增强吸附硒离子的水溶液用氧化铁浸渍碳纳米管gydF4y2Ba

文摘gydF4y2Ba

本研究的目的是调查潜在的原始和铁氧化物浸渍碳纳米管(碳纳米管)作为吸附剂去除的硒(Se)离子废水。原始和改性碳纳米管不同载荷的铁gydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_3gydF4y2Ba纳米粒子具有使用高分辨率透射电子显微镜(HRTEM)、扫描电镜(SEM)、x射线衍射仪(XRD)、Brunauer,艾美特,出纳(打赌)表面积分析仪,热重分析(TGA)、电动电势和能量色散x射线能谱(EDS)。从水中硒离子的吸附参数使用原始碳纳米管和铁氧化物浸渍碳纳米管(CNT-FegydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_3gydF4y2Ba)进行了优化。全部切除1 ppm Se从水中离子是25毫克的碳纳米管浸满20 wt。%的氧化铁纳米颗粒。弗朗缪尔等温线模型被用来研究吸附过程的本质。准一和pseudo-second-order模型被用来研究硒离子的动力学吸附在铁氧化物浸渍碳纳米管的表面。铁的最大吸附容量gydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_3gydF4y2Ba用朗缪尔等温线模型预测,浸渍碳纳米管是111毫克/克。这个新发现可能改变吸附处理过程和应用程序通过引入一种新的nanoadsorbent,超级向Se离子吸附能力。gydF4y2Ba

1。介绍gydF4y2Ba

硒(Se)是独一无二的非金属化学元素与五个已知氧化状态下元素硒的形式gydF4y2Ba^0gydF4y2Ba,即0,gydF4y2Ba^−gydF4y2Ba1,gydF4y2Ba^−gydF4y2Ba2,gydF4y2Ba^+gydF4y2Ba4,gydF4y2Ba^+gydF4y2Ba6 (gydF4y2Ba1gydF4y2Ba]。尽管它是一个重要的微量元素对许多生物,超过稳态水平被认为是有毒的。Se通常发现在地球的地壳,岩石、土壤和沉积(gydF4y2Ba2gydF4y2Ba]。最近的报告状态,大量的Se向大气中排放和水生环境与工业和矿业活动除了农业排水径流(gydF4y2Ba3gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba5gydF4y2Ba]。gydF4y2Ba

