污泥停留时间对厌氧陶瓷膜生物反应器处理性能的高强度酚醛废水

文摘

厌氧陶瓷膜生物反应器(AnCMBR)是一个有吸引力的替代治疗高强度的苯酚废水,但污泥的影响保留时间(SRT)性能和膜污染仍不清楚。结果表明,AnCMBR治疗成功采用高强度废水含有5克苯酚L¹。苯酚的去除效率和化学需氧量(COD)达到了99.5%和99%,分别与长SRT和短SRT。SRT的性能没有明显的影响AnCMBR治疗高强度酚醛废水和长时间的操作。强劲的性能鲁棒性AnCMBR得益于hydrogenotrophic产甲烷菌的富集和syntrophic phenol-degrading细菌。然而,SRT的下降导致了更严重的AnCMBR膜污染,这是由于污泥絮体体积小和高浓度的蛋白质在生物聚合物。因此,这项工作提出了一个全面的了解AnCMBR治疗的可行性和鲁棒性高强度酚醛废水。

1。介绍

许多煤炭工业液体废水、焦化、煤气化等,含有很高浓度的酚类化合物(1,2]。例如,煤气化废水中酚类化合物的浓度从4.5变化到7.5 g L¹(3]。虽然无氧和有氧过程被用来治疗酚醛废水、厌氧过程是一个更有吸引力的选择,因为它的优点低运营成本和能源资源回收4,5]。这是一个挑战高强度苯酚废水的厌氧过程,自厌氧污泥难以粒状,容易逃避毒性强条件下生物反应器(6]。

厌氧膜生物反应器(AnMBR)是一个有前途的替代治疗的工业废水。AnMBR与厌氧消化和膜分离的组合赋予一些优势,如高污泥浓度、污泥产量低、优异的去除能力(7,8]。因此,AnMBR可以用于治疗高强度苯酚废水,因为足够的生物质留在反应堆可能克服苯酚的水解速度缓慢9]。然而,膜污染是一个最大的障碍限制了AnMBR在废水处理中的应用(10,11]。减轻膜污染一个可行的选择是使用陶瓷膜作为替代高分子膜由于其较高的膜亲水性(12,13]。陶瓷膜过滤操作比聚合物膜的降低污染率,加强对化学接触性能鲁棒性和较高的机械强度(14]。它提供了一个可能性治疗高强度的苯酚废水在厌氧反应器中使用陶瓷膜。然而,相应的运行参数及其影响厌氧陶瓷膜生物反应器(AnCMBR)治疗高强度酚醛废水仍不清楚。

众所周知,污泥停留时间(SRT)是一个可行的操作参数直接影响治疗的生物反应器性能和膜污染(15]。然而,先前的研究的观点对SRT对处理性能和膜污染的影响是相互矛盾的。人们普遍认为更好的消化效率和出水质量和较高的甲烷产量能够达到在SRT(时间越长16]。然而,SRT的膜污染的影响AnMBR治疗不同的废水是不同的。汉等人发现了SRT导致更严重的膜污染,因为污泥颗粒更严重的物质沉积在膜表面和胞外聚合物(EPS)的污泥会增加在长SRT (17]。但是,Estrada-Arriaga Mijaylova发现,较低的SRT和水力停留时间(HRT)造成更严重的膜污染MBR estrogen-containing废水[治疗操作时18]。因此,SRT的鲁棒性性能的影响AnCMBR应该探索几乎是高强度苯酚废水的重要治疗。

本研究的目的是检查srt对AnCMBR治疗高强度苯酚废水的性能鲁棒性。srt的跨膜压力的影响(TMP) AnCMBR。此外,可溶性微生物产品(SMP),每股收益,粒度分布(PSD),污泥的微生物群落结构在不同的srt进行调查。

2。材料和方法

2.1。实验设置和合成废水

AnCMBR的示意图如图1和之前的一项研究中描述的细节19]。反应堆的体积是6.2 L的水力停留时间2天。整个实验可分为两个阶段(阶段I和II),时间越长SRT是控制在233天期和较短的SRT是控制在二期61天。在这项研究中,接种污泥是适应酚醛废水苯酚L(5000毫克¹大约一个月。混合酒悬浮物(mls)和混合酒挥发性悬浮固体(MLVSS)培养液的浓度为18.53 g L¹和12.90 g L¹,分别。苯酚的废水由(5000毫克L¹L)和醋酸钠(2770毫克¹),这导致了总COD浓度约14000毫克L¹。此外,大量要素、微量元素、酵母提取物、磷酸盐缓冲溶液也补充说,他们的浓度和成分被称为一项研究[19]。

