Stimuli-Responsive石墨烯Nanohybrids生物医学应用

文摘

Stimuli-responsive材料,也被称为智能材料,可以改变他们的结构,因此,原始行为的内部或外部刺激的反应。这是由于不同的官能团之间的相互作用的变化。石墨烯,这是一个单层的碳原子与一个六角形的形态和具有良好的理化性质具有高表面积,经常用于材料科学为各种应用程序。许多表面功能化的石墨烯结构不同的官能团,可以用来改变原生材料的属性。石墨烯混合动力车表现出显著改善本国的属性。自反应性基团功能化石墨烯包含几个,这样的混合材料的行为可以很容易地调整通过改变外部环境,这是非常有用的生物医学应用。增强细胞增殖和分化的干细胞被报道在石墨烯的表面混合动力车微不足道的细胞毒性。此外,pH值或光致药物传输与控制释放率nanohybrids观察。此外,显著改善抗菌活性nanohybrids观察,证明了其潜在的生物医学应用。本文描述了石墨烯和石墨烯杂化材料的理化性质stimuli-responsive药物交付,组织工程,和抗菌素的应用程序。

1。介绍

如今,随需应变释放活性材料所需的领域引起了极大的关注,迅速发展的材料科学领域。为此,stimuli-responsive材料(srm),也被称为智能材料,经常使用。他们可以改变他们的形状或尺寸的外界刺激(如电场1,2),磁场(3,4)、温度(5- - - - - -7],pH值[8),光(9- - - - - -12)、压力(13),溶剂14),和水分15]。Stimuli-responsive聚合物可用于电化学设备(16],仿生设备[17),作动器和传感器(18)、活跃的吸音材料、智能纺织品和服装(19)、智能医疗仪器和辅助设备20.,21),和灵活的设备(19]。多个合作交互如氢键和进步的电离聚合物单位的关键因素等影响当智能材料暴露于外部的刺激。一些聚合物如聚(环氧乙烷)(PEO),聚(丙烯氧化物)(PPO),聚N-vinylcaprolactam),聚(N-isopropylacrylamide),聚(N,N - - - - - -diethylacrylamide),和其他共聚物经常用作各种生物医学应用智能材料(22]。生物医学应用中,材料的生物相容性和可生物降解的应该不会显示任何生物免疫反应条件。此外,材料应该有足够的机械强度,以支持适当的增长的细胞(23]。智能材料的性质可以很容易地调整通过改变其结构或将合适的填料矩阵。金属及其氧化物、粘土与不同的修改,nanocellulose,沸石,以不同形式和碳如富勒烯、碳纳米管和石墨经常用于提高本地聚合物的性质(24- - - - - -29日]。根据需求,这些填料可以用来改变基体材料的属性。重要关注其中,石墨材料科学领域的作为补强剂由于其独特的结构,热,机械、电气、和生物学性质30.- - - - - -32]。石墨烯是单层的sp²保税蜂窝形态的碳原子。更高的表面积石墨烯有助于有效的绑定与一些药物通过各种互动和经常用于目标和控制药物传输应用程序(33,34]。石墨烯的疏水特性限制了其在极地环境中使用。这个问题是可以克服的,呈现石墨烯亲水通过插入不同的极性基团,如羟基、环氧和羧基组通过表面功能化。不同官能团的存在在氧化石墨烯表面功能化(去)提供了一个平台,可用于各种应用程序。此外,结构性缺陷是由氧化,导致减少他们的电性质35]。结构缺陷能量带隙非常有用的应用程序。然而,电性质的减少可以恢复,这是通过加热温度升高时进行惰性条件或使用各种减少代理如肼和碱性媒体(36]。非凡的生化的石墨烯的特性使它成为一个合适的材料开发传感器、透明和灵活的电极,电子电路,和热导电钢筋混合动力车,这是不可能存在的其他传统填料(37]。石墨烯功能化石墨烯是广泛用于提高本地聚合物的各种属性。Nanohybrids显示更好的机械、热、电和生物属性比纯聚合物。这可以归因于高纵横比的填料,它提供了一个更好的平台,与聚合物的相互作用矩阵(38]。在观察气体防护性能增强石墨烯nanohybrids由于其二维(2 d)表结构,限制流动的气体(39]。此外,nanohybrids显示更多的持续或靶向药物输送比纯聚合物(40]。图1显示了一些可能的应用独特的石墨烯或其衍生品(41]。

