2.材料和方法GydF4y2Ba
2.1。材料GydF4y2Ba
在所有实验中使用的化学试剂是氢氧化钠(NaOH)(99%纯度,来自Sigma-Aldrich)和氢氧化钠(99%纯度,来自Sigma-Aldrich)。亚甲基蓝购自Sigma-Aldrich。膨胀珍珠岩产自比利时Chemviron。这种粉末经80筛分GydF4y2Ba
μ.GydF4y2Ba 在105°C干燥24小时。膨胀珍珠岩的化学成分(重量百分比)见表GydF4y2Ba
1GydF4y2Ba .GydF4y2Ba
表格1GydF4y2Ba
珍珠岩的定量化学组成(wt.%)。GydF4y2Ba
主要元素GydF4y2Ba
SiO.GydF4y2Ba2GydF4y2Ba
AL.GydF4y2Ba2GydF4y2Ba O.GydF4y2Ba3.GydF4y2Ba
NaGydF4y2Ba2GydF4y2Ba O.GydF4y2Ba
K.GydF4y2Ba2GydF4y2Ba O.GydF4y2Ba
菲GydF4y2Ba2GydF4y2Ba O.GydF4y2Ba3.GydF4y2Ba
曹GydF4y2Ba
分别以GydF4y2Ba
TIO.GydF4y2Ba2GydF4y2Ba
作文(wt. %)GydF4y2Ba
74.75GydF4y2Ba
12.48GydF4y2Ba
4.48GydF4y2Ba
5.42GydF4y2Ba
0.88GydF4y2Ba
0.7GydF4y2Ba
0.1GydF4y2Ba
0.06GydF4y2Ba
2.2。合成方法GydF4y2Ba
基于珍珠岩,矿物聚合物合成类似于以前的调查中提及的方法GydF4y2Ba
16.GydF4y2Ba 那GydF4y2Ba
17.GydF4y2Ba ].The alkali activator solution was produced by mixing sodium silicate and NaOH solution (12 M) with a 2.5 ratio at room temperature for 15 min. The perlite powder was added and mixed with a prepared solution with 2.5 ratio at ambient temperature for 15 min. The paste was introduced into a cylindrical mold and heated at 60°C for 24 h [
18.GydF4y2Ba ].将得到的试样在室温下干燥3天。用于降解和光降解试验,所获得的材料研磨并筛分至小于200的颗粒尺寸
μ.GydF4y2Ba m。GydF4y2Ba
2.3。样品的表征GydF4y2Ba
利用x射线衍射仪(Xpert Pro模型)获得了原料和制备的复合材料的结构。采用扫描电子显微镜(jol -6300,加速电压为15 kV)对样品的微观结构进行了研究。用Bruker Alpha Platinum-ATR红外分光光度计检测材料的官能团。用JASCO V-630紫外-可见-近红外光谱仪记录合成的复合材料的紫外-可见光谱。用JASCO V-630紫外/可见分光光度计测定溶液的吸光度。GydF4y2Ba
2.4。吸附降解和测试GydF4y2Ba
吸附和光降解现象是通过使用基于珍珠岩-地质聚合物监测水溶液有机化合物亚甲基蓝的效率劣化进行评价。光催化过程是在所述光催化反应器中进行并在相似条件下进行了(GydF4y2Ba
CGydF4y2Ba 一世GydF4y2Ba = 30 mg/L,pH值 = 5). 在我们的工作中,0.1 将g珍珠岩基地聚合物光催化剂添加到充满100%水的反应器中 被30%亚甲基蓝污染的水介质mL 毫克/升。以恒定速度(250℃)搅拌反应悬浮液 转速)。紫外光源由欧司朗HQL 125WE27型汞灯提供,其发射波长介于254和380之间 纳米。在给定的时间间隔内,在离心机(ROTOFIX 32A)中对反应混合物进行离心,以分离上清液(催化剂颗粒)和污染溶液。用最大吸收波长为665的紫外-可见分光光度计对滤液进行表征 纳米。降解效率由以下方程式确定[GydF4y2Ba
