显微分析复兴机制和复兴的沥青粘结剂的效果

文摘

本研究主要探讨沥青粘结剂的再生机制在微观层面和比较了振兴返老还童药的影响。新生的模型建立了沥青分子模拟的基础上,通过添加不同剂量的两个返老还童药老化沥青。这个模型验证的密度和表面自由能。回春剂的扩散能力研究通过使用扩散模型和平均平方位移。deagglomeration能力回春剂对沥青质探索利用径向分布函数。沥青再生的微观机理解释道。结果表明,小分子结构比长链结构,扩散和芳环结构更吸引极性官能团。振兴返老还童药的效果评估的粘度和内聚能密度。结果表明,长链结构降低了粘度值比小分子结构。芳环结构的老化沥青有助于恢复分数之间的兼容性。 This study serves as a guide for the selection and development of future rejuvenators.

1。介绍

沥青混合料是一种常用的路面铺设材料。共同作用下的阳光、水和大气中,沥青路面变得困难和脆弱,患有各种类型的损坏,缩短使用寿命的路面1]。浪费沥青混合物,已经超过他们的寿命通常通过热回收技术和重用路面恢复位置来解决这个路面老化问题2,3]。热再生技术具有良好的环境效益和经济效益,但它的实现是一个重要的工程挑战。此问题的解决方案是了解沥青的复兴过程固有的机制。

沥青混合物的复兴过程通常涉及比例的变化和材料老化沥青的四个组件组成4]。沥青的老化和再生过程涉及到一系列的物理化学变化在微观层面(5]。这些变化包括沥青的流动和扩散分数和分数的氧化反应和缩合反应。具体变化沥青分数在这个过程中通过实际实验难以定量描述(6]。老化沥青返老还童药的效果是影响其微观结构(7]。不同的分子结构可能导致沥青和返老还童药之间的不兼容性和沥青质聚集形成沉淀8]。因此,微程序级分析沥青再生沥青混合料再生的研究是必要的。

沥青的显微分析包括实际测试,如傅里叶红外光谱、原子力显微镜和凝胶渗透色谱法(9]。这些实验通常与结构分析和不直接反映回春剂的性能和沥青在使用。分子模拟作为微观研究方法有一个重要的角色在材料特性的分析和预测10]。这个模拟精确计算系统中的分子的特征参数,通过选择适当的力场对相应的系统。模拟运动的分子能反映真实材料的微观性质(11]。发生动态变化后的沥青的结构和属性的添加使返老还童。静态分析实验不能清楚地展示这一过程。因此,分子动力学模拟是一个更好的选择的研究机制在混合过程中沥青和返老还童药和分析复兴后的性能变化。

本研究着重于两种结构,脂肪酸和芳香环,微观分子模拟的老化沥青的再生机制。岁返老还童药添加沥青的扩散能力评估的回春剂的扩散效应在不同的阶段。的能力使返老还童,deagglomerate沥青质是评估通过使用径向分布函数(RDF)。复兴机制反映的扩散和deagglomeration能力。老化沥青的粘度模型与不同的回春剂添加在不同的温度下通过分子模拟计算比较老化沥青的性能变化之前和之后的复兴。两个返老还童药和沥青的相容性进行了分析的内聚能密度(CED),它反映了振兴返老还童药的效果。结果反映的改善效果的返老还童药老化沥青的微观复兴机制使返老还童。

2。分子模拟

2.1。分子模拟技术

分子模拟是材料科学的重要研究方法。该技术包括蒙特卡罗和动力学方法。分子结构模拟和原子类型来表示他们的实际的物理和化学性质。分子模拟的优势是节省时间和材料,精度高,安全与实际测试。随着计算机的发展和计算理论,分子模拟的准确性增加。使用这种技术来模拟分子进化和预测实际测试已成为材料科学的一个重要工具。将分子模拟研究中不可或缺的研究方法的沥青材料在未来(12]。可视化之间的纠缠和连接模式可以准确反映沥青的分数。在这项研究中,使用分子模拟的动态研究。动力学的研究主要依赖于积分计算在牛顿力学实现热力学和财产转移模型之间的各种配置。这项研究展示了复兴岁返老还童药在沥青和预测机制下沥青返老还童的属性更改显微镜下模拟沥青分数的运动。建模和计算是进行材料Studio 2019。选为COMPASSII力场,它可以更好地反映复杂的分子系统,如沥青(13]。几何优化和退火在Forcite模块用于沥青模型的几何优化和退火,和随后的动力学模拟是进行动力学。动态模拟的时间步长设置为1 fs。求和计算通过使用atom的总和,而质量是选为好。因此,分子上的截断距离都设置为15.5。