2.2。srt对跨膜压力的影响AnCMBR (TMP)

跨膜压力(TMP)是由压力传感器实时检测,和虚拟仪器软件是用来记录数据。AnCMBR是物理和化学的污染膜清洗的阶段I和II。物理清洗应用由膜表面擦洗蛋糕层使用自来水。之后,进行了化学清洗去除由NaClO溶液中浸泡膜不可逆污染4小时(0.5%),其次是与自来水冲洗20.]。

2.3。srt对SMP的影响和污泥EPS

在每个阶段的末尾,污泥样品收集分析的SMP和每股收益。示例上层清液用于分析SMP的浓度,这是与9000 r分钟离心后获得的¹15分钟和0.45过滤μm过滤器。采用阳离子交换树脂(CER)技术来提取EPS (21]。碳水化合物和蛋白质的浓度是衡量phenol-sulphuric酸法(22)和洛瑞的修改版本方法(23),分别。碳水化合物和蛋白质的浓度是由分光光度计检测OD的吸光度_490年纳米和OD_750年nm。

2.4。srt对微生物群落结构的影响

在每个阶段的末尾,污泥样品收集分析微生物群落结构。细菌基因组提取工具包(E.Z.N.A. Mag-Bind土壤DNA工具包,ω)来从污泥中提取DNA样本,琼脂糖凝胶电泳是用来检查DNA的完整性。341 f的引物(5 - - - - - -CCTACGGGNGGCWGCAG-3 )/ 805 r (5 - - - - - -GACTACHVGGGTATCTAATCC-3 )选择放大的细菌种类,340 f的引物(5 - - - - - -CCCTAYGGGGYGCASCAG-3 )/ 1000 r (5 - - - - - -GGCCATGCACYWCYTCTC-3 )被放大的吗古生菌人群。PCR反应后,DNA纯化和量化,由Illumina公司MiSeq污泥样本测序平台(Illumina公司,Inc .)、圣地亚哥、钙、美国)。上面的分析方法进行了上海Sangon生物工程技术和服务有限公司有限公司的分析操作序列数据是前面的文献[24]。

2.5。其他分析方法

苯酚的浓度的高效液相色谱确定(美国安捷伦1260∞)的流动相乙腈50%。激光粒度分布分析仪(莫尔文仪器,ms - 2000)是用于分析污泥样品的粒度分布(PSD)。鳕鱼的浓度,mls和MLVSS根据标准方法测定(25]。

3所示。结果与讨论

3.1。srt对治疗的影响AnCMBR治疗高强度苯酚废水的性能

图2显示了治疗AnCMBR治疗高强度的性能在两个不同的srt苯酚废水。根据图2(一个)时,第一阶段的SRT是233天,废水中的苯酚浓度没有检测到。随后,SRT是降低了在二期61天,和废水成为更糟的是在第一个五天的苯酚浓度约为85.3 - -138.7毫克L¹。治疗性能逐步规范化和苯酚的去除效率约99.8%。如图2 (b),COD的去除效率仍在与长SRT和短SRT 99.8%和99.4%,分别。废水的一个明显的波动也观察到当SRT是减少在早期阶段的二期短(SRT)废水的COD浓度高至285.33毫克L¹。伴随着运行,废水COD浓度下降到低于100毫克¹。结果表明,AnCMBR治疗高强度酚醛废水具有很强的性能鲁棒性。由于高强度的冲击加载苯酚,对UASB反应器很难获得强大的性能鲁棒性(26]。以前的文献表明,2000毫克L¹苯酚的酚造成了显著的抑制作用下降和产甲烷菌的生理盐水对UASB反应器(24]。当厌氧细菌陡然被暴露于高浓度的酚,苯酚的转化率甲烷受阻,导致积累废水中的苯酚(24]。AnMBR是特别适合高强度废水由于其长SRT和足够的生物量,从而促进高有机负荷和性能稳定(27,28]。高强度苯酚废水,生长缓慢的苯酚AnCMBR降能器和产甲烷菌可以丰富。精细耕种的酚降能器和产甲烷菌在AnCMBR应该发挥关键作用下保持高代谢活动非常高浓度的苯酚。因此,专业的厌氧微生物可能会加强下AnCMBR极高浓度的苯酚。计算,苯酚污泥的加载速率相应增强从0.2(长SRT) 0.275 (SRT)短g苯酚g¹MLVSS d¹,这是远远高于报道值(24,29日]。强劲的性能鲁棒性AnCMBR治疗高强度酚醛废水主要是归因于有效微生物群落(30.,31日]。如图2,提出了污水处理性能和明显的波动差的早期阶段的观察SRT减少。糟糕的性能较短SRT可能有助于减少污泥浓度和微生物群落结构的变化在AnMBR30.]。细菌和古菌群落逐渐适应高强度酚醛条件然后治疗性能恢复(31日]。因此,AnCMBR是一个有前途的替代治疗高强度酚醛废水。

