表面活性剂对协会的影响特点,Di - Triblock共聚物的氧乙烯和Oxybutylene水解决方案:稀溶液相图,SANS,在不同的温度和粘度测量gydF4y2Ba

文摘gydF4y2Ba

交互的聚氧乙烯(E) -聚(oxybutylene) (B) EB或电子束曝光类型块copolymers-sodium dodoecyl硫酸(SDS)或dodecyltrimethylammonium溴化(DTAB)和/或t-octylphenoxy polyethoxyethanol, (tx - 100)监控作为表面活性剂浓度和温度的函数。离子表面活性剂的添加共聚物胶束的解决方案通常诱导不仅形状从球形过渡到扩展的椭圆体30gydF4y2Ba^∘gydF4y2BaC共聚物胶束也破坏他们,甚至抑制高表面活性剂胶束形成加载。超过SDS DTAB撼动了共聚物胶束。tx - 100,非离子,形成稳定的混合胶束。块copolymer-surfactant复合物在本质上是亲水的,特点是高浑浊和云点。Triblock共聚物胶束比diblock共聚物的容易不稳定,表明之间的交互的重要性亲水链和表面活性剂。共聚物胶束的扰动的影响比胶束的增长控制在升高的温度下,否则是主要的共聚物胶束。gydF4y2Ba

1。介绍gydF4y2Ba

两亲性嵌段共聚物的类型gydF4y2Ba或gydF4y2Ba(E =氧乙烯和B = oxybutylene,gydF4y2Ba米gydF4y2Ba和gydF4y2BangydF4y2Ba显示的数量单位)有几个优势EPE (P = oxypropylene)共聚物。例如,B块比P疏水块和EB或电子束曝光共聚物相当均匀的成分(gydF4y2Ba1gydF4y2Ba]。surfactant-like属性包括凝胶的几个实验室合成或商业的行为gydF4y2Ba和gydF4y2Ba共聚物在水溶液媒体许多科学调查的主题gydF4y2Ba2gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba21gydF4y2Ba]。胶体工程学应用如洗净、分散、稳定、发泡、乳化、润滑、控制释放药物,嵌段共聚物和低摩尔质量表面活性剂往往相互结合使用。因此,研究copolymer-surfactant混合解决方案是必要的为了实现最佳性能,找出最合适的条件(gydF4y2Ba22gydF4y2Ba,gydF4y2Ba23gydF4y2Ba]。文学的一项调查显示,大部分的研究工作对两亲性copolymer-surfactant混合系统在水里关注EPE copolymers-sodium十二烷基硫酸盐(SDS)、十二烷基苯磺酸钠(sdb) cetyltrimethylammonium氯化溴化(CTAC)或(CTAB))或polyether-based非离子表面活性剂,等等(gydF4y2Ba23gydF4y2Ba]。详细调查处理建立绑定等温线,测量临界胶束浓度,测定混合系统的规模和聚合数量表明,表面活性剂分子与疏水相互作用以及共聚物的亲水部分和诱导有趣和引人注目的关联特征的变化取决于共聚物的分子特征,即P E或块的长度,市盈率和疏水块的类型和浓度的表面活性剂,等等。是否添加表面活性剂会形成混合胶束,诱发共聚物胶束化或形成copolymer-surfactant复合物,打破复合物,抑制共聚物胶束的增长,是高度依赖于表面活性剂浓度和整体共聚物的亲水性或疏水性。混合胶束形成EPE copolymer-surfactants系统也被报道(gydF4y2Ba24gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba28gydF4y2Ba]。参数计算的交互使用正则解的理论。一直强调行为偏离了理想和混合系统表现出协同交互。gydF4y2Ba