综述了石墨烯的特征及其生物医学应用,如stimuli-responsive药物输送,组织工程,抗菌材料在不同聚合物矩阵。不同的技术,如原位聚合,解决方案铸造和挤压被用来制造石墨烯nanohybrids所需的应用程序。

2。石墨烯的突出特征

在各种纳米材料,石墨烯具有多种优势,获得了巨大的科学界的关注。石墨烯是一种二维单原子层石墨与sp²杂化碳原子排列在一个蜂窝结构。它最初是由波姆等人所描述的1986年之后,2004年由海姆和诺沃肖洛夫识别和隔离(42,43]。在石墨烯中,每个碳原子相连σ债券与非定域化的π电子网络。这些非定域化的π电子提供一个高电子密度高于和低于石墨烯的二维平面结构。由于平面结构和非定域化的π电子,如环加石墨烯发生各种反应,点击反应,卡宾枪插入(44]。纯石墨烯在本质上是疏水的,需要稳定剂或表面活性剂分散在水(45]。除了石墨烯,去降低石墨烯氧化物(RGO)是用于提高材料属性。自去包含几个官能团结构,在其表面改性的可能性非常高。图2给出了一些化学功能化的去结构44]。石墨烯的一些重要特性在接下来的部分。

3所示。机械性能

体积位移等技术力量,力量,nanoindentation原子力显微镜(AFM) (46- - - - - -48[],数值模拟49- - - - - -51)是用来确定想知道石墨烯材料的机械强度。可以看出没有缺陷单层石墨烯比钢更强(52]。断裂强度,杨氏模量和泊松比没有缺陷的单层石墨烯是1 TPa, 130 GPa,和0.149的绩点,分别52]。另一方面,有一些缺陷,从而显示了显著降低机械强度比没有缺陷的石墨烯的杨氏模量0.15 - -0.35 TPa [53,54)、32 GPa的弹性模量和断裂强度120 MPa (54]。有缺陷的机械强度的电影可以提高还原过程或使用交联剂(55]。自从石墨烯特殊的机械强度,广泛用于提高高分子材料的机械强度为各种应用程序。除此之外,它是观察到石墨烯与其他纳米材料如碳纳米管引起了更大的改善聚合物材料的机械强度与单个纳米材料由于协同效应的纳米材料(56]。

4所示。热、电性质

强大的存在σ成键和非定域化的π电子使石墨烯独特的导电和导热材料具有较低的热膨胀系数。没有缺陷的石墨烯的热导率远远高于其他碳纳米材料。其热导率大约是顺序的 ,而这是大约 , ,和 微碳纳米管,石墨烯氧化物和单壁碳纳米管(52,57,58]。去的导热系数低于石墨烯由于其结构缺陷的存在,阻碍了电导率。这个属性是由几个因素极大地影响了如掺杂或缺陷边缘散射,导致声子的本地化59- - - - - -61年]。没有缺陷的石墨烯的电迁移是高于缺陷去10的顺序⁴S /厘米。电迁移是10¹(S /厘米62年]。以其优秀的固有热和电气性能,石墨烯是广泛用于制造低成本、高效的电子设备。此外,它是用于组织工程,生物传感器,和其他生物医学设备来测量细胞潜在的(63年,64年]。

5。光学性质

除了优异的机械强度和热电气性能,石墨烯具有优良的光学性能。单层没有缺陷的石墨烯已经显示出97.7%的入射光传输范围广泛的波长(65年]。这个属性是高度受到杂质的存在以及石墨烯层的数量。图3显示的光学透明性和两层石墨烯(66年]。优良的光学特性,以及优越的石墨烯材料的电导率,打开一个新的维度来取代昂贵的ITO薄膜。光学透明度高,优良的导电性,良好的机械强度和化学稳定性使石墨烯适合使用在太阳能电池透明电极或液晶以及可加工的柔性透明电极(67年- - - - - -69年]。可以生成光电流通过外部或内部字段在石墨烯表面的光吸收。已经观察到量子点等纳米石墨烯优良的光致发光性能。光致发光行为深受电子空穴对石墨烯的密度。更高的透光率、光致发光行为让最有前途的和吸引人的纳米材料石墨烯应用磁共振成像(MRI)和生物医学成像41]。