19.GydF4y2Ba ]:GydF4y2Ba
(1)GydF4y2Ba
劣化效率GydF4y2Ba
%GydF4y2Ba
=GydF4y2Ba
一种GydF4y2Ba
0.GydF4y2Ba
-GydF4y2Ba
一种GydF4y2Ba
T.GydF4y2Ba
一种GydF4y2Ba
0.GydF4y2Ba
×GydF4y2Ba
100.GydF4y2Ba
=GydF4y2Ba
CGydF4y2Ba
0.GydF4y2Ba
-GydF4y2Ba
CGydF4y2Ba
T.GydF4y2Ba
CGydF4y2Ba
0.GydF4y2Ba
×GydF4y2Ba
100。GydF4y2Ba
一种GydF4y2Ba 0.GydF4y2Ba 和GydF4y2Ba
一种GydF4y2Ba
T.GydF4y2Ba 是初始吸光度,并且在时间染料的吸光度GydF4y2Ba
T.GydF4y2Ba 和CGydF4y2Ba0.GydF4y2Ba 和CGydF4y2Ba
T.GydF4y2Ba 是初始浓度,并且在时间的染料浓度GydF4y2Ba
T.GydF4y2Ba (毫克/升)。GydF4y2Ba
2.5。数据分析GydF4y2Ba
在这项工作中,我们研究了伪一级、伪二级动力学和粒子内扩散模型[GydF4y2Ba
18.GydF4y2Ba ]进行了研究,研究使用基于珍珠岩-地质聚合物的亚甲基蓝分子的吸附的性质。桌子GydF4y2Ba
2GydF4y2Ba 显示动力学模型的方程和数学参数。GydF4y2Ba
表2GydF4y2Ba
动力学模型的方程及其绘图参数。GydF4y2Ba
动力学模型GydF4y2Ba
方程式GydF4y2Ba
绘图参数GydF4y2Ba
伪一阶GydF4y2Ba
L.GydF4y2Ba
NGydF4y2Ba
问:GydF4y2Ba
E.GydF4y2Ba
-GydF4y2Ba
问:GydF4y2Ba
T.GydF4y2Ba
=GydF4y2Ba
L.GydF4y2Ba
NGydF4y2Ba
问:GydF4y2Ba
E.GydF4y2Ba
-GydF4y2Ba
K.GydF4y2Ba
1GydF4y2Ba
T.GydF4y2Ba
问:GydF4y2Ba
E.GydF4y2Ba (毫克/克):在平衡吸附容量GydF4y2Ba
问:GydF4y2Ba
T.GydF4y2Ba (mg / g):时间的吸附能力GydF4y2Ba
T.GydF4y2Ba (分钟)GydF4y2Ba
K.GydF4y2Ba 1GydF4y2Ba (1 /分钟):伪一级速率常数GydF4y2Ba
K.GydF4y2Ba 2GydF4y2Ba (g / mg min):伪二阶速率常数GydF4y2Ba
K.GydF4y2Ba 一世GydF4y2Ba (毫克/(克·MIN1 / 2)):颗粒内扩散速率常数GydF4y2Ba
一世GydF4y2Ba (mg/g):截距GydF4y2Ba
伪二阶GydF4y2Ba
T.GydF4y2Ba
/GydF4y2Ba
问:GydF4y2Ba
T.GydF4y2Ba
=GydF4y2Ba
1GydF4y2Ba
/GydF4y2Ba
K.GydF4y2Ba
2GydF4y2Ba
问:GydF4y2Ba
E.GydF4y2Ba
2GydF4y2Ba
+GydF4y2Ba
T.GydF4y2Ba
/GydF4y2Ba
问:GydF4y2Ba
E.GydF4y2Ba
Intraparticle扩散模型GydF4y2Ba
问:GydF4y2Ba
T.GydF4y2Ba
=GydF4y2Ba
K.GydF4y2Ba
一世GydF4y2Ba
T.GydF4y2Ba
1GydF4y2Ba
/GydF4y2Ba
2GydF4y2Ba
+GydF4y2Ba
