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音量 2020年 |文章ID 9498349 | 7个 页面 | https://doi.org/10.1155/2020/9498349

水介质中亚甲基蓝在紫杉醇基地聚合物上的光催化降解

哈米德索菲,1个 马鲁阿内埃尔·阿鲁阿尼,1个 Saliha Alehyen,1个 Mohammed El Achouri,1个 吉拉利阿里德,1个 和 M 'hamed Taibi1个

1个穆罕默德五世大学拉巴特，材料无机物理实验室(LPCMIO)，高等师范学院，材料科学中心(CSM)，拉巴特，摩洛哥

学术编辑器:安东尼奥Brasiello
收到了 2019年9月17日
修订过的 2020年1月15日
认可的 2020年1月20日
出版 2020年2月14日

摘要

以珍珠岩和碱性活化剂为介质合成的地聚物为吸附剂和光催化剂，用于降解水中亚甲基蓝（MB）染料。采用FT-IR、XRD和SEM等分析手段对原料和合成材料的官能团、结构和形貌进行了表征。用分光光度法研究了MB在污染溶液中的降解。几种分析方法揭示了硅铝酸盐在地质聚合反应后形成凝胶的过程。紫外和非紫外辐照下的动力学数据均符合伪二阶方程。结果表明，珍珠岩基地质聚合物在4小时内对阳离子染料的降解率分别为88.94%和97.87%。亚甲基蓝的降解效率依次为：紫外光照射下的珍珠岩基地质聚合物的降解效率大于紫外光照射下的珍珠岩基地质聚合物的降解效率。综合实验结果表明，具有协同吸附和光催化活性的新型精细材料在处理受有害物质污染的水方面具有很大的潜力。

1.介绍

世界上主要的用水工业之一是纺织业，平均每天160万公升的水[1个]. 纺织工业使用各种污染水的化合物，如染料、重金属和表面活性剂。前面提到的化合物是危险的，很难变质。这使得它们对环境的危害更大，这就是为什么在排放到水系统之前需要将其从废水中去除的原因。超滤等几种废水处理技术[2个]、膜分离[三、离子交换[4个),混凝/絮凝[5个，电化学过程[6个),吸附(7个,八，以及光催化降解[9个已被用来去除和降解染料的水和废水。光催化降解方法是基于在紫外光和掺杂光催化剂的材料存在下对有机污染物的降解。钛2个氧化锌是降解水和废水中有机污染物最有效的光催化剂材料[10个]. 光降解技术是解决水环境中光催化降解产物的一个难题。近年来，人们对光催化剂在天然材料或合成原料中分散制备的材料进行了大量的研究，并开发出了富含光催化材料的基质。这些基质具有良好的化学和物理性质，对有机污染物有很高的降解和吸附能力，使用方便，尊重环境系统。近十年来，人们对有机污染物在有机-无机杂化纳米复合材料等成型材料上的降解进行了大量的研究[11个]、壳聚糖凝胶基水凝胶[德意志北方银行]，Gd-TiO公司2个-纳米复合材料(我13个]、石墨烯/地聚合物纳米复合材料[14个]，以及粉煤灰基地质聚合物[9个]。其中，该技术合成的材料为地聚合物，是由铝硅酸盐前体合成的无机聚合物。它们可以是天然的(珍珠岩、粘土等)或合成的(粉煤灰、偏高岭土等)材料，在低于100℃的温度下被碱性激活剂溶液激活[15个]。这些被用作吸附剂的材料可以吸附水生环境中的有害有机物。吸附在这些合成材料表面的有机污染物分子没有降解。为了解决这个问题，可以使用紫外线照射，因为它可以降解留在溶液中的分子并吸附在基质表面。本研究的目的是利用膨胀珍珠岩和碱溶液来制备一种基于珍珠岩的地聚合物。所得到的材料被评价为光催化剂和吸附剂，用于降解和去除水中的MB染料。采用红外光谱(FTIR)、红外光谱(DRX)、扫描电镜(SEM)等方法对原料和合成原料进行分析。利用紫杉醇基地聚合物催化剂进行了吸附-光降解协同去除MB的动力学研究。

