氢呋喃的碳Dioxide-Loaded水盐钾l组氨酸的解决方案作为一种绿色溶剂二氧化碳捕获:实验数据和建模

文摘

在这项研究中,气-液平衡的有限公司₂)下载水盐钾l组氨酸为范围广泛的研究了温度(313.15 - -353.15 K)、压力(150 - 4000 kPa)和溶剂浓度(1 - 2.5 mol / l)。实验结果表明,l组氨酸有一个很好的吸收二氧化碳的能力。相比传统的溶剂(单乙醇胺)和氨基酸盐(钾l-lysinate)类似的工艺条件,l组氨酸有优越的吸收能力。此外,修改Kent-Eisenberg模型用于关联的呋喃研究系统模型和实验值之间的协议。模型表现出的阿勒河% 7.87%,这表明它可以令人满意地预测二氧化碳水钾盐的溶解度l组氨酸在其他工艺条件。作为一个生物组件来源,几乎可以忽略不稳定,和高度抗氧化降解,l组氨酸提供某些操作优势其他溶剂使用和有潜力的二氧化碳捕获。

1。介绍

环境协议的同意了增加的努力研究对减少二氧化碳排放。在这方面,主要步骤是独立的二氧化碳从烟道和燃料流过程。有各种各样的技术已被应用到这一目的(1]。这些技术,去除二氧化碳(有限公司₂),化学吸收技术被认为在最出色的工业过程中,技术和商业。电厂行业的过程已经被广泛接受。这涉及到公司之间的化学反应₂含有工业气体流和溶剂然后结果更环保和更清洁的气体释放到大气中。等水链烷醇胺单乙醇胺(MEA)是常用的。然而,这类溶剂有一些缺点,比如限制环有限公司₂承载能力,导致经济再生的影响。除了被腐蚀,也会增加形成有毒的降解产物和溶剂蒸发损失2]。环境中的逃亡的损失是直接与事件相关的癌症和其他医学的复杂性,除了他们的负面贡献在破坏海洋生态和大气3]。

在当前年,研究使用氨基酸salt-based溶剂作为另一个选择是集中相关的二氧化碳分离技术。有趣的是,这些氨基酸盐也有类似的传统链烷醇胺官能团。因此,预计他们对二氧化碳的反应性是alkanolamines-based溶剂。除此之外,他们具有高电阻热氧化降解以及低波动性因为他们天生离子化合物,可能是捕捉二氧化碳的绿色溶剂(4,5]。他们的应用程序将导致一个更清洁和环保的过程。很少有研究这些系统目前在文献中。大多数这些已经鲜有作品面向提供前体气-液平衡(1)数据研究中,用于修饰或说明动力学和传输基于属性的调查。氢呋喃数据形式的基础设计和仿真研究,最终导致适当的设备规模和更好的选择操作参数,导致最优产量。

最初的作品之一是由穆尼奥斯et al。6)作为他们研究的一部分结构/功能关系各种氨基酸盐的解决方案,也就是说,脯氨酸,丝氨酸,牛磺酸、鸟氨酸和精氨酸。他们检查二氧化碳能力这些提到的溶剂在1摩尔浓度与传统意味着[6]。最近,二氧化碳lysinate钾水溶液中溶解度研究在温度(313.15 - -353.15 K),浓度(1 - 2.5),(150 - 4040 kPa)的压力。他们发现赖氨酸提供良好的吸收二氧化碳的能力,开发了基于Kent-Eisenberg模型和模型结果与实验结果是一致的(7]。一个全面的文献综述进行了类似的研究。表1提供详尽的总结讨论最近的研究领域。

然而,有趣的是,碳水1数据dioxide-loaded水钾histidinate (HisK)缺席。虽然有文献报道的物理性质和动力学有限公司₂吸收到这个HisK解决方案从沈的工作等。30.),1表示数据系统都是虚构的。因此,在这项研究中,有限公司₂溶解度histidinate钾水溶液在压力测量范围从150到4000 kPa,从313.15到353.15 K温度,溶剂的浓度1和2.5 mol / l。一个可靠的高压气-液平衡装置被用来执行这个实验研究。

1数据在这说系统有可能最重要的祖先数据为数学模型的发展特别是在预测有限公司₂加载值。出于这个原因,一个数学模型根据修改后的肯特和艾森伯格方法扩展到上述系统的关联平衡溶解度数据,与令人满意的结果。虽然有几个模型可用于预测有限公司₂平衡数据,为氨基酸盐的水溶液热力学建模工作仅限于修改Kent-Eisenberg模型(31日,32]。这个模型是计算简单,最好是和广泛使用了先前的研究人员具有良好相关性的实验数据7,25,29日]。通常,所有流程的nonidealities系统相结合的单/双修正模型的参数(s),这是一个函数的胺浓度、二氧化碳载荷、和/或压力(33),产生一个好的模型的结果和实验数据之间的关系。因此,研究公司的建模₂溶解度使用肯特和艾森伯格的方法似乎是可取的。