谭et al。gydF4y2Ba6gydF4y2Ba),在最近的一次广泛的审查,报道了不同类型的有机和无机物种Se可用。Se的无机形式通常是发现在地表水和地下水的大量报道的形式等gydF4y2Ba(selinide),gydF4y2Ba(亚硒酸),gydF4y2Ba(硒酸)和SegydF4y2Ba^0gydF4y2Ba,这是种不溶解的形式。如果发现高浓度水平在浪费或地表水,Se(会导致严重的环境问题gydF4y2Ba7gydF4y2Ba,gydF4y2Ba8gydF4y2Ba]。Se最大级别的地表水被设定为5.0gydF4y2BaμgydF4y2Bag / L由美国环境保护署在1999年(构成)。因此,由于本身的兴趣不断增加治疗和更严格的环境同意在地表水的浓度水平,1999年被更新的价值构成2014年(gydF4y2Ba1gydF4y2Ba,gydF4y2Ba5gydF4y2Ba,gydF4y2Ba9gydF4y2Ba]。此外,有变异的最大允许水平Se饮用水中。据世界卫生组织(gydF4y2Ba10gydF4y2Ba)值设置为40gydF4y2BaμgydF4y2Bag / L,而欧盟(EU)设置Se水平更低的值为10gydF4y2BaμgydF4y2Bag / L (gydF4y2Ba11gydF4y2Ba]。为了满足饮用水标准Se除了治疗工业、矿业废水和农业排泄,不同数量的治疗过程是在公开文献报道与不同程度的复杂性和进步。综合评价由Robberecht和Van Grieken [gydF4y2Ba4gydF4y2Ba和谭等。gydF4y2Ba6gydF4y2Ba)提供一个很好的概述当前所有已知的治疗用于Se。两个最近的评论可以看出,虽然各种各样的生物(gydF4y2Ba12gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba14gydF4y2Ba)、化学(gydF4y2Ba15gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba20.gydF4y2Ba),和物理治疗技术(gydF4y2Ba9gydF4y2Ba,gydF4y2Ba21gydF4y2Ba,gydF4y2Ba22gydF4y2Ba)是近年来开发的,没有单一的治疗提供了一个完整的和成本有效的治疗方案Se浪费或饮用水。尽管生物治疗作为治疗的最佳选择之一,挑战与长期稳定的生物硒和预测的命运bioreduced Se环境中的两个主要问题。另一方面,据报道,吸附Se的有效低成本处理技术去除(gydF4y2Ba23gydF4y2Ba]。不同吸附剂已经测试包括低成本替代材料(gydF4y2Ba4gydF4y2Ba),激活碳和其他metal-oxide-enhanced材料。后者,metal-oxide-enhanced材料与水铁矿已报告的最有前途的材料含有水的治疗gydF4y2Ba离子(gydF4y2Ba16gydF4y2Ba]。报告显示,强大的亲和力gydF4y2Ba氢氧化铁表面导致去除率99%左右的pH值范围宽(3 - 8)。相比之下,这个过程不是有效的gydF4y2Ba和它的存在作为一个竞争对手解吸网站造成抑制的去除率(gydF4y2Ba20.gydF4y2Ba]。的不足gydF4y2Ba删除也与各种Se物种之间的相互作用和吸附剂的表面。而gydF4y2Ba据报道,形成内在领域对氢氧化铁吸附吸附剂,gydF4y2Ba,另一方面,是吸附在外部领域方式导致清除低效的问题gydF4y2Ba16gydF4y2Ba]。因此,这一过程的发展有效地去除最可能的无机形式的Se仍然是必需的。有鉴于此,由于其高的表面区域,最近的研究报告的使用各种纳米材料的去除Se oxyanions。例子如亲水性磁性nanoparticle-graphene氧化物复合近日报道了傅et al。gydF4y2Ba16gydF4y2Ba]。一个两步反应是用于吸附剂的制备除了氧化铁纳米颗粒在高温下的沉积。作者报道最多取消95%的Se (VI)离子在pH ~ 2。虽然不容易比较的吸附剂的最大容量Se删除给定的各种制备方法,成本,和实验条件,最近的一项研究使用新的氧化铁纳米粒子报告较高的去除率与文献报道值(gydF4y2Ba18gydF4y2Ba]。已经说过,的值还小,仍然需要寻找其他吸附剂的成本效益的Se从水中去除。gydF4y2Ba

因此,本研究致力于开发基于微碳纳米管的新材料的有效去除Se从水的解决方案。近年来,微碳纳米管(碳纳米管)探索广泛由于其独特的性质(gydF4y2Ba24gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba26gydF4y2Ba),已广泛应用于纳米技术、光学、电子学、材料科学、水处理(gydF4y2Ba27gydF4y2Ba]。碳纳米管也被报道对重金属离子的吸附gydF4y2Ba28gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba32gydF4y2Ba和有机化合物gydF4y2Ba33gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba36gydF4y2Ba]。尽管最近的全面审查文章和我们所知,没有研究报告的使用微Se去除碳纳米管。在这项工作中,铁的氧化物浸渍碳纳米管被吸附的硒离子从水。氧化铁负载的影响,pH值,碳纳米管用量,接触时间,研究了初始浓度的硒。原始碳纳米管和浸渍碳纳米管使用场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)、透射电子显微镜(HR-TEM)高,热重分析(TGA)、x射线衍射仪(XRD),能量色散x射线能谱(EDS)、Brunauer,艾美特,出纳(打赌)氮吸附技术,电动电势。由朗缪尔吸附平衡数据关联和弗伦德里希等温线和动力学数据分析使用两种动力学模型。gydF4y2Ba

2。实验gydF4y2Ba

2.1。材料gydF4y2Ba

在这项研究中使用的所有溶剂均为分析纯,购自Sigma-Aldrich有限公司液体乙醇(98%,纯度)用作溶剂和硝酸铁(III)的前体铁纳米颗粒和二氧化硒(SeOgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba)作为源的硒离子在水里。gydF4y2Ba

2.2。碳纳米管的生产gydF4y2Ba

浮动催化剂化学气相沉积反应器用于碳纳米管的生产。使用的实验装置和反应条件之前,法德et al。gydF4y2Ba26gydF4y2Ba]。短暂,注入垂直化学汽相淀积(FC-CVD)和石英管直径100毫米,1200毫米的长度和法兰固定两端被用来合成碳纳米管。二甲苯作为烃源和氩气用于冲洗空气从系统,而氢气作为载体和反应气体。生产的碳纳米管纯度> 96%。gydF4y2Ba

