等离子体和偏置模拟：具有低密度氩等离子体的自给式静电粒子，用于TIC

摘要

我们通过模拟PVD(物理气相沉积)过程中薄膜沉积过程的粒子传输来激发我们的研究。本文提出了一种考虑低密度氩等离子体自洽静电粒子胞模型的新模型。基于蒙特卡罗模拟，讨论了低压直流溅射的碰撞模型。为了真实地模拟溅射过程中的输运现象，需要对等离子体密度和静电场配置的时空知识。由于等离子体密度相对较低，连续流体方程不适用。我们提出了一种粒子在细胞(PIC)的方法，通过计算有限尺寸的粒子在外部自洽电场作用下的轨迹来研究等离子体行为。

1.介绍

我们通过模拟可以用PVD（物理气相沉积）工艺或溅射工艺来完成的薄膜沉积过程来激励我们的研究。

近年来，利用PVD(物理气相沉积)工艺在低压下制备高温薄膜的研究不断增加。因此，对TiN和TiC的标准应用的兴趣是巨大的，但最近也有新的材料类别的沉积被称为max相是重要的，我们受到这些应用的激励。MAX相是纳米层状三元金属碳化物或氮化物，其中M是过渡金属，a是a族元素(例如，Al, Ga, In, Si等)，X是C(碳)或N(氮化物)。

提出了一个低温低压等离子体模型。该模型被派生为路径模型，参见[1，以达到化学计量Ti和C的沉积速率。

我们考虑了离子在反应器中的漂移和分子较少的迟滞，这些分子没有被等离子体处理。

该模型被讨论为大规模的运输问题，用对流扩散和反应方程建模。

另外，我们已经建模了用于颗粒的电和磁场，其由静电场的偏置电压控制。

我们在洛伦兹力中应用电气和磁场，以获得细胞模型中的自给式静电粒子。在目标，我们根据蒙特卡罗模拟模拟粒子TI和C的沉积速率，请参阅[2，3.］.

我们比较物理实验，测量不同的离子和分子在反应器的速率。

本文概述如下。节2，我们提出了我们的数学模型和一个可能的简化模型的进一步逼近。方法在Section中给出3.．本节给出了数值实验4．在章节中给出的内容中5，我们总结了我们的结果。

2.数学模型

接下来，我们讨论了粒子在仪器中在基底和靶之间的传输模型。在下一小节中，我们将描述影响电离粒子传输的电磁场。

２.１.碰撞模型:平均自由路径

气体分子的碰撞之间的平均自由路径或平均距离可以通过动力学理论估计。如果假设气体由硬球（非封印球体）组成，则由有效的碰撞区域由 在时间，面积扫过体积，碰撞次数可由目标分子的数量(）那个卷 这一平均自由路径表达式是一个很好的近似，但它存在一个重大缺陷;它假定目标物体处于静止状态，这在物理上当然是无稽之谈。通过引入气体物体之间的相对速度， 即结果来自单原子理想气体的分子速度分布(麦克斯韦玻耳兹曼分布)。因此我们有了这个表达式 单位体积的分子数可由气体的状态方程确定 如果假设是理想气体(不相互作用和不重叠的气体粒子)，则可以忽略所谓的较高的维里系数()．将状态方程插入理想的气体进入（4），一个人得到 即气体是常数吗阿伏伽德罗常数。这是理想气体原子/分子平均自由程的近似。然而，在我们的问题中，我们必须计算一个不属于背景气体(理想气体)的外部粒子(抛射体)的平均自由路径。这可以通过改变弹丸和目标之间的平均相对速度来实现。这将在下一部分中完成。

２.２.弹丸与目标之间的平均相对速度

背景气体被假定为麦克斯韦速度分布(这是由理想气体的假设驱动的)。因为背景粒子是一个粒子集合(具有统计分布的速度)，所以我们可以称之为平均相对速度，可通过 在哪里三维麦克斯韦分布是由 的缩写．这个解的完整推导可以在附录中找到。结果是 与(标量)和．我们现在想讨论一些特殊情况。