一世GydF4y2Ba
3.结果与讨论GydF4y2Ba
3.1.样品的形貌和结构GydF4y2Ba
3.1.1。XRD分析GydF4y2Ba
利用x射线衍射图谱(XRD)揭示了珠光体在地质聚合前后的结构。图中显示了珍珠岩和合成材料的x射线衍射图GydF4y2Ba
1GydF4y2Ba .如图所示,珍珠岩基本上由2 10°和40之间观察到无定形矿物相°(的GydF4y2Ba
θ.GydF4y2Ba ).该地质聚合反应后,将无定形转储或卤素已经转移到更高的角度为20〜42°(2GydF4y2Ba
θ.GydF4y2Ba ).这种转变揭示了地聚合物结构中新的无定形铝硅酸盐相的形成[GydF4y2Ba
20.GydF4y2Ba ].GydF4y2Ba
图1GydF4y2Ba
珍珠岩的XRD分析所得到的地质聚合物。GydF4y2Ba
3.1.2. 红外光谱分析GydF4y2Ba
FTIR分析用于指示活化前后原料中存在的官能团。样品的FT-IR光谱如图所示GydF4y2Ba
2GydF4y2Ba . 对于珍珠岩,带位于1632处 厘米GydF4y2Ba-1GydF4y2Ba 分配给OH组的振动。大带观察到1005厘米GydF4y2Ba-1GydF4y2Ba 被分配到的Si-O-M的伸缩振动(GydF4y2Ba
mGydF4y2Ba = Al or Si) [
21.GydF4y2Ba ].The band located at 789 cm-1GydF4y2Ba 归因于Si-O-Al系[的Si-O的伸缩振动GydF4y2Ba
22.GydF4y2Ba ].一种fter activation of the perlite by alkaline solution, new bands are observed at 2965 and 1645 cm-1GydF4y2Ba 由于水分子存在于材料结构中。条带位于1431厘米处GydF4y2Ba-1GydF4y2Ba 这归因于CO的反对称振动GydF4y2Ba2GydF4y2Ba 3-GydF4y2Ba 离子,表明在地聚合物的结构中存在碳酸钠[GydF4y2Ba
21.GydF4y2Ba ].The absorption band at 878 cm-1GydF4y2Ba 与Si-O-Al拉伸振动有关。Si-O-M的拉伸振动(GydF4y2Ba
mGydF4y2Ba = Al or Si) at 1005 cm-1GydF4y2Ba 一世NP.E.rlite shifted approximately 65 cm-1GydF4y2Ba 活化过程后至940厘米GydF4y2Ba-1GydF4y2Ba .变速和减少珍珠岩的激活后的原料的大频带的是由于珍珠岩颗粒的由碱性溶液溶解和地质聚合物材料的形成。这些结果通过XRD分析来证实。GydF4y2Ba
图2.GydF4y2Ba
珍珠岩和地质聚合物的FT-IR分析。GydF4y2Ba
3.1.3。SEM分析GydF4y2Ba
Perlite和Perlite的地质聚合物的SEM显微照片如图所示GydF4y2Ba
3.GydF4y2Ba .原料的结构(图GydF4y2Ba
3(一个)GydF4y2Ba )可以描述为边缘破碎或参差不齐、片状的不规则颗粒[GydF4y2Ba
23.GydF4y2Ba ]. 活化珍珠岩的SEM图像如图所示GydF4y2Ba
3 (b)GydF4y2Ba .此显微照片表明硅铝酸盐凝胶在珍珠岩结构的形成。这种变化在珍珠岩形态表示由碱溶液中的前体颗粒的溶解和硅铝酸盐凝胶的原料中的结构的形成[GydF4y2Ba
24.GydF4y2Ba ].GydF4y2Ba
图3.GydF4y2Ba
(a)中珍珠岩和(b)的地质聚合物的SEM图像。GydF4y2Ba
(一种)GydF4y2Ba
(b)GydF4y2Ba
3.1.4。光学的研究GydF4y2Ba
所制备样品的吸光度谱如图所示GydF4y2Ba
4.GydF4y2Ba .光带隙能量(GydF4y2Ba
E.GydF4y2Ba
