快速识别Geoherbalism和真实性的中药近红外光谱(NIR)的数据融合和中红外光谱结合化学计量学(MIR)

文摘

傅里叶变换近红外(NIR)光谱和中红外光谱(MIR)扮演重要角色在所有指纹技术由于其独特的特征,如可靠性、通用性、精度,易于测量。本文基于PLSDA监督模式识别方法算法通过近红外光谱和NIR-MIR融合光谱建立了识别geoherbalism白芷来自不同的地区和真实性延胡索延胡索w·t·王。比较主成分分析(PCA)不能成功地识别地理起源白芷。线性判别分析(LDA)也很难区分这些问题的根源。此外,基于近红外光谱的数据融合和PLSDA模型红外更准确和高效。但是,身份的真实性延胡索延胡索w·t·王PLSDA模型仍然是不准确的。因此,数据融合NIR-MIR原始光谱结合移动窗口偏最小二乘判别分析是首先使用和显示完美属性的真实性和掺假的歧视延胡索延胡索w·t·王。它表明,数据融合NIR-MIR光谱结合MWPLSDA可以被认为是有前途的工具,快速geoherbalism和真实性的歧视在未来更多的中国草药。

1。介绍

中药药理作用的有效、低毒性,对人体和更少的副作用,所以他们一直在全世界广泛使用1- - - - - -3]。然而,草药与不同的地理起源有不同的化学成分和药理活性4,5]。此外,草药的处理往往删除物种的形态特性,和一些草药在高成本往往涉及的欺诈行为,取而代之的是那些以低成本(6,7),这可能会导致不公平的竞争制药和损害了消费者的利益。因此,中药的质量分析方法来区分的起源是一个重要的关心消费者8- - - - - -10]。高性能液相色谱法和质谱法等传统方法耗时且昂贵的,勤劳的,必须由训练有素的技术人员11,12]。因此,迅速、更准确和敏感的识别方法需要确定草药。

大多数研究集中在特定的草药的药理成分;然而,草药的药理作用是所有成分的相互作用的结果,而不是具体的成分。因此,具体成分不能被用作描述一个适当的标准的总体质量的草药13,14]。傅里叶变换红外(MIR) [15)和近红外(NIR) [16,17)技术是有效的工具为研究食品和药品质量控制由于其快速、无损分析的特点。例如,朱镕基等人用红外光谱和2 dcos-ir方法来区分培养党参生长状况在不同年龄18),研究由Gayo和黑尔,近红外光谱技术应用于检测和量化的物种真实性蟹肉(19]。通过研究光谱的特征信息,可以准确区分不同类型的样品。尽管如此,近红外光谱得到的信息可能很难解释直接因为高度重叠光谱。尽管米尔光谱提供一些谱峰的显著差异,他们不提供丰富的化学和结构信息的样品近红外光谱。因此,建立有效和鲁棒最优化方法已被广泛关注20.,21]。例如,吴的小组使用Mahalanobis距离和判别PLS2结合近红外光谱区别草药根据地理起源,但只有两个不同的类从不同的地理起源22]。Frizon等人使用请在巴拉圭茶总酚类化合物的测定和预测总酚醛树脂12%的相关错误(23]。刘等人研究了各种人参的根的分化红外光谱和二维相关红外光谱,和聚类分析表明,三种人参可以清楚的区分从彼此但有一个例外24]。主成分分析是一种多元统计方法,可减少数据的多重空间,最大限度地减少信息损失(25]。LDA可以建立线性变换找到最好的边界,实现最大分离类通过构造判别函数(26]。从另一个方面,作为一个强大的模式识别方法,PLSDA已成功地应用于解决分类问题在许多科学领域(27,28]。此外,全局模型和移动窗口偏最小二乘(MWPLS) [29日,30.)像其他变量选择方法,MWPLSDA被成功应用于光谱区间选择校准问题,和理想的结果31日]。整个波长的一个子集来开发校准模型,波长带着严重的异方差的噪音,特别是光谱范围受到外部因素被排除在模型,和波长范围只敏感的化学成分选择样品开发简化但稳定的校准模型。

有时很难区分的起源草药只能通过模式识别的方法由单一的近红外光谱或米尔光谱(32)与化学计量学相结合,有必要从近红外光谱的数据融合和米尔光谱(33]。有丰富的相关信息结合的米尔和近红外光谱结合化学计量学中药的质量控制。

