生物无机化学与应用
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生物无机化学与应用/2019/文章

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体积 2019 |物品ID 5840205 | 11. 页面 | https://doi.org/10.1155/2019/5840205

FCT模板法制备Mg-Al混合氧化物吸附剂用于饮用水除氟

Jifa刘,1. 赵平,1. 徐曰,1. 和 贾锡斌1.

1.瑞鲁工业大学材料科学与工程学院山东省玻璃与功能陶瓷加工和试验技术重点实验室（山东科学院），济南250353

学术编辑器:Ian S. Butler.
收到了 2018年12月21日
修改后的 2019年3月1日
认可的 08年4月2019年
出版 07年7月2019年

摘要

为充分利用天然废弃物，以中国杉树绒毛(FCT)和氯化镁(II)氯化铝(III)溶液为原料，采用浸渍煅烧法制备了一种新型镁铝混合氧化物吸附剂。采用x射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、傅里叶红外光谱(FT-IR)和x射线光电子能谱(XPS)对吸附材料进行了表征。研究了镁铝摩尔比和煅烧温度对新型镁铝混合氧化物吸附剂性能的影响。优化后的mg - al混合氧化物吸附剂Langmuir吸附量为53 mg/g。这种吸附能力高于镁氧化物和铝氧化物的分离。Mg与Al的协同作用有利于材料的吸附性能。优化后的镁铝混合氧化物吸附剂对氟的吸附能力受Cl等离子的影响较小-， 不3.-,所以4.2.−，na+和K+并且非常适合用于回收和真正的水。镁铝混合氧化物吸附剂表面的羟基对氟的吸附起着关键作用。新型镁铝混合氧化物吸附剂是一种高效、环保的饮用水除氟剂。

1.介绍

微观结构对材料的性能起着至关重要的作用。在自然界中，植物和生物经过长期的进化和自然选择，形成了大量独特的微观结构。大自然的生物模板为高性能多功能材料提供了新方向[1.］．近年来，研究人员利用生物模板制备了大量的高性能材料[2.］．迄今为止，生物材料，如球形酵母[3.[病毒[4.，棉纤维素[5.),核苷酸(6.和杨柳絮[7.，已被用作模板。生物材料与化学材料的结合是利用自然资源为人类服务的一种途径。

随着人类文明的发展，水资源污染已成为亟待解决的主要问题。此外，高氟饮用水对人体健康有害，一些国家饮用水氟含量已超过世卫组织规定的1.5 mg/L的标准[8.,9］．长期饮用含过量氟化物的水可导致儿童牙齿珐琅质异常，成人关节疼痛及四肢畸形[10.］．各种除氟方法都有各自的局限性，但吸附法工艺简单、成本低，被认为是最有前途的方法[11.,12.］．同时，吸附法也被广泛应用于去除其他污染物，如铬(IV) [13.,14.］．迄今为止，Ti(IV)改性颗粒活性炭[15.]、含铈骨炭[16.、活性氧化铝[17.，锰铈氧化物[18.]、铝铁(氢)氧化物[19.]，一种镁-铁-铝三元复合材料[20.]和含水氧化锆[21.都被用作氟的吸附剂。贵金属的加入和制备技术的复杂性的增加都增加了吸附剂的成本，这是阻碍发展中国家使用吸附剂的因素之一。

近年来，活性氧化铝和氧化镁因其介孔结构、低毒性、可回收性和可改性性而得到广泛应用[22.–27.］．Sabu等人[28.以蛋壳膜为模板，合成了分级交织氧化铝作为氟吸附剂。Zhang等[29.制备了分级微结构/纳米结构管状TiO2.使用chinar树的绒毛(FCT)作为生物模板。所得材料用作光催化剂，其多孔和管状结构提高了催化性能。此外，FCT容易引起皮肤刺激和呼吸道感染。利用FCT作为生物模板，不仅可以减少其危害，而且可以充分利用自然资源为人类服务。然而，文献中关于使用FCT作为生物模板制备氟吸附剂的报道很少。

本文采用浸烧法制备了以FCT为生物模板，氯化铝和氯化镁为前驱体，不添加任何沉淀剂的镁铝混合氧化物空心管。研究了氟离子在结晶过程中的吸附及镁铝之间的协同作用。讨论了镁铝双金属混合氧化物吸附剂的吸附机理。