最近,Kelarakis et al。gydF4y2Ba29日gydF4y2Ba,gydF4y2Ba30.gydF4y2Ba)监测SDS的交互与一系列聚(氧乙烯)聚(oxybutylene) diblock和聚(氧乙烯)聚(oxybutylene)聚氧乙烯triblock共聚物(gydF4y2Ba,gydF4y2Ba,gydF4y2Ba,gydF4y2Ba)使用DLS、电导率、体积、超声波速度,和小角x射线散射(粉煤灰)测量。与EPE copolymer-surfactant系统,添加SDSgydF4y2Ba(这是一个主要的疏水性共聚物)导致大囊泡的形成积极的偏离理想的混合。也强调,共聚物的亲水性块的长度不仅在相互作用中起着重要的作用,也在最后的大小和形状的粒子形成的混合系统。清楚和理解的方式添加的表面活性剂影响EB的self-association和相行为或电子束曝光共聚物尚未出现。因此,我们目前的研究报告上的系统测量稀水溶液相特征、小角中子散射(无),和稀溶液粘度diblock的混合解决方案gydF4y2Ba或triblockgydF4y2Ba共聚物SDS, DTAB,非离子表面活性剂,t-octylphenoxy polyethoxyethanol,在水中和tx - 100在不同的温度下随着表面活性剂浓度的函数。结果希望阐明如何胶束不稳定的两种对立的影响(表面活性剂)和胶束增长(温度)得到平衡或支配对方这样的系统。gydF4y2Ba

2。实验部分gydF4y2Ba

2.1。材料gydF4y2Ba

研究了嵌段共聚物的礼物样本陶氏化学公司,自由港,美国德克萨斯州,被用来作为收到。BM-45, diblock共聚物的结构类型、MeO——(EO)gydF4y2Ba_18gydF4y2Ba(博)gydF4y2Ba_9gydF4y2Ba-哦triblock共聚物,B-40,结构、HO - (EO)gydF4y2Ba_13gydF4y2Ba(博)gydF4y2Ba_10gydF4y2Ba——(EO)gydF4y2Ba_13gydF4y2Ba-哦。光电和波结构代表氧乙烯和oxybutylene单位,和MeO代表一个甲氧基组。di和triblock共聚物被表示为b - 1 (gydF4y2Ba)和b - 2 (gydF4y2Ba)。SDS与纯度> 98%的丙烯酰胺在质量的基础上。DTAB和tx - 100奥尔德里奇产品纯度为99%和98%。这些样本被用作收到没有任何净化。临界胶束浓度(CMC)值作为确定从表面张力等温线在30°C的表面活性剂是0.23,0.49和0.021 g·dlgydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}对SDS、DTAB分别和tx - 100。gydF4y2Ba

2.2。方法gydF4y2Ba

共聚物的解决方案是由溶解已知量三重蒸馏水或在给定的表面活性剂溶液和允许形成的电磁搅拌器到同质,和彻底搅拌。搅拌时间60 - 90分钟是足够了。的解决方案总是存储在加塞玻璃瓶子。然而,单个表面活性剂的解决方案是由简单的溶解需要大量的护理减少泡沫的形成。解决方案被允许站了几个小时,直到头顶的泡沫(如果有的话)是完全解决。gydF4y2Ba

2.3。相图gydF4y2Ba

稀水溶液相特征为每个解决方案被视觉观察监控解决方案的典型外观的变化通过升温和冷却循环。温度的平均值的两个交易日终于指出识别浑浊的(gydF4y2BaTgydF4y2Ba_pgydF4y2Ba)和云点(gydF4y2BaCgydF4y2Ba_pgydF4y2Ba)。这些点的不确定性是±0.5°C。gydF4y2Ba

2.4。小角中子散射gydF4y2Ba

SANS实验进行b - 1或b - 2的解决方案也在D copolymer-surfactant混合解决方案gydF4y2Ba_2gydF4y2BaO使用自主构建san光谱仪DHRUVA反应堆,(Trombay、印度)。DgydF4y2Ba_2gydF4y2BaO(至少99.5原子%纯度)获得了重水的巴克,孟买,印度。使用DgydF4y2Ba_2gydF4y2BaO代替HgydF4y2Ba_2gydF4y2BaO准备的解决方案提供了一个很好的对比溶质和溶剂的同事无实验。解决方案在路径长度0.5厘米举行UV-grade石英样品持有人紧和合适的聚四氟乙烯闭锁装置后用封口膜密封好。样本为所有运行探测器距离是1.8米。光谱仪利用(ΔBeO-filtered梁,决议gydF4y2Ba问gydF4y2Ba/gydF4y2Ba问gydF4y2Ba)约为30%gydF4y2Ba问gydF4y2Ba= 0.05gydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}。散射中子角分布的记录使用一维位敏探测器。访问波传输gydF4y2Ba问gydF4y2Ba(= 4gydF4y2BaπgydF4y2Basin0.5gydF4y2BaθgydF4y2Ba/gydF4y2BaλgydF4y2Ba,在那里gydF4y2BaλgydF4y2Ba波长的入射中子和吗gydF4y2BaθgydF4y2Ba这个乐器的散射角)范围是0.02到0.3吗gydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}。的平均中子波长gydF4y2BaλgydF4y2Ba= 5.2。gydF4y2Ba

