文摘
在这项研究中,澳洲残简而言之,一个流行的和绿色农业废弃物在越南,是利用磁性活性炭吸附剂作准备。获得的材料表面功能的特点、基本组成、晶体结构和磁性。表征结果显示,复合铁组成3O4纳米颗粒附着在碳矩阵。饱和磁化强度(米年代)的综合发现38.2 g emu−1,表明一个方便的分离固体吸附剂从水媒体使用外部磁场。去除锌(II)的可行性从水溶液中离子的活性炭/ Fe3O4(AC /铁3O4)综合检查。吸附动力学是最好的解释Elovich模型和pseudo-second-order模型。在平衡吸附容量和锌的初始速率2 +吸附由pseudo-second-order g模型22.73毫克−1g和4.18毫克−1最小值−1,分别。本研究的意义是一个低成本、绿色和磁分离材料由大规模固体废物可以是一个有前途的消除重金属吸附剂。
1。介绍
世界各地不断的工业化和人口增长导致水质严重恶化[1]。化学品的使用和工业化合物继续增加,现有河道构成重大污染风险。水污染是一个全球性的环境挑战,破坏了食物和饮用水污染,导致直接和对人体健康的长期影响2]。据报道,许多水污染物作为有毒化学物质,包括染料、抗生素、重金属、化肥和杀虫剂1,2]。重金属污染是一个主要的水污染危害并提出一个严重威胁人类健康和水生环境3,4]。释放废水可以包含各种重金属,例如,镍、汞、铅、镉、锌、砷、铜(5]。锌是一个广泛使用的金属在电镀,电镀、合金制造,允许它在环境中积累6]。这个元素是必不可少的生物免疫系统中发挥核心作用,参与许多metal-enzymes metal-proteins;然而,过多的水会导致杰出的健康问题,如胃痉挛、呕吐、恶心、皮肤刺激和贫血6,7]。因此,对于许多国家,寻找有效的重金属治疗,尤其是对锌离子,是一个优先级在他们的环境和可持续发展战略。
为了消除重金属、各种理化技术常规使用,包括化学沉淀(8),凝聚和絮凝9),电化学方法(10),吸附(11),离子交换(12)和反渗透(12]。其中,吸附吸引了相当多的注意力从科学家由于其成本效益,环境友好,操作方便13,14]。已研制出许多吸附剂,包括沸石(15),有机框架材料(16),水滑石(14),石墨烯(13),nano -和介孔二氧化硅17],活性炭(AC) [18]。特别是,AC流行和广泛应用由于其化学稳定性,高表面积和微孔结构(19]。然而,使用商业交流的缺点是由于相对较高的成本昂贵的原料(木材或煤)20.]。因此,它是非常可取的准备一个低成本、高效、和当地可用活性炭,来源于可再生生物质材料(21]。澳洲坚果,高附加值的农产品,发展全球自1857年在澳大利亚他们首次发现。大约70 - 77%的澳洲坚果包括它的壳。澳洲内核的迅速增长的需求在全球范围内,他们剩下的简而言之代表的大量的固体残渣,创建一个严重的废物处理问题。一个很有前景的回收澳洲简而言之是生产生物炭的过程,可用于加热或准备活性炭由于这些贝壳的高水平的碳含量(22]。然而,而其他农业废弃物生产AC的作用已进行了广泛的调查,澳洲坚果壳残留了有限的关注(23]。此外,在越南,还有小研究潜在的澳洲坚果壳AC-based材料尽管这些坚果的产量每年都在这里迅速增加。
使用AC在水治疗还面临着困难的恢复固体吸附剂从水媒体(24]。近年来,磁性材料和交流,以促进通过使用一个外部磁场分离已成为一种经济高效的选择来抵消这个问题(24,25]。AC /氧化铁复合材料在磁分离吸附剂作为有效的重金属吸附剂去除(26]。我们最好的知识,研究磁交流吸附剂去除锌(II)离子仍是有限的。因此,这里的工作报告试图准备一个AC / Fe3O4综合来自越南澳洲残简而言之为了探索其可行性锌(II)离子去除。结构、结构和合成材料的磁性特征。初始pH值的影响,吸附剂剂量,吸附动力学和吸附机制也决定。
