轻工技术手性纳米材料钙钛矿结构和光电性质

文摘

钙钛矿纳米材料已成为一个新的研究热点,由于许多新颖的物理性质的量子效应和光电领域有良好的应用前景。其中,实现纳米材料的可控制备钙钛矿是性能研究和应用程序的基础,也是一个难点。降低生产成本,提高制造方法,进一步提高产品的可控制性,促进优势,或改善缺点会对钙钛矿的进一步应用纳米材料很重要。因此,本文研究了钛铁矿建设纳米材料通过设计新颖的制备过程,同时,分析了获得材料的光电性质有关。在本文中,一个三角形PbI₂nanosheet制服和可控形状和大小是成功地捏造物理气相沉积通过引入有限的空间,和相关特性进行显示统一的可控性和高结晶度。使用PbI₂nanosheets衬底,MAPbI₃nanosheets进一步准备和相关特征证明了nanosheets获得了高结晶度和优良的光学性质。实验证明了荧光光谱的峰值位置通过高斯拟合800海里,半峰宽度大约是45纳米。与此同时,MAPbI₃展品强烈的光吸收特性,当波长小于800纳米。这表明这个封闭空间沉积方法可以改善PbI的均匀性和可控制性₂和MAPbI₃nanosheet制造、MAPbI提供进一步研究的基础₃纳米材料和引用其他纳米材料的可控生长。

1。介绍

直接带隙半导体,钙钛矿有很多优势,如可被识别的结构、连续可调带隙,光吸收和发射效率高、高载流子迁移率和较低的制备成本。它已成为一个明星材料吸引了大量关注。钙钛矿进一步制成纳米材料时,由于量子效应,它将展示许多新颖的物理和化学性质,进一步扩大其应用范围。钙钛矿也有良好的电气性能,高的空穴迁移率,和载体扩散长度达到毫米级。钙钛矿型纳米材料时,由于量子效应具有新的性质。由于这些杰出的光学和电学性质,钙钛矿,特别是钙钛矿纳米材料,都已经被广泛地研究过了。

钙钛矿的结构和光电性质的研究在国外纳米材料在中国要快得多,钙钛矿的发现纳米材料也比在中国,以及纳米材料的施工技术迅速发展和更新。钙钛矿的建设和光电性质纳米材料已经极大的改善和发展。相信钙钛矿的应用纳米材料在轻工业将越来越广泛的在不久的将来。哈等人合成了一系列与Dion-Jacobson钽酸盐化合物的固相层状钙钛矿结构的方法。这些化合物可以保留分解水产生氢气和氧气紫外线的照射下(1]。哈尔福德研究Ruddlesden-Popper层状钙钛矿结构化合物,发现它可以有效地降解罗丹明B方案在紫外线下照射和广泛应用在光催化杀菌、水净化处理和转换太阳能氢能源(2]。瑞芭等人准备一系列的钙钛矿纳米粒子具有不同成分和意识到的连续调整从410纳米到710纳米荧光光谱在可见光区域3]。

钙钛矿的应用纳米材料在轻工业开始在西方国家。研究钙钛矿纳米材料在我国与西方国家相比起步较晚,发展速度相对缓慢。随着科学技术的不断发展和成熟的纳米材料,研究钙钛矿的结构和光电性质纳米材料可以大大促进我国轻工业的发展。商等人成功地准备了一个新的高度活跃的固溶体催化剂,可以有效地降解有机污染物乙醛对可见光响应(4]。汉等人合成钙钛矿nanosheet结构不同的厚度通过解决方法和测试样品的PL与不同的厚度。结果发现,随着nanosheets从一层增加到十层,从724纳米(PL峰的位置发生了巨大的变化5]。香港等人观察到离子电导率高于钙钛矿纳米材料电子电导率,表明离子运输的重要性在钙钛矿6]。