2.3。浸渍的碳纳米管gydF4y2Ba

氧化铁纳米颗粒被湿浸渍碳纳米管表面的浸渍方法。氧化铁5%载荷,361毫克的铁(III)硝酸nonahydrate和1 g的碳纳米管分别溶解在乙醇溶液和用近30分钟,以确保均匀混合。在进一步混合的两个解决方案和进一步的声波降解法,解决方案是保存在一个炉在80°C一夜之间蒸发乙醇。最后,产品是焙烧3小时在350°C的对流烤箱,以确保有效的附件的氧化铁粒子在碳纳米管表面。冷却后,碳纳米管的复合5%氧化铁NP是合成。生产纳米氧化铁加载10%和20%,722毫克和1.44 g硝酸铁(III) nonahydrate混合1 g碳纳米管,分别。准备在其他地方发现的细节(gydF4y2Ba37gydF4y2Ba]。gydF4y2Ba

2.4。碳纳米管的表征gydF4y2Ba

2.4.1。晶体结构gydF4y2Ba

粉末x射线衍射(XRD)模式记录使用Rigaku miniflex - 600。x射线衍射仪和铜KgydF4y2BaαgydF4y2Ba辐射gydF4y2Ba1.54 = 0.4%的速度在布拉格角从10到90°是用于分析。操作电压和电流维持在40 kV和15,分别。gydF4y2Ba

2.4.2。表面结构gydF4y2Ba

扫描电子显微镜(SEM)进行了使用范广达200环境扫描电子显微镜(整体)5纳米的分辨率和放大200 k观察材料的形态和结构。此外,碳纳米管的形态和结构分析进行了使用透射电子显微镜(TEM) (CM12,飞利浦)。gydF4y2Ba

2.4.3。零电荷点gydF4y2Ba

测量表面电荷和电动电势Zetasizer (Nano 90 z,莫尔文仪器有限公司莫尔文,英国)配备了4.0 mW内部使用激光。Zetasizer工作动态光散射(DLS)的原则。执行的测量在室温(25°C)散射角为90°。gydF4y2Ba

2.4.4。其他化学性质和表面积gydF4y2Ba

分析物理和化学性质的碳纳米管对温度、热重量分析使用TGA分析仪(SDT Q600)的加热速度10°C / min在空气中。碳纳米管的表面区域以NgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba吸附在77 K使用打赌表面积分析仪(尽快微粒学2020)。gydF4y2Ba

2.5。制备硒股票的解决方案gydF4y2Ba

特定的搜索引擎优化gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba是溶解在去离子水股票的解决方案做准备。搜索引擎优化gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba溶于水形成亚硒酸(gydF4y2Ba)。储备溶液的pH值调整利用HNO 0.1 M氢氧化钠或0.1米gydF4y2Ba_3gydF4y2Ba和维护的缓冲区的解决方案。gydF4y2Ba

2.6。Se吸附实验gydF4y2Ba

为了评估的有效性新吸附剂,批量吸附实验在室温下1 L玻璃烧杯。50毫升的解决方案所需的硒浓度是放在烧瓶,覆盖,安装在机械旋转瓶瓶(MPI实验室),以确保充分的混合。不同的实验运行进行了研究溶液pH值的影响,接触时间,碳纳米管用量,初始Se (IV)离子浓度硒离子的吸附。电感耦合等离子体质谱仪(icp)是用来分析样品的浓度。的吸附能力gydF4y2Ba和去除效率(RE)计算如下(gydF4y2Ba37gydF4y2Ba]:gydF4y2Ba 在哪里gydF4y2Ba(毫克/升)的初始浓度硒在水中,gydF4y2Ba(毫克/升)的最终浓度硒在水中,gydF4y2Ba(L)的水的体积,和gydF4y2Ba碳纳米管的质量。gydF4y2Ba

2.7。吸附等温线模型gydF4y2Ba

朗缪尔和弗伦德里希等温线被用来研究吸附性能和确定吸附剂的吸附容量gydF4y2Ba37gydF4y2Ba]。朗缪尔吸附等温式表达如下:gydF4y2Ba 在哪里gydF4y2Ba(毫克/克)gydF4y2Ba(毫克/ g)在平衡吸附量和最大吸附能力,分别gydF4y2Ba(毫克/升)的平衡吸附物浓度和gydF4y2Ba是朗缪尔常数。gydF4y2Ba