2。材料和方法

2.1条。材料

所有实验中使用的化学试剂是氢氧化钠（NaOH）（纯度99%，来自Sigma-Aldrich）和氢氧化钠（纯度99%，来自Sigma-Aldrich）。美蓝是从西格玛·奥尔德里奇那里买来的。膨胀珍珠岩是从比利时的Chemviron获得的。这种粉末用80 筛过μm过滤器，在105℃下干燥24小时。膨胀珍珠岩的化学成分重量百分比见表1个。
主要元素 二氧化硅2个 艾尔2个O型三 不适用2个O型 千2个O型 铁2个O型三 曹 氧化镁 钛2个
作文(wt. %) 74.75分 12.48 4.48条 5.42 0.88 0.7分 0.1分 0.06分
表1
珍珠岩的定量化学成分(wt.%)。
2.2条。合成方法

以珍珠岩为基础的地质聚合物的合成方法与以往的研究类似[16个,17岁]。将硅酸钠与氢氧化钠溶液(12 M)按2.5的比例在室温下混合15 min，制得碱活化剂溶液。加入珍珠岩粉，与配制好的2.5倍溶液在室温下混合15min。将膏体放入圆柱形模具中，在60°C下加热24小时[18岁]. 将获得的样品在室温下干燥3天。对于降解和光降解试验，将所得材料研磨并筛至小于200 的粒径μm。

2.3条。样品特性

利用x射线衍射仪(Xpert Pro模型)获得了原材料和制备的复合材料的结构。采用扫描电子显微镜(JEOL-6300，加速电压15kv)对样品的微观结构进行了研究。采用Bruker Alpha -铂- atr红外分光光度计检测材料的官能团。用JASCO V-630 UV-Vis- nir分光光度计记录合成的复合材料的紫外-可见光谱。用JASCO V-630紫外/可见分光光度计测定溶液的吸光度。

2.4条。吸附和光降解试验

利用珍珠岩型地质聚合物监测有机物亚甲基蓝在水溶液中的降解效率，评价了吸附和光降解现象。光催化过程在光催化反应器中进行，并在类似条件下进行(C类我= 30mg /L, pH = 5)。在我们的工作中，我们将0.1 g的紫杉基地聚合物光催化剂加入到反应器中，反应器中充满了100ml被30 mg/L的亚甲基蓝污染的水介质。以恒速(250rpm)搅拌反应悬浮液。紫外光源由欧司朗HQL 125WE27型汞灯提供，其波长在254 - 380 nm之间。在一定的时间间隔内，将反应混合物在离心机(ROTOFIX 32A)中离心，以分离上清(催化剂颗粒)和被污染的溶液。用紫外可见分光光度计在最大吸收波长665 nm处对滤液进行了表征。降解效率由下式确定[19个]:

一个0个和一个t型是当时染料的初始吸光度和吸光度t型和C0个和Ct型是当时染料的初始浓度和浓度t型（毫克/升）。

2.5条。数据分析

在这项工作中，伪一阶、伪二阶动力学和文内扩散模型[18岁]研究了珍珠岩基地质聚合物对亚甲基蓝分子的吸附性质。桌子2个显示动力学模型的方程和数学参数。
动力学模型 方程 图参数
伪一阶 问e类（mg/g）：平衡吸附量
问t型(mg/g):时刻的吸附能力t型（最小值）
千1个（1/min）：伪一阶速率常数
千2个(g/mg min):伪二阶速率常数
千我（mg/（g·min1/2）：粒内扩散速率常数
我(毫克/克):拦截
伪二阶
内扩散模式
表2
动力学模型的方程及其作图参数。

3.结果与讨论

3.1条。样品的形态和结构
3.1.1条。X射线衍射分析

利用x射线衍射(XRD)分析了珍珠岩在地聚合物作用前后的结构变化。合成材料和珍珠岩的x射线衍射图谱(XRD)如图所示1个。如图所示，珍珠岩本质上是由10°~ 40°观察到的无定形矿物相组成(2θ). 在地质聚合反应后，非晶态倾倒或晕从20°移动到42°（2θ)。这种转变揭示了地聚合物结构中新的非晶铝硅酸盐相的形成[20个]。