3.2。srt对跨膜压力的影响AnCMBR (TMP)

图3显示了TMP的变化在两个不同的srt AnCMBR。它可以发现短SRT的TMP值增加的速度比SRT更长。尽管最初的TMP和两个不同的SRT 28.40和28.05 kPa,但花了28个,16天到达45 kPa的TMP长SRT(第一阶段)和短SRT(二期),分别。TMP的概要文件是由两个阶段:水平和指数增加(12,32]。水平的提高阶段,提升率0.069 kPa d¹12天在第一阶段的持续时间长(SRT),同时增加率为0.455 kPa d¹在二期只有4天的时间(SRT)短。TMP的水平的增加可能导致逐渐积累的有机大分子,微生物,在膜表面和可溶性化合物,并没有显著降低膜通量(33]。在指数增长阶段,山坡上的TMP概要文件分别为0.665和1.315 kPa d¹分别在阶段I和II。TMP的指数增长主要归因于堵塞膜孔的微生物产品和蛋糕层厚膜表面,以污染的膜领域,使膜通量急剧上升(34]。它表明,水平和指数增加的TMP SRT高于再短的SRT和结果与之前的研究不同。Jeison和van肝脏发现,膜污染加速了高污泥浓度AnMBR长SRT (35]。黄等人研究了SRT的作用性能的水下AnMBR国内污水处理和观察到较小的颗粒大小和颗粒絮凝使从低浓度的蛋白质和碳水化合物在EPS加速污染发展长SRT (33]。然而,黄等人报道,更高浓度的SMP短SRT也显著影响膜污染(36]。在这项研究中,较短的SRT造成了更严重的膜污染与治疗AnCMBR高强度酚醛废水。原因可能与微生物产品的变化(例如,EPS和SMP)和污泥的粒径在极端高强度酚醛条件下。

3.3。srt对可溶性微生物产品(SMP)和污泥的胞外聚合物(EPS)的物质

图4显示了SMP和EPS在两个不同的srt组成。SMP和每股收益,主要含有蛋白质和碳水化合物被报道扮演重要角色在膜污染33]。如图4(一)SMP拒绝的蛋白质 来 mg L¹SRT缩短,SMP的碳水化合物也拒绝 来 mg L¹。结果表明,SMP包括蛋白质和碳水化合物降低SRT较短。此外,碳水化合物,蛋白质的比例( )较短的SMP显著降低了SRT,归因于显著减少碳水化合物的浓度和小deccrease SMP的蛋白质浓度。这个结果与之前的研究一致,报道,微生物代谢更积极地和导致更多的有机化合物降解和更少的SMP仍有较短的SRT (33]。我们的研究结果表明,膜污染严重的短SRT不是SMP的变化引起的。

图4 (b)显示了EPS浓度的变化在两个不同的srt。类似于SMP,碳水化合物和大幅下滑 率被发现在EPS SRT的减少。然而,在EPS增加蛋白质的浓度 来 mg g¹VSS¹与苯酚加载的增强。结果表明,苯酚装载的增加促进了生产EPS的蛋白质。众所周知,每股收益是由细菌和包围细胞压力条件(37]。与短SRT随着苯酚荷载的增加,微生物群落面临更多的有毒的条件;因此,蛋白质的EPS大大增加。与之前的研究结果是一致的的蛋白质浓度的增加每股收益提高厌氧反应器中苯酚浓度(38]。EPS苯酚的降解中发挥了重要作用,首先吸收和EPS的进一步退化的相关酶(39]。因此,蛋白质浓度的增加每股收益是治疗AnCMBR的性能密切相关。