6。石墨烯的生物医学应用Nanohybrids

6.1。Stimuli-Responsive药物输送

按需或有针对性的药物释放生物医学设备已经在医学科学领域引起了极大关注。已经指出,有针对性的药物释放载体分子展品高效可控释放和最小的副作用。几个因素,如光、热、介质的pH值,超声波、电场或磁场负责药物的控制释放70年- - - - - -72年]。为此,石墨烯由于人们经常使用他们的大表面积,促进简单加载的药物和官能团的存在提供了额外的多个修改路线为目标和药物控制释放33,34]。然而,应该小心,不释放有毒物质在刺激人们。电响应药物释放材料合成了韦弗等人使用导电吡咯和经过electropolymerization在玻璃碳电极。他们装载地塞米松药物在这种混合和评估其释放行为在外部电场。线性nanohybrids观察药物释放,这可能改变通过改变外部电场的大小。有趣的是,没有加载的被动释放药物发生nanohybrids没有电场。还可以优化的药物释放行为nanohybrids通过改变的大小和厚度。另一方面,释放药物维持其生物活性没有额外的浸出毒性产品在电刺激。因为纳米颗粒大于加载药物分子,只有小分子释放nanohybrid电影刺激期间,而较大的聚合物基质材料完好无损。图4显示了地塞米松药物的控制释放从去/聚吡咯nanohybrid电影(73年]。光照诱导药物释放在癌症的治疗中纳米材料得到了相当大的关注达到可控释放效率高和最小副作用治疗期间(74年]。通过化疗癌症治疗有很多局限性,如低功效,副作用和耐药性75年]。许等人合成了光热光谱分析调解人们使用nano-GO和金纳米棒与叶酸的共轭酸改性透明质酸。的合成的示意图表示nano-GO-based混合动力车和目标chemophotothermal治疗的可能机制图所示5(一个)。的pH-dependent加载anticancerous盐酸阿霉素药物进入混合动力车和媒体发布概要文件在不同pH值在图所示5 (b)。这是发现在碱性介质加载能力高于在中性或酸性介质由于大nano-GO之间的疏水相互作用和抗癌药物。然而,更快的药物释放行为观察在酸性条件下由于装载药物的质子化作用,因此,水溶性的增加趋势。这个属性是非常有用的治疗癌症细胞因为肿瘤的细胞外环境和细胞内溶酶体和核内体在本质上是酸性的,促进更大的释放的药物。发布概要文件也受到光线的影响,并观察到与近红外(NIR)激光辐照导致24小时30分钟3.5倍增加药物释放比在没有光的照射。这可以归因于离解π- - - - - -π堆积的药物和聚合物之间的相互作用矩阵(76年]。在另一项研究中,歌等人伪造的透明质酸/混合动力车作为目标的人们,pH-responsive释放抗癌药物阿霉素π- - - - - -π叠加和氢键相互作用。更快的药物释放的观察nanohybrids pH值5.3比pH值7.4,这表明其潜在目标和pH-mediated抗癌药物运载工具(77年]。Kurapati和Raichur合成NIR light-responsive /聚烯丙胺盐酸盐)(PAH)多层遥控药胶囊。胶囊的模板是由硫酸葡聚糖(DS)掺杂碳酸钙。计划1显示远程开放GO-based混合胶囊使用NIR-laser光(78年]。进一步pH-induced因地制宜药通过聚(2 - (diethylamino)甲基丙烯酸乙酯)(PDEA) /去研究了混合动力车Kavitha et al。制作的电影在生理表现出良好的溶解性和稳定性的解决方案。抗癌药物喜树碱(CPT)是通过加载π- - - - - -π叠加和疏水性药物和nanohybrids之间的相互作用。然而,观察药物释放只有在酸性介质而不是基本的和中立的媒体,发现在肿瘤环境;这表明一个合适的位点药物载体的形成(79年]。水凝胶支架与二维和三维(3 d)结构被广泛用于药物输送和其他组织工程应用程序由于其独特的生理特性。李等人合成NIR light-mediated随需应变释放和可逆电池捕捉支架使用去/聚(N-isopropylacrylamide)原位(pNIPAAm)通过原子转移自由基聚合技术。他们观察到发布概要文件被激光强度和高度影响的存在去(80年]。在另一项研究中,陈等人的自愈,pH值,并使用去ureidopyrimidinone光致水凝胶N-isopropylacrylamide (pNIPAAm)聚合物矩阵。他们指出,更快的药物(盐酸阿霉素)释放水凝胶发生在酸性介质中比在中性和碱性介质由于极性基团的质子化作用。此外,开发水凝胶表现出temperature-mediated药物释放,这是更多的控制在较高的温度由于水凝胶的脱水导致一个更紧凑的结构,阻碍了药物的扩散。图6显示了pH值和温度引起药物释放从石墨烯水凝胶81年]。