测量中子散射强度为背景,纠正空单元散射和示例的传播。然后强度是绝对截面单位规范化。因此,块gydF4y2BadgydF4y2BaΣ/gydF4y2BadgydF4y2BaΩ与gydF4y2Ba问gydF4y2Ba被获得。测量散射强度的不确定性估计为10%。实验分安装使用非线性最小二乘方法。gydF4y2Ba

2.5。粘度gydF4y2Ba

个人共聚物水溶液的流动时间以及混合物的b - 1 b - 2得到了表面活性剂用乌氏粘度计暂停水平。两次粘度计被用来获取流量范围130 - 360年代,从而避免任何动能修正。三次连续流同意在±0.02年代的记录,和平均流动时间被认为是。剪切修正不考虑,因为获得内在粘度总是小于3 g dlgydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}。流量大于5毫升,使排水修正不重要。粘度计在测量悬浮在维持在恒定温度下的恒温水浴锅准确±0.01°C。gydF4y2Ba

3所示。结果与讨论gydF4y2Ba

3.1。稀水溶液相图gydF4y2Ba

b - 1, b - 2共聚物的水溶液的特性讨论了之前(gydF4y2Ba31日gydF4y2Ba,gydF4y2Ba32gydF4y2Ba]。清晰的共聚物的解决方案(室温)之前把浑浊的密集云集在更高的温度。因此,通常情况下,每个解决方案具有浊点(gydF4y2BaTgydF4y2Ba_pgydF4y2Ba)和浊点(gydF4y2BaCpgydF4y2Ba)。Diblock共聚物,低gydF4y2BaTgydF4y2Ba_pgydF4y2Ba和gydF4y2BaCgydF4y2Ba_pgydF4y2Ba值比triblock共聚物和浊度的温度范围在持续的解决方案也被发现比b - 1共聚物为b - 2。这些趋势直接归因于triblock这一事实gydF4y2BaEgydF4y2Ba_13gydF4y2Ba再亲水比diblock E块吗gydF4y2Ba。因此,浊度的解决方案是由于疏水不混溶性的增加oxybutylene一半在升高的温度下。同样的,我们之前详细的无研究[gydF4y2Ba31日gydF4y2Ba)这些共聚物的水溶液透露,它们形成球形胶束组成的一个疏水核心包围外亲水电晕。微粒的大小和协会数字系统增加温度的增加,而且,事实上,b - 2的球形胶束共聚物进行了形状变换在温度接近高度不对称的椭圆体gydF4y2BaTgydF4y2Ba_pgydF4y2Ba。注意到浊度的出现在解决方案的同时,与胶束的增长成大的结构。gydF4y2Ba

固定的稀水溶液相图2 wt % (w / v)水溶液的b - 1或b - 2存在不同数量的每个表面活性剂;SDS, DTAB、tx - 100了。的共同特征指出图是(我)首次明确解决方案将浑浊的阴,(ii)进一步提高温度会导致产生完全的形成浓密的云层,和(3)导致高温相分离。一个典型的嵌段共聚物的相图- tx - 100混合图所示gydF4y2Ba1gydF4y2Ba。其他混合物的相图在图gydF4y2Ba网上的补充材料,doi: 10.1155 / 2011/570149。浑浊的总结和云品脱从这些图中提取收集表gydF4y2Ba1gydF4y2Ba。一个数据表的熟读gydF4y2Ba1gydF4y2Ba显示,(我)copolymers-SDS, -DTAB有更高的混合解决方案gydF4y2BaCgydF4y2Ba_pgydF4y2Ba值作为共聚物相比独自解决方案在水,(ii)连续添加表面活性剂添加剂增加了gydF4y2BaCgydF4y2Ba_pgydF4y2Ba价值观和相同的似乎是大于100°C在非常高的SDS和DTAB加载(iii)的非离子tx - 100共聚物的解决方案相反没有产生如此大的效果和云点远低于100°C,及(iv)共聚物- tx - 100混合解决方案相分离在升高的温度下。gydF4y2Ba