图1
珍珠岩及其地质聚合物的XRD分析。
3.1.2。红外光谱分析

采用FTIR分析来表征活化前后原料中存在的官能团。样品的FT-IR光谱如图所示2个。对于珍珠岩，光带位于1632厘米-1个被指定为OH基团的振动。在1005厘米处观察到的大条带-1个为Si-O-M (米 = 铝或硅）[21岁]. 乐队位于789 cm-1个归因于Si-O-Al的Si-O拉伸振动[22个]. 碱性溶液活化珍珠岩后，在2965和1645 cm处观察到新的条带-1个由于水分子存在于物质结构中。乐队位于1431 cm-1个是否归因于CO的反对称振动2个3负极发现碳酸钠存在于地聚合物的结构中[21岁]. 878 cm处的吸收带-1个与Si-O-Al拉伸振动有关。Si-O-M的拉伸振动(米=铝或硅)在1005厘米-1个在珍珠岩中移动约65 cm-1个活化后达到940 cm-1个. 珍珠岩活化后，原料大带的移动和还原是由于碱性溶液溶解珍珠岩颗粒和形成地聚合物材料所致。XRD分析证实了这些结果。


图2
珍珠岩和地聚合物的FT-IR分析。
3.1.3条。扫描电镜分析

珍珠岩和基于珍珠岩的地聚合物的SEM显微图如图所示三。原料的结构(图)3（甲）)可描述为边缘破碎或参差不齐的不规则粒子及片状[23个]。活化珍珠岩的SEM图像如图所示3（b）. 显微照片显示了在珍珠岩结构中铝硅酸盐凝胶的形成。珍珠岩形貌的这种变化表明，前驱体颗粒在碱溶液中溶解，并在原料结构中形成铝硅酸盐凝胶[24个]。

（一）
（一）
（二）
（二）
图3
（a）珍珠岩和（b）地质聚合物的扫描电镜图像。
3.1.4。光学的研究

所制备样品的吸收光谱如图所示4个。光学带隙能量( )是根据吸光度数据估算的，正如Wood和Tauc提出的[25个,26个]. 根据Tauc方程，光吸收系数(α)与能带隙有关 哪里一个是一个比例常数，取决于物质，hü是光子能量，并且n个是一个常数，它取决于转换的性质(2表示间接允许的转换，1/2表示直接允许的转换)。研究发现，该样品描述了一个间接的光学带隙，以及(αhν)0.5分与。hν坡度（插图4个)的零值(αhν)0.5分给出了3.82 eV的间接光学带隙能量，证实了样品的半导体特性[27个,28个]。


图4
紫外光-可见吸收光谱和相对应的Tauc图(inset)的基于紫外光的地聚合物。
3.2条。紫外光降解亚甲基蓝的研究

图中显示了紫外光照射降解水溶液中亚甲基蓝的研究5个。由污染物吸光度随时间的变化得出的结果表明，紫外光对亚甲基蓝的降解经历了一系列的分解过程。第一反应是水分子在紫外线照射下氧化形成羟自由基(∙OH)。这些自由基随后攻击N-S杂环发色团，经过一系列反应形成中间产物[9个]。将得到的产物降解并进行简单的产物如H2个O和有限公司2个[29个,30个]。Lin等人也报告了类似的结果。[31个]。