2。材料和方法
2.1。材料
硫酸亚铁七水硫酸锌(FeSO使用的化学物质4.7H2O)、铁(III)氯化六水合物(FeCl3.6H2O)、氢氧化钠(氢氧化钠)、盐酸(HCl)和无水碳酸钾(K2有限公司3)。他们分析品位和由默克公司,德国。澳洲简而言之残保林地区生物质废物收集,林同省,越南。
2.2。交流使用K2CO3从澳洲坚果壳的综合
交流来自澳洲简而言之合成基于Dao的方法等。27]。通常,清洗和干燥简而言之是机械磨成粉。然后他们被沉浸在K2有限公司3解决方案使用1.0的浸渍24小时。浸渍比K的重量2有限公司3澳洲坚果壳的重量。获得的固体洗去离子水和煅烧在650°C 1 h。细粉被存储在一个真空的后续实验。整个制备过程磁AC如图1。
2.3。合成磁性交流
的合成磁AC进行基于汉等的方法。28),做了一些调整。通常100毫升0.13 M硫酸亚铁和100毫升0.25米氯化铁的解决方案是混合获得一菲2 +/铁3 +摩尔比1:2。随后,AC(5克)补充道,和混合物加热到65°C。混合物冷却至40°C, 5 m氢氧化钠溶液添加到解决方案的pH值达到10.0。混合搅拌后,另一个1 h,一夜之间被浸渍。沉淀然后用去离子水清洗到7了,干的pH值在80°C。
2.4。材料特征
复合的水晶阶段被确定通过x射线衍射(XRD)使用x射线衍射仪(5000年春分,热科学、法国)配有铜Kα辐射源(λ= 1.5406)。衍射仪被设定在一个加速电压35 kV,应用当前25马,步长为0.015。材料的表面形貌和元素映射被扫描电镜配备监视一个能量色散x射线(SEM-EDX;S4800、日立、日本,在1.0 - -5.0 keV)。透射电子显微镜(TEM)获得的图像使用JEOL jem - 1010显微镜,日本,在80千伏。傅里叶变换红外光谱(FTIR)的光谱记录使用一个红外光谱/近红外光谱仪(美国边境/ PerkinElmer)。具体材料的表面区域测量通过N2adsorption-desorption方法使用Micromeritics-TriStar II +仪器。
2.5。吸附实验
锌离子的吸附磁性交流使用批处理进行了实验。每个瓶子包含15毫克吸附剂和50毫升金属离子溶液搅拌在150 rpm。所有的实验进行了一式三份,最初锌2 +25 ppm的浓度。示例解决方案收集通过离心分离固体。溶液的pH值的影响(吸附剂剂量的0.3 g L−1和吸附时间60分钟)研究了在初始pH值范围的2 - 5。溶液的pH值调整通过添加0.1 M氢氧化钠或盐酸0.1解决方案。研究吸附剂的作用剂量,剂量是不同的从0.2到1.8 g L−14和吸附时间的pH值60分钟。吸附动力学进行了评估在不同吸附时间(20 - 120分钟),最初25 ppm锌的浓度和吸附剂剂量的1.4 g L−1在pH值为4。在不断搅拌一定的时间,收集解决方案和锌离子的平衡浓度是决定使用原子吸收光谱仪(ContraAA800D,德国)。吸附容量(mg g−1)和金属离子的去除百分比(%)是由以下方程计算(11,29日]: 在哪里C0和Ce(毫克升−1初始浓度和锌(II)的平衡浓度,分别吸附剂的质量和V (l体积)的解决方案。
3所示。结果与讨论
3.1。特征的材料