方程(gydF4y2Ba2gydF4y2Ba)可以线性化如下:gydF4y2Ba 弗伦德里希等温线表示如下:gydF4y2Ba 方程(gydF4y2Ba4gydF4y2Ba)可以线性化如下:gydF4y2Ba 在哪里gydF4y2Ba和gydF4y2Ba是经验常数。gydF4y2Ba

2.8。吸附动力学gydF4y2Ba

为了找到最大硒去除碳纳米管和模型实验数据,两个著名的动力学模型,符合一级和pseudo-second-order模型,被用于这项研究。gydF4y2Ba

符合一级模型提出特Lagergren吸附的速率正比于网站的数量没有被吸附物(gydF4y2Ba37gydF4y2Ba]。符合一级方程的线性形式可以表示如下:gydF4y2Ba 在哪里gydF4y2Ba吸附能力(毫克/克)在任何预设时间间隔(gydF4y2Ba),gydF4y2Ba符合一级速率常数(最小值gydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba})。的图gydF4y2Ba和时间是策划和不断被发现。此外,吸附数据建模pseudo-second-order动力学模型(gydF4y2Ba37gydF4y2Ba其线性形式表示如下:gydF4y2Ba 在哪里gydF4y2Ba是pseudo-second-order速率常数(g / mg·分钟)。通过绘制gydF4y2Ba和时间,得到了直线和常量,gydF4y2Ba和gydF4y2Ba,被发现。gydF4y2Ba

3所示。结果与讨论gydF4y2Ba

3.1。碳纳米管的表征gydF4y2Ba

图gydF4y2Ba1gydF4y2Ba显示了碳纳米管的x射线衍射模式和浸渍碳纳米铁gydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_3gydF4y2Ba纳米粒子。纯的XRD衍射图样gydF4y2BaαgydF4y2Ba菲gydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_3gydF4y2Ba类似于碳纳米管的浸渍铁吗gydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_3gydF4y2Ba纳米粒子确认的存在gydF4y2BaαgydF4y2Ba菲gydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_3gydF4y2Ba水晶纳米粒子在碳纳米管的表面。的不同的山峰gydF4y2BaαgydF4y2Ba菲gydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_3gydF4y2Ba晶体结构被发现在2gydF4y2BaθgydF4y2Ba34、36,42岁,50岁,54岁,63,65,72,75。碳纳米管的特征峰是观察到2gydF4y2BaθgydF4y2Ba27日的对应C(002)和指示性的和未损坏的石墨结构的碳纳米管。其他特征衍射峰的石墨在2gydF4y2BaθgydF4y2Ba43°、45°、77°和与C (100), C(101)和C(110)衍射分别为石墨。山峰索引在C (002), C(100)和C(101)指示六角结构的碳纳米管和C(002)峰的存在在XRD数据证实了微碳纳米管的性质(gydF4y2Ba42gydF4y2Ba]。gydF4y2Ba

的顶点2gydF4y2BaθgydF4y2Ba25.5°的原始和浸渍碳纳米管的象征的格子(无杂质)和石墨结构发展。缺陷会被观察到纳米管2gydF4y2BaθgydF4y2Ba高点25.5°是广泛和转变的衍射峰向低角度检测。44岁的山峰在31日和52.5表明微碳纳米管的性质。结果观察到图的峰值gydF4y2Ba1gydF4y2Ba清楚地证明了高度结晶,制服,高度有序的,纯净的碳纳米管。这里的结果进一步证实了SEM和TEM图像。gydF4y2Ba

除了XRD、原始和浸渍碳纳米特征进一步使用field-scanning电子显微镜(FE-SEM)、高分辨透射电子显微镜(HR-TEM)、热重量分析法(TGA)技术、XRD、打赌表面积和电动电势。gydF4y2Ba

这些样本的形态通过SEM,如图gydF4y2Ba2gydF4y2Ba。碳纳米管的直径,像海绵一样的结构,不同从20到50 nm平均直径25 nm。碳纳米管表面的浸渍后铁gydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_3gydF4y2Ba表面没有变化,似乎有形或无形凝聚。gydF4y2Ba