针对这些观察到的尖锐对比湿润copolymers-ionic表面活性剂混合物之间的行为一方面和copolymers-nonionic表面活性剂混合物,我们认为它有趣的进行详细的解决方案条件下无测量混合解决方案在给定温度和不同表面活性剂浓度或不同的温度(从室温到高温接近gydF4y2BaTgydF4y2Ba_pgydF4y2Ba),一个固定的表面活性剂浓度,这样我们希望得到一个insight共聚物胶束的几何特性的变化在两个竞争的影响胶束的不稳定和胶束的增长。gydF4y2Ba

3.2。小角中子散射(无)gydF4y2Ba

无测量进行了第一个解决方案的单个共聚物或表面活性剂在DgydF4y2Ba_2gydF4y2BaO在不同温度和光谱图所示gydF4y2Ba2gydF4y2Ba。选择的浓度远比各自的CMC过剩纯组件。光谱分析的考虑了微分散射截面单位体积的函数散射向量gydF4y2Ba问gydF4y2Ba和表示为gydF4y2Ba33gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba37gydF4y2Ba]gydF4y2Ba 上面的表达式可以简化为不相互影响的胶束。(即。,for dilute solutions, the inter particle structure factor年代gydF4y2Ba(gydF4y2Ba问gydF4y2Ba)可能等同于~ 1)gydF4y2Ba 在哪里gydF4y2BangydF4y2Ba_米gydF4y2Ba表示的数密度胶束,gydF4y2BaVgydF4y2Ba_米gydF4y2Ba是胶束体积,gydF4y2BaρgydF4y2Ba_米gydF4y2Ba和gydF4y2BaρgydF4y2Ba_{年代gydF4y2Ba}是微粒的散射长度密度和溶剂,分别。gydF4y2BaP(问)gydF4y2Ba是单粒子(intraparticle)结构因素,然后呢gydF4y2Ba(问)gydF4y2Ba是颗粒间的结构因素。gydF4y2BaBgydF4y2Ba是一个常数项,表示的非相干散射背景,这主要是由于氢在示例。的gydF4y2BaPgydF4y2Ba(gydF4y2Ba问gydF4y2Ba)球形胶束核心可以写成gydF4y2Ba 在哪里gydF4y2BaRgydF4y2Ba_cgydF4y2Ba是疏水核心半径归因于胶束核的大小。颗粒间的结构因素gydF4y2Ba年代gydF4y2Ba(gydF4y2Ba问gydF4y2Ba)取决于胶束的空间分布,是由(gydF4y2Ba38gydF4y2Ba]gydF4y2Ba 在哪里gydF4y2BaggydF4y2Ba(gydF4y2BargydF4y2Ba)是径向分布函数描述胶束的安排。Percus和Yevick近似gydF4y2Ba39gydF4y2Ba)来描述两个散射物体之间的直接相关性,定义了解析形式的结构因子(gydF4y2Ba40gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba42gydF4y2Ba]gydF4y2Ba 在哪里gydF4y2Ba硬胶束半径范围,由保利(oxybutylene)和聚(氧乙烯)和胶束的物理尺寸。gydF4y2BaϕgydF4y2Ba是坚硬的球体体积分数的胶束溶液。gydF4y2BaGgydF4y2Ba是一个函数的gydF4y2BaxgydF4y2Ba= 2gydF4y2Ba问gydF4y2Ba 和gydF4y2BaϕgydF4y2Ba。gydF4y2Ba

的gydF4y2BaϕgydF4y2Ba值可以在数学上是等价的gydF4y2Ba 在哪里gydF4y2BaCgydF4y2Ba_米gydF4y2Ba共聚物分子的浓度相关(micellized)形式和有一个单元的摩尔dmgydF4y2Ba^{−3gydF4y2Ba}。gydF4y2Ba