如果弹丸的速度很小,然后，因此，下列近似成立: 使(2像预期的那样)。

如果目标物体与抛射物体相同(相同质量，相同平均速度)，则有以下限制: 这就给出了因子并得出单原子理想气体元素的平均自由程(如预期的那样)。然而，弹体探测有压力理想气体的平均自由程的一般表达式和温度是（谁）给的 关于这个表达有几点需要说明。首先，背景气体(目标粒子系综)是理想气体的主要假设仅适用于高真空区域，即小目标密度。第二，假设弹丸与目标原子之间的相互作用为硬球体类型，即纯几何相互作用。如果抛射体是相互作用之间的自由粒子，它的哈密顿函数为 在这种情况下，可以很容易地计算．这就马上引出了 在适当的单位(原子单位)中，标量读取 因此，以cm为单位的平均自由路径是 埃克伦(5[用了由理想的压力气体包围的平均自由路径的公式给出的 在下表中1，我们介绍了离子的平均自由路径电动汽车和k和气体压力mbar。在溅射过程中，我们采用氩气气氛作为靶气体。

在溅射过程中，离子在靶上既服从动能分布，又服从角分布。由于不同的输运机制，离子失去了其初始动能的一定范围。因此，在溅射过程中的单个离子可分为三组。首先,弹道集团它的优点在于，弹道组的任何成员都是沿直线从目标移动到基板，因为不会发生碰撞。第二,过渡小组的特点是观察到离子的路径不是一条直线，因此，这组离子经历了一些碰撞，但仍然保留了一些初始能量。最后一组是热化的或扩散的基团，因此，这个基团的任何成员的特征是完全丧失其初始动能。因此这种离子的运动可用随机游动来描述。靶与衬底之间的典型距离约为5-15厘米。因此，在低氩气压力下，我们可以将碳分为或多或少弹道，将硅和钛分为过渡或热化。我们还可以看到，Eklund(2007)使用的公式[5是一个相当好的近似，尽管它缺乏相对于离子能量的平均自由路径的能量依赖性。在平均自由路径上实现能量依赖有几次尝试。但大多数都或多或少是物理上的一致。例如，Mahieu等人(2006)[6利用一个公式，通过将公式与离子能量相乘来修正原始平均自由路径，从而得到能量依赖性。这当然是非物理的，因为它意味着在非常高的离子能量下有一个无限的平均自由路径(更准确地说，关联横截面不能归一化，即横截面的单位违背)。我们的平均自由路径方程总是有限的，因此，没有违反统一的期望。我们希望我们的平均自由路径公式能在社区中被积极接受，并可能有助于实现粒子间相互作用的现实描述。在图1，人们可以看到（15.)和(16.在氩气压力下，离子能E(动能)mbar和a constant temperature ofk，其中使用以下常数，见表2．

２.３.电磁场

对于电磁场，我们有以下假设。

假设1。(i)离子和电子之间的解耦(由于质量较低，电子表现得像完美流体)。
（ii）一个应用Monte Carlo粒子细胞模拟用于运输颗粒（10 mIO的顺序）。
（iii）应用于Maxwell方程的优化迭代求解器。

我们处理以下等式：粒子的洛伦兹力被给出 在哪里是每个粒子上的洛伦兹力，电场(单位为伏特/米)和为磁通量密度(以特斯拉为单位)。进一步粒子的电荷(库仑)和为粒子的瞬时速度(单位为米/秒)。

我们用向量叉乘表示×。

进一步，我们有,在那里是磁导率和是磁场。

进一步，我们有 在哪里是表示给定点处电势的标量场。空间中的电荷密度是多少为自由空间的介电常数(电常数)。

此外,我们表示 而离子电荷为: 与是离子的电荷吗和密度．

作为流体的电子是 在哪里是玻尔兹曼常数，是电子电荷的平均浓度，和是电子的温度。更远，是电子的平均电荷。

对于离散化方案的计算，我们有以下参数:(我)debey长度:，（ii）离子的热速度：，(3)离子漂移速度:在5000到9000 m / s之间变化，(iv)经营者通过有限差分方案离散化（空间：以验滑长度为单位，时间：)．

用跳跃蛙法(最简辛积分器)求解运动方程。

进一步，我们假设如下:(我)溅射粒子玻尔兹曼分布，平均能量为2ev，（ii）假设溅射粒子的角分布为高斯分布，均值为0度，方差为10度。

3.蒙特卡罗模拟

下面我们采用基于碰撞模型的蒙特卡罗模拟直流溅射和基于Coloumb模型的HIPIMS溅射，参见[7］.