本文改进了钙钛矿气相合成方法,降低了准备汽相的成本方法,获得一个统一的和可控的纳米材料钙钛矿。虽然我们取得了一些结果的准备材料,还有方面需要进一步发展。尽管制服和可控PbI₂和MAPbI₃nanosheets已经获得的密闭空间的方法,缺乏深入研究方法和材料。纳米材料的生长过程的动态不稳定性是普遍的。这个实验只提高了PbI的准备₂nanosheets克服这一现象,但相同的其他纳米材料制备中存在的问题没有深入探讨。

2。手性钙钛矿的结构和光电性质的纳米材料

2.1。钙钛矿的光学和电学性质

2.1.1。光学性质

钙钛矿是一种直接带隙半导体吸收系数高,因此具有良好的光学性质。此外,钙钛矿带隙位置是合适的,在1.4和3.0之间eV,光吸收和发射可以覆盖整个可见光区域,具有广阔的应用前景。可以实现光学性能调整之间的相同类型的钙钛矿通过离子交换,同样可以实现不同类型的钙钛矿。钙钛矿型纳米材料时,由于量子效应的存在,其光学特性与钙钛矿的厚度也会改变纳米材料(7,8]。从一层到体相,能带偏移量可以达到100伏,这表明钙钛矿的厚度nanosheets光学性质有很大的影响。

2.1.2。电气性能

除了优异的光学性质,钙钛矿具有良好的电气性能,钙钛矿具有较高的离子电导率。钙钛矿的导电率不仅与温度和我有关₂分压,还与光(9,10]。随着光照强度的增加,离子和电子导率继续增加。第二,钙钛矿也有更长的载体扩散距离和低缺陷浓度。MAPbX的光学和电学性质₃单晶载体扩散距离超过10μ米,结晶度最高是一样的水晶单晶硅的质量。

2.1.3。钙钛矿的应用纳米材料在光电领域

其中,钙钛矿纳米材料如纳米线和nanosheets通常有很高的结晶度和更好的性能。与此同时,其小尺寸使其特别适合应用在微纳光电子领域的设备。光电探测器的原理是基于半导体材料的光电效应。光电效应可分为光电导效应和光电效应(11,12]。一个好的光电探测器需要满足高光谱选择性的条件,灵敏度高,响应速度快,高信噪比和良好的循环稳定性。

2.2。纳米材料的制备钙钛矿

钙钛矿具有制备方法简单,成本低廉,也是一个重要原因,其在光电子领域的大规模应用。钙钛矿原料的合成通常是AX和BX₂。一步法是指直接反应的两个获得钙钛矿纳米材料。两步方法指的是软的合成₂前体纳米材料然后与AX进一步转换成钙钛矿(13,14]。无论哪种方法用于准备相应的纳米棒和nanosheets钙钛矿的纳米材料,需要使用机器学习模型来检测其光电特性。

2.2.1。决策树

在构造决策树的过程模型中,最重要的是特征选择的节点。通过特征选择、建设标准达到分割的判断,而它的州树是进一步分裂。基尼系数是主要的方法选择最优决策树模型中的特征(15]。决策树模型用于分类时,如果有类别和采样点的概率是属于类别,基尼指数公式

当决策树执行两个分类,假设样本点的概率被分为第一节课 ,基尼系数的概率分布

对于一个给定的样本集 ,基尼指数是

在这里,是样品的子集这是类和类的数量。

2.2.2。逻辑回归

采取连续随机变量,遵循物流分布,其分布函数和密度函数

二项逻辑回归在逻辑回归可以用作分类、条件概率作为一个函数模型。在模型中,随机变量的值可以是任何实数,和相应的值为1或0 (16,17]。其条件概率分布

在这里, 是输入, 是输出, 和 是参数。我们称之为权向量和的偏见。让

似然函数

对数似然函数

发现的最大价值得到的估计价值 。假设的最大似然估计是 ,通过培训获得的回归模型

2.2.3。支持向量回归算法

(1)线性支持向量回归机。假设样本数据集表示为 ,在哪里样品的数量,输入数据 是维,输出数据 对应于输入数据(18,19]。假设线性回归函数 在哪里 ,和是正常的向量。损失函数如下:

其中,是预设的损失函数,两个虚线之间的距离是什么 。算法的优化目标是最大化的距离,也就是说,最小化的倒数对数的距离(20.,21]。最后,找到最合适的回归函数的过程转化为

惩罚参数和松弛因子 介绍了,相对应的优化问题回归估计转化为

应满足的约束条件

引入拉格朗日对偶函数通常是为了解决上面的凸二次规划问题(22]。构造拉格朗日对偶函数如下:

介绍了拉格朗日乘数,将问题转化为一个解决方案:

拉格朗日对偶函数来区分 等于零,对偶问题可以转化为一个凸二次规划问题:

的条件是

拟合回归函数表示为最终目标

通过推理,可以看出在SVM支持向量的个数是有限的。输入样本对应于这些不是零。只有输入向量满足这个条件可以导致支持向量机模型。这是支持向量机的稀疏解(23,24]。

(2)非线性支持向量回归机。多项式核函数具有更好的泛化能力和属于全局内核函数,但价格是一个不合适的非线性影响的问题。非线性支持向量机问题可以表示为解决以下问题:

的条件是

拟合回归函数表示为最终目标

当缺乏先验知识在相关领域的样本数据,一般选用径向基核函数作为核函数,它可以更好的平衡的拟合效果和泛化能力比其他内核函数(25]。径向基核函数的表达式如下: 在哪里是一个参数描述核心的宽度。

3所示。钙钛矿的结构纳米材料和光电特性的实验设计

3.1。目的

(1)研究钙钛矿结构的纳米材料(2)钙钛矿纳米材料的光电性质的研究

3.2。PbI的准备₂Nanosheets

PbI₂是一个重要的前体物质在制备钙钛矿的过程中由两步方法,纳米材料和PbI吗₂本身是一个分层的结构,很容易准备一个二维nanosheet结构通过监管。二维PbI₂准备工作是由气相沉积方法。如图1,这种制备方法可以满足生产力和结晶度的要求在同一时间。基于高质量的PbI₂nanosheets,汽相淀积方法进一步用于转换成MAPbI₃钙钛矿nanosheets。

3.3。实验方法

(1)x射线衍射分析。x射线衍射测试方法是基于多晶样品的x射线的衍射效应,分析并确定样品中每个组件的存在。x射线粉末衍射不仅可以分析样品的阶段,而且确定晶体结构的晶胞参数,格子图案,简单结构的原子坐标。

(2)扫描电子显微镜形态学分析。扫描电子束扫描样品上的不同位置,收集这些信息,并将其发送到成像系统放大后。发出的信息在任何时候可以记录在样品表面扫描过程中获取图像信息。样品的表面形态的分布可以通过信息和样本的位置之间的对应关系。第一胶导电胶样品阶段,然后将适量的样品的导电胶,使用橡皮球吹来习习吹掉多余的样品,使样品均匀分布在导电胶;最后,样品阶段投入黄金喷涂设备,和样品喷金,然后取出,进行测试。

(3)透射电子显微镜的形态分析。样品的电子传播放大和投射到荧光屏上观察图形的三级磁透镜物镜、中间镜、投影镜头。因此,相对应的图像形态、组织和结构的样本显示在荧光屏上。

3.4。建立模型的评价指标体系

评价指标是一个具体的评价项目,根据评估目的和确定可以反映评价目标的基本特征。指标的观察点是具体和可衡量的和你的目标。可以得出明确结论与实际观察的对象。一般来说,指标体系包括三个层次的指标。这是进步的分解和改善之间的关系。其中,一级评价指标和二级评价指标相对抽象,不能作为直接的评估标准。三级评价指标应该是具体的,可衡量的,行动导向和可以用作直接评估的依据。

3.5。统计处理

使用SPSS 13.0统计软件,执行统计分析差异的显著性检验是由单向方差分析,两组之间的差异被LSD -测试t,钙钛矿纳米材料的光电性质是由集团t以及。 被认为是具有统计学意义。