GGydF4y2Ba
)基于所吸光度数据估计,如木材和大图所提出的[GydF4y2Ba
25.GydF4y2Ba 那GydF4y2Ba
26.GydF4y2Ba ].根据利用Tauc方程,光吸收系数(GydF4y2Ba
α.GydF4y2Ba )与由能带隙GydF4y2Ba
(2)GydF4y2Ba
α.GydF4y2Ba
HGydF4y2Ba
υGydF4y2Ba
=GydF4y2Ba
一种GydF4y2Ba
HGydF4y2Ba
υGydF4y2Ba
-GydF4y2Ba
E.GydF4y2Ba
GGydF4y2Ba
NGydF4y2Ba
那GydF4y2Ba
在哪里GydF4y2Ba
一种GydF4y2Ba 是一个比例常数,取决于材料,GydF4y2Ba
hυGydF4y2Ba 是光子能量,GydF4y2Ba
NGydF4y2Ba 是一种常数,这取决于转变的性质(2对于间接允许的转换和直接允许转换的1/2)。发现样品描绘了间接光带隙,并将其推断(GydF4y2Ba
αν.GydF4y2Ba )GydF4y2Ba0.5GydF4y2Ba vs。GydF4y2Ba
Hν.GydF4y2Ba 图的斜率(插图GydF4y2Ba
4.GydF4y2Ba )的零值(GydF4y2Ba
αν.GydF4y2Ba )GydF4y2Ba0.5GydF4y2Ba G一世ves an indirect optical band gap energy of 3.82 eV, affirming the semiconductor behavior of the sample [
27.GydF4y2Ba 那GydF4y2Ba
28.GydF4y2Ba ].GydF4y2Ba
图4.GydF4y2Ba
紫外线吸光度光谱和基于Perlite的地质聚合物的相应Tauc图(Inset)。GydF4y2Ba
3.2。亚甲基蓝紫外线降解GydF4y2Ba
紫外辐照降解水溶液中亚甲基蓝的研究如图所示GydF4y2Ba
5.GydF4y2Ba . 从污染物吸光度随时间的变化得出的结果表明,紫外辐射降解亚甲基蓝经过一系列分解。第一个反应是水分子在紫外线照射下氧化形成羟基自由基(∙哦)。这些自由基随后攻击N-S杂环发色团,并在一系列反应后形成中间产物[GydF4y2Ba
9.GydF4y2Ba ]. 这些获得的产物被降解并转化为简单的产物,如HGydF4y2Ba2GydF4y2Ba O公司GydF4y2Ba2GydF4y2Ba [GydF4y2Ba
29.GydF4y2Ba 那GydF4y2Ba
30.GydF4y2Ba ].Lin等人也报道了类似的结果[GydF4y2Ba
31.GydF4y2Ba ].GydF4y2Ba
图5.GydF4y2Ba
染料对波长的吸收光谱。GydF4y2Ba
3.3.MB染料在不同条件下的降解GydF4y2Ba
为了评估珍珠岩基质聚合物的光电降解和降解MB染料,进行了三种实验过程,如图所示GydF4y2Ba
6.GydF4y2Ba .实验的第一部分是跟踪MB在紫外激发下单独在溶液中的降解。第二部分重点研究了在无紫外线刺激的地质聚合物存在下对该污染物的吸附。最后一步是研究在紫外光照射下地聚合物对亚甲基蓝的吸附。在没有珍珠岩基地聚合物光催化剂的情况下,MB污染的水溶液暴露于紫外线照射下4 h,降解效率低至14.02%。第二种方法在不经UV照射4 h的情况下,对染料的降解率高达88.94%。最后一种方法在紫外光作用4 h时,对染料的降解效率最高,达97.87%。光催化反应过程的机理可以归纳如下。首先,有机污染物在水介质中电离成阳离子产物,然后阳离子吸附在珍珠岩基地聚合物结构表面,如式(GydF4y2Ba
3.GydF4y2Ba ) 和 (GydF4y2Ba
4.GydF4y2Ba ).当金属氧化物半导体粒子FeGydF4y2Ba2GydF4y2Ba O.GydF4y2Ba3.GydF4y2Ba 在原料(表GydF4y2Ba