2.实验

2.1。材料和方法

FCT是从大学校园里收集的。氯化铝，氯化镁和氟化钠由Sinopharm Chemical Reagent Co.，Ltd。在浸入无水乙醇和0.1M盐酸后用去离子水洗涤FCT，并在60℃下在电干燥烘箱中干燥．通过浸渍煅烧方法制备氧化物吸附剂粉末。FCT浸入0.3mol / L水溶液中的ALCL3.h·62.o和mgcl.2.h·62.O在室温下保存24小时。然后在电干燥箱中以60°C烘干。负载氯化铝和氯化镁的FCT放置在刚玉坩埚中，在马弗炉中分别在400、600、800或1000°C下煅烧120分钟。通过调整焙烧温度和Mg/Al摩尔比，优化了吸附剂的吸附性能。

2.2。吸附表征

Autosorb-IQ-MP表面积和孔径分析仪（静脉粗略仪器）用于在77.35k使用氮气记录制备的氧化物吸附剂粉末的Brunaurer-emmett-excer-keter（bet）数据。制备的氧化物吸附剂粉末的相结构特征在于CUKα波长为λ= 0.15418 nm在岛津XRD-6100 x射线衍射仪。x射线衍射仪扫描范围为10-70°，扫描速度为6°/min，扫描步长0.02°。采用ZEISS GeminiSEM 500场发射扫描电子显微镜(SEM)对氧化吸附粉进行扫描电镜扫描。在4000-500 cm范围内记录了氧化物吸附剂粉末吸附前后的傅里叶红外光谱−1.使用Thermo Scientific Nicolet iS10 FT-IR光谱仪。在Thermo Scientific Escalab 250Xi能谱仪上，采用AlKαx射线源(1486.6 eV, 150 W)作为恒定分析仪。

２.３.吸附容量的测量

在1000ml蒸馏水中加入0.2210 g氟化钠，制备氟化钠原液。将氟浓度为50 mg/L的100ml氟溶液加入塑料密封锥形烧瓶中进行吸附试验。随后，将0.05 g吸附剂添加到一个塑料密封的含氟溶液的锥形瓶中。测试溶液在恒温水浴摇床中以150 rpm的转速摇晃，并在30°C保持24小时[30.]. 共存氯离子的影响-， 不3.-,所以4.2.−, HCO3.-H2.宝4.-，na+和K+还研究了0.1,0.4和0.7mg / L的浓度，其中将0.05g吸附剂粉末加入到100ml 50mg / L氟化物溶液中。通过加入0.1mol / L NaOH或HCl溶液来调节溶液的pH。研究了pH值（2-11），初始氟化物浓度（10-100mg / L），接触时间（2-24小时）和温度（30-50℃）的效果，氟离子离子吸附，分别。真正的水样从校园河中取出，用于吸附剂的氟去除试验。用0.5M NaOH溶液处理吸附剂，用于再生研究。吸附平衡后，使用离心机与溶液分离吸附剂（相对离心力= 3404 G）.用离子计(上海仪器电科仪器股份有限公司)测定氟化物浓度，平衡吸附量，QE(mg/g)。的QE(mg/g)的计算公式如下: 在哪里C0（mg / l）和CE（mg/L）分别为氟的初始浓度和平衡浓度，v(L为氟化物溶液的体积，而M（g） 是吸附剂的质量[31］．

3.结果与讨论

3．1.优化的镁铝混合氧化物吸附剂

数字1.显示了不同Mg/Al摩尔比和煅烧温度制备的Mg-Al混合氧化物吸附剂的除氟能力(分别为:FCT-400-I、FCT-400-II、FCT-400-III、FCT-400-IV、FCT-400-V、FCT-600-I、FCT-600-II、FCT-600-III、FCT-600-IV、FCT-800-V、FCT-1000-I、FCT-800-II、FCT-800-III、FCT-800-IV、FCT-800-V、FCT-1000-I、分别为FCT-1000-II、FCT-1000-III、FCT-1000-IV和FCT-1000-V，其中I、II、III、IV和V分别表示Mg/Al摩尔比为1:1、2:1、4:1、1:2和1:4)。随着煅烧温度的升高，不同Mg/Al摩尔比制备的Mg-Al混合氧化物吸附剂粉体的吸附量先减小后增大。这种行为是由于谷物生长和表面吸附活跃网站覆盖彼此随着温度的增加,其次是两次结晶的晶体颗粒,导致谷物被相互取代,气鳔的吸附活性位点当温度提高到1000°C。当Mg/Al摩尔比为1:2，焙烧温度为1000℃时，制备出最佳的Mg-Al混合氧化物吸附剂粉末(FCT-1000-IV)。