高分辨率透射电子显微镜(HR-TEM)进行描述的大小、结构和纯度的氧化铁纳米颗粒掺杂和原始碳纳米管。原始碳纳米管TEM图像呈现在图gydF4y2Ba3gydF4y2Ba清楚地表明一个高度有序的纳米晶体结构从10到30 nm直径和长度从10到30gydF4y2BaμgydF4y2Bam。此外,它可以指出,石墨片的清晰边缘分别由0.35 nm,与2°角向倾斜管轴。碳纳米管掺杂铁的TEM图像gydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_3gydF4y2Ba提出了纳米颗粒在数字gydF4y2Ba3 (b)gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba3 (d)gydF4y2Ba为了证实氧化铁纳米颗粒的存在对碳纳米管的表面。白色的氧化铁纳米颗粒球形和不规则形状的TEM图像所示。大小的铁gydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_3gydF4y2Ba纳米粒子大约在1 - 5纳米的均匀分布,在一些地方凝聚略增加导致纳米颗粒的大小。gydF4y2Ba

确认氧化铁的存在以及实验发现氧化铁纳米粒子的百分比在碳纳米管表面,EDS进行了分析,结果如表所示gydF4y2Ba1gydF4y2Ba。gydF4y2Ba

的铁gydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_3gydF4y2Ba浸渍碳纳米管的内容也用TGA研究。实验进行了使用空气的加热速度10°C /分钟。温谱图如图gydF4y2Ba4gydF4y2Ba。在此操作条件下,原始碳纳米管和氧化分解完全验证了TGA曲线,如图gydF4y2Ba4gydF4y2Ba。作为铁gydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_3gydF4y2Ba碳纳米管表面上的内容增加,较高的剩余收益是发现与氧化铁的存在表面NPs问[gydF4y2Ba37gydF4y2Ba]。TGA的加载提供了一个准确的估计氧化铁NPs掺杂对碳纳米管表面的残留物通过比较完整的原始和浸渍碳纳米管氧化。因此,碳纳米管为1%、10%和20%的铁gydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_3gydF4y2Ba加载6 wt的剩余收益。8 wt %。17 wt %,。分别为%。此外,它可以指出,菲的增加gydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_3gydF4y2BaNP加载导致分解温度的降低。它也可以推断出,从TGA分析如图gydF4y2Ba4gydF4y2Ba,原始碳纳米管开始分解为540°C, 5%, 10%和20%加载与铁碳纳米管gydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_3gydF4y2Ba在较低温度下分解(450、430和410°C,职责)。根据蒋介石et al。gydF4y2Ba43gydF4y2Ba)的早期分解碳浸渍管与金属NPs的减少可以解释碳纳米管的热稳定性的低温氧化催化碳纳米管。因此,可以推断,纳米氧化铁粒子的存在具有高表面积改变了碳纳米管的热稳定性和催化氧化下浸渍碳纳米管的空气比原始碳纳米管。纳米尺度的金属颗粒可能作为加热催化剂,进行传热表面的碳纳米管,提高氧化过程。gydF4y2Ba

原始碳纳米管和浸渍碳纳米管的表面是用打赌表面积测量分析仪。如图gydF4y2Ba5gydF4y2Ba原始碳纳米管和碳纳米管的表面浸满5%,10%,和20%的氧化铁纳米粒子被发现是137.7,226.6,295.4,360gydF4y2Ba^2gydF4y2Ba分别/ g。纳米氧化铁的存在对使用20 wt粒子表面积增加了一倍。%氧化铁纳米粒子。本质上增加表面积增加了可用的吸附网站数量的硒,因此导致更高的吸附容量。gydF4y2Ba