图5
染料的吸收光谱与波长的关系。
3.3。MB染料在不同条件下的降解

为了评价紫草基地聚合物对MB染料的光降解和降解，进行了三个实验过程，如图所示6个。实验的第一部分是在紫外光激发下，观察溶液中MB的单独降解。第二部分重点研究了地聚合物在不受紫外线刺激的情况下对污染物的吸附。最后一步是研究地聚合物在紫外光照射下对亚甲基蓝的吸附。当MB污染的水溶液暴露在没有紫外光照射的紫外光照射下，经过4小时降解效率低至14.02%。第二种方法显示合成的产品在没有紫外线照射的情况下4小时内降解效率很高(88.94%)。最后一种方法表明，在紫外灯下4小时，成型材料催化脱除染料的降解效率最高(97.87%)。这一光催化反应过程的机理可以描述如下。首先，有机污染物在水介质中以阳离子产物的形式电离，然后将阳离子吸附在基于橄榄石的地聚合物结构表面，如式(三)以及(4个). 当铁的金属氧化物半导体颗粒2个O型三在原材料中（在表中1个)被紫外线照射，激发的电子（e−)和孔(h+)成对形成，如方程式所示(5个). 随后，铁的过渡金属离子3个+在材料中俘获电子(e−)和孔(h+)与H结合2个生成羟基的O分子(方程式(6个)以及(7个))。最后，MB染料吸附在橄榄石基地聚合物骨架上的阳离子被羟基自由基氧化，形成式(八)。通过对比实验结果可以看出，具有UV照射的地聚合物对MB的降解效率大于无UV照射的地聚合物对MB的吸附效率，无UV照射的地聚合物对MB的吸附效率大于无UV照射的地聚合物(直接光解)对MB的吸附效率。


图6
不同条件下MB染料的光催化降解效率。

与无紫外辐射的珍珠岩地质聚合物相比，珍珠岩地质聚合物对亚甲基蓝分子具有更好的吸附和光降解性能。这种性能是由于珍珠岩基地质聚合物粉体与紫外辐射协同作用而不是简单的线性组合，用于去除水溶液中的亚甲基蓝。

3.4条。吸附动力学

利用吸附动力学方法对吸附剂与吸附质之间的吸附过程进行了表征。用三个动力学方程(表1)对亚甲基蓝在紫杉醇基地聚合物上的动力学模型进行了评价2个)。紫杉醇基地聚合物对MB吸附的实验结果见图:紫杉醇基地聚合物对MB吸附的实验结果见图:紫杉醇基地聚合物对MB吸附的实验结果见图:紫杉醇基地聚合物对MB吸附的实验结果见图7个–9个。动力学参数和确定系数如表所示三. 与伪一阶扩散方程和粒子内扩散方程相比，伪二阶方程的相关系数更接近、更精确。计算出的问e类数值（紫外15.51 mg/g，无紫外15.28 mg/g）与实验值接近( 紫外线照射下的mg/g和没有紫外线照射下的15.20 mg/g)。结果表明，紫杉醇基地聚合物在紫外和无紫外条件下对MB染料的吸附遵循准二级模型。该动力学模型证实了吸附过程是基于化学吸附的。这一现象可以用带负电荷的吸附剂和带正电荷的吸附剂之间的相互作用来解释[18岁]。

（一）
（一）
（二）
（二）
图7
MB染料吸附地聚合物的一级动力学图(a)无UV和(b)有UV。
（一）
（一）
（二）
（二）
图8
MB染料在地聚物（a）上无紫外和（b）紫外吸附的拟序动力学曲线。
（一）
（一）
（二）
（二）
图9
MB染料对地聚合物(a)无UV和(b)有UV时的吸附动力学图。
条件 问前任（毫克/克） 伪一阶 伪二阶 Intraparticle扩散
千1个(最低-1个) 问e类（毫克/克） 右2个 千2个（g/（mg分） 问e类（毫克/克） 右2个 千第页(毫克/ (g分钟二分之一)) 我 右2个
无紫外线 15.18条 0.008 5.94 0.78 0.004个 15.51条 0.99 0.118分 12.60 0.88
与紫外线 15.20条 0.011个 2.59分 0.70 0.020个 15.28条 0.99 0.047 14.30分 0.67分
表3
地质聚合物吸附MB的动力学模型参数。

4.结论

用碱活化剂和珍珠岩制备的地聚物作为吸附剂和光催化剂，用于水介质中阳离子染料的降解。通过几种方法的分析，揭示了一种新的光催化剂产品的形成。用拟二阶模型拟合了合成材料表面染料去除的动力学数据。研究结果表明，珍珠岩基地聚物可以作为一种高效的吸附剂和光催化处理水中亚甲基蓝污染物。

数据可用性

用于支持本研究结果的数据可根据要求从相应的作者处获得。

的利益冲突

作者声明他们没有利益冲突。

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