2.2。建模的沥青

2.2.1。沥青的分子模型

沥青是石油工业的基板的产品,由大量的物质和复杂的结构。它通常包含多环芳烃、杂环化合物和杂原子,酸和酚类化合物。因此,分子结构有很大差异的氢碳比和包含一些原子的电负性,如氧、氮和硫。现有的组件依赖于理论分子量和溶解性把沥青分成四部分,即饱和烃、芳烃、树脂和沥青质14]。沥青可以进一步分为12个部分包含不同的结构。在这项研究中,常用AAA-1模型(15),这是一个代表12-component模型。的老化效应是一个重要的因素应考虑建模时沥青。空气中的氧气的长期作用下,沥青部分被氧化,从而增加氧原子的浓度。AAA-1模型的基础上,一个氧化AAA-1模型模拟氧化效应提出了模拟老化沥青(16]。典型的氧化组、酮和亚砜集团等纳入分子结构代表老化效应(17]。以沥青质为例,相应的连接位置如图1,饱和分数老化前后建模是常数。表1显示了老化沥青的分数的比例和相应的分子数纳入模型。

2.2.2。在模型和双层模型

限制模型是用来计算表面自由能,和一个双层模型用于研究回春剂的扩散。老化沥青的回春剂的扩散是一个物理过程(5]。扩散的结果影响程度的返老还童药可以扮演一个角色。降低粘度和扩散能力是相互加强的增加18]。低粘度可以加速扩散,和更好的扩散可以有效地降低粘度。在这项研究中,一个沥青双层模型是研究开发的回春剂的扩散能力,如图2。返老还童药模型层的体积和密度是相同的沥青模型层,然后是两层组装。真空层5是保留在两层之间。组装模型是几何优化和退火获得初始模型的能量最低的稳定。扩散模型的模拟是由热混合温度(433 K)。一个恒定的温度和压强下的100 ps进行模拟isothermal-isobaric合奏。此操作是为了缩小体积preequilibrium状态。返老还童药和沥青分子的分子有足够的时间去接触和混合。恒温isovolume模拟2 ns进行规范化NVT系综。在这个过程中,返老还童药和沥青分子混合在很大程度上。 Density and diffusion depth results were used to evaluate the diffusion ability of the two rejuvenators.

2.3。模型验证

2.3.1。密度

沥青的密度是一个重要的物理参数,反映了其一致性19]。分子模拟可以用来验证模型之间的关联和实际实验。在这项研究中,模型被设定的初始密度1.0克/厘米³。收缩的模型已经达到一个平衡通过执行500 ps NPT动力学仿真模型。生成稳定的密度在这种状态下被进行分析。

计算密度如表所示2。老化沥青的密度模型的密度略高于原始沥青。这一发现是一致的在实践中通常发生的结果。

2.3.2。表面自由能

表面自由能的能力反映了沥青裂缝,形成新的表面。更高的能源脆性的增加反映了沥青(20.]。沥青老化后,变得坚硬而易脆的表现提高了沥青的发情的阻力。然而,这种情况伴随着减少沥青的可变形性。沥青分子模拟的表面自由能被使用在模型测量。计算公式如下方程: 在哪里表面自由能,和代表的势能在模型和批量模型,和一个是新表面的面积。势能结果产生后,在298 K 500 ps NVT动力学仿真。计算结果如表所示2。结果表明,老化沥青的表面自由能高于原始沥青。这一发现证实了老化使沥青易碎。