最后,碳纳米管的表面电荷和浸渍碳纳米氧化铁纳米颗粒测量和结果见图gydF4y2Ba6gydF4y2Ba。当铁gydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_3gydF4y2Ba纳米粒子被加载到碳纳米管表面的负号泽塔潜在的碳纳米管表面上减少了由于中和双电层的排斥作用。然而,硒(gydF4y2Ba)有非常大的负面电动电势(−0.37 V)。负号的电动电势降低,碳纳米管之间的静电吸引会和依恋和硒离子更有可能(gydF4y2Ba38gydF4y2Ba]。因此,重要的是要减少硒离子之间的静电斥力势垒和碳纳米管,进一步提高吸附过程。很明显从电动电势测量图gydF4y2Ba6gydF4y2Ba增加铁的百分比gydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_3gydF4y2Ba纳米粒子在碳纳米管表面造成减少电动电势的负号。这里获得的趋势是在良好的协议与吸附测量进行这项工作,增加铁的加载gydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_3gydF4y2Ba纳米粒子在碳纳米管的表面增强的硒离子从水里。另一方面,加载铁gydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_3gydF4y2BaNPs在碳纳米管表面改变了零电荷点(PZC)的复合。PZC是pH值的材料电动电势为零。原始碳纳米管PZC pH值为4.6,而碳纳米管为5%,10%,和20%的铁gydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_3gydF4y2Ba加载PZC在pH值为5.2,5.6,和5.9,分别。gydF4y2Ba

3.2。pH值的影响gydF4y2Ba

溶液的pH值中扮演一个重要的角色在硒离子吸附剂表面的吸附是依赖于浸渍碳纳米管的表面性质和分布的硒离子在水中。gydF4y2Ba

pH值的影响去除的硒离子呈现在图gydF4y2Ba7gydF4y2Ba。硒的吸附物种在低pH值高,观察清除减少浸渍碳纳米管与pH值增加。观察最大去除pH值1。这个较高的去除较低的pH值是由于更高的积极的碳纳米管表面的指控是由电动电势表示,有利于阴离子的吸附(例如,gydF4y2Ba)[gydF4y2Ba44gydF4y2Ba]。这可以解释为离子释放哦当阴离子或弱酸氢氧化吸附到,忙向吸附gydF4y2Ba在低博士Zhang et al。gydF4y2Ba38gydF4y2Ba活性炭掺杂氧化铁)用于从水中硒的去除。作者报道,除硒后大幅下跌8和pH值的最大消除发生在酸性溶液的pH值在1和3之间。类似的趋势以前观察到的硒离子吸附在铁氧化物纳米颗粒(gydF4y2Ba8gydF4y2Ba],探针的GAC [gydF4y2Ba38gydF4y2Ba],赤铁矿[gydF4y2Ba45gydF4y2Ba)、土壤(gydF4y2Ba46gydF4y2Ba),羟磷灰石(gydF4y2Ba39gydF4y2Ba,gydF4y2Ba47gydF4y2Ba),针铁矿和含水氧化铁gydF4y2Ba48gydF4y2Ba,gydF4y2Ba49gydF4y2Ba],氧化铝涂层砂[gydF4y2Ba40gydF4y2Ba),金属氧化物纳米颗粒(gydF4y2Ba50gydF4y2Ba),针铁矿(gydF4y2Ba51gydF4y2Ba),纳米零价铁(gydF4y2Ba52gydF4y2Ba),和纤维素微柱凝集(gydF4y2Ba53gydF4y2Ba]。gydF4y2Ba

预计在低pH值,吸附剂表面带有更多的正电荷和阴离子物种由于静电吸引力(最好是吸附在表面上gydF4y2Ba8gydF4y2Ba,gydF4y2Ba46gydF4y2Ba]。Monteil-Rivera et al。gydF4y2Ba47gydF4y2Ba),然而,报道称,Se去除由羟磷灰石随酸度从7到8.5,它降低pH值8.5以上。一般来说,Se的吸附能力下降略增加溶液的pH值。这可能是由于增加吸附剂表面的负电荷之间的竞争哦gydF4y2Ba^−gydF4y2Ba离子和硒离子可用吸附网站(gydF4y2Ba44gydF4y2Ba,gydF4y2Ba45gydF4y2Ba]。图gydF4y2Ba7gydF4y2Ba还显示,原始碳纳米管没有有效的把Se离子从溶液中所示的平的趋势,它描述了在图gydF4y2Ba6gydF4y2Ba。硒的吸附是不到1%在1和2之间的pH值。可以忽略不计(接近于零)被记录在pH值为2。相比之下,从趋势图可以看出gydF4y2Ba7gydF4y2Ba巨大的进步在Se的删除解决方案是实现在浸渍原始碳纳米管表面的氧化铁。gydF4y2Ba