图1
不同Mg/Al摩尔比和煅烧温度制备的氟粉吸附性能比较(吸附剂剂量:0.5 g/L;F的初始浓度-: 50 mg / L;吸附时间:24 h;温度:30°C;: pH值中性条件)。

研究了FCT-1000-IV型镁铝混合氧化物吸附剂粉体对氟的吸附等温线；结果如图所示2.．FCT-1000-IV吸附剂的最大吸附量为53 mg/g2.）.这种吸附能力与表中Mg / Fe层双氢氧化物的吸附容量相媲美1.但比其他材料的容量高。根据相关系数(R2.由Langmuir和Freundlich方程给出，Freundlich模型更适合于描述吸附行为，表明吸附可能是由于多分子层吸附的影响[36］．通过比较，Mg/Al摩尔比为1:2、焙烧温度为1000℃时制备的Mg-Al混合氧化物吸附剂对氟的吸附能力最高。N2.1000℃煅烧所得产物的吸附-脱附等温线如图所示3.．等温线为V型，滞后环为H3，表明为介孔结构[37］．BET比表面积和平均孔径为45.5 m2./g和28.19 nm。


图2
氟在FCT-1000-IV吸附剂粉末上的吸附等温线(吸附剂剂量:0.5 g/L;F的初始浓度-: 10 - 100 mg / L;吸附时间:24 h;温度:30°C;: pH值中性条件)。
吸附剂 C0(毫克/升) 吸附剂剂量(g / L) QE（毫克/克） 参考文献
分别以介孔纳米纤维 — 0.6 237.49 [32]
毫克/ Fe-layered双氢氧化物 — 1. 50.91 [33]
Al-Ce混合吸附剂 2–15 0.1 27.5 [30.]
Mg-Al-Zr复合 10 - 105 1. 22.9 [31]
无定形氢氧化铝空心球 5 - 200 1. 16.77 [34]
Mg-Al-Fe化合物 — 0.2 14. [35]
Mg-Al混合氧化物 10 - 100 0.5 53 这项工作
表1
镁铝混合氧化物吸附剂与其他吸附剂对氟的吸附性能比较

图3
N2.FCT-1000-IV的吸附-脱附等温线(插图:FCT-1000-IV的孔径分布)。

数字4.显示了不同温度(FCT-400-IV、FCT-600-IV、FCT-800-IV和FCT-1000-IV)下Mg-Al混合氧化物吸附剂的XRD谱图。当煅烧温度为400℃时，Mg-Al混合氧化物吸附剂保持非晶态相。当煅烧温度提高到600℃时，开始出现结晶峰。在600℃时，只有氧化镁的特征峰出现，说明氧化铝仍然处于非晶态。800℃时，氧化镁和氧化铝明显出现两个特征峰，说明氧化铝开始结晶;但峰值强度不高，结晶不完全。经过1000℃煅烧后，氧化铝的特征峰消失，转化为铝镁化合物。氧化镁的特征峰也出现了。有报道称，提高煅烧温度会导致吸附剂的吸附能力下降，尽管此前的研究中所研究的最大煅烧温度仅为850°C [38,39］．文献中没有关于1000℃煅烧后吸附性能改善的报道。


图4
不同煅烧温度(Mg/Al摩尔比为1:2)制备的镁铝混合氧化物吸附剂的XRD谱图。

不同煅烧温度下Mg-Al混合氧化物吸附剂的FT-IR谱图如图所示5.(FCT-400-IV、FCT-600-IV、FCT-800-IV和FCT-1000-IV)。随着煅烧温度的升高，峰值强度在3466 cm处−1.逐渐减少。但当煅烧温度提高到1000℃后，峰值强度再次增强，在2926和2855 cm处出现了两个新的峰值−1.. 这些结果表明，由于这种变化，在1000°C下煅烧的Mg-Al混合氧化物具有良好的吸附性能。因此，最佳吸附剂煅烧温度为1000°C。