在这项研究中,不同的监督模式识别算法包括主成分分析(PCA)、线性判别分析(LDA)和偏最小二乘判别分析(PLSDA)与原始NIR光谱被用来区分五种不同的地理起源白芷。此外,移动窗口偏最小二乘判别分析(MWPLSDA)和融合光谱变量评价的真实性和掺假延胡索延胡索w·t·王。结果表明,PLSDA模型的性能比PCA和LDA识别草药的地理起源。此外,完整的光谱信息融合通过近红外光谱和米尔结合MWPLSDA显示最好的能力确定中药的真实性。这种方法提供了模式识别模型,可以应用于地理起源歧视或真实性和掺假识别同时,进一步可以广泛应用于各种草药。

2。材料和方法

2.1。收集的原材料

共有50个白芷样品从五个地理起源(河北、安徽、云南、浙江、四川)从Derentang药房购买,和每个地区包括10批次。此外,两种真实延胡索延胡索w·t·王(浙江)从Derentang药房购买Kangderuiqi旗舰店,而三种掺假decumbens延胡索(研究)。珀耳斯。Typhonium flagelliforme(Lodd)。布鲁姆,和薯蓣属opposita(研究),分别来自安徽、江苏、福建,上述五个样品在10批次收集识别掺假。

2.2。装置

那些时光6700台,使用以下设备:Nicolet OMNIC 8.2光谱采集软件(美国热费希尔科学Inc .);Antaris II FT-NIR光谱仪,结果3.0光谱采集软件(美国热电子有限公司);dzf - 6021真空干燥箱(上海逸恒技术有限公司);和FW135草药磨床(天津Taisite仪器有限公司)。

2.3。样品测量的方法,通过近红外光谱数据预处理和米尔

所有样本用于近红外光谱与磨碎,渗进细粉通过200目筛,然后vacuum-dried 60°C 24小时,并存储在一个干燥备用。样品粉末直接放置到石英杯,和空气背景是减去。光谱采集,由积分球漫反射率与收集地区在4000 - 10000厘米⁻¹,分辨率8厘米⁻¹。数据处理进行了使用平均每个样本的五个测量光谱。总共有250光谱从不同的地理起源(5×10批处理×5样品测量)。和250光谱歧视的真实性和掺假延胡索延胡索w·t·王。

2.4。化学计量学方法

PCA, LDA、PLSDA MWPLSDA方法通过Matlab编写和执行(MathWorks纳蒂克,2010 MA。美国)。所有在这些化学计量学只用原始光谱预处理。PLSDA基于同时分解响应矩阵和矩阵提取因子的类。通过提取因素的相关性,虚拟向量编码来表示不同的类,其中虚拟向量fj编码的jth元素是1。的其他元素都是0jth类,然后响应矩阵的每一列都是与类相关矩阵。移动窗口偏最小二乘判别分析的原则(MWPLSDA)是一个合适的窗口沿着整个光谱间隔根据我们过去的研究(34,35]。在MWPLSDA,合适的窗口的宽度H构造并沿着整个光谱选择有用的波长间隔,然后选择光谱间隔是用于构造PLSDA模型。MWPLSDA的原则是基于虚拟环境的一个窗口,其中包含变量的数量从第一波长的(我+H−1)波长。一系列的子矩阵得到不断通过移动窗口。根据移动窗口中的变量,构造一系列请子。然后,根据最小残余广场(SSR)的原理,测量矩阵的区间较小的分类误差和潜变量被选中作为最终MWPLSDA模型。

3所示。结果与讨论

3.1。地理起源的歧视白芷通过近红外光谱

为了更有效地分析五种不同的样本,经典的快速数据分析,红外光谱无损分析技术,用于测量。每组的平均近红外光谱显示,以反映覆盖图1。峰位于8319厘米⁻¹可能与第二个碳氢键的泛音,地,h延伸模式和周围的6780厘米⁻¹碳氢键变形振动造成的CH₃。由于第二次泛音的C = O伸缩振动,乐队在5164厘米⁻¹出现和碳氢键组合和第二泛音可以看到在4200 - 4300厘米⁻¹。然而,由于近红外光谱重叠和系统噪声,最优化方法的识别需要提取有用的信息白芷样本。三种经典的化学模式识别方法,利用主成分分析(PCA),线性判别分析(LDA)和偏最小二乘判别分析(PLSDA)模型与虚拟编码原始NIR光谱变量不同的样本集。五个不同的250样品光谱白芷样本随机分为训练集和预测集(表1)。使用训练集模型建立,潜变量的数量(lv)被确定为5 8倍交叉验证使用预测集,和歧视的结果进行了分析比较。