此外,蛋白质和碳水化合物的主要组件SMP和每股收益,但是碳水化合物可以被认为是亲水的,而许多蛋白质疏水性质(40]。的减少 比导致减少污泥表面的负电荷,从而增加了表面的疏水性。李等人报道,疏水性的污泥与粘附力(41]。此外,疏水性foulants可能导致更大的附着力疏水膜(42]。因此,蛋白质浓度的增加每股收益可能负责增加粘附力和较短的SRT膜污染指数增加。

3.4。srt对污泥的粒径分布(PSD)

污泥的PSD AnCMBR在两个不同的srt如图5。结果表明,较短的絮状物大小的SRT造成一个下行的趋势。PSD的曲线表现出两个独立的山峰和srt更长。的平均粒径较大的污泥絮体是1300年μ米长的SRT,但它几乎没有观察到的SRT较短。此外,小污泥絮体的粒径从12.0下降到8.6μSRT的61天。大号的污泥絮体解体,这是由于苯酚的增加加载SRT较短。汉等人报道,不同尺寸的微环境特征影响絮体的细菌多样性和分布功能微生物,因此污泥絮体的粒径分布发挥了重要作用的污染物(43]。絮状物大小的减少表明,微生物群落结构可能转移到一个较高的传质效率和更强的耐受性环境。同样,小型厌氧颗粒污泥的比例增加了苯酚荷载的增加,相应的占主导地位的微生物群落的变化(38]。因此,絮状物大小的减少可能是一个良好的反馈响应社区结构的转变和苯酚的浓缩下下降的非常高强度酚醛废水。

正如在前一节中所讨论的,苯酚装载的增加会导致每股收益的减少碳水化合物浓度负责粘附和凝聚力污泥细胞之间的相互作用(44]。为了适应环境的变化,较小的污泥絮体趋势加强传质,使系统适应OLR的变化和实现更高的有机物去除率45]。此外,剪切应力诱导的沼气鼓泡反应器也带来了粒径的减少(19]。然而,小污泥絮体将产生密度biocake在膜表面。尽管陶瓷膜污染倾向低于聚合物膜由于foulants和膜之间的较弱的键46,47),小的污泥絮体很容易堵塞膜孔,从而大幅减少水平的持续时间较短的TMP SRT增加。因此,更高浓度的蛋白质在EPS和较小的颗粒大小是由较短的SRT更严重的膜污染的两个主要因素。

3.5。srt对微生物群落结构的变化的影响

图6(一)显示的相对丰度的主要细菌与两个不同的srt在属水平。有更长的SRT,占主导地位的细菌属Levilinea(30.257%),Syntrophorhabdus(20.23%),Mesotoga(7.95%),Ornatilinea(5.22%),Leptolinea(3.59%),Longilinea(3.05%),Thermovirga(2.34%),先天病(2.21%)和第三梭状芽胞杆菌(1.30%),加起来大约有76.15%的相对丰度的分类序列。后切换到更短的SRT,占主导地位的细菌属Levilinea(11.13%),Syntrophorhabdus(21.53%),Mesotoga(10.56%),Ornatilinea(2.56%),Leptolinea(3.10%),Longilinea(1.49%),Thermovirga(4.90%),先天病(5.64%)和第三梭状芽胞杆菌(3.01%)。丰度最高的LevilineaSRT下降显著下降,这可能会导致增加的短SRT苯酚加载。与之前的研究中,相对丰富的Levilinea目睹了苯酚的增加下降对UASB反应器中加载。Levilinea厌氧细菌,这种氨基酸和糖转化为氢和醋酸和乳酸酸(48]。与此同时,等属的相对丰度Ornatilinea,Leptolinea,Longilinea用较短的SRT下降。相反,增加Thermovirga和Mesotoga提出了更强的耐受性的增加苯酚装载。前者蛋白质的发酵底物,一些单一氨基酸和有机酸和可能富含酚加载的增强49]。后者,属于门Thermotogae宁愿住在高盐和嗜中温条件下,可以降低脂肪酸和发挥重要的生态作用受到污染的生态系统中芳香族化合物(50,51]。属Syntrophorhabdus,属于类Deltaproteobacteria是次属音群第一阶段(52]。的作用Syntrophorhabdus被确认将苯酚转化为苯甲酸,进一步到H₂和醋酸syntrophic财团与hydrogenotrophic产烷生物(53]。它表明,Syntrophorhabdus有较强的耐力的提高苯酚比属加载吗Levilinea以极高浓度的苯酚。先天病是一个快速增长的压力,据报道,有一个相对较高的丰度在酚醛废水的厌氧处理54苯甲酸),可以改变成醋酸和H₂/公司₂(55]。之前的研究报道,syntrophic细菌等先天病和Syntrophorhabdus可以完全将酚乙酸酯(56]。因此,两个syntrophic细菌的主要酚降能器成功地治疗非常高强度酚醛废水。虽然苯酚的去除并不影响减少SRT,酚降能器的群落结构改变,相应的Syntrophorhabdus和先天病表现出很强的鲁棒性。然而,这些增长缓慢syntrophic细菌,它发挥了重要作用在降解苯酚极高浓度的苯酚,很容易洗掉的传统的厌氧反应器。但增加的Syntrophorhabdus和先天病SRT提出了较短的一个优势AnCMBR持有足够的生物量在反应堆39]。因此,它表明的浓缩syntrophic phenol-degrading AnCMBR确保高效苯酚去除细菌和强劲的性能鲁棒性以极高浓度的苯酚。

