文摘

本研究调查autohydrogenotrophic膜生物膜反应器的性能(MBfR)从水中去除硝酸与高硫酸盐浓度。模拟运行的结果表明,TN去除可能超过98.8%的最大反硝化速率134.6 g N / m³d条件下的入渗硫酸浓度的300毫克₄²⁻/ l。H的分配比₂电子供体硝酸和硫酸为70.0:26.9的高影响加载比硫酸硝酸/ 853.3 g₄²⁻/ m³d: 140.5 g N / m³d,通常表明,反硝化细菌(DB)主导完成H₂电子与硫酸盐细菌(SRB)。分子微生物学分析的结果表明,主导DBRhodocyclus和Hydrogenophaga,SRB为主Desulfohalobium高影响下,硫酸浓度。

1。介绍

Nitrate-contaminated河流或地下水发生在世界各地,因为化肥被广泛利用,来自工业废水排放随机的一部分,特别是在发展中国家(1,2]。饮用水中硝酸盐的高浓度(> 10毫克N / l)会产生亚硝胺和高危引起高铁血红蛋白症,这是对人们的健康有害3,4]。因此,很多方法来减少硝酸盐从水源已报告5,6]。

有效的方法减少硝酸包括离子交换(7)和反渗透(8- - - - - -10]。由于生化的技术的高成本,在某种程度上他们的应用程序是有限的(11]。两个正常类型的生物治疗是异养反硝化和自养脱氮12,13]。异养反硝化的成本是高的,因为需要经常添加碳源有机物过程中细菌在地下水较低(14,15]。autohydrogenotrophic技术有很多优势,如与氢清晰,成本低,无二次污染16,17]。

最近,一项新技术的氢(H₂-)基于膜生物膜反应器(MBfR)开发和有良好的效果,使用autohydrotrophic细菌脱氮过程(16,18,19]。氧化污染物,如₄²⁻,阴极射线示波器₄²⁻,麻生太郎₃⁻吨标煤,克罗₄⁻,兄弟₃⁻和搜索引擎优化₄²⁻,可以减少MBfR使用H₂作为电子给体(20.- - - - - -23]。虽然没有₃⁻所以₄²⁻是化学oxyanions通常在各种水域共存。有很多原因造成的₃⁻所以₄²⁻在水中共存,如人为活动与过度使用化肥和废水排放,自然矿物学相关₄²⁻矿物质和大气沉积的₃⁻所以₄²⁻(24]。另一方面,在MBfR, autohydrogenotropic细菌不能利用₃⁻所以₄²⁻作为电子受体产生能源的增长(25),和几个硫酸盐还原菌(SRB)是能够使用硝酸等替代硫酸末端电子受体减少(26]。

下面的方程可以描述hydrogenotrophic脱氮的化学计量学和sulfur-reducing:

在世界上一些网站(如自然矿物学),硫酸的内容可能高达数百或数千毫克每升的地下水,这是作为饮用水。因为所以₄²⁻通常不被认为是一个健康问题,和没有建立制程₄²⁻,所以很多引用硫酸盐还原autohydrogenotrophic脱氮的担忧,但这样的浓度₄²⁻在研究影响相对较低(27]。

本研究的目的是调查autohydrogenotrophic脱氮的性能在高浓度的硫酸盐的中空纤维膜生物反应器与聚氯乙烯(PVC)膜。

2。材料和方法

2.1。反应堆研究中

使用hydrogenotrophic细菌脱氮理论是图所示1(b);膜的外表面脱附利用H₂转移膜腔的压力在某种程度上完成脱氮。反应堆,我们用一个透明的塑料缸两个膜模块,和影响流体流动从上到下出口流量是由蠕动泵控制(BT50-1J更长,保定、中华人民共和国),并与疏水性膜制成的聚氯乙烯膜合金纤维被用于这项研究。反应堆的详细示意图可以看到在图1(一个)。同时,膜反应器的参数表中列出1。