6.2。组织工程的应用

对于组织工程应用程序,材料应该是生物相容性、无毒、可生物降解。此外,材料应该不会显示任何负面反应在生理条件下(82年- - - - - -84年]。组织工程技术克服了传统医疗程序的限制,在维修或更换纸巾是必需的。如今,干细胞是最广泛的研究和在细胞株用于组织工程应用程序由于能够分化成其他细胞如成骨细胞和软骨细胞、心肌细胞、脂肪细胞、神经细胞和内皮细胞的外部刺激的存在与否对各种表面(85年- - - - - -88年]。郭等人合成了石墨烯/聚(材料间是的运动混合超细纤维和观察到的细胞反应的存在间充质干细胞(msc)。他们指出,神经分化的msc大大提高了电刺激是由于更大的界面交互的电活性的神经细胞和bioelectronic表面,导致更多的msc分化。图7显示了msc的electric-induced细胞分化成神经细胞(89年]。同样,韦弗和崔证明直接神经干细胞(NSC)分化的导电聚合物聚(材料间是的运动和去。他们指出,当表面有干扰素-γ(正γ神经元细胞的生物分子,一个更大的人口,而在存在血小板源生长因子(PDGF),一个更大的人口少突胶质细胞发生,表明其潜在控制治疗应用NSC分化趋势(90年]。在另一项研究中,罗等人伪造nanofibrous去/聚(lactic-co-glycolic-acid)混合动力车通过电纺的技术和评估其生物反应在msc。更高的细胞生存能力(7天)和粘附行为观察nanohybrid垫比纯聚合物由于强烈吸附的蛋白质在nanohybrid表面。此外,msc的成骨分化发生在nanohybrid表面,这加速了去(91年]。化学功能化石墨烯在细胞行为起着至关重要的作用,因为它改变了电子围绕石墨烯表一部分的交互影响。比较研究是由Kumar等人使用,RGO, diamine-modified去聚ε己内酯(PCL)矩阵来评估对干细胞的细胞反应。他们观察到的复合diamine-modified去显示更高的增殖和分化的人类msc (hMSCs)其次是复合。这是由于更好的胺基之间的相互作用和细胞(92年]。张和同事也合成pH-sensitive去共轭purpurin-18甲酯nanocomplex为光动力治疗的应用。细胞生存能力明显下降(HepG-2细胞)中观察到的GO-Pu18 nanohybrids辐照与光时,表明发达材料具有极好的photocytotoxicity和暗反应可以忽略不计。体外photocytotoxicity发达材料向HepG-2细胞如图8(93年]。值得注意的是,成肌细胞分化的人类脊髓血液msc (CB-hMSCs)骨骼肌细胞(hSkMCs)观察到的实际上电纺纤维/ PCL复合。高速率的细胞增殖、分化和取向纤维表面表示其更好的生物相容性。这是由于更好的互联与纤维增强提供的电导率和介电性能。这个属性扮演了一个重要的角色在细胞粘附增殖和肌管方向。成肌细胞分化CB-hMSCs通过早期的表达myogenin-positive核图所示9(94年]。此外,据报道,与低分子量的接合表面(PEI)增强hMSCs的增殖和分化。Kumar和同事去合成/ PEI-based复合材料用聚(丙烯酸)(PAA)垫片在PCL矩阵。显著增加细胞增殖和分化观察复合纤维的纯PCL /裴共轭。这是归因于更高的复合胺和氧官能团数量,导致更好的细胞和纤维表面之间的相互作用95年]。Sayyar等人合成了导电石墨烯/壳聚糖水凝胶并观察其细胞反应。他们指出,成纤维细胞在支架是健康的发展,这表明复合材料的生物相容性(96年]。羟磷灰石(HA)经常用于骨组织工程应用;然而,它的机械强度差限制了其应用在长期承载条件下功能材料(97年,98年]。HA的属性可以通过将加强改善代理。刘和同事准备羟磷灰石/ RGO纳米复合材料和检查他们的机械和生物活动。一个增强的力学行为与改善人类成骨细胞细胞的扩散和高山活动nanohybrid表面显示其作为生物材料的潜力(99年]。类似的观察是由李等人使用nanohydroxyapatite和chitosan-functionalized [One hundred.]。在另一项研究中,增强骨和神经发生对hMSCs观察壳聚糖/石墨烯复合材料的表面。这可以归因于提高信息和测量交互的功能,促进hMSCs [101年]。降解也是一个重要参数,表明是否材料是有用的生物特定需求的条件。Natarajan和同事使用去半乳糖醇合成可生物降解复合材料,研究其生物相容性。他们观察到开发材料生物相容性和刺激骨生成属性(102年]。此外,其他一些有前途的石墨烯支架在组织工程领域的应用程序在表表示1。