图6 (b)显示了SRT的相对丰度的影响古生菌在属的水平上。结果表明,SRT的变化没有明显的影响古生菌。占主导地位的数量Methanothrix,Methanosphaerula,Methanolinea的相对丰度古生菌有两个不同的srt相似。众所周知,Methanothrix是隶属于acetoclastic产甲烷菌(57)及其相对丰度略从78.55%上升到79.81%,当SRT拒绝从233天延长到61天。先前的研究Methanothrix是占主导地位的古生菌表面上的颗粒治疗复杂酚类废水在UASB反应器(58]。研究结果表明,acetoclastic甲烷生成甲烷是主要的生产方式。尽管苯酚加载速率的增加,的相对丰度Methanosphaerula和Methanolinea所有属于hydrogenotrophic产烷生物没有戏剧性的改变了srt(较短59]。结果表明,hydrogenotrophic产甲烷菌在AnCMBR稳定,尽管高强度苯酚的条件。hydrogenotrophic产甲烷菌发挥了重要作用的酚转换成甲烷,这可能使苯甲酸降解反应热力学有利[54]。由于苯酚加载SRT较短的增强,酚降能器将转向syntrophic phenol-degrading细菌对高强度耐力较强苯酚条件,但这将需要援助从hydrogenotrophic产甲烷菌。地方等人发现,甲烷产量的比例通过hydrogenotrophic途径逐渐增加与苯酚压力的增加,这表明hydrogenotrophic产烷生物也持有强烈的耐力极高浓度的苯酚(31日]。因此,hydrogenotrophic产甲烷菌和syntrophic phenol-degrading细菌应该发挥重要作用在高强度的苯酚的降解。虽然苯酚与较短的SRT加载速率增加,syntrophic细菌等先天病和Syntrophorhabdus是丰富和hydrogenotrophic产甲烷菌在AnCMBR保持稳定。AnCMBR提供了强鲁棒性途径高强度苯酚废水的厌氧处理。

4所示。结论

根据实验结果,得出了主要的结论如下:(1)苯酚浓度的AnCMBR达到满意的治疗性能5 g L¹尽管苯酚加载速率的污泥从0.2提高到0.275 g苯酚g¹MLVSS d¹(2)出现了严重的膜污染AnCMBR短SRT,造成蛋白质浓度的增加每股收益和絮状物大小的衰落(3)随着苯酚的增加装载在一个较短的SRT,浓缩的syntrophic phenol-degrading细菌和hydrogenotrophic产甲烷菌的稳定性的主要原因可能是强烈的AnCMBR治疗高强度酚醛废水性能鲁棒性

数据可用性

使用的数据来支持本研究的发现可以从相应的作者。

的利益冲突

作者(年代)(s)宣称他们没有利益冲突。

作者的贡献

Chunhua他和杨Chuanhe co-first作者。

确认

这项工作是支持的项目中国国家重点研发项目(2019号yfc0408502),中国(51878232)、国家科学基金会和基础研究基金中国中央大学(JZ2019YYPY0018)。

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