超高分子量聚乙烯(UHMWPE)的γ射线改性GydF4y2Ba

摘要GydF4y2Ba

超高分子量聚乙烯（UHMWPE）薄膜因伽马射线辐射而发生的改性与应用剂量相关，并进行了研究。薄膜在室温下在真空中用1.25 MeV公司GydF4y2Ba^60GydF4y2Ba辐射源的剂量范围从0到300千克。采用紫外可见光谱(UV-Visible)、红外光谱(FTIR)、x射线衍射(XRD)和扫描电镜(SEM)研究了辐照和未辐照UHMWPE薄膜的光学、化学、结构和表面形貌性能。的带隙GydF4y2Ba随着辐射剂量的增加而减少，并且在较高剂量时出现了着色效应。傅里叶变换红外光谱在不影响其峰值位置的情况下，在透射强度上表现出振荡行为。可以清楚地看到许多小的吸收峰，这可能是由于聚合物链的交联。在x射线衍射图中没有发现明显的晶峰变化，表明聚合物的结构稳定。聚合物样品的表面形貌由光滑到粗糙，表明聚合物材料表面随着剂量从0增加到300 kGy而形成微空洞。GydF4y2Ba

1.介绍GydF4y2Ba

UHMWPE（超高分子量聚乙烯）是一种高聚物，俗称高模量聚乙烯。由于UHMWPE的独特和有价值的特性，如半结晶性、良好的生物相容性以及在工业和生物医学应用中的机械稳定性，聚合物材料在国防和生物技术方面非常有用HM的分子量为3000000至6000000个原子单位，而HDPE的分子量为500000个原子单位。结构上，UHMWPE（-CHGydF4y2Ba_2.GydF4y2Ba-CHGydF4y2Ba_2.GydF4y2Ba-)n与高密度聚乙烯(HDPE)相似，主要区别于分子链的平均长度。聚乙烯链在太空中形成了一个锯齿形的刨子。聚合物链中相邻碳原子之间的距离为1.54 Ǻ， C-C-C键形成的价角约为109.5GydF4y2Ba^0GydF4y2Ba．聚乙烯大分子形成正交单元胞，其特征有以下约束条件:GydF4y2Ba Ǻ,GydF4y2Ba Ǻ,GydF4y2Ba  Ǻ.聚乙烯晶体中的聚合物链相互平行排列，并沿着轴“c”定向排列。氢原子排列在平行于单胞平面“ab”的平面上。GydF4y2Ba

超高分子量聚乙烯氢含量高，元素组成简单，原子核不易通过核反应释放中子，是一种非常重要的空间屏蔽材料。此外，高分子量聚乙烯的加入可进一步提高屏蔽性能和结构性能。为在太空任务期间保护宇航员和敏感装置，必须在使用时不使其物理和化学性质因能量沉积而发生重大变化[GydF4y2Ba1.GydF4y2Ba,GydF4y2Ba2.GydF4y2Ba]．为了了解辐照对聚合物的影响，必须研究其最终结构。主要应用于聚合物表面的辐射、交联和接枝改性。表面可以涂上交联材料，然后通过辐射固化交联。因此，辐射引起分子重排的能力已被证明在使聚合物更稳定方面是有价值的。目前，γ辐射和其他电离辐射被用作UHMWPE的表面和体改性/交联，并进一步用于各种工业应用。GydF4y2Ba

辐射过程显著改善了聚合物材料的重要性能，如机械性能、热稳定性、耐化学性、熔体流动性和表面性能。使用伽马射线的辐射处理已经在大规模的商业规模上被证明是一种非常有效的方法来改善聚合物的各种性能。当聚乙烯受到高能辐射如伽马射线或电子束照射时，会导致链断裂和自由基形成。这些变化的性质取决于聚合物的性质。一般来说，有三种主要反应;这些是交联，剪切和分子重排。交联和切断过程是同时发生的，但其中一种占主导地位，这取决于分子结构、辐照类型和剂量[GydF4y2Ba3.GydF4y2Ba]．伽马辐射使光子穿透材料，破坏聚合物链并产生自由基。这些自由基也会重组，在相邻分子之间形成交联。交联材料可改善长期表现[GydF4y2Ba4.GydF4y2Ba]基本上，聚合物的辐照涉及两个相互竞争的过程：断链和交联。断裂和交联过程都会影响聚合物的物理、化学和形态特性。基础研究已经解释了由于伽马辐射引起的聚合物链交联如何成为解释大多数化学和物理性质的主要机制[GydF4y2Ba5.GydF4y2Ba]因此，决定进一步研究γ辐照与UHMWPE聚合物的相互作用。GydF4y2Ba