1GydF4y2Ba )通过UV,激发电子(例如照射GydF4y2Ba-GydF4y2Ba )和孔(HGydF4y2Ba+GydF4y2Ba )对形成,如在方程给出(GydF4y2Ba
5.GydF4y2Ba ).随后,将过渡金属离子的FeGydF4y2Ba3+GydF4y2Ba 在材料中诱捕电子(eGydF4y2Ba-GydF4y2Ba )和孔(HGydF4y2Ba+GydF4y2Ba )与H +结合GydF4y2Ba2GydF4y2Ba O产生羟基自由基的分子(方程式(GydF4y2Ba
6.GydF4y2Ba ) 和 (GydF4y2Ba
7.GydF4y2Ba )))。最后,吸附在基于Perlite的地质聚合物骨架上的MB染料的阳离子通过羟基自由基氧化,形成等式中的降解产物(GydF4y2Ba
8.GydF4y2Ba ).通过对比实验结果可以看出,在紫外光照射下,属于地聚合物顺序的MB的降解效率要大于没有紫外光照射的地聚合物对MB的吸附(大于没有地聚合物的紫外光照射(直接光解))。GydF4y2Ba
图6.GydF4y2Ba
MB的光催化降解效率染料在不同的条件。GydF4y2Ba
基于珍珠岩-地质聚合物,用UV辐射相关联,具有比没有UV基于珍珠岩-地质聚合物的亚甲基蓝分子更好的吸附和光降解性能。该性能是由于协同效应,而不是基于珍珠岩-地质聚合物粉末和UV照射去除水溶液中的亚甲基蓝的简单线性组合。GydF4y2Ba
(3)GydF4y2Ba
MBGydF4y2Ba
+GydF4y2Ba
HGydF4y2Ba
2GydF4y2Ba
O.GydF4y2Ba
⟶GydF4y2Ba
MBGydF4y2Ba
+GydF4y2Ba
+GydF4y2Ba
CL.GydF4y2Ba
-GydF4y2Ba
(4)GydF4y2Ba
MBGydF4y2Ba
+GydF4y2Ba
+GydF4y2Ba
-GydF4y2Ba
SI.GydF4y2Ba
-GydF4y2Ba
O.GydF4y2Ba
-GydF4y2Ba
AL.GydF4y2Ba
-GydF4y2Ba
-GydF4y2Ba
O.GydF4y2Ba
-GydF4y2Ba
SI.GydF4y2Ba
-GydF4y2Ba
NGydF4y2Ba
⟶GydF4y2Ba
-GydF4y2Ba
SI.GydF4y2Ba
-GydF4y2Ba
O.GydF4y2Ba
-GydF4y2Ba
AL.GydF4y2Ba
-GydF4y2Ba
MBGydF4y2Ba
-GydF4y2Ba
O.GydF4y2Ba
-GydF4y2Ba
SI.GydF4y2Ba
-GydF4y2Ba
NGydF4y2Ba
(5)GydF4y2Ba
菲GydF4y2Ba
2GydF4y2Ba
O.GydF4y2Ba
3.GydF4y2Ba
⟶GydF4y2Ba
菲GydF4y2Ba
2GydF4y2Ba
O.GydF4y2Ba
3.GydF4y2Ba
HGydF4y2Ba
+GydF4y2Ba
+GydF4y2Ba
E.GydF4y2Ba
-GydF4y2Ba
(6)GydF4y2Ba
菲GydF4y2Ba
3.GydF4y2Ba
+GydF4y2Ba
+GydF4y2Ba
E.GydF4y2Ba
-GydF4y2Ba
⟶GydF4y2Ba
菲GydF4y2Ba
2GydF4y2Ba
+GydF4y2Ba
(7)GydF4y2Ba
HGydF4y2Ba
+GydF4y2Ba
+GydF4y2Ba
HGydF4y2Ba
2GydF4y2Ba
O.GydF4y2Ba
⟶GydF4y2Ba
HGydF4y2Ba
+GydF4y2Ba
+GydF4y2Ba
O.GydF4y2Ba
∙GydF4y2Ba
HGydF4y2Ba
(8)GydF4y2Ba
MBGydF4y2Ba
+GydF4y2Ba
O.GydF4y2Ba
∙GydF4y2Ba
HGydF4y2Ba
⟶GydF4y2Ba
CO.GydF4y2Ba
2GydF4y2Ba
+GydF4y2Ba
HGydF4y2Ba