7所示。抗菌活性

如今,一些抗生素和抗菌药物开发治疗各种各样的传染病。然而,致命的微生物保持公共卫生面临的挑战,导致一些传染病(每年103年]。抗生素常用这些病原体的影响降到最低。此外,由于过量使用抗生素,这些病原体变得耐药(104年]。最近,纳米材料在这方面获得了巨大的关注由于其独特的物理和抗菌性能,缺席的宏观形式(105年]。各种纳米材料如石墨烯,金、银、铜、锌氧化物,和镁经常用于此目的(106年- - - - - -110年]。如前所述,石墨烯材料科学研究中引起了广泛的关注由于其优良的理化和生物相容性的特性。一些研究工作表明,纯粹的没有任何抗菌、抑菌、细胞毒性特性对细菌或哺乳动物细胞(111年]。赵和同事合成聚(乙二醇)——(挂钩)共轭/银nanoparticle-loaded复合材料和评估他们的稳定和抗菌活性。他们指出,PEG-conjugated与银纳米粒子的复合材料比去更稳定(超过1个月)/银纳米粒子复合。此外,他们观察到GO-PEG-Ag复合材料显示出更多抗菌活性比GO-Ag复合材料对革兰氏阴性和阳性细菌等大肠杆菌和金黄色葡萄球菌(~ 100%的大肠杆菌~ 95.3%的金黄色葡萄球菌)10μ克/毫升2.5 h。较高的抗菌活性GO-PEG-Ag复合材料的破坏是由于细菌结构和活性氧的产生,导致细胞质泄漏,降低新陈代谢(112年]。一些等人合成GO-based聚_l赖氨酸)(锁相环)复合材料通过静电相互作用和共价键之间的石墨烯衍生品和锁相环和评估他们的细胞毒性和抗菌行为。他们观察到的复合材料表现出强烈的抗菌性质和生物相容性对人类脂肪干细胞和非小细胞肺癌细胞(A549),这表明它的双重功能,可用于抑制细菌生长以及增强人体细胞生长(113年]。在另一项研究中,邵和同事合成银nanoparticle-embedded氧化石墨烯纳米复合材料,观察其对革兰氏阴性抗菌财产大肠杆菌(写明ATCC 25922)和革兰氏阳性金黄色葡萄球菌(写明ATCC 6538)的平皿计数法和磁盘扩散法。重要的抗菌活性是观察到纳米复合材料,建议其潜在的生物医学应用程序中使用(114年]。微生物污染等水传播的病原体包括细菌、原生动物,单独,真菌和病毒导致一些严重的疾病对人类[115年]。一些技术,如紫外线(UV)治疗和化学和热治疗经常用于水净化过程(116年]。纳滤(NF)、研究最多的一个膜技术等广泛应用水净化/海水淡化,纺织染料/重金属/天然有机去除,和油/水分离,使用膜孔隙大小为0.5 2 nm (117年- - - - - -121年]。朱等人准备一个基于RGO纳滤膜和铜纳米粒子通过原位还原法在polydopamine (PDA)表面和评估其染料净化或淡化行为与抗菌性能。图10显示了该纳米复合材料的合成路线示意图及其沉积在PDA上表面。PDA-rGOC-modified膜表现出强烈的抗菌特性的方向大肠杆菌减少(~ 97.9%)后3 h的联系,表明其multidynamics应用程序,并有很强的抗菌和分离性能。PDA-rGOC-modified膜的抗菌活性如图11(122年]。Musico等人修改了商用硝酸纤维素膜过滤器文件与聚N-vinylcarbazole) (PVK)和石墨烯/走。PVK-GO-modified膜表现出对一个强大的抗菌活性枯草芽孢杆菌和大肠杆菌。这是由于生产活性氧的纳米颗粒,而影响微生物的代谢活动(123年]。刘等人研究了聚丙醇acid-GO-silver纳米颗粒混合对聚乳酸纤维的抗菌活性金黄色葡萄球菌(124年]。众所周知,石墨烯具有很高的倾向于吸收近红外光谱光和反映它的热量。这个性质的石墨烯材料科学中广泛应用。一盏灯——(NIR)诱导抗菌表面准备使用裴和RGO石英表面通过逐层组装技术。观察,> 90%空气细菌被发达表面光照。图12显示了光致PEI-rGO薄膜合成的抗菌活性叠层技术(125年]。类似的研究是由谢和同事在去/ Ag纳米粒子包裹着一层薄薄的660海里可见光辐照下I型胶原蛋白。大约96.3%和99.4%的大肠杆菌和金黄色葡萄球菌细菌,分别被辐照下的开发混合动力车660纳米光由于激进的氧物种的形成;这表明强烈的混合对催化活性的微生物(126年]。Konwar等人伪造的基于石墨烯- (GIO)使用壳聚糖水凝胶聚合物基质通过gel-casting技术和评估其抗菌活性金黄色葡萄球菌,大肠杆菌,白念珠菌。抗菌活性的一个重要改进是GIO-based观察水凝胶膜相比chitosan-GO和氧化chitosan-iron电影(127年]。光催化活性为三相TiO也被观察到₂/ Ag)₃阿宝₄/石墨烯复合离子交换法和水热合成的方法(128年]。抗菌活性的材料已经引起了广泛关注在伤口愈合应用程序由于他们杀死病原体在伤口的能力。Dubey Gopinath多组分复合材料制作的基于银纳米粒子,走,壳聚糖,姜黄素。他们指出,制造纳米纤维具有良好的生物相容性和更好的抗菌活性,这表明他们的潜在的生物医学应用129年]。此外,相当在抗菌活性增强的方向大肠杆菌和金黄色葡萄球菌与微不足道的观察细胞毒性silver-incorporated ZnO-chemically转换后的石墨烯纳米复合材料合成了一种低温技术使用醋酸锌脱水,硝酸银,(130年]。