获得AC / Fe的晶体结构3O4使用XRD技术综合确定。x射线衍射模式的组合(图2使用JCPDS)进行了分析,与所有相匹配的山峰磁铁矿模式(PDF不报道。01-071-6336)。模式广泛的乐队的形式出现,可能是由于低铁含量和/或磁铁矿形成的小水晶大小分散在碳矩阵。磁铁矿的存在还证实了复合振动的峰值Fe-O约为584厘米−1(30.红外光谱谱(图)3)。特征振动峰值对应于AC明显可见,包括hydroxyl-OH组(3635厘米−1羰基),C = O(1722厘米−1),C= C(1573厘米−1),切断(1260厘米−1)。
除了结构和官能团、表面形貌的材料被应用程序过程中发挥重要作用[31日]。TEM和SEM-EDX技术被用来研究每个组件的形态和分布的复合材料。使用SEM(图进行定性分析4(一))表明,复合有一个粗略的和不规则的表面。铁的存在和O元素的元素映射使用EDX提出了数字4 (b)和4 (c),分别。这些元素出现在整个组合,表明高分散的铁3O4在材料。TEM图像(数据5(一个)和5 (b))进一步证实了铁的附件3O4AC矩阵。
(一)
(b)
(c)
(一)
(b)
样品的表面积决心使用氮adsorption-desorption分析。复合材料具有比表面积的72.23米2g−1根据Brunauer-Emmett-Teller(打赌)方法。这个结果类似于70.06的比表面积2g−1AC /氧化铁复合得到Wongcharee et al。32]。同意Wongcharee et al。32),这些低价值可能欠磁铁矿粒子的填充到一些交流的孔隙结构。这可能会减少父母交流的吸附能力;然而,磁性材料的分散在交流方便的分离矩阵可能是可取的。
为了研究复合材料的磁性,磁化磁滞曲线被记录在室温下(图6)。几乎为零值的剩磁和矫顽力等磁滞展出的超顺磁的属性组合(11]。这种行为是可以预料到的球形磁铁矿纳米颗粒直径大约10 nm (33]。饱和磁化强度(米年代)被发现38.2 g emu−1。超顺磁的性质允许方便的吸附剂复苏治疗花了复合的媒体使用外部磁场。这些结果表明,AC / Fe3O4复合制备成功。
3.2。吸附研究
(2)锌离子的吸附AC / Fe3O4综合使用批处理实验研究。吸附剂的吸附特性包括初始pH值的影响,吸附剂剂量,研究吸附动力学和吸附机制。
3.2.1之上。pH值的影响
pH值是一个重要的变量绑定的影响重金属离子吸附剂的表面上(34]。pH值的影响(2)锌离子的吸附研究因此在初始pH值2.0到-5.0之间。pH值从2.0到3.5的增加是导致迅速增强金属离子去除的程度(图7)。进一步增加,pH值从3.5到5.0缓慢增强去除引起的比例,达到一个最大值的pH值4.0。这些行为可以解释基于吸附剂和被吸附物之间的交互AC /铁的含氧的官能团3O4复合材料能与锌2 +形成金属配合物(35]。在低pH值,H+离子与锌2 +和占领吸附剂的表面,从而导致金属吸附更加不利。表面络合预计将主要在吸附过程的机制。镉吸附的机理将在以后讨论。
3.2.2。吸附剂剂量的影响
吸附剂用量对吸附的影响研究在大型应用程序中起着至关重要的作用。它不仅是有价值的对于吸附最小化成本,还避免了过度使用吸附剂在废水处理(36]。吸附剂的作用剂量锌离子的去除是显示在图8。清除能力增强的比例随着剂量的增加从0.2 g L−11.4 g L−1。这种行为可以归因于活跃网站访问的人数增加锌(II)离子。当吸附剂剂量进一步增加从1.4 g L−11.8 g L−1没有统计上的显著差异,去除效率(单向方差分析,在95%置信区间(= 0.99)α= 0.05)。这可以解释为聚集引起的吸着剂高剂量的吸着剂的溶液中,导致活性中心的饱和度和表面吸附的平衡状态37]。
3.2.3。吸附动力学