图5
不同煅烧温度(Mg/Al摩尔比1:2)下Mg-Al混合氧化物吸附剂的红外光谱。

共存离子的影响，包括Cl-， 不3.-,所以4.2.−, HCO3.-H2.宝4.-，na+和K+在0-0.7 mg/L的浓度范围内，采用50 mg/L的氟溶液进行评价，以测试最佳产品的除氟效率(图1)6.）.随着Cl离子浓度的增加-， 不3.-，等等4.2.−，na+和K+对除氟效率影响不大。然而，当HCO的浓度3.-和H2.宝4.-随浓度的增加，氟的去除率由50降低到35%。这种行为可能是由于HCO的水解3.-和HPO4.-产生氢氧根离子，增加溶液中的静电斥力，使氟离子难以在吸附位点吸附。实际水样FCT-1000-IV除氟试验结果如图所示7.．结果表明，FCT-1000-IV在实际水样中仍然具有良好的除氟能力。


图6
共存离子对FCT-1000-IV的氟化物去除效率的影响（吸附剂剂量：0.5g / L; F的初始浓度-: 50 mg / L;吸附时间:24 h;温度:30°C;: pH值中性条件)。

图7
使用FCT-1000-IV从真实水样中去除氟化物(吸附剂剂量:0.5 g/L;吸附时间:24 h;温度:30°C)。
３．２．除氟的最佳条件
3.2.1。pH对吸附能力的影响

考察了不同pH值下FCT-1000-IV除氟的pH值影响，如图所示8.．在2 ~ 11的pH范围内，考察了pH对吸附量的影响。FCT-1000-IV在pH为6时达到最大吸附量。酸性条件下吸附过程比碱性条件下更有利;中性条件最适合吸附过程。


图8
pH对FCT-1000-IV吸附氟的影响(吸附剂剂量:0.5 g/L;F的初始浓度-: 50 mg / L;吸附时间:24 h;温度:30°C;2≤pH≤11)。
3.2.2。接触时间对吸附量的影响

振荡时间是影响吸附容量的重要因素。从2到24小时，研究了吸附行为随接触时间的变化 h在30°C温度下使用FCT-1000-IV（图9）.从以上结果可以看出，吸附随着时间的增加而增强，达到最大容量后达到平衡状态。氟的去除率在开始时迅速增加;但从12 h开始，速率随时间变化缓慢。FCT-1000-IV去除溶液中氟化物的平衡时间为24 h。


图9
接触时间对FCT-1000-IV吸附氟量的影响(吸附剂剂量:0.5 g/L;F的初始浓度-: 50 mg / L;吸附时间:2-24 h;温度:30°C;: pH值中性条件)。
3.2.3。温度对吸附量的影响

研究了不同温度下的除氟效果;结果如图所示10.．随着温度的升高，吸附量明显增加。热能可能会加剧FCT-1000-IV粒子之间的碰撞，暴露出更多的活性部位。这说明温度是影响吸附容量的因素之一。这表明氟在FCT-1000-IV颗粒上的吸附是一个吸热过程。但温度的升高对吸附量影响不大;因此，吸附试验仍在模拟室温下进行。


图10
温度对FCT-1000-IV吸附氟量的影响(吸附剂剂量为0.5 g/L;F的初始浓度-: 50 mg / L;吸附时间:24 h;温度:30 - 50°C;: pH值中性条件)。
3.2.4。初始浓度对吸附量的影响

初始f的效果-浓度在f上-在吸附量为0.05 g、溶液体积为100 mL、温度为30℃、接触时间为24 h的条件下，研究FCT-1000-IV颗粒的吸附量和去除率;结果如图所示11.．在该观察中，除去率随着吸附容量的增加而降低。在高浓度的氟化物溶液中，占据着吸附剂的更多活性位点，导致去除率的降低。当。。。的时候C0数值达到100 mg/L，吸附量为63.88 mg/g，去除率降至32%以下。在高氟化物浓度下，吸附位置趋于饱和，导致去除率降低。为确保FCT-1000-IV的高吸附容量，0.05 g吸附剂和50%溶液 选择mg/L浓度进行研究。