2.实验的程序GydF4y2Ba

纯超高分子量聚乙烯板材，厚度500GydF4y2BaμGydF4y2BaM是从英国的GooFisher女士获得的聚合物样品的尺寸（GydF4y2Ba 厘米GydF4y2Ba^2.GydF4y2Ba)，并用1.25 MeV Co辐照GydF4y2Ba^60GydF4y2Baγ射线的剂量率为4kgy /h。2000年，伽玛辐射设施在大学教育资助委员会科研组加尔各答中心进行。用16kgy、110 kGy和300 kGy剂量辐照UHMWPE薄膜样品。采用四种不同的分析技术对样品进行了光学、结构、化学和形貌分析。用紫外-可见分光光度计观察能量隙(GydF4y2Ba )GydF4y2Ba随辐射剂量的增加而变化。用傅立叶变换红外光谱技术分析化学修饰，用粉末x射线衍射仪分析结构。XRD测量采用单色法GydF4y2Ba(8.04 keV,GydF4y2Ba nm。用扫描电镜对聚合物的表面改性进行了表征。采用真空蒸发技术在样品表面镀上一层薄金(3.5 nm)，以减小电子束对样品的充电效应。GydF4y2Ba

3.光学吸收的研究GydF4y2Ba

在聚合物材料中，光能在UV和VIS区域的吸收涉及到电子在其中的提升GydF4y2Ba ,GydF4y2Ba ,GydF4y2Ba和GydF4y2Ba -GydF4y2Ba从基态到高能态的轨道[GydF4y2Ba6.GydF4y2Ba]．UHMWPE的原始和γ辐照聚合物样品的光学吸收光谱如图所示GydF4y2Ba1.GydF4y2Ba．在380 ~ 500 nm范围内发现了吸收的增长，并且这种吸收从紫外可见区向可见光区转移。然而，当辐照剂量增加到110 kGy时，吸收逐渐增加，而在300 kGy时，吸收则显著增加。这种修改是由于从GydF4y2Ba 轨道；因此，聚合物中存在碳和氢之间的单键。辐射吸收的增加也可归因于由于带断裂和重建而形成带的共轭系统（-C=C-）。所观察到的伽马辐射引起的光吸收量增加可以解释为聚合物样品的交联。在最高剂量为300%的情况下，辐照后的聚合物表面显示出从淡黄色到几乎黄色的颜色变化 克吉。由于杂质的存在而产生的许多光学跃迁的能量在光谱的可见部分；因此，缺陷被称为色心[GydF4y2Ba7.GydF4y2Ba]．射线在聚合物中的相互作用产生了新的缺陷和电荷态。GydF4y2Ba

３．１．带隙的确定GydF4y2Ba

吸收边的位移与光学能隙相关，GydF4y2Ba由陶克的亲属提出[GydF4y2Ba8.GydF4y2Ba]：GydF4y2Ba 在哪里GydF4y2Ba是不是复折射率的虚部，即光学吸光度和GydF4y2Ba波长是多少GydF4y2Ba 入射辐射的角频率。GydF4y2Ba

解决情商。GydF4y2Ba1.GydF4y2Ba),一个人GydF4y2Ba

因此，情节GydF4y2Ba 对GydF4y2Ba 一定是截距为GydF4y2Ba ．GydF4y2Ba如果GydF4y2BaθGydF4y2Ba直线的倾斜度是多少GydF4y2Ba -GydF4y2Ba坐标轴，直线的斜率应该是tanGydF4y2BaθGydF4y2Ba我们有GydF4y2Ba 在哪里GydF4y2Ba (GydF4y2Ba ,GydF4y2Ba为间隙波长）表示直线与间隙的交点的横坐标GydF4y2Ba -GydF4y2Ba轴心与GydF4y2Ba

价值观GydF4y2Ba和相应的能隙结果(GydF4y2Ba )GydF4y2Ba表中报告了未经处理和辐照的样品GydF4y2Ba1.GydF4y2Ba．吸收方法的增加可用于研究光诱导跃迁，并可提供有关晶体和非晶体材料的键结构和能隙的信息[GydF4y2Ba9GydF4y2Ba]．光学带隙的减小(GydF4y2Ba )GydF4y2Ba从2.54 eV到1.73 eV随剂量增加而增加。计算表明，在最高剂量为300 kGy时，光学能隙减少32%。早期研究表明，由于辐照在聚合物中产生的富碳域可能是导致能带隙减少的原因[GydF4y2Ba10GydF4y2Ba–GydF4y2Ba14GydF4y2Ba]．的变化GydF4y2Ba 具有GydF4y2Ba UHMWPE聚合物的性能如图所示GydF4y2Ba2.GydF4y2Ba图中给出了UHMWPE聚合物带隙随辐射剂量的变化GydF4y2Ba3.GydF4y2Ba．从图中可以看出，随着剂量的增加，光学带隙的值减小。GydF4y2Ba