共聚物的胶束或表面活性剂在水中由疏水核心标志的亲水端包围日冕。的散射长度密度polyoxybutylene (0.212×10gydF4y2Ba^10gydF4y2Ba厘米gydF4y2Ba^{−2gydF4y2Ba})、SDS (−0.392×10gydF4y2Ba^10gydF4y2Ba厘米gydF4y2Ba^{−2gydF4y2Ba}),DTAB (0.392×10gydF4y2Ba^10gydF4y2Ba厘米gydF4y2Ba^{−2gydF4y2Ba}),tx - 100 (0.388×10gydF4y2Ba^10gydF4y2Ba厘米gydF4y2Ba^{−2gydF4y2Ba}),维gydF4y2Ba_2gydF4y2BaO (6.38×10gydF4y2Ba^10gydF4y2Ba厘米gydF4y2Ba^{−2gydF4y2Ba})被用于计算。有一个很好的疏水核心和溶剂之间的对比。然而,由于大量的DgydF4y2Ba_2gydF4y2BaO(化合水)存在于外聚氧乙烯电晕,散射对比水化电晕和溶剂将贫穷。在上面,我们假设gydF4y2BaP(问)gydF4y2Basdepends只在疏水核心半径。因此,在拟合实验中子散射数据解决方案(gydF4y2Ba1gydF4y2Ba),三个未知参数,核心半径,gydF4y2BaRgydF4y2Ba_cgydF4y2Ba,硬球相互作用半径,gydF4y2Ba和微粒的体积分数,gydF4y2BaϕgydF4y2Ba被认为是作为拟合参数的分析。该协会的数字,gydF4y2BaNgydF4y2Ba,然后可以获得的知识核心的大小gydF4y2Ba 在哪里gydF4y2BangydF4y2Baoxybutylene单位的数量在疏水块,gydF4y2BaRgydF4y2Ba_cgydF4y2Ba无水核心的半径和吗gydF4y2Ba是一个oxybutylene单元的体积(116.5% 10gydF4y2Ba^{−24gydF4y2Ba}厘米gydF4y2Ba^3gydF4y2Ba)。从估计的值gydF4y2BaNgydF4y2Ba胶束的数量密度,gydF4y2BaζgydF4y2Ba这是共聚物胶束的数量单位体积计算由以下关系:gydF4y2Ba 在哪里gydF4y2BaCgydF4y2Ba=在摩尔浓度dmgydF4y2Ba^{−3gydF4y2Ba},gydF4y2BaNgydF4y2Ba_{一个gydF4y2Ba}=阿伏伽德罗常数。gydF4y2Ba

b - 1或b - 2球形胶束在水里gydF4y2Ba
各种胶束核心半径等参数,gydF4y2BaRgydF4y2Ba_cgydF4y2Ba硬球体半径,gydF4y2Ba体积分数,gydF4y2BaϕgydF4y2Ba胶束间的距离,gydF4y2BaζgydF4y2Ba没有数据的,因为从上面获得治疗30°C表中列出gydF4y2Ba2gydF4y2Ba。SANS diblock共聚物溶液的强度大于triblock共聚物的解决方案,因此,协会diblock共聚物的号码和数量密度高于triblock共聚物胶束。观察到小triblock共聚物的胶束尺寸可以用这一事实来解释其胶束的核心部分有两块连接核心/边缘接口等相比,只有一个约束的diblock共聚物的胶束。这有效地限制自由的疏水链在胶束的核心。gydF4y2Ba
高温无曲线的分析只能通过假设椭圆形gydF4y2BaPgydF4y2Ba(gydF4y2Ba问gydF4y2Ba)因素,而gydF4y2Ba年代gydF4y2Ba(gydF4y2Ba问gydF4y2Ba)高温因素等于统一设置为相关峰值缺席。共聚物胶束的各种参数在不同的温度下也列在表中gydF4y2Ba2gydF4y2Ba。可以看出,温度的增加导致共聚物胶束的形态变换。温度的增加(50°C到70°C b - 2)导致急剧增加的主要轴心”gydF4y2BabgydF4y2Ba”。球形的失真在升高的温度下也跟着协会数量的增加,这些变化主要是由于水分子逐出核心以及水化电晕的胶束。在这种情况下,可以容纳更多的共聚物分子胶束,因此gydF4y2BaNgydF4y2Ba胶束的增加。gydF4y2Ba

表面活性剂胶束在水里gydF4y2Ba
无分布及其阴离子十二烷基硫酸钠的详细分析,溴化阳离子tetradecyltrimethylammonium DTAB,和非离子tx - 100在其他地方的水已报告gydF4y2Ba43gydF4y2Ba]。表面活性剂胶束通常是扁长的椭圆形的形状与烃尾巴占据头组内部疏水核心包围。这三种表面活性剂胶束参数,从无中提取分析总结在表gydF4y2Ba3gydF4y2Ba。gydF4y2Ba