2.4。回春剂分子模型

回春剂用于改善老化沥青的性能。他们可以从各种渠道获得,包括动物和植物油和thread-reducing油(22]。因此,返老还童药在实际使用包含复杂的分子结构。根据结构类型、回春剂通常分为芳香提取物,高油、脂肪油和石油物质(23]。各种石油返老还童药老化沥青扮演着不同的角色。分子动力学模拟研究表明,石油蜡和沥青质之间发现协同效应,从而提高流动性(24]。废植物油提高车辙、疲劳、和热裂解性能的沥青(25]。毛棕榈油作为biorejuvenator改善老化沥青的抗拉强度(26]。在混合过程中分子结构是提高混合沥青和石油沥青的改性(27]。

然而,所有这些使返老还童的包含一个复杂结构的合成分数,形成一个巨大的系统在分子模拟,它是研究和分析多没有益处。从的角度广泛使用商业返老还童药,回春剂的分子结构可以概括为长链脂肪酸和芳香的油。简化的两个分子模拟的返老还童药会导致两种结构,即octadecadienoic酸(C₁₈H₃₂O₂)和小分子芳环(C₁₂H₁₆)[28,29日),如图3。这两个结构表示RE-1和反击2。RE-1有长链结构和极性含氧官能团。反击2有一个芳环结构适合解开沥青质凝聚的结构和分子量很小。两个回春剂的掺合料沥青3岁6和9 wt %。相应数量的分子添加如表所示3。

3所示。分析微观复兴机制和恢复活力的效果

3.1。微观复兴机制

3.1.1。扩散在接触阶段

回春剂扩散过程的分子运动高浓度的沥青使返老还童的分数。在混合过程中沥青和返老还童药之间,返老还童药分子继续并开始振兴的作用。因此,移动速度的回春剂沥青是一个重要因素影响的大小返老还童药效果。这个过程是一个关键的评估在实际实验中是很难实现的,因为实际的观察是偏向静态描述,和扩散是一个动态的过程30.]。与分子模拟、分子水平运动可以预测和总结。在仿真中,原子在每个模型的轨迹记录顺序按照时间点。回春剂在沥青的分布在不同的时间通过仿真可以清楚地观察到。回春剂与沥青的联系可以确定模型的密度变化。当模型密度达到稳定阶段,返老还童药完全接触沥青和开始工作。密度曲线如图4。

如图4,这两个模型在100 ps达到稳定阶段。稳定的密度是0.867和0.898克/厘米³。反击2比RE-1快达到稳定状态。模型被放置在自由扩散的NVT系综2 ns仿真。回春剂扩散的程度在0、2 ns时间如图5。

如图5之后,两个返老还童药有一定程度的扩散2 ns的仿真。红色框线显示了混合回春剂与沥青的一部分。混合分数的大小表明分子分数的老化沥青在反击2进一步扩散。超过RE-1反击2扩散。这种情况是因为RE-1不同于沥青的结构比例和依赖于浓度扩散到沥青。不像RE-1长脂肪链,反击2有一个较小的分子量和一个芳环结构。因此,反击2,这是接近沥青分数,有更好的溶解性沥青;也就是说,反击2扩散到沥青。

3.1.2。扩散在完整的混合阶段

当回春剂充分混合沥青,它仍然可以移动沥青分子之间的分数。回春剂分子不受影响的强有力的联系沥青分数因为扩散是一个物理过程。在热运动,回春剂分子间移动的能力可以反映随后的振兴效应的大小。在分子模拟中,平均平方位移(MSD)是用来描述沥青回春剂的扩散能力。默沙东公司是分子平均位移的测量分子的模拟。以下方程的公式表示为: 在哪里组中所有原子的平均,是粒子的位置向量我,0和t代表初始时刻和t的时刻。模型的MSD值计算期间运行优化和稳定模型后为500 ps NVT系综。系统温度调整,并在298 K值测量。计算结果如图所示6。