3.2.Urbach能量的测定GydF4y2Ba

吸收系数由称为Urbach公式的方程式给出[GydF4y2Ba15GydF4y2Ba]．GydF4y2Ba

在等式中(GydF4y2Ba5.GydF4y2Ba),GydF4y2Ba是一个常数,GydF4y2Ba是一种能量，可以解释为禁带带隙中局域态尾部的宽度，GydF4y2Ba是辐射的频率，以及GydF4y2Ba是普朗克常数GydF4y2Ba应该是由于晶格中的热振动[GydF4y2Ba16GydF4y2Ba]．吸收系数的对数GydF4y2Ba作为光子能量的函数绘制(GydF4y2Ba )GydF4y2Ba对于用不同剂量的γ射线辐照的UHMWPE，如图所示GydF4y2Ba4.GydF4y2Ba；乌尔巴赫能量的价值GydF4y2Ba在每一种情况下，通过取这些曲线的低光子能量区域的线性部分的斜率的倒数来计算，并列于表中GydF4y2Ba1.GydF4y2Ba在UHMWPE的情况下，Urbach能量的降低可能是由于聚合物结晶性质的降低。GydF4y2Ba

4.结构特性GydF4y2Ba

聚合物的结晶理论与其他材料的结晶理论大不相同[GydF4y2Ba17GydF4y2Ba]．用x射线衍射方法来阐明聚合物的详细结构是一项相当复杂的工作。这是因为必须使用多晶样品，而不是单晶，因为单晶太小，无法进行XRD分析。即使是高结晶聚合物的x射线照片所包含的反射量也比低分子质量固体的要少得多。此外，由于晶体尺寸小，非晶态晕的存在和反射的强烈扩散是相当复杂的聚合物结构测定的因素[GydF4y2Ba18GydF4y2Ba]．GydF4y2Ba

然而，辐射剂量的增加和角位置的移动可以用晶格间距的减小来解释。原始和辐照UHMWPE的衍射图如图所示GydF4y2Ba5.GydF4y2Ba.在GydF4y2Ba 在原始样品的衍射图中观察到的结果清楚地表明它在性质上是半结晶的。GydF4y2Ba

在16、110和300℃辐照UHMWPE的衍射图中观察到这一现象 kGy表示，在观察到的峰的半高宽中未发现重大变化。GydF4y2Ba

谢勒方程[GydF4y2Ba19GydF4y2Ba]涉及FWHM (GydF4y2BaβGydF4y2Ba)X射线衍射峰与晶粒大小的关系GydF4y2Ba 在哪里GydF4y2Ba弧度,GydF4y2Ba是X射线束的波长（1.5444 GydF4y2BaǺGydF4y2Ba)L（微晶尺寸）是inǺ，K是一个常数，通常等于1。多晶材料的结构通过Debye-Scherrer方法进行研究。该方法的实质如下。单色X射线束入射到多晶样品上；样品中总会有一部分小晶体在t满足布拉格公式的条件。因为这些微小的晶体（微晶）在满足布拉格公式的晶体内的每组平行平面反射后，样品中的X射线随机定向，并产生衍射X射线锥。该锥的轴线与主光束的方向一致[GydF4y2Ba18GydF4y2Ba]．GydF4y2Ba

半高宽值(GydF4y2Ba )GydF4y2Ba原始样品和辐照样品的晶粒尺寸(L)的相应结果见表GydF4y2Ba2.GydF4y2Ba．观察到微晶尺寸随辐照剂量的增加而增大，最高辐照剂量为300 kGy时，微晶尺寸增大35%。这种微晶尺寸的增加可能是由于UHMWPE聚合物的聚合物链的交联。GydF4y2Ba

5.UHMWPE的化学反应GydF4y2Ba

数据GydF4y2Ba6(一)GydF4y2Ba–GydF4y2Ba6 (d)GydF4y2Ba显示了不同剂量的原始和伽玛辐照UHMWPE的红外光谱。聚乙烯有一个非常简单的分子结构，它包含两种不同的键:氢键和碳键。在图GydF4y2Ba6(一)GydF4y2Ba，吸收峰位于3672和3533处 厘米GydF4y2Ba^{－1GydF4y2Ba}表示UHMWPE聚合物的C-H拉伸。透过率在3088-2800厘米范围内是恒定的GydF4y2Ba^{－1GydF4y2Ba}.在2716、2590、2411和2051处的吸收峰 厘米GydF4y2Ba^{－1GydF4y2Ba}也可以在光谱中看到，但在文献中没有指定。同样，在1800到700厘米的区域，透光强度是恒定的GydF4y2Ba^{－1GydF4y2Ba}．数字GydF4y2Ba6 (b)GydF4y2Ba为16 kGy辐照UHMWPE的FTIR光谱。峰值位置如图所示GydF4y2Ba6(一)GydF4y2Ba随着透射强度的降低。然而，透射率的降低或吸光度的增加可能是由于UHMWPE中聚合物链的交联。110 kGy，图中观察到一个有趣的变化GydF4y2Ba6 (c)GydF4y2Ba.在1700到1400之间可以清楚地看到小吸收峰的数量 厘米GydF4y2Ba^{－1GydF4y2Ba}．GydF4y2Ba