Copolymer-Surfactant混合物gydF4y2Ba
无测量解决方案的b - 1 + 2% SDS(0.001, 0.05和1%),+ DTAB(0.05, 0.1和1%),和+ tx - 100(6%)混合物在30°C以及气温升高和相应的无曲线所示部分(a) - (C)和(d) - (f)的人物gydF4y2Ba补充材料。在混合光谱的分析,散射长度、SL和疏水部分的体积,gydF4y2BaVgydF4y2Ba混合解决方案计算的关系gydF4y2Ba 被送入分析程序。下标的gydF4y2Ba和gydF4y2Ba年代gydF4y2Ba分别表明共聚物和表面活性剂。通过这种方式,我们可以计算协会的表面活性剂,gydF4y2BaNgydF4y2Ba_{年代gydF4y2Ba}在混合解决方案。相对应的散射长度的疏水部分个人共聚物或表面活性剂是b - 1 (2.223×10gydF4y2Ba^{−12gydF4y2Ba}),b - 2 (2.474×10gydF4y2Ba^{−12gydF4y2Ba})、SDS (−1.374×10gydF4y2Ba^{−12gydF4y2Ba}),DTAB (1.772×10gydF4y2Ba^{−12gydF4y2Ba}),和tx - 100 (1.453×10gydF4y2Ba^{−12gydF4y2Ba}分别)厘米。(同样,卷gydF4y2Ba^3gydF4y2Ba)各自的共聚物和表面活性剂的疏水部分b - 1 (1047), b - 2 (1162), SDS (350.2), DTAB(452.2),和tx - 100 (374.6)。协会的共聚物gydF4y2Ba然后计算的关系gydF4y2Ba

B-1-SDS混合物gydF4y2Ba
我们的主要目的是监视的效果添加SDS b - 1胶束associates的相对稳定,因此,没有一个类似的过程用于分析的数据在D b - 1解决方案gydF4y2Ba_2gydF4y2Bao .提取的各种参数分析和公式如上所述表中列出gydF4y2Ba4gydF4y2Ba。熟读的数据显示,添加SDS单聚体或胶束系统减少了gydF4y2BaRgydF4y2Ba_cgydF4y2Ba和gydF4y2Ba同时协会共聚物胶束的数量。混合物含有1% SDS非常有趣,因为它的解决方案依然清晰甚至温度接近100°C。自从混合态预计贡献的胶束组件,很可能的贡献共聚物胶束水溶液相特征是最低限度。事实上,我们的分析显示,有2 b - 1共聚物分子每93 SDS分子在这种混合物,表明b - 1是完全压制的胶束化SDS浓度高。大小的减少和抑制b - 1在混合胶束化的解决方案需要解释。SDS两不相联系的和相关的形式强烈相互作用分子的疏水性和亲水性部分b - 1 unimeric分子形成复合物。可能是几个SDS单聚体或胶束与单个b - 1分子相关联,当我们注意到~ 1:45比copolymer-SDS复杂。SDS-B-1复杂地层耗尽共聚物单聚体和损耗的程度随SDS浓度的增加。这导致平衡的转变,单聚体gydF4y2Ba↔gydF4y2Ba胶束逐渐向左,这会导致一个减少胶束尺寸。在高表面活性剂浓度,与带负电荷的SDS的共聚物分子饱和分子。由此产生的斥力copolymer-bound SDS -头组中分子或胶束抑制共聚物胶束形成。这样的存在的直接证据之间的斥力copolymer-SDS复合物来自这一事实gydF4y2Ba问gydF4y2Ba值对应于最大峰值(gydF4y2Ba)系统转移到右边的规模与SDS浓度的增加表明粒子间距离增加SDS浓度很高。Kelarakis et al。gydF4y2Ba29日gydF4y2Ba,gydF4y2Ba30.gydF4y2Ba]研究了相同的copolymer-SDS系统由DLS和共焦显微镜测量25°C和指出,添加SDS(摩尔分数范围从0.25到0.8)诱导形成的颗粒比共聚物的胶束和更大的超级结构分解高SDS加载(gydF4y2Ba> 0.8)。目前的工作涵盖了SDS的摩尔分数,gydF4y2Ba(0.0028 - 0.735),没有数据的分析并没有显示任何大型结构的存在,恰恰相反,SDS除了导致b - 1胶束的不稳定通常观察到与EPE copolymers-SDS系统(gydF4y2Ba23gydF4y2Ba]。作者表明,球形胶束在1% (w / v)的解决方案gydF4y2Ba像蠕虫一样实际上转化为胶束的温度范围50°C到60°C由于可能的脱水效果。脱水的日冕部分共聚物胶束也可以造成的盐之外(gydF4y2Ba44gydF4y2Ba,gydF4y2Ba45gydF4y2Ba]。gydF4y2Ba