4所示。建设和钙钛矿纳米材料的光电特性

4.1。基于指数评价指标体系可靠性测试

我们对所有执行可靠性分析每个对象的可靠性指标。我们为每个对象选择的可靠性指标略有不同。结果如表所示1。

从图可以看出2PbI的形态控制₂nanosheets PbI的增长机制₂的特征组成,数据从光学特性获得对这个实验很好的效果(> 0.8);获得的数据的影响从不同的光学性能指标MAPbI3 nanosheets这个实验是可以接受的(> 0.7)。这表明这些指标是合理的学习时的组成和光电特性五个手性选择钙钛矿纳米材料。它提供了后续实验的基础。

4.2。评价指标体系的基础上检查数据

(1)PbI₂Nanosheet形态控制。保持增长的温度和衬底不变,限制空间的大小和基质之间的距离,炉中心PbI的增长影响因素很重要₂nanosheets。因此,封闭空间的大小(三明治石英板之间的高度)进行比较。实验结果如图所示3。

图3显示了合成PbI₂nanosheets合成不同约束下的空间高度。封闭空间高度是1毫米,2毫米,分别和3毫米。这些样品的晶粒大小和成核密度计算,结果如表所示2。

从图可以看出4随着有限空间的高度增加从1毫米到3毫米,平均晶粒大小增加从4μ米- 8μm。但是当密闭空间的高度是3毫米,PbI合成₂nanosheets不再均匀分布:许多小颗粒和线性结构出现在衬底上。这类似于获得的样本没有密闭空间,表明随着密闭空间的高度增加,约束效应降低。然而,PbI₂nanosheets与统一的形状和晶体大小分布可以获得1毫米和2毫米极限高度。成核密度逐渐增加,随着封闭空间的高度增加,从36.1410⁴厘米²在1毫米至125.4810⁴厘米²在3毫米,表明约束空间的大小与成核密度呈正相关。当封闭空间的高度增加到3毫米,PbI的均匀性₂nanosheets减少,监禁效果减弱。因此,效果是最好的,当密闭空间的高度是2毫米,和一个统一的和相对较大的PbI₂三角nanosheet可以获得。

(2)PbI₂生长机制。从图可以看出5没有密闭空间的情况下,PbI₂三角和六角形态,表明增长过程动态不稳定,和气体的浓度和流量的来源PbI吗₂是不断变化的。这大大限制了PbI的可控生长₂,从而限制了其进一步的应用程序。当三明治石英板介绍密闭空间,它不能只确保PbI₂气体来源可以成功转移到基板上,而且还产生一个稳定的气体来源集中交付过程,因此气体浓度均匀分布在基质来源。在成核阶段,源低浓度封闭空间有效地降低成核密度;在外延生长阶段,它可以提供一个稳定的供应来源,实现统一PbI的增长₂nanosheets。随着衬底距离的增加,PbI₂浓度逐渐降低,导致薄nanosheets。降低成核密度和密闭空间提供了一个相对稳定的气源供应环境,可以克服在PbI动态不稳定₂增长和实现统一和可控准备PbI的形状和厚度₂nanosheets。

(3)组成结构的表征。通过x射线衍射模式、x射线光电子能谱、相结构和化学PbI的状态₂nanosheets进行了研究。x射线衍射模式被用来确定样品的晶相结构,结果如表所示3。

从图可以看出6图中所有的峰值位置与六角相PbI良好的协议₂,只有飞机(001)衍射峰出现,这表明PbI的出平面生长方向₂nanosheets[001]方向。

我们进行了PbI的透射电子显微镜分析₂晶体结构,得到的透射电子显微镜样品样品转移。结果如图7。

PbI的高分辨率电子显微镜图像₂nanosheet图所示7(一)。水晶飞机之间的距离为0.228纳米,这对应于PbI的(110)面₂。选定区电子衍射模式如图7 (b)也证明了高分辨率PbI暴露晶面₂(110)晶面,方向垂直于晶面是[001]晶体取向。获得的结果也与x射线衍射模式的结果一致。这些都表明,PbI获得₂nanosheets单晶有高质量和均匀性。

