca, J. L. Jimenez, J. P. Leburton，和R. M. Martin，“自组装InAs-GaAs量子点结构中电子结构和电子-电子相互作用的自洽计算”，物理评论B(第57卷)7、1998年。视图:出版商的网站|谷歌学者
11. S. Sauvage, P. Boucaud, J. M. Gérard, V. thierry - miieg，“InAs/GaAs自组装量子点的面内极化带内吸收”，物理评论B，第58卷，第2期16，页10562 - 10567,1998。视图:出版商的网站|谷歌学者
12. M. Baira, L. Sfaxi, L. Bouzaiene, H. Maaref, N. Chauvin，和C. brui - chevallier，“横向耦合InAs/GaAs量子点分子的破坏对称性”，应用物理学杂志，第104卷，第104号6、Article ID 064314, 2008。视图:出版商的网站|谷歌学者
13. A. J. Williamson和A. Zunger，“InAs量子点:独立结构与砷化镓嵌入结构的预测电子结构”，物理评论B，第59卷，第59期24, pp. 15819-15824, 1999。视图:出版商的网站|谷歌学者
14. A. J. Williamson和A. Zunger，“胶体独立InAs量子点中电子-空穴激发的赝势研究”，物理评论B第61卷第1期3, 1978-1991, 2000。视图:出版商的网站|谷歌学者
15. S. Lee, L. Jönsson, J. W. Wilkins, G. W. Bryant，和G. Klimeck，“具有紧密束缚波函数的半导体量子点中的电子-空穴关联”，物理评论B，第63卷，第2期19、Article ID 195318, 2001。视图:出版商的网站|谷歌学者
16. O. Stier, M. Grundmann，和D. Bimberg，“8波段k⋅p理论模拟的应变量子点的电子和光学性质”，物理评论B，第59卷，第59期8，第5688-5701页，1999。视图:出版商的网站|谷歌学者
17. W. J.摩尔和R. T.霍尔姆，《砷化镓的红外介电常数》，应用物理学杂志，第80卷，第2期。12，第6939-6942页，1996。视图:出版商的网站|谷歌学者
18. G. A. Narvaez, G. Bester，和A. Zunger，“自组装(in, Ga) As/GaAs量子点中的激子、双激子和trions:重组能量、极化和辐射寿命与点高度的关系”，物理评论B第72卷第2期24、Article ID 245318, 2005。视图:出版商的网站|谷歌学者
19. R. Seguin, A. Schliwa, S. Rodt, K. Pötschke, U. W. Pohl，和D. Bimberg，“自组织InAs/GaAs量子点中尺寸依赖的精细结构分裂”，物理评论快报第95卷第1期25、Article ID 257402, 2005。视图:出版商的网站|谷歌学者
20. M. Abbarchi, T. Kuroda, T. Mano等，“GaAs量子点中激子配合物的能量重正化”，物理评论B，第82卷，第2期20、文章编号201301R, 2010。视图:出版商的网站|谷歌学者
21. R. Neffati, I. Saïdi, S. B. Radhia, K. Boujdaria，和C. Testelin，“AlInAs/AlGaAs自组装量子点中AlInAs/AlGaAs组成对i型到ii型转变的影响”，半导体科学与技术，第30卷，第2期8、Article ID 085008, 2015。视图:出版商的网站|谷歌学者
22. A. Schliwa, M. Winkelnkemper，和D. Bimberg，“少粒子能量与In的几何和组成_x遗传算法_1−xAs/GaAs自组织量子点，”物理评论B，第79卷，第5期。7、Article ID 075443, 2009。视图:出版商的网站|谷歌学者
23. 龚敏，张伟，郭广灿，“InAs/InP量子点中激子配合物光学性质的原子赝势理论，”应用物理快报，第99卷，第5期。23, 231106页，2011。视图:出版商的网站|谷歌学者
24. C. Heyn, M. Klingbeil, C. Strelow, A. Stemmann, S. Mendach, and W. Hansen，“通过填充自组装纳米孔制备GaAs量子点的单点光谱”，纳米研究快报，第5卷，第5期。10, pp. 1633-1636, 2010。视图:出版商的网站|谷歌学者
25. K. Brunner, G. Abstreiter, G. Böhm, G. Tränkle，和G. Weimann，“GaAs/AlGaAs结构中零维双激子的锐线光致发光和双光子吸收”，物理评论快报，第73卷，第2期8，页1138-1141,1994。视图:出版商的网站|谷歌学者
26. A. Kuther, M. Bayer, A. Forchel, A. Gorbunov et al.，“单in中激子和双激子的塞曼分裂_0.60遗传算法_０．４０As/GaAs自组装量子点，”物理评论B，第58卷，第2期12, pp. R7508-R7511, 1998。视图:出版商的网站|谷歌学者

版权

版权所有©2021 Mohamed Omri等人。这是一篇发布在知识共享署名许可协议，允许在任何媒介上不受限制地使用、传播和复制，但必须正确引用原作。