B-1-DTABgydF4y2Ba
考试的胶束参数即半短轴,半长轴,b,分数电荷,gydF4y2BaαgydF4y2Ba和协会的数量gydF4y2Ba和gydF4y2Ba列在表gydF4y2Ba4gydF4y2Ba表明,球形胶束的b - 1共聚物进行形状从硬球过渡到椭圆体在互动DTAB单聚体。连续DTAB摩尔分数的增加(从0.1149到0.7219)显著降低b - 1分子混合胶束的数量,实际上完全抑制b - 1胶束化在高摩尔分数。的gydF4y2Ba值最初转移到一个较低的值,后跟一个与DTAB摩尔分数的增加逐渐增加。这个观察是相反的趋势指出B-1-SDS混合物。因此,结构和性质的associates B-1-SDS B-1-DTAB混合物需要是不同的。(CHgydF4y2Ba_3gydF4y2Ba)gydF4y2Ba_3gydF4y2Ba ——头群DTAB分子相比更多的疏水性和笨重gydF4y2BaSDS。因此,DTAB分子的排列或胶束在B - 1分子或副结构将这样的甲基头组B被吸引向疏水单元。这种扭曲配置不仅促进了更多的DTAB分子也引起形状从硬球过渡到开放的椭圆形结构作为空间以及排斥相互作用的结果。带电的复合物之间的斥力B-1-DTAB推开个人混合胶束,从而引起转变gydF4y2Ba较低的值。DTAB浓度更高,排斥力非常大,抑制b - 1胶束的形成,和混合胶束只是像DTAB纯胶束。gydF4y2Ba

b - 1 - tx - 100gydF4y2Ba
无分布跟踪针对单一的混合物b - 1 - tx - 100 (c部分的图gydF4y2Ba)非常相似的曲线tx - 100 D解决方案gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba啊,和数据被发现是最好的形式的复制gydF4y2BaFgydF4y2Ba(gydF4y2Ba问gydF4y2Ba椭圆形的核心。的贡献gydF4y2Ba年代gydF4y2Ba(gydF4y2Ba问gydF4y2Ba)被认为是统一的(因为没有观察到相关峰值)。混合胶束的主要贡献tx - 100分子形成的球形共聚物胶束。gydF4y2Ba

B-2-Surfactants混合物gydF4y2Ba
为了研究共聚物体系结构如何影响关联结构的混合状态,我们选择三种混合物固定2% (w / v)的浓度gydF4y2Batriblock共聚物和最大单个表面活性剂的浓度。SANS的分析数据显示,同事的形状是球形(B-2-SDS)和扩展的椭圆形(B-2-DTAB和tx - 100)。胶束的熟读参数,如表中列出gydF4y2Ba4gydF4y2Ba,进一步显示,添加表面活性剂在较高浓度下,无论他们的性质,不仅诱发更多的离解比b - 1 b - 2胶束胶束,也很大程度上抑制b - 2胶束形成。混合态的同事主要是由表面活性剂胶束。B - 1 B和B - 2几乎相同数量的单位,但不同的分子结构和E的数量单位。b - 2 E块两端,而b - 1有一个终端短E。因此,它可以推断的E块共聚物在与表面活性剂的相互作用中起着重要的作用。越多的数量E单位或者其长度更长,更将表面活性剂的绑定,因此更将共聚物胶束形成的不稳定或抑制。gydF4y2Ba