首先,作为化学模式识别中常用的分析方法主要用于分类在中药鉴定的分析过程,主成分分析(PCA)是一种最典型的高维方法,减少FTNIR的高维数据和1557年原始变量转换成新的主成分少。PCA使用更少的主成分特征来表示原始特征的样本训练集的样本矩阵分解和预测。基于主成分分析技术,向量的上述训练集和预测集样本反映在图中1(b),所有五个不同地理来源的样本训练集和预测集不能明确区分,但是这些样本相同的形状。这种现象可以归因于小的化学性质差异反映在其地理起源。结果表明,PCA方法可以有效降低和提取从原始高维数据较少的新变量,但恢复过程也会导致丢失一些信息用于样本分化。

除了寻找最好的向量空间描述原始数据主成分分析,线性判别分析(LDA)是一个线性判别函数基于输入响应变量搜索线性变换和降维。对LDA的轴可以最大化类之间的区别,突出功能空间(多维数据集样本)成更小的尺寸k维子空间,同时保持区分类别的信息。图1(c)显示了前两个潜变量的向量分数基于LDA模型的训练集和预测集样本。清楚区分样本训练集不同的地理起源,而在预测组没有明显区别。结果可能是由于一些特殊要求的LDA模型,其中至少有一个需要满秩。此外,当所谓的异常类主导散射矩阵估计,LDA模型不能保证找到最优的子空间(36]。此外,PLSDA可以减少变量之间的多重共线性的影响,它可以同时分解提取因素预测测量矩阵和类的矩阵和安排他们根据它们之间的相关性。五个不同地理来源白芷确定基于近红外光谱的最大虚拟编码位置数据。为了优化PLSDA模型的预测能力和简化PLSDA模型的复杂性,我们选择潜变量(LV)的数量为5 8倍交叉验证。图1(d)显示了情节的伪代码为五组样本训练集和预测集不同的地理起源。表1地图显示了虚拟代码归因训练集和预测集的原始光谱PLSDA模型。我们编码五套样品到f1 (1, 0, 0, 0, 0), f2 (0, 1, 0, 0, 0), f3 (0, 0, 1, 0, 0), f4(0, 0, 0, 0),和f5(0, 0, 0, 0, 1),分别根据最大虚拟的位置代码。如图1(d),所有的训练和预测样本属于所有组白芷由原来的近红外光谱结合PLSDA确定了精确完美的识别率为100%。这表明PLSDA模型成功地歧视白芷样品不同的地理起源。这进一步表明近红外光谱结合PLSDA方法可以用来识别草药更加迅速,比传统的有效和可靠的。

3.2。真实性和掺假的歧视延胡索延胡索w·t·王由近红外和近红外光谱的组合

草药处理经常删除物种的形态特性,导致失败的区别一种类型。出于这个原因,近红外光谱被用来辨别的真实性和掺假延胡索延胡索w·t·王。所示图2(一个),峰值约6826厘米⁻¹是由于CH的碳氢键变形振动₃。由于碳氢键ch的第一泛音₂团体,乐队在5800和5600厘米⁻¹观察和乐队在5172厘米吗⁻¹第二个泛音的C = O伸缩振动。此外,碳氢键组合和第二泛音可以看到在4200 - 4300厘米⁻¹。严重重叠的原始光谱很难反映样本之间的差异。因此,主成分分析技术和LDA和PLSDA模型被用来联系的伪代码完整的原始和预处理光谱变量。250样品光谱两种真实性,延胡索延胡索w·t·王1和2,三种掺假,decumbens延胡索(研究)。珀耳斯。(3),Typhonium flagelliforme(Lodd)。布卢姆(4)薯蓣属opposita(研究)(5)随机分为训练集和预测集(表2)。然而,PCA技术和LDA模型未能显示正确的结果在预测集五个不同组的近红外光谱(这里没有显示)。因此,PLSDA识别采用的真实延胡索延胡索w·t·王。