３.１.角分布

从溅射材料中射出的粒子的角分布模型为正弦分布，即离开溅射材料垂直于其表面的粒子的相对数量(）1. 1.不同物种之间的角分布的差异不是模拟的，但不能进行实验排除。

３．２．电离率和离子能量分布

溅射颗粒的电离率非常低，因此假设对颗粒分布没有影响。但相比之下，粒子的能量似乎具有很高的重要性。遗憾的是，直到现在，没有能量分布的复合目标（TIC）可用。在图2，可以看到离子的能量分布，这是参考ti靶模型。我们可以看到，大多数离子的能量接近3ev。为了模拟离子输运，需要计算离子的速度。与, 由此可见, 离子的能量以电子伏特(eV)为单位，离子的质量以原子单位(u)为单位，因此可以用 在二维空间中，一个有两个速度分量。是离子的方向角度（参见离子的角分布），并且可以通过速度分量计算

备注1。在图2，数值模拟显示为Ti-target。人们可以看到左图中的离子能量分布，并且可以看到大部分离子处于接近3eV（最高峰）的能量。溅射的Ti型的能量分布靠近非常低，使得在沉积材料表面上静置的可能性非常高。在图2 (b)，可以看到溅射物种的角度分布，在60°到120°之间最大。这些结果支持了溅射物种向目标定向传输的假设。在60°和120°处的小峰可以忽略不计，在数值实验的允许范围内。

现在，我们想将我们的两个交互模型应用于DC和高功率脉冲溅射的TIC。通常，如果可能发生几种独立的相互作用机制，则平均自由路径不是添加量，而是相反，总横截面是添加量。为了减少计算工作，我们决定使用事件驱动的蒙特卡罗方法与通常使用的时间驱动蒙特卡罗方法相比。因此，有必要确定什么时候会发生下一个交互。如果速度（)和平均自由路径(）颗粒是已知的，可以计算碰撞频率通过使用 在碰撞频率的帮助下，一个能够计算互动发生直到发生的时间间隔 即是0和1之间均匀分布的随机数。可以用上述公式来调整时间步长，而不是用固定的时间步长来模拟蒙特卡洛运行中所有粒子的轨迹。策略如下:计算时间间隔对于蒙特卡罗运行（试验）内的每个颗粒（背景粒子），并找到最小值。与最小值相关的粒子将首先经历互动。蒙特卡罗时间步骤设置为此最小值（事件驱动MC）。在进行时间之后，特定颗粒将经历相互作用，并且所有其他粒子沿着它们的特定轨迹移动，即在没有任何外力的情况下，轨迹只是一条直线（这是由事实激励的即使设置外部场，在等离子体内，颗粒也会表现得起由于等离子体的电导率而自由。如果发生与背景气体（氩气）的相互作用，我们假设离子和背景气体之间的质量中心系统（CMS）中的均匀冲击参数分布。我们首先描述DC溅射的模拟，此后关于高功率脉冲磁控溅射的模拟。几个交互过程可以进入抽象的交互模型（路径模型，见[1)将交互参数绑定在一起。示意图如图所示3.．

4.数值实验

下面，我们讨论了基于偏压对颗粒流动影响的数值实验。

这里，该想法是通过偏置电压控制沉积速率。

4.1。首先数值实验：精致的几何形状

在第一次实验中，我们研究了精细几何的影响到直流溅射过程。

我们在c++中应用了一种高效的氩气等离子体细胞内粒子蒙特卡罗模拟(通过open MP多处理器实现)。对任意衬底几何形状进行了模拟，离子源和静电边界条件是可能实现的。

我们计算了靶与衬底之间的空间离子分布(静电偏置)以及平衡时间(宏观时间尺度)的空间自洽静电场配置。

接下来，我们有反应堆的一般设置;参见图9．

对于计算，我们将以下对象作为目标进行了研究;参见图10.．

电场方程式的参数在下表中给出3.．

在实验A中，我们选择和，结果如图所示4，在实验B中，我们选择和，结果如图所示5，在实验C中，我们选择和，结果如图所示6．

以下4.4.1。现象学研究:沉积速率(物体A)