从图6,回春剂分子的稳定扩散阶段的范围0 - 400 ps。回春剂分子的自由运动阶段的范围400 - 500 ps。稳定阶段被认为是与其分子的自由运动阶段由于其巨大的变化。在稳定阶段,RE-1分子流动性的增加剂量的增加。相比之下,反击2的流动随剂量的增加而减小。这一发现表明,扩散的特点是相反的两个回春剂充分混合阶段。这种情况是因为RE-1没有芳环结构的分子结构和减少沥青分数所吸引。反击2有一个芳环结构在其分子结构和更吸引了大芳环的一部分。RE-1更加纠缠的长链结构的分数比反击2的小分子结构的分子。因此,反击2的分子流动性降低,表明较低的扩散能力。

3.1.3。Deagglomeration效应

沥青的沥青质通常显示self-aggregation行为,这种聚合增加与衰老(31日]。在这项研究中,RDF是用来评估的影响两个返老还童药deagglomeration沥青烯的聚合。可以使用RDF描述中心原子周围的粒度分布。计算公式如下所示方程(32]: 在哪里N系统中粒子的总数,r的距离参考粒子中心原子,然后呢是单位体积的粒子数。当集中在沥青质,可以评价沥青质之间的聚合行为。在NVT系综500 ps动力学模拟后,沥青质双的半径分布进行了分析。RDF计算结果如图所示7。

如图7、老化沥青质之间的距离缩短了积累对。和沥青质岁对显示定期安排峰值比圣母对沥青质。这表明衰老增强了沥青质聚集效应。的作用下沥青质之间的距离对RE-1显示增加然后减少的趋势。相反的趋势降低,然后增加沥青质之间发现双反击2的作用下。的影响两个返老还童药deagglomeration沥青烯的聚合是相反的,受返老还童药剂量。这两个效应最为明显在6%。的用量为6%,RE-1抑制沥青质聚合,而反击2促进沥青烯聚合。对面的两个返老还童药显示效果在其他剂量水平。这种情况是因为反击2有芳环型分子结构,这是密切相关的deagglomeration沥青质(29日]。RE-1没有一个芳环结构,和它的极性官能团不得参与聚合或者deagglomeration有害。

3.2。微观复兴的影响

3.2.1之上。粘度

粘度是一个重要的沥青的性能。它影响易于施工和混合沥青的高温性能的可视化表示形式(13]。高粘度沥青通常是抗车辙,但缺点是很难混合(6]。沥青粘度较低很容易混合,但可怜的变形阻力。因此,极高或极低的软化效应并不使用回春剂时提高性能恢复老化沥青的粘度。适量的回春剂是提高性能的关键。实际测试通常有许多粘度测试方法,对应沥青的宏观性质。在微观层面上的分子模拟,粘度可以被认为是分子的结构强度与剪切(33]。这力量的特点是在低速剪切动态沥青的粘度模型。散装沥青的粘度模型计算使用剪切模拟Forcite模块,应用剪切力的模型在一个方向上。在这项研究中,剪切率是0.1 rpm。设定温度为298 K。计算结果如图所示8。

从图8(一个)的粘度沥青老化后模型已经大幅增加。老化沥青的粘度降低20%和34%的行动使返老还童。RE-1和反击2对老化沥青的粘度降低的影响。反击2的软化效果强于RE-1。两个回春剂在沥青软化,有更好的效果,这种效果随掺合料的增加。这种情况是由于分子结构的两个返老还童药相对简单,分子量小,不会产生一个强烈的联系与沥青分数。相反,返老还童药可以削弱分数之间的相互作用,反映在沥青的粘度的降低。

3.2.2。清洁能源

沥青和返老还童药的兼容性是一个重要的标准来评估回春剂的性能。兼容性影响稳定的回春剂沥青和沥青的整体稳定性19]。这种兼容性可以证明在清洁能源方面的分子模拟。沥青模型中的所有分子形成稳定的相互关系产生的力量,这是摧毁时当一定量的能量被吸收。分子吸收能量足够大时,返回一个独立的国家。“清洁能源的能量需要打破所有的连接单位体积(34]。该值反映了沥青的状态模型,稳定关节形成。当两个模型的值之间的差异很大,连接由沥青分数的分子是不稳定的。因此,促成不同岁新生沥青和沥青可用于反映与回春剂老化沥青的相容性。所示的公式计算清洁以下方程: 在哪里 ,这是分子内的总能量的区别,系统的总能量,然后呢V是系统的体积。CED值计算的内聚能密度模拟Forcite模块。计算结果如图所示9。