2GydF4y2Ba
O.GydF4y2Ba
3.4。吸附动力学GydF4y2Ba
吸附动力学用于表征吸附剂和吸附剂之间的吸附过程的性质。通过三个动力学方程评估哌啶基地质聚合物上的亚甲基蓝色的动力学模型(表GydF4y2Ba
2GydF4y2Ba ).通过有和没有UV照射的基于珍珠岩-地质聚合物MB吸附的实验结果显示在图呈现GydF4y2Ba
7.GydF4y2Ba -GydF4y2Ba
9.GydF4y2Ba .表中描绘了动力学参数和所确定的系数GydF4y2Ba
3.GydF4y2Ba .与伪一阶方程和粒子内扩散方程相比,伪二阶方程的相关系数更接近、更准确。计算GydF4y2Ba
问:GydF4y2Ba
E.GydF4y2Ba values (15.51 mg/g under UV and 15.28 mg/g without UV) were close to the observed experimental values (
问:GydF4y2Ba
E.GydF4y2Ba
那GydF4y2Ba
exp.GydF4y2Ba
=GydF4y2Ba
15.18GydF4y2Ba
分别为15.20 mg/g和15.20 mg/g)。结果表明,紫外光和无紫外光条件下珠光体基地聚合物对MB染料的吸附均符合准二级模型。该动力学模型证实了吸附过程是基于化学吸附的。这种现象可以用带负电荷的吸附剂和带正电荷的吸附剂之间的相互作用来解释[GydF4y2Ba
18.GydF4y2Ba ].GydF4y2Ba
图7.GydF4y2Ba
MB染料在地质聚合物上吸附的一级动力学曲线图(a)无UV和(b)有UV。GydF4y2Ba
(一种)GydF4y2Ba
(b)GydF4y2Ba
图8.GydF4y2Ba
MB染料在地质聚合物上吸附的准级动力学图(a)在无UV条件下和(b)在有UV条件下。GydF4y2Ba
(一种)GydF4y2Ba
(b)GydF4y2Ba
图9.GydF4y2Ba
地质聚合物上MB染料吸附的粒内动力学曲线图(a)无UV和(b)有UV。GydF4y2Ba
(一种)GydF4y2Ba
(b)GydF4y2Ba
表3GydF4y2Ba
动力学模型参数MB的地质聚合物吸附。GydF4y2Ba
条件GydF4y2Ba
问:GydF4y2Ba 前任GydF4y2Ba (mg / g)GydF4y2Ba
伪一阶GydF4y2Ba
伪二阶GydF4y2Ba
脊髓般的扩散GydF4y2Ba
K.GydF4y2Ba 1GydF4y2Ba (最低GydF4y2Ba-1GydF4y2Ba )GydF4y2Ba
问:GydF4y2Ba
E.GydF4y2Ba (mg / g)GydF4y2Ba
R.GydF4y2Ba 2GydF4y2Ba
K.GydF4y2Ba 2GydF4y2Ba (克/(毫克分钟))GydF4y2Ba
问:GydF4y2Ba
E.GydF4y2Ba (mg / g)GydF4y2Ba
R.GydF4y2Ba 2GydF4y2Ba
K.GydF4y2Ba
P.GydF4y2Ba (毫克/(克分GydF4y2Ba1/2GydF4y2Ba ))GydF4y2Ba
一世GydF4y2Ba
R.GydF4y2Ba 2GydF4y2Ba
没有紫外线GydF4y2Ba
15.18GydF4y2Ba
0.008GydF4y2Ba
5.94GydF4y2Ba
0.78GydF4y2Ba
0.004GydF4y2Ba
15.51GydF4y2Ba
0.99GydF4y2Ba
0.118GydF4y2Ba
12.60GydF4y2Ba
0.88GydF4y2Ba
uv.GydF4y2Ba
15.20GydF4y2Ba
0.011GydF4y2Ba
2.59GydF4y2Ba
0.70GydF4y2Ba
0.020GydF4y2Ba
15.28GydF4y2Ba
0.99GydF4y2Ba
0.047GydF4y2Ba
14.30GydF4y2Ba
0.67GydF4y2Ba