2。材料和方法

实验中使用的化学物质是列在下表中2。所有的化学品都足够的纯度和使用前未经纯化。样本使用质量平衡重缝匠肌BSA224S-CW (u= 0.1毫克)。单独的1.0和2.5 mol / l的氢氧化钾水溶液l组氨酸是准备在250毫升容量的玻璃瓶(u= 0.1毫升)用去离子水和微量吸液管(杜兰)。两种解决方案被混合在平等卷创建1.0 mol / l和2.5摩尔的水盐钾l组氨酸。这项研究的结果是重申了三次,以确保结果的可重复性,使用的水盐钾刚做好的样品l组氨酸,每次。

加压反应器系统(PRS)被用来测量二氧化碳溶解在溶剂和图所示1。装置有两个船舶设计主要是由不锈钢和600毫升和200毫升饲料细胞溶解细胞,分别。每个容器都是夹套电动加热器。之前在不同情况下的设备已经使用重申各链烷醇胺二氧化碳溶解度具有良好的可靠性(7,34,35]。提要船和反应堆单元配有温度(类型:奥托尼克斯TK-4S)和压力(类型:日本基恩士gp - 100 m)计。数字温度和压力表从系统中提取数据并将其传输到计算机数据采集系统。电脑使用一个USB数据与实验室查看软件的数据存储和利用。

正常运行,溶解度细胞充满了40毫升刚做好的溶剂。系统与低压氮气(0.1 kPa)两分钟,确保移除空气/氧气溶解度细胞中。清除时,饲料细胞最初都是用已知量的二氧化碳, 。氮气冲洗完成后,二氧化碳气体被运送到了溶解细胞介绍了作为公司₂摩尔数后的贮水槽溶解细胞转移。因此,公司的摩尔数₂细胞被美联储溶解度计算如下:

溶解细胞,公司的压力₂气体下降了倍的气体发生化学反应和溶解溶剂然后带到一个平衡状态。剩余的摩尔数有限公司₂或未溶解的气体被tmPR-LCVM-UNIFAC状态方程计算/超额吉布斯能量模型(36),使用的二氧化碳分压,在平衡时,使用 在哪里表示是总压强平衡而在细胞溶解性 , ,和是氮的平衡分压,水,和氨基酸溶解细胞,分别。的价值然后进一步用于确定的价值 。这很重要的公司吗₂摩尔数吸收的溶剂,通过以下方程:

摩尔数在每种情况下( , ,和 )是由翻译修改Peng-Robinson状态方程(37),跨度和瓦格纳EoS (38压力低,高于3000 kPa,分别。因此,二氧化碳加载确定如下: 在哪里是卸载的摩尔数氨基酸最初的细胞溶解。

3所示。热力学框架

3.1。修改Kent-Eisenberg模型在Histidinate钾水溶液吸收二氧化碳(HisK)

二氧化碳之间的化学反应和氨基酸盐如组氨酸最好的解释是两性离子机制广泛认可的发展模型有限公司₂吸收的链烷醇胺和氨基酸盐的水溶液39]。平衡方程描述的有限公司₂与HisK如下(30.]:

平衡常数, ,反应(5)- (10)给出

此外,反应在平衡(5)- (10)给出如下:

氨基酸平衡:

有限公司₂平衡:

电中性平衡:

平衡常数的氢氧化钾价值被认为是非常高的,与其他平衡常数相比,来 ,和钾离子的摩尔强度, ,是假定等于摩尔为氢氧化钾的力量吗 。因此,价值是已知的。解决方案和重排的方程(11)- (17)和(19)收益率多项式方程如下: 在哪里

氢离子浓度的价值, ,确定的范围内来 ,根据相关性HisK pH值的解决方案和解决方程(20.)。HisK水溶液中的二氧化碳加载,从而可以计算出基于以下方程: 的价值由方程如下:

3.2。修改Kent-Eisenberg模型参数在Histidinate钾水溶液吸收二氧化碳(HisK)

亨利定律方程中使用下面的模型修改Kent,艾森伯格在液相测定二氧化碳值:

另一方面,平衡常数的值在方程(7)- (10)获得出版文献和基于计算

从上面的方程的价值因素来是列在表3。氨基酸的表观平衡常数的值,和 ,退化实验数据。

的退化值和在这个工作是由一组中给出明显的平衡常数(41]: 的值和确定类似的平衡常数给定的表吗3的基础上,方程(25)。退化参数和列表在表4。

此外,校正因子的值,和 ,是由

校正参数的值和给出了在表5。

4所示。结果与讨论

实验平衡有限公司₂载荷在1米和2.5米水HisK解决方案展示在表6。随着压力增加,二氧化碳的溶解度增加,而温度的增加导致减少加载值。全面提高二氧化碳溶解度是HisK溶剂浓度的增加。然而,气体装入的个人价值与溶剂浓度的增加减少,自HisK浓度出现在分母加载方程中定义方程(4)。此外,这一趋势的二氧化碳载荷对压力、温度和浓度是一致的共识7,10,29日,34,42,43]。此外,公司的放热反应₂与HisK创建一个温度进一步提高,导致低加载的有限公司₂(44]。从下面的表格,也可以看到,二氧化碳载荷HisK解决方案中重要的最大值达到2.399摩尔的有限公司₂每摩尔HisK溶剂的平衡分压有限公司₂(3901 kPa)。

此外,实验平衡公司的行为₂加载数据和文献数据的单乙醇胺(MEA)研究和观察。图2显示了二氧化碳的行为载荷在1摩尔MEA和1 mol / l HisK解决方案。同样,图3介绍了二氧化碳的行为载荷在2.5 mol / l和2.5 mol / l HisK解决方案。基于数据的图形分析2和3显示有限公司₂加载HisK优越的意思。见图2,HisK展览非常高的吸收能力比在较低温度(313.15 K)。相反,二氧化碳载荷在353.15 K是相似。这意味着HisK解决方案可以吸收更多的二氧化碳每摩尔的溶剂。因此,采取更多的二氧化碳的吸收部分二氧化碳分离系统和脱模部分很容易被剥夺相同平衡加载。此外,基于图3,HisK显示更好的公司₂吸收比意味着在高温时(353.15 K),进一步加强其潜力二氧化碳吸收,在各自的部分剥离。这提供了一个更大的窗口的吸收潜力(的二氧化碳从吸收部分转移到二氧化碳捕获装置的提馏段),在HisK解决方案能够携带更多的二氧化碳气体比意味着除二氧化碳的循环系统,提供两个系统的动力学被认为是相等的。

例如,二氧化碳加载1摩尔的水盐钾l组氨酸在313.15 K和1000 kPa的压力1.503摩尔/摩尔,而二氧化碳加载在1 mol / l是类似的工艺条件是1.143摩尔/摩尔。这意味着HisK解决方案可以选择0.36比意味着摩尔的二氧化碳吸收器的条件。同样,二氧化碳装载1摩尔的水盐钾l组氨酸在353.15 K和360 kPa的压力0.632摩尔/摩尔,而二氧化碳加载在1 mol / l意味着几乎类似的工艺条件(316 kPa比360 kPa)是0.772摩尔/摩尔。这意味着,在剥离条件(假设脱衣舞娘在353.15 K), HisK解决方案将在平衡加载比是定量(0.14摩尔/摩尔)的区别。最终,HisK解决方案可以单独0.871摩尔的二氧化碳每摩尔的溶剂循环,而意味着只能转让0.371摩尔相似的工艺条件。

此外,更好的吸收潜力还允许提馏段操作在较低温度(353.15 K)相比MEA (> 373.15 K),导致较低的能量损失,减少溶剂的热降解,减少溶剂的短时排放。

另一方面,数字4说明了二氧化碳的行为载荷在1摩尔盐钾赖氨酸(LysK) 1 mol / l HisK解决方案,而图5介绍了二氧化碳的行为载荷在2.5 mol / l LysK和2.5 mol / l HisK解决方案。从这些数据可以看到,二氧化碳溶解度HisK解决方案相比,高LysK解决方案几乎类似于353.15在313.15 K和K。尽管氨基酸盐赖氨酸以前观察到高有限公司₂吸收能力比其他组中(7,9,46- - - - - -48),是藉由本研究氨基酸盐的组氨酸与赖氨酸类似的吸收能力。这可以归因于R-structure的酰胺键的存在l组氨酸,可能允许的捕获二氧化碳分子。这意味着l组氨酸与赖氨酸潜力较高吸收,使二氧化碳的分离除二氧化碳系统。预计酰胺键的存在还应当有助于更好的动力学速率HisK解决方案,因为它的结构类似于piperazine-type推动者。