在我们的工作中,所有训练和预测样本正确识别除了两个样本在训练集(34和88)和两个样本的预测集(35和82)。第34样本训练集的错误地歧视为f1, f2 84样本f5是错误的归类为f2。此外,35的预测集样品f2和f3错误分配,和82样本的预测集属于f5错误归类为f2。它可能会占一些光谱变量的无用的信息。总校正率为97.94%的测试集PLSDA模型。另一方面,米尔光谱学提供更具体的和明显的比近红外光谱吸收带。作为显示在图2(b),乐队集中在2931厘米⁻¹是由于脂肪族碳氢键的伸缩振动终端CH₃组。强大的单一C = O伸缩振动的峰值酮组观察到约1635厘米⁻¹,而乐队集中在1250厘米⁻¹是由于= C-O-C的反对称伸缩振动。

为了更好地识别中国草药的起源,我们结合了中红外光谱与近红外光谱获得融合光谱(图提供更加丰富的样品信息3)。PLSDA也应用于相关的伪代码完全融合光谱变量。

作为显示在图3(一个),只有17的预测集样品f1在融合光谱(表并被错误地归类为f23)。它表明,融合光谱的近红外光谱和米尔光谱结合PLSDA在真实性和更好地利用掺假的歧视延胡索延胡索w·t·王。但是,它也未能得到100%的预测精度。

在MWPLSDA,适当的窗口H宽了,有用的波长范围是选择通过移动整个频谱。然后,所有选中的窗口构造到PLSDA模型中。最后,根据最低SSR MWPLSDA算法原理,提取五个样本之间的特征差异。如图3 (b)窗口大小为20时,最优MWPLSDA模型中的潜在变量的数量是12。图3 (b)显示,当变量的数量在近红外光谱的融合光谱和米尔是140 - 200,750 - 930,和1250 - 1380年,SSR是最小的。此时,MWPLS-DA受益于信息融合相结合的选择光谱区域660 - 950厘米⁻¹,3550 - 4400厘米⁻¹,5900 - 6600厘米⁻¹分类建模的样本和产生的结果比从偏最小获得squares-discrimination分析(PLS-DA)模型建立整个近红外光谱区使用。如图4 (b)和表3,所有的训练和预测集样品正确预测的100%。MWPLSDA可以提高样本分类精度通过消除无用的信息变量和noncomponent-related因素。

4所示。结论

监督模式识别方法基于PLSDA和MWPLSDA算法通过近红外光谱和近红外光谱的数据融合和米尔已经建立了学习白芷和识别的真实性延胡索延胡索w·t·王。此外,它是澄清的结果除了PCA和LDA仅仅有良好的学习性能和在训练集,PLSDA模型显示了良好的性能在识别领域白芷或延胡索延胡索w·t·王,可以用于分析的地理起源白芷和的真实性或掺假延胡索延胡索w·t·王。此外,近红外光谱的全光谱信息和米尔光谱结合MWPLSDA执行比单一的NIR光谱或PLSDA模型和演示了一个无与伦比的草药歧视的能力。这个新的识别方法提供了一种有前途的方法识别草药广泛。

数据可用性

使用的数据来支持本研究的发现可以从相应的作者。

的利益冲突

作者宣称没有利益冲突。

确认

这项工作是由中国国家自然科学基金资助(21576297,21576297,21665022),青年人才培养计划的“中央大学基础研究基金,”中南民族大学(没有。CRZ18002),重点研究项目(2015 zd001和2015号zd002)现代化工程技术研究中心的湖北省少数民族医学。徐陆经济是由贵州省级科技部门(Nos。QKHJC QKHZC[2017] 1186[2019] 2816号)和有才华的研究员计划从贵州省级教育部门(QJHKYZ[2018] 073号)。我们也感激地承认姚明的球迷的帮助下,霁杨,李Liu Hanyue局域网,壮族倪,Yuan-Bin她。

补充材料

geoherbalism和真实性的图描绘快速识别草药使用近红外、中红外和数据融合光谱与最优化方法相结合。(补充材料)

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