吸附动力学研究领域的特定的吸附剂/吸附物系统随时间的变化,可以确定反应速率,影响利率的因素和可能的机制(38]。锌的吸附2 +由AC /铁离子3O4观察复合接触不同的时候,不同的从20分钟到120分钟(图9)。在第一个40分钟,吸附过程发生迅速,达到平衡后60分钟298 K。
获得的实验动力学数据分析使用符合一级动力学方程(2),pseudo-second-order动力学方程(3),Elovich模型方程(4),intraparticle扩散动力学模型方程(5)[11,39,40]。 在哪里问e(毫克g−1),问t(毫克g−1)的吸附能力是目标平衡和一次t分别为,k1(最低−1),k2(g毫克−1最小值−1),α(毫克g−1最小值−1),k我(毫克克敏−0.5符合一级的速率常数,pseudo-second-order, Elovich动力学模型方程,分别和intraparticle扩散。β(毫克g−1)的解吸常数Elovich方程,和C边界层厚度有关。
给出了线性策划的四个模型在图10和获得的动力学模型参数表中列出1。Elovich模型被发现最适合的实验数据,紧随其后的是pseudo-second-order模型。符合一级和intraparticle扩散动力学模型不适合动力学数据。在平衡吸附容量的密切值计算pseudo-second-order模型(问e,卡尔g = 22.73毫克−1)和实验值(问e,实验g = 24.02毫克−1)表示模型的适合的实验数据。初始速率(h=k2问e2)的锌2 +吸附在ACP / Fe3O4计算是4.18毫克g−1最小值−1。合适的动力学数据与Elovich模型适用于异构系统吸附表面,像AC / Fe3O4复合在这项研究。此外,该模型与化学吸收作用,表明表面络合吸附过程的一个主要机制。
(一)
(b)
(c)
(d)
最优吸附条件和AC /铁的去除效率3O4复合材料在锌2 +离子吸附与之前报道的研究(表2)。它可以观察到,这一研究获得的结果与文献相似条件下可比。此外,吸附剂的研究具有更高的优势pseudo-second-order速率常数与许多其他材料。这些结果让AC / Fe3O4复合一个有趣的材料对环境友好,成本效益,方便的分离,和相对较高的吸附效率。
3.2.4。提出了吸附过程的机制
取决于金属离子的性质,表面电荷、孔隙大小、吸附剂的官能团,可能有不同的交互管理吸附重金属AC-based材料(45]。在这项研究中,表面络合的结果支持假设应该是吸附过程的主要机制。拟议机制呈现在图11。AC /铁3O4复合材料含有羧基和羟基,可以作为ligand-like表面官能团。这些含氧的官能团能与二价锌(II)离子形成特定的金属配合物。这有助于稳定的锌2 +表面的吸附,然后可以回收由外部磁铁。
4所示。结论
磁AC来自澳洲残简而言之成功准备和用于去除锌(II)离子在水溶液中。菲3O4被发现附着在碳矩阵,形成磁分离的吸附剂。吸附容量受初始pH值,吸附剂用量,吸附时间。它达到了最大值的pH值4,一个吸附剂剂量的1.4 g L−1,吸附时间1 h。动力学数据之后Elovich模型和pseudo-second-order模型,表明化学吸收作用可能发生异构表面的固体吸附剂。表面络合机制提出负责吸附。本研究提供的信息属性和锌(II)离子去除的可行性磁AC来自澳洲残简而言之。这种复合材料是一种很有前途的吸附剂成为低成本、环境友好、磁分离。它利用废水治疗还提供了机会将剩下的农业废弃物转化为有价值的材料。
数据可用性
使用的数据来支持本研究的结果包括在本文中。
的利益冲突
作者宣称没有利益冲突。
确认
这项研究是由清华道非常贴切的大学在格兰特号码dt.21.1 - 033。