图11
初始浓度对FCT-1000-IV氟吸附容量的影响（吸附剂剂量：0.5 g/L；F的初始浓度-: 10 - 100 mg / L;吸附时间:24 h;温度:30°C;: pH值中性条件)。
３．３．镁与铝的协同作用

为研究Mg和Al之间的协同作用，在Mg/Al摩尔比为1:2、焙烧温度为1000℃的条件下制备了Mg-Al混合氧化物吸附剂。为比较，在相同条件下分别制备了氧化镁吸附剂和氧化铝吸附剂。数字12.显示了不同介质对氟的吸附能力。在初始氟化物浓度为50 mg/L、吸附剂剂量为0.5 g/L时，mg - al混合氧化物吸附剂的平衡吸附容量为45.3 mg/g。氧化镁吸附剂和氧化铝吸附剂的平衡吸附量分别为19.2 Mg /g和10 Mg /g。然而，游离FCT对去除氟化物没有效果。此外，Mg/Al质量比为1:1时，Mg/Al氧化物吸附剂与Al氧化物吸附剂物理混合物的平衡吸附容量为17.2 Mg/ g，也低于Mg/Al氧化物吸附剂的平衡吸附容量。


图12
不同介质(吸附剂剂量:0.5 g/L;F的初始浓度-: 50 mg / L;吸附时间:24 h;温度:30°C;: pH值中性条件)。

Mg氧化物、Al氧化物以及Mg-Al混合氧化物的XRD谱图如图所示13.．氧化镁的光谱表明面为中心的立方（FCC）氧化镁粉末（JCPDS文件号89-7746）。氧化铝的光谱表明，与先前的文献（JCPDS文件No.29-0063）一致，所有峰都被分为立方γ氧化铝。氧化镁的光谱表明主要有两相。一种仍然是居中的立方氧化镁，另一相是新形成的mg0.4艾尔2.4.O4.（JCPDS文件编号83-0378）。


图13
Mg氧化物、Al氧化物和Mg-Al混合氧化物吸附剂在1000℃煅烧的XRD谱图。

在相同条件下制备的Mg氧化物、Al氧化物以及Mg-Al混合氧化物的形貌如图所示14.. 氧化镁组装成一个空心管，直径为0.1 μm粒子（图14.(a))。我们假设在煅烧后去除FCT模板导致了这种形态。氧化铝的形貌由相互连接的棒状结构组成，表面分布着大量的颗粒(图)14.(b))。Mg-Al混合氧化物的形貌如图所示14.（C）。有两个主要形态：一个0.1 μm颗粒类似于氧化镁和片状卷曲条。当氧化镁的形貌继续存在时，产生了新的形貌，这与XRD分析结果一致。如图局部放大(图14.（d） ），小颗粒仍然分布在片状卷曲条上，这可能有助于增加吸附活性中心。


图14
(a) Mg氧化物，(b) Al氧化物和(c, d) Mg-Al混合氧化物在相同条件下的SEM图像。

Mg氧化物，Al氧化物和Mg-Al混合氧化物吸附剂的FT-IR光谱如图所示15.．宽频带大约在3450厘米−1.是由于吸附水的拉伸振动，峰值约在1640 cm−1.是由于OH基团的弯曲振动[30.］．两个新峰分别位于1120厘米和1400厘米处−1.在Mg-Al混合氧化物光谱中，主要是由于双金属氧化物上羟基的弯曲振动[18.］．显然，在2850和2920cm处，毫克氧化物的光谱中没有峰值。−1.；而Al氧化物的光谱开始出现两个弱峰，Mg-Al混合氧化物的峰强度增大。


图15
Mg氧化物、Al氧化物和Mg-Al混合氧化物吸附剂在1000℃煅烧的FT-IR光谱。

基于上述吸附容量，XRD，形态和FT-IR光谱的上述分析，我们推断Mg-Al混合氧化物吸附剂不是Mg氧化物和氧化物的简单混合物。在合成期间Mg和Al之间发生协同相互作用。