(4)光学性质分析。PbI的光学特性₂nanosheets研究,样本的拉曼峰的位置与不同厚度进行了研究。结果如表所示4。

从图可以看出8的拉曼峰云母衬底相对薄弱,和对测试结果的影响可以排除。所有样本特征峰在75、100和125年,归因于三振型的山峰 , ,和一个_2u在PbI₂,分别。PbI的厚度₂增加,所有峰的峰值强度变得更强壮,半角变得狭窄,但特征峰的位置保持不变。

(5)研究气相转变和MAPb的光学性质我₃Nanosheets。通过精确控制反应条件和相关的描述,我们获得高质量的PbI₂nanosheets统一的形态和大小可控,它提供了一个重要依据MAPbI的两步制备₃nanosheets。获得的MAPbI₃nanosheets特征相关的光学特性,结果如表所示5。

从图可以看出9的高斯拟合获得的荧光光谱的峰值位置是800 nm,和半值宽度大约是45纳米。半值宽度可以反映材料的结晶性能,值越小,越好,这充分表明了nanosheets结晶度高,同时表明,转换后的钙钛矿nanosheets有良好的一致性。MAPbI₃展品强烈的光吸收特性,当波长小于800纳米,这也证明MAPbI₃不仅具有良好的荧光光谱发光性能,而且还具有较强的光吸收特性。

5。结论

气相法是一种重要的方法制备高质量的纳米材料钙钛矿。提高气相方法的可控制性和降低生产成本具有重要意义进一步钙钛矿的性能研究和商业应用。本文以有机钙钛矿MAPbI₃nanosheets为研究对象,通过改进的气相法和有限的空间的引入提高制备前体PbI的可控性₂nanosheets,然后获得均匀MAPbI₃nanosheets,进一步探索其生长机理,研究其光电性能。通过引入一个有限的空间,PbI₂nanosheets制服和可控的形态、大小和厚度是成功由物理气相沉积。有限空间是实现PbI的统一发展的关键₂nanosheets。它提供了一个相对稳定的发展环境,避免了动态不稳定性在PbI的增长₂。这个封闭空间气相沉积方法可以改善的均匀性和可控制性PbI的准备₂和MAPbI₃nanosheets, MAPbI的进一步研究提供了依据₃纳米材料以及其他纳米材料的可控生长有现实的参考意义。

手性的引入到光学通信系统不仅可以提高高速光信息传输的另一个新的维度,也显著增加容量的信息。因此,手性钙钛矿纳米材料在这方面提供了广阔的应用前景。本文主要介绍了有限的空间在PbI抑制动态不稳定₂汽相淀积过程,以获得高质量的PbI₂nanosheets制服和可控形态和厚度。与此同时,PbI₂可以转换成MAPbI吗₃nanosheets化学汽相淀积,它提供了一种二维钙钛矿的制服和可控的合成方法及其性能研究还提供了一个基础。当前手性钙钛矿是一个全新的研究领域,这既是一个机会也是一个挑战。大量的基础研究和应用工作需要进行。

本文改进了钙钛矿气相合成方法,降低了准备汽相的成本方法,获得一个统一的和可控的纳米材料钙钛矿。虽然我们取得了一些结果的准备材料,还有方面需要进一步发展。尽管制服和可控PbI₂和MAPbI₃nanosheets得到有限的空间方法,深入研究方法和获得的材料缺少。在纳米材料的增长是普遍的运动不稳定。这个实验提高了PbI的准备₂nanosheets和克服了这一现象。然而,同样的问题存在于其他纳米材料的制造没有深入探讨。

数据可用性

没有数据被用来支持本研究。

的利益冲突

作者宣称没有利益冲突有关的出版这篇文章。

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