8。结论

纳米材料具有独特的内在生理化学的和生物属性,没有在他们的宏观形式,为各种应用在材料科学中引起相当大的关注。几个纳米材料如石墨烯、碳纳米管、富勒烯、沸石、金属以不同形式经常用于提高本地材料所需的应用程序的性能。如今,石墨烯,碳的同素异形体与优秀的热、电、光、机械、和生物属性和更高的表面积,集中用于提高材料性能。此外,石墨烯的性质可调的表面功能化各种团体。石墨烯的高表面积和高电荷密度在石墨烯表面促进一些药物分子的加载,并因此与调优率作为nanocarrier生物介质。此外,优秀的物理性质的石墨烯表面有利于细胞的增殖和分化。此外,其吸光行为中扮演着重要的角色在光触发药或细胞反应。显著改善抗菌活性没有细胞毒性观察各种石墨烯混合动力车,表明其作为各种生物材料的应用潜力。因此,想知道石墨烯纳米材料的发现开启了一个新的研究领域生产轻质、高性能混合材料各种生物医学应用。

的利益冲突

作者声明没有竞争的经济利益。

确认

这项研究受到了基础科学研究项目通过韩国国家研究基金会(NRF)由教育部(2018号r1a6a1a03025582)和韩国国家研究基金会(NRF - 2016 r1d1 A3B03932921)。

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