3.4. 镁铝混合吸附剂的吸附机理

氟化物吸附前后Mg-Al混合氧化物吸附剂的FT-IR光谱显示在图中16.. 氟吸附后，3450和1640处的谱带 厘米−1.代表羟基的移到3462和1647厘米−1.，表明氟离子与镁铝混合氧化物吸附剂上的羟基相互作用。Mg-Al混合氧化物吸附剂在1200、1400、2850和2920 cm处的峰值强度−1.在去除氟化物后显著降低。吸附后的吸附剂光谱在3690 cm处出现一个尖峰−1.与原吸附剂的光谱相比，由于物理吸附水的振动[40］．


图16
氟吸附前后Mg-Al混合氧化物吸附剂的红外光谱。

为了进一步研究氟在Mg-Al混合氧化物吸附剂上的吸附机理，对吸附剂吸附前后进行XPS分析。如图所示(17日)使用前后，观察到Mg-Al氧化物吸附剂的Al 2p、O 1s和Mg 1s峰值。氟吸附后，F 1s中出现了一个新的与光电子有关的结合能，为685.8 eV，表明氟化物吸附在镁铝混合氧化物吸附剂上。图中所示为F 1s频谱17（b）分为位于大约685.2和685.5 ev的峰。685.2eV的峰值占据氟原子和镁（F-Mg）组合的面积的62.3％[41,42]，而由于氟原子与铝(F-Al)结合，685.5 eV的峰占面积的37.7% [43,44］．氟化物吸附前后的O 1S光谱分为三个峰：吸附的水（H.2.金属氧化物(O2.−)、与金属结合的羟基(M-OH) [45］．氟吸附后(图17 (c)和17（d）)时，吸附剂表面羟基含量由37.8%降至11.2%。在配位交换中，氟离子的半径与羟基相似，Mg-Al金属离子释放羟基与氟形成共价键。羟基的减少表明Mg-Al混合氧化物吸附剂表面的羟基参与了氟的吸附过程，这与FT-IR分析结果一致。

（一种）
（一种）
（b）
（b）
（C）
（C）
(d)
(d)
图17
（a） 镁铝混合氧化物吸附剂吸附氟前后的XPS光谱(b） 镁铝混合氧化物吸附剂吸附氟后的F 1s光谱(c） 氟吸附前镁铝混合氧化物吸附剂的氧1s光谱(d） 氟吸附后镁铝氧化物吸附剂的O 1s光谱。
3.5. 镁铝混合氧化物吸附剂的再利用

再生研究表明，碱性环境可使排放的金属氧化物吸附剂再生[46］．文献中有许多关于各种吸附剂去除氟化物的研究，但关于金属氧化物作为吸附剂的再利用的研究很少。在本研究中，我们观察到FCT-1000-IV的除氟能力在经过7个循环后呈现下降趋势(图)18.）.回收吸附剂的能力具有经济效益。


图18
Mg-Al混合氧化物吸附剂的吸附容量与循环数的关系。

4。结论

采用非生物模板浸渍在氯化镁和氯化铝溶液中，在室温下合成了一种新型镁铝混合氧化物吸附剂。将FCT浸入Mg/Al摩尔比为1:2的溶液中，在1000℃煅烧后得到吸附性能最好的样品。Langmuir吸附量为53 mg/g。Mg-Al混合氧化物吸附剂中Mg与Al的协同作用提高了吸附氟的能力，并具有较好的抗共存离子干扰能力。该吸附剂具有从实际水样中去除氟的能力。即使经过7次循环使用，也显示出良好的再生和重用性。FT-IR和XPS分析表明，镁铝混合氧化物吸附剂表面的羟基在离子交换吸附氟离子中起重要作用。新型镁铝混合氧化物是一种高效、环保的饮用水氟化物吸附剂。

数据可用性

用于支持本研究结果的数据可根据要求从相应作者处获得。

的利益冲突

作者声明他们没有利益冲突。

致谢

山东省自然科学基金资助项目(批准号:ZR2018LE003)。我们感谢美国期刊专家(AJE)的英语编辑工作。感谢我的家人在实验和写作过程中给予我的支持。

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