的温度依赖性gydF4y2Ba
无分布在不同的温度下可以考虑安装的gydF4y2BaPgydF4y2Ba(gydF4y2Ba问gydF4y2Ba),gydF4y2Ba年代gydF4y2Ba(gydF4y2Ba问gydF4y2Ba),或者只gydF4y2BaP (Q),或者F(问)gydF4y2Ba基于椭球致密核心根据曲线是否具有相关性的山峰。胶束参数在不同的温度下,提取分析,给出了表gydF4y2Ba4gydF4y2Ba。密切关注的数据表明,表面活性剂的加入促进了SANS测量高温,解决方案的混合状态很清楚。像往常一样,增加温度诱导胶束的形状的变换(成)(见表gydF4y2Ba2gydF4y2Ba)从球面扁长的椭圆体和许多协会数量成倍增加。添加表面活性剂(低浓度)协会的混合胶束数量下降表明贡献的优势copolymer-ionic表面活性剂相互作用在通常的温度效应。离子表面活性剂在高加载,共聚物胶束是溶解unimeric或multimeric形式。共聚物- tx - 100系统的情况下提出了一个不同的场景。而不管的tx - 100是unimeric或胶束的形式,它除了在高温导致在共聚物分子的贡献逐渐减少混合胶束。即使在非常高的tx - 100加载,相当数量的共聚物分子形成混合胶束的一部分。因为共聚物以及表面活性剂tx - 100非离子物质在自然界中,共聚物- tx - 100复合物更稳定的,因为没有任何斥力,这可能是形成稳定的混合胶束的原因在这个系统。gydF4y2Ba

3.3。粘度测量gydF4y2Ba

稀溶液粘度测量的实用程序在共聚物水溶液很有趣,他们使固有粘度的测定,gydF4y2BaηgydF4y2Ba),一个重要的参数来宣判亲水性字符。代表的降低粘度的函数共聚物在水中浓度以及copolymers-SDS 30°C的混合系统以及在升高的温度下部分(a)和(b)所示的图gydF4y2Ba3gydF4y2Ba。故事情节是线性和拟合与哈金斯方程,gydF4y2Ba,在那里gydF4y2Ba哈金斯=常数。内在粘度,gydF4y2BaηgydF4y2Bacopolymer-surfactant复杂系统的),外推得到的粘度降低,gydF4y2Ba浓度为0。内在粘度和总结gydF4y2Ba表中给出了混合系统gydF4y2Ba5gydF4y2Ba。(gydF4y2BaηgydF4y2Ba在30°C)值系统增加(i)的浓度的增加的任何三种表面活性剂和(2)的增加温度。特点是低[B-2-surfactants混合物gydF4y2BaηgydF4y2Ba在30°C)值比b - 1包含混合物。这些趋势是通过考虑下列因素合理化。copolymer-hydrocarbon越亲水表面活性剂混合物复合物,越会的流体力学体积(gydF4y2BaηgydF4y2Ba]。同时,整体的大小(gydF4y2BaηgydF4y2Ba)的数量取决于共聚物分子的混合系统。因此,观察到的增加(gydF4y2BaηgydF4y2Ba在30°C)表面活性剂含量的增加可以根据第一个因素合理化。尽管triblock b - 2本身更亲水特征,其胶束得到容易分离的混合系统;因此,其混合物小(gydF4y2BaηgydF4y2Badiblock b - 1)。观察到的大(gydF4y2BaηgydF4y2Ba)值在升高的温度下一般可以用这一事实来解释共聚物分子的数量是相当大的,尽管添加表面活性剂的扰动效应。gydF4y2Ba

4所示。结论gydF4y2Ba

的diblockgydF4y2Ba和triblockgydF4y2Ba是典型的两亲性共聚物及其水浊度和云解决方案显示特征点。共聚物的成胶束结构联系起来,由致密的疏水核心包围灵活的亲水性电晕。共聚物胶束长成大椭圆体高协会数字在升高的温度下由于脱水。添加离子表面活性剂SDS或DTAB unimeric或胶束形式导致(i)增加浊度和云点,(2)copolymer-surfactant复合物的形成,(iii)共聚物胶束解离,和(iv)抑制共聚物胶束的形成。非离子表面活性剂tx - 100,共聚物胶束,然而,有利于混合胶束的形成,但与共聚物分子的比例下降。diblock共聚物相比,triblockgydF4y2Ba共聚物有更多E单位连接在B的两端中间疏水单元,和,因此,E链与表面活性剂分子相互作用的结果容易溶解的胶束后者比前者。共聚物胶束的不稳定和抑制也观察到温度升高表明排斥头组之间的交互copolymer-surfactant复合物比通常更占主导地位的亲水链在高温下脱水和萎缩。copolymer-surfactant复合物具有内在动力粘度大,因此在本质上是亲水的。gydF4y2Ba

承认gydF4y2Ba

作者感谢UGC-DAE财团的资金支持在合作研究批准号IUC / AO /妈妈/ CRS M-108/03/2581。gydF4y2Ba

补充材料gydF4y2Ba

引用gydF4y2Ba

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