如图9,两个回春剂具有降低清洁能源。圣母沥青的老化增加清洁能源价值,表明氧化加强联系的分数。返老还童药可以削弱这个链接和恢复它的原始沥青。反击2的削弱效果强于RE-1。RE-1逐渐减少老年人的价值促成圣母沥青、沥青接近和效果不再明显。反击2可以减少老年人的价值促成沥青。这种情况表明,RE-1可以恢复老化沥青的清洁能源价值,而反击2可以不断减少,即老化沥青的价值。反击2削弱了内部连接的岁处女的沥青沥青和内部连接。

4所示。讨论

复兴机制和复兴回春剂对沥青的影响进行了混合两种结构老化沥青的返老还童药通过分子动力学模拟。分子动力学模拟拥有巨大的潜力来适用于沥青。一些微观的研究方法除了传统的测试可以实现获得更可靠的分析和预测的结果。本研究的仿真结果表明,长链的结构和氧化官能团RE-1使它具有不同的微观复兴比小反击2芳环结构的机制。小的芳环返老还童药可以创建π- - - - - -π与沥青质聚芳环结构的交互。因此,它更容易产生强相互作用与沥青质。这是解释改善兼容性的芳香使返老还童的沥青。长链返老还童药依赖极组末端与沥青组件建立弱联系。然而,其最突出的作用是产生空间阻碍利用长链结构或减少分子间连接的强度。在接触阶段,比长链小分子更容易扩散。芳环结构的一个重要因素回春剂充分混合后的流动。RDF曲线确认芳环结构影响沥青质聚合。影响的程度决定的返老还童药浓度。选择正确的浓度增加有一个更有效的对沥青烯聚合的影响。 The results of viscosity and cohesion density illustrate the rejuvenating effect of two rejuvenators. RE-2 has a more significant rejuvenating effect than RE-1 and recovers the properties of aged asphalt quickly.

在实际应用中,返老还童药用于包含更复杂的结构(35]。理性控制的芳环结构,长链结构,氧化官能团,分子量是影响返老还童药的性能的重要问题。研究沥青和返老还童药通过分子动力学模拟是一个很好的前景达到回春剂的最佳选择。随着计算软件的发展,进行模拟复杂结构的组合,适用于实际的返老还童药建议比率。

5。结论

在这项研究中,分子动力学模拟被用来研究微观复兴机制和复兴返老还童药在老化沥青的影响。这种机制是由扩散反射的特点和deagglomeration回春剂的沥青。粘度的变化、清洁能源和密度反映了返老还童。(1)的扩散特征的分析返老还童药接触沥青显示小分子结构比长链结构,以促进良好的初始溶解扩散。与沥青充分混合后,返老还童药含有芳环结构是减少扩散所吸引,而氧化官能团结构不受影响。(2)RDF曲线表明,该两个返老还童药最具体的行动影响6 wt %剂量。总的来说,芳环结构类似于沥青质聚集有重要影响。(3)沥青的振兴是影响扩散能力和崩溃的能力使返老还童。可以确保适当的RE-1和反击2内容的扩散和deagglomeration沥青质聚合不同阶段。(4)分子模拟的复兴效应表明,RE-1和反击2减少老化沥青的粘度达20%和34%,分别。长链结构的软化老化沥青能力比芳环结构。(5)CED结果表明,RE-1帮助维持沥青反击2以上的分子间的兼容性。RE-1可以恢复老化的原始水平,和反击2可以进一步继续降低清洁能源的价值。

数据可用性

使用的数据来支持本研究的结果包括在本文中。

的利益冲突

作者宣称没有利益冲突。

确认

作者感谢提供的资金由中国国家自然科学基金(51508223),中国的吉林省自然科学基金(20160101267 jc),中国的科学技术研究和发展项目通信建筑公司(3 r2210135424)、吉林省和教育部门(JJKH20211367KJ)。

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