碳纳米管表面的氧化铁的比例加载Se的去除率的影响。一般来说,是观察到20%的加载率接近100%的Se实现相比,93%和65%的加载速率氧化铁10到5%,分别在pH值为1。很多因素可能归因于这种显著的变化。例如,附件的氧化铁粒子在碳纳米管的表面可以提供足够的硒离子相互作用吸附网站。此外,众所周知,金属氧化物纳米颗粒在水溶液表面覆盖着羟基(gydF4y2Ba18gydF4y2Ba]。因此,阴离子吸附发生了积极的吸附剂表面电荷(负号比起阴离子)。一般来说,持续增加的pH值会导致减少吸附剂表面电荷,因此,降低吸附剂的能力(gydF4y2Ba18gydF4y2Ba,gydF4y2Ba39gydF4y2Ba,gydF4y2Ba54gydF4y2Ba]。因此,当pH值增加了吸附剂表面带负电荷(负号)和导致带负电荷的吸附剂颗粒间的斥力和硒阴离子。这种排斥导致终止的吸附过程,也会导致释放在碳纳米管表面吸附硒阴离子高pH值(解吸过程)。根据报告结果在图gydF4y2Ba7gydF4y2Ba,碳纳米管浸满20 wt。%的铁氧化物被选在后来的实验中研究其他变量的影响,如初始Se浓度、碳纳米管用量,接触时间,动力学和等温线模型。gydF4y2Ba

3.3。初始浓度的影响gydF4y2Ba

图gydF4y2Ba8gydF4y2Ba描述初始Se浓度的影响在铁氧化物浸渍碳纳米管的吸附能力。一般来说,显示显著增加的趋势与Se初始浓度的增加吸附能力。图gydF4y2Ba8gydF4y2Ba表明在Se初始浓度5至20 ppm,吸附是陡峭的,吸附速度快可以看到从第一个趋势线的斜率。高于20 pmm吸附减速和高原(第二趋势线)可以观察到。吸附率的下降在初始浓度高(我们可以看到从趋势线的斜率)30 ppm(图gydF4y2Ba8gydF4y2Ba)可能是由于饱和的碳纳米管表面吸附网站。更高的吸附容量较高的硒浓度增加可能是由于传质(动力)的硒离子对铁氧化物浸渍碳纳米管表面(gydF4y2Ba18gydF4y2Ba]。最高的吸附容量是88毫克/克最初Se 40 ppm如图的浓度gydF4y2Ba8gydF4y2Ba。gydF4y2Ba

3.4。碳纳米管用量的影响gydF4y2Ba

碳纳米管添加到解决方案是不同的数量5至25 mg为了研究所需的最优所需的吸附剂进行吸附的职责。在实验中,接触时间、搅拌速度、和pH值保持不变,6小时,150 rpm,分别和6。实验结果如图所示gydF4y2Ba9gydF4y2Ba。硒的吸附百分比(%)作为吸附剂用量的函数。硒离子吸附在碳纳米管用量的增加而增加,由于增加碳纳米管表面吸附网站导致亚硒酸吸附离子的增加数量。硒离子完全从解决方案中删除只使用25毫克的碳纳米管。因此,结果表明,浸渍碳纳米适合吸附硒离子完全有足够的碳纳米管表面时的解决方案。尽管这里显示的数据没有,吸附容量高,低剂量和保持在较高的剂量减少。显然认为,随着吸附剂用量的增加,也可用吸附网站数量的增加。另外,吸附容量的减少吸附剂用量的增加主要是不饱和吸附性质相关网站通过吸附过程。gydF4y2Ba

3.5。接触时间的影响gydF4y2Ba

接触时间的影响在硒离子的吸附呈现在图gydF4y2Ba10gydF4y2Ba。它可以清楚地看到,硒的吸附率增加的初期接触时间,然后随着时间的推移逐渐下降,直到吸附达到一个平衡点。硒的吸附迅速增加在删除前30分钟达到约65%。观察后略有增加硒的吸附达到最大去除内四个小时。快速,然后缓慢的吸附率表明硒离子首先吸附在碳纳米管的外表面接触的初始时间。当外表面变得饱和,碳纳米管的硒离子扩散进入毛孔,吸附在碳纳米管的内表面。gydF4y2Ba

3.6。吸附动力学模型gydF4y2Ba

动力学的建模硒吸附在碳纳米管研究使用符合一级和pseudo-second-order动力学模型。两个模型的线性化情节图所示gydF4y2Ba11gydF4y2Ba。gydF4y2Ba