吸收峰分别在1773、1734、1685和1618厘米处GydF4y2Ba^{－1GydF4y2Ba}代表C=C拉伸和1560,1542,1508和1458厘米的峰值GydF4y2Ba^{－1GydF4y2Ba}赋给C-H变形。透过强度向上移动，表明透过率随辐射剂量的增加而增加。在300kgy时，图中FTIR谱向下移动GydF4y2Ba6 (d)GydF4y2Ba这表明透射率随着辐射剂量的增加而降低。图中吸收峰已消失GydF4y2Ba6 (d)GydF4y2Ba在图中GydF4y2Ba6 (c)GydF4y2Ba在1700-1400区域 厘米GydF4y2Ba^{－1GydF4y2Ba}．该光谱显示了UHMWPE的原始特征，在1800 ~ 700 cm区域的透射强度是恒定的GydF4y2Ba^{－1GydF4y2Ba}．GydF4y2Ba

6.形态学研究GydF4y2Ba

扫描电子显微镜技术被广泛应用于研究生物可降解聚合物(如超高分子量聚乙烯)的内部结构或形态。对UHMWPE原始表面和γ辐照表面进行了扫描电镜(SEM)研究，放大倍数为5 kx。数字GydF4y2Ba7(一)GydF4y2Ba显示了UHMWPE原始样品的SEM显微图。该显微图显示了纯UHMWPE的粗糙表面，而图GydF4y2Ba7 (b)GydF4y2Ba呈现了岩石类型特征的显微照片，在16 kGy处有微孔。GydF4y2Ba

高能辐照产生大量的原子位移，导致聚合物在较低剂量下的降解。GydF4y2Ba

此外，随着伽玛辐射剂量的增加，图GydF4y2Ba7 (c)GydF4y2Ba显示了110 kGy时聚合物样品的SEM图像。在这个剂量下，可以看到混浊和岩石型地层的混合物。看起来自由基以云的形式从聚合物样品的岩石表面蒸发。伽马辐射过程中产生的自由基既可以与氧发生反应，导致链断裂，也可以在内部发生反应，导致交联。交联是低剂量的主要特征[GydF4y2Ba20.GydF4y2Ba]．数字GydF4y2Ba7 (d)GydF4y2Ba显示了300℃下聚合物样品的SEM显微图 克吉。可见有微孔的浑浊部分。这些结果表明，随着微孔数量的增加，γ能剂量改变了聚合物材料的表面形态，并使样品的同素异形改性变为粗糙。GydF4y2Ba

7.结论GydF4y2Ba

当受到不同剂量的伽马辐射时，UHMWPE聚合物在其光学、结构、化学和形态特征方面表现出实质性的改变。在辐照后的聚合物样品中发现了着色效应，这可能是聚合物中形成新缺陷的可能性。光学GydF4y2Ba在最高剂量为300 kGy时降低了32%，也可能与谱带的切割和重构形成共轭体系(-C=C-)有关。除此之外，对于光敏剂，它还要求对聚合物的光学性质进行改性。需要商用激光波长的超高分子量聚乙烯的光学特性[GydF4y2Ba21GydF4y2Ba]．GydF4y2Ba

XRD研究表明，原始UHMWPE本质上是半结晶的，在最高剂量300%时，晶粒尺寸增加35% 未经处理和辐照的超高分子量聚乙烯（UHMWPE）的XRD图谱没有发现显著变化，这表明聚合物的结构稳定性。在FTIR分析中发现了透射率强度的振荡行为。在110处观察到了小吸收峰的数量 kGy是由于辐照引起的，这可能是由于聚合物链的交联引起的。此外，发现这些峰在300℃时消失 kGy。SEM结果表明，辐照能量改变了聚合物材料的表面，并使样品的光滑形貌变为粗糙形貌，微孔数量增加。这说明了为什么由于γ射线的照射，聚合物样品的初始氧化非常低，并且随时间增加岁月[GydF4y2Ba22GydF4y2Ba]．GydF4y2Ba

数据可用性GydF4y2Ba

粉末XRD测量的XRD数据是在PW-1830机器上使用单色CuKa (8.04 keV)和l¼0.154 nm进行的，用于支持本研究的结果，本文包括在内。所有用于支持本研究结果的实验数据均可根据要求从通讯作者处获得。GydF4y2Ba

的利益冲突GydF4y2Ba

作者声明他们没有利益冲突。GydF4y2Ba

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