2.2。影响水源和实验条件

在这项研究中,影响水来自蔬菜的硫酸盐,nitrate-contaminated地下水降落在青州的郊区(潍坊,中国),很多肥料使用的土地。周围的浅层地下水蔬菜硝酸盐和硫酸盐,被污染的土地和水质如表所示2。

我们说反应堆通过接种生物膜微生物从其他MBfRs竞选hydrogenotrophic脱氮多年来在我们的实验室,为模拟不同浓度的硫酸流入的水,一些FeSO的剂量₄h·7₂O是美联储从实际地下水入渗注入。详细的实验设计的反应堆运行可以看到在桌子上3。

所有液体样品收集在实验中保持在4°C到样品进行了分析。无₃⁻- n,没有₂⁻- n,所以₄²⁻离子色谱法测定的(Dionex ICS 3000)。H₂闲散的脱氮剂进入反应器的顶部空间。GC 14-B配有TCD检测器(日本岛津公司有限公司)是用于测试的H₂气体浓度在反应器顶部空间通过注射器注入气体的气体港口,和液体中的氢含量可能是由亨利定律计算。

2.3。微生物生物膜取样和分析

在实验中,反应器在不同运行时期,生物膜将采样分析微生物群落的变化。在我们的研究中,当废水的水质稳定,也就是说,在40天,80天,150天,生物膜样本收集。根据我们先前的研究,提取DNA, PCR, DGGE和完成;看到详细的方法(28]。至于核苷酸测序,reamplified DNA分析的产品Sangon公司(上海,中国)。Shannon-Wiener指数被用来分析微生物群落的多样性变化在不同运行时期的反应堆。之间的关系和系统树图一代生物膜细菌在不同运行时间计算和分析通过NTSYS-pc聚类分析(美国埃克塞特软件2.10)。

3所示。结果与讨论

3.1。操作和废水MBfR质量

在实验的开始,生物膜建立了表面的纤维只有3天仅仅因为细菌的接种比多年运行的反应堆。然后,反应堆运作超过155天的评估MBfR在不同条件下的性能。MBfR的性能在操作时间内见图2。

如图2,影响硝酸和硫酸的浓度范围从10 - 50毫克N / l和100 - 300毫克₄²⁻/ l通过实验,分别。在整个实验期间,TN去除的平均96.4±2.3%,98.8±1.0%,和94.9±2.8%运行,运行II, III和运行,分别。对于污水的水质,硝酸盐废水的浓度的平均值是0.7,0.3和2.1₃⁻- n mg / l,跑我跑II, III和运行,分别。废水和亚硝酸盐,亚硝酸盐的内容运行没有发现我,但没有分别为0.2和0.4₂⁻- n mg / l,分别在第三二世和跑。它表明,高浓度的硫酸某种程度上居住在MBfR脱氮过程。

3.2。MBfR在高浓度的硫酸盐的性能

在这个实验中,硫酸浓度高到300 mg / l的影响被用来调查MBfR的性能。硫酸的条件下不同内容的影响,硫酸的脱氮载荷和载荷可以看到在桌子上4。

体积脱氮率从55.7 g N / m³134.6 g N / m³与一个好的TN去除94.9%以上,主要是通过增加入渗硝酸盐载荷引起的。硫酸盐还原率从155.4改为266.7 g₄²⁻/ m³,主要由566.3 - -853.3 g的硫酸流入的加载控制₄²⁻/ m³删除硫酸,平均约为23.5 -27.4%。它表明,硝酸盐会被反硝化细菌利用优先(DB)比硫酸利用SRB在完成H₂硝酸MBfR,呼吸比硫酸大力更有利的呼吸(31日]。