从图gydF4y2Ba11gydF4y2Ba、硒吸附在铁gydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_3gydF4y2Ba浸渍碳纳米管符合一级模型不能很好地适应,,gydF4y2Ba值小于0.5。另一方面,它确实能装pseudo-second-order模型gydF4y2Ba值几乎是1。20%的铁的速率常数gydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_3gydF4y2Ba负载碳纳米管被发现是0.016克/ mg·h。gydF4y2Ba

这一研究获得的结果是在良好的协议与文献报道的大多数固液吸附过程符合pseudo-second-order模型。此外,pseudo-second-order模型在本研究中可以通过两步线性关系为支撑的化学吸收作用性质的过程中被认为是速率控制机制以及[gydF4y2Ba55gydF4y2Ba]。复合碳纳米管之间的两步线性机制(C和XC激活吸附在碳纳米管)和Se离子如下:gydF4y2Ba 它被发现在图gydF4y2Ba11gydF4y2Ba,吸附pseudo-second-order和Se之间的病原反应步骤是化学吸附离子和碳纳米管表面通过分享或交换的电子。类似的趋势报告硒离子吸附在吸附机制适合文学pseudo-second-order模型(gydF4y2Ba38gydF4y2Ba,gydF4y2Ba39gydF4y2Ba]。gydF4y2Ba

3.7。吸附等温线模型gydF4y2Ba

吸附数据建模使用。弗和朗缪尔等温线模型。如图gydF4y2Ba12gydF4y2Ba弗伦德里希的能力模型,以适应实验数据研究了生成的情节gydF4y2Ba与gydF4y2Ba拦截的价值gydF4y2Ba的斜率,gydF4y2Ba。它可以观察到从表gydF4y2Ba3gydF4y2Ba和图gydF4y2Ba12gydF4y2Ba弗伦德里希等温线模型最适合的数据(gydF4y2Ba)。从图gydF4y2Ba12(一个)gydF4y2Ba弗伦德里希常数gydF4y2Ba和gydF4y2Ba碳纳米管被发现是16和1.74,分别。的价值gydF4y2Ba或适合的斜率表示吸附强度或表面的异质性。当斜率接近零的时候,系统会变得更加异构和一个值的斜率大于团结意味着良好的过程,表明合作吸附。因此,随着n值的增加,硒离子和碳纳米管之间的吸附过程是更有利的,这意味着有更好的吸着剂之间的成键和硒。然而,朗缪尔等温线模型(图gydF4y2Ba12(一个)gydF4y2Ba)符合合理gydF4y2Ba值为0.879。的最大吸附容量氧化铁浸渍碳纳米管,根据等温线模型预测,发现111毫克/克。gydF4y2Ba

有趣的是,复合碳纳米管和氧化铁纳米颗粒显示非常优越的吸附能力相对于吸附剂所提到的每一个表gydF4y2Ba2gydF4y2Ba,能力可以达到最大除硒的111毫克/克。有几个因素导致了非常高的吸附容量比其他材料表gydF4y2Ba3gydF4y2Ba。比表面积、高电动电势和特殊的表面纳米结构表明,碳纳米管有很大的潜力作为污染物吸附剂在废水处理。唯一的限制因素,可能会影响使用碳纳米管的应用程序环境保护或水处理等是他们的生产成本。不是很远,如果我们预测的成本将进一步降低技术进步和碳纳米管可能是一个潜在的水处理等应用程序。gydF4y2Ba

4所示。结论gydF4y2Ba

这项研究表明,碳纳米管与20 wt浸渍。%的铁氧化物显示,100%的硒离子在6小时的初始浓度1 ppm pH值6,吸附剂用量的25毫克,150 rpm和搅拌速度。吸附数据很好地符合弗伦德里希模型与铁氧化物浸渍碳纳米管的最大吸附容量预测的朗缪尔等温线模型是111毫克/克。相关很好日期pseudo-second-order动力学模型和速率常数被发现0.016 g / mg·h。氧化铁浸渍碳纳米管吸附容量最高的建议,它可以使用有效地从水中硒离子的去除。gydF4y2Ba

的利益冲突gydF4y2Ba

作者宣称他们没有利益冲突有关的出版。gydF4y2Ba

确认gydF4y2Ba

作者要感谢法赫德国王大学提供的支持石油和矿物(KFUPM)赞助和资助这项工作。gydF4y2Ba

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