修改后的Kent-Eisenberg模型用于关联本研究的实验结果。图6显示了相关的公司₂加载对二氧化碳溶解度的实验结果1 mol / l HisK解决方案。同样,图7说明了相关的公司₂加载对二氧化碳溶解度的实验结果2.5 mol / l HisK解决方案。二氧化碳载荷模型相关的略有低估了在低温(313.15 K)和overpredicted高温(353.15 K)。这是归因于与温度有关的校正参数的回归(一个_我和c_我)对平衡常数去质子化和氨基甲酸酯的形成,可以进一步提高通过添加更多的修正因素以温度作为调整值的平方。然而,这将引起更复杂的模型,往往覆盖浓度和pressure-based校正因子的贡献。关于压力,模型结果满意的所有值沿压力曲线相关。同样,关注相关值的影响是在nonideality Kent-Eisenberg模型的假定应用程序的水平。总的来说,模型结果与实验吻合较好,有限公司₂加载数据。模型的结果在本研究的实验误差。平均绝对相对误差(阿勒河%)是由

模型预测和实验结果之间的阿勒河%被发现7.87%,表明改性Kent-Eisenberg模型显示了令人满意的结果,能够准确地预测二氧化碳的溶解度在范围广泛的工艺条件以最小的计算复杂性。

5。结论

在这项研究中,碳的氢呋喃数据dioxide-loaded钾盐的水溶液l组氨酸使用HP-VLE仪器测量。实验研究了各种工艺参数(温度313.15到353.15 K, 150到4000 kPa,压力和溶剂浓度1和2.5 mol / l)。实验结果表明,HisK解决方案表现出二氧化碳吸收能力高,内在的优点是可以忽略不稳定,耐降解,环保。此外,高二氧化碳溶解度会限制所需的溶剂捕获一定量的二氧化碳,从而减少使用泵功率的数量以及降低热再生的要求(49,50]。

另一方面,HisK解决方案还提供了相对更好的二氧化碳吸收潜在的比传统的溶剂如MEA和潜在的氨基酸盐溶液钾lysinate。实验结果提供了一个独特的见解的相平衡行为研究有限公司₂+l组氨酸+ H₂O系统。测试系统捕捉二氧化碳的能力,是一种很有前途的绿色溶剂,可以取代传统的链烷醇胺。此外,水的气-液平衡数据HisK Kent-Eisenberg模型解决方案相关的修改。值得注意的是,阿勒河% 7.87%生成。模型的结果是在良好的协议与本研究的实验数据表明,该模型可以有效地用于准确预测1表示系统在其他工艺条件的仿真研究。

缩写

:	摩尔数的二氧化碳的溶解性细胞
:	二氧化碳的摩尔数最初在饲料槽
:	二氧化碳的摩尔数喂养后溶解性细胞
:	摩尔数的二氧化碳吸收氨基酸的解决方案
:	剩余的摩尔数中二氧化碳溶解度细胞
:	未反应的氨基酸溶液的摩尔数的细胞溶解
:	分压的二氧化碳溶解细胞的平衡
:	总剩余压力平衡溶解度细胞
:	氮分压的平衡溶解度细胞
:	分压的水溶解度平衡细胞
:	分压溶解细胞的氨基酸平衡
:	总氨基酸盐浓度(摩尔/升)
:	二氧化碳
:	碳酸盐岩
:	校正参数修改后的模型
:	水
:	氢离子
:	碳酸氢
:	亨利常数的二氧化碳(atm·升/摩尔)
:	二氧化碳的分压(kPa)
:	氢氧化钾
:	钾离子
:	去质子化的氨基酸的平衡常数修改模型
:	平衡常数的氨基甲酸酯水解氨基酸的修改模型
:	明显的去质子化的氨基酸平衡常数修改模型
:	明显的平衡常数的氨基甲酸酯水解氨基酸的修改模型
:	分离二氧化碳的平衡常数修改模型
:	碳酸氢分解的碳的平衡常数修改模型
:	游离水的平衡常数修改模型
:	平衡常数的离解氢氧化钾的修改模型
:	氢氧根离子
:	压力的二氧化碳气相(kPa)
:	自由氨基酸
:	质子化了的氨基酸
:	氨基酸的氨基甲酸酯离子
:	可调参数修改后的柯模型基于工艺参数
:	二氧化碳加载,摩尔的有限公司2/摩尔的胺
:	计算二氧化碳加载,摩尔的有限公司2/摩尔的胺
u(T):	温度的不确定性
u(P):	压力的不确定性
u(米):	浓度的不确定性
uc(α):	合并后的扩展不确定度。

数据可用性

的数据要求也Afaf Syalsabila,各种大学马来西亚国家石油公司,三星依斯干达,霹雳州,马来西亚,norafafsyalsabila@gmail.com,60 + 011 - 19637178。

的利益冲突

作者宣称没有利益冲突。

确认

作者感谢中国高等教育(邻蒙古)、马来西亚、资助这项研究在德意志联邦共和国格兰特计划0153年ab-l24 (2016 - 2018)。

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