在MBfR autohydrogenotrophic脱氮,国储局也利用氢气作为电子供体减少硫酸盐硫;因此,会有一个竞争之间的氢减少硝酸盐、硫酸盐和其他电子受体。氢电子电子受体的分布在不同的硫酸流入的内容在这项研究和引用表所示5。计算氢原子电子的分布在MBfR根据我们先前的研究[30.]。分布的氢电子不仅依赖于电子受体的浓度也电子受体的类型。但H的分配比₂硫酸会很高,其浓度增加的条件。至于硫酸在这项研究中,甚至影响硫酸盐负荷逐渐增加,硫酸去除包含在稳定图的约25%,而TN去除几乎超过95%,从electron-equivalent通量的分布可以看到,硝酸的比例:硫酸是70.0%:26.9%(3)运行。它表明,数据库可以得到更多的H₂比SRB受体影响负荷的变化。而表5还表示,高影响硫酸浓度硝酸或硫酸高比率的影响浓度影响浓度会导致SRB获得更多权力争夺氢原子中电子受体,它可以用来选择特殊的细菌MBfR操作减少硫酸盐还原(32]。

3.3。H₂实用程序

废水H₂在运行》非常低浓度,从0.10到0.52 mg / l,这表明,H₂可能转移没有泡沫从PVC膜和充分使用DB和SRB;与此同时,系统有一个有效的硝酸盐去除。

根据(%闲散计算氢2),即H的一部分₂离开反应堆:利用细菌。H₂效用的反应堆表所示6。 的具体含义 可以看到在30.]。

如表所示6,氢利用率的总和除以3期是97.7 - -99.5%;仍然可以进入废水或从水里拉出来。在H的总和₂效用,硫酸硝酸有比这更多的配额和氧气。

3.4。微生物群落的分析

微生物群落在每个正在运行的反应堆内可以看到在DGGE分析(图3)。DGGE起诉占据主导地位的乐队。甚至在每个运行阶段操作周期长与不同硫酸浓度的影响,而autohydrogenotrophic细菌生长非常缓慢和微生物群落的变化是体谅地缓慢。开始一段来看我,乐队没有明确的和复杂的,这表明生物膜需要适应。而一些乐队,简单明了,可以看到在运行II和III运行。2号的特殊的乐队,3和4在DGGE为主是削减和发送到被测序。结果表明,细菌在乐队2,3,4相似Rhodocyclus,Hydrogenophaga,Desulfohalobium,相似性为99%,98%,和99%,分别。的Rhodocyclus和Hydrogenophaga是正常的自养细菌,属于β分裂变形菌门。这是符合我们之前的研究(28]。的Desulfohalobium被发现在第二和第三,这是一种革兰氏阴性,厌氧,硫酸盐还原、中度嗜盐的,和杆状细菌属Desulfovibrionaceae的家庭。这个表示,国储局可以丰富与入渗浓度增加,可以增强其竞争实力与硝酸H₂(31日]。

4所示。结论

研究调查MBfR去除硝酸盐的性能有高影响硫酸的浓度超过155天。结果表明,即使在高浓度的硫酸盐在入渗,MBfR也能得到一个良好的脱氮效果与硝酸盐和亚硝酸盐在美国标准。分子微生物学的分析显示,微生物群落结构的运行II和III是类似的,简单,稳定。Betaproteobacteria包括细菌物种Rhodocyclales和Hydrogenophaga占主导地位的DB硝酸盐去除。的Desulfohalobium被发现是一个主导SRB运行II和III在高浓度的硫酸。结果将给出一些实际应用的方向MBfR去除饮用水硝酸盐或其他氧化反应。

数据可用性

使用的数据来支持本研究的发现可以从相应的作者。

的利益冲突

作者宣称没有利益冲突。

确认

这项研究受到了山东省自然科学基金(没有。ZR2018MEE045),山东省住房和城乡建设(没有。2017 - k2 - 002), 2017年中国奖学金委员会(没有基础。2017 - 3105),山东修复受污染的沉积物的基础(没有。sdhbyf - 2012 - 14),和山东省重点科技创新项目(没有。2018 yfjh0902)。