我们测量了相对于基板处的偏置电压的平衡沉积速率。为了估计沉积速率，我们使用了前进的1500时间步骤来衡量和下列1500时间步骤进行测量。

我们采用两种不同的粒子沉积随物种漂移: [m/s] and(米/秒)。

我们在1 [V]和200 [V]之间改变偏差，但这一变化并不影响粒子的沉积速率，约为(粒子/步伐)。

备注2。在实验中，我们表明，沉积速率在宏观时间尺度上的影响似乎与潜在的BIAS电压有关。
在这些实验中，我们忽略了洛伦兹力中的磁场，似乎沉积速率与偏置电压无关。

4.2。第二数值实验：精致的几何形状（关于每个颗粒上的洛伦兹力中的磁场）

在第二个实验中，我们考虑了作用在每个粒子上的全部洛伦兹力。

我们模拟了溅射Ti和C原子的路径，至少获得了衬底上化学计量分解的线索。

我们应用溅射粒子和背景气体（AR）之间的相互作用的完整模型（全洛伦兹力）。

由于相对低的等离子体密度，我们考虑我们的粒子内（PIC）方法，并通过计算在网格中定义的外部和自我一致电场的动作下计算有限尺寸粒子的轨迹来研究等离子体行为的点。对于显示的结果，我们使用了一个计算机集群英特尔（R）Xeon（R）CPU X5472，3.00 GHz和64 GB的总存储器（由于静电和静静压网格）。

我们用所讨论的方法求解了离子-静电场反馈机制(自调节动力机制)和由偏置复杂衬底几何结构(混合静电边界条件)引起的复杂场。

通过解耦离子和电子(由于电子质量较低，表现得像完美的流体)，我们可以节省计算时间。

蒙特卡罗细胞内粒子模拟只对离子的传输进行了模拟，并且我们使用了10微米量级。粒子。

基于电场，我们从事件相关MC过渡到时间相关MC(同时计算对离子的电影响)。

在这里，我们研究了精密几何对直流溅射过程的洛伦兹力的影响。

我们有反应堆的一般设置;参见图11.．

对于计算，我们研究了以下对象作为目标：如图所示10.．

表中给出了电场方程的参数3.．

在实验A中，我们选择Ar-Density =mbar,．

结果如图所示7．

在实验B中，我们选择AR密度=mbar,．

结果如图所示8．

在实验C中，我们通过参数：AR密度=的合作合作伙伴M. Balzer（Fem，Schwäbischmbünd，德国）选择一个现实的测试几何形状。mbar,，距离= 60 mm。

结果如图所示12.．

在实验D中，我们测试了非平面衬底的影响，参数为:ar密度=mbar和不同的距离。

结果如图所示13.．

备注3。在实验中，我们表明，沉积速率在宏观时间尺度上的影响似乎与潜在的BIAS电压有关。对于完整的模型(磁场在洛伦兹力下)，我们得到了偏压电压对沉积速率的依赖关系。在任意衬底的几何形状中，我们获得了最佳的化学计量成分，在BIAS电压约为−30 V，靶-衬底距离约为8 cm, ar密度约为 mbar. Further, we found out that an important quantity for nonplanar substrates is the ratio of the width and the depth of an inlet. So it makes sense to have at least small inlets to obtain a homogeneous deposition on the target.

5.结论和讨论

我们提出了一种小型模型，以考虑实际燃气制度中的DC和Hipims溅射过程。我们通过Maxwell方程扩展底层传输模型来模拟电磁场。基于附加偏压的静电场允许控制电离颗粒。我们可以提高精致几何区域的沉积速度。在数学上，我们解决耦合传输和麦克斯韦方程，而我们为每个单独的方程应用最佳求解器。向实际寿命应用呈现和比较数值结果，其允许估计约-5 [V]至-30 [V]的最佳偏置电压。

5.1。衍生平均相对速度

在统计力学框架内，可通过的可观察O的平均值通过 与描述标准坐标和的正则动量-Particle系统，服从汉密尔顿运动方程。的概率分布取决于汉密尔顿总功能的系统。在正则系综中，有如下关系: 与在理想气体的假设下，背景气体的哈密顿函数仅由气体粒子的动能构成 如果，坐标积分给出了分子和分母上的体积因子，因此没有贡献。动量积分可以立即得到高斯积分。因此，平均相对速度的结果是 与，降低分区功能（麦克斯韦分发），和．用和,一个人 用球坐标，， 和,一个人 右边的二重积分可以求值，其解由 经过一些简化，平均相对速度为 我们利用了标量．

与，给出了射弹探测到单原子理想气体之间的平均相对速度的最终结果

参考文献

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