核心-表面智能纳米颗粒中交换偏压现象、矫顽力增强和不对称滞后剪切的起源

摘要

我们使用了自旋1的伊辛模型，具有偶极的哈密顿量(双线性，)、四极(双二次,)和偶极-四极(奇数，)的相互作用，以研究交换偏压(EB)、矫顽力场和核/表面(复合纳米粒子(NPs)。只有在哈密顿量表达式中存在奇相互作用项时，才观察到具有非对称性和矫顽力增强的位移滞回圈，其大小与的值有很强的相关性．观察到的矫顽力和EBNPs源于非零奇偶能及其对温度的依赖()及粒径()也与实验结果有关。

1.介绍

交换偏压(exchange-bias, EB)现象定义为磁滞回线沿磁场()轴，在负或正方向。这是与铁磁(FM)和反铁磁(AFM)自旋结构界面产生的交换各向异性有关的现象之一。各向异性首先是由Meiklejohn和Bean发现的[1]．此后，在许多包含FM/AFM界面的不同系统中都观察到了它，例如层状薄膜[2，非均匀物质[3.和小颗粒[4]．大部分其后的研究[5- - - - - -17由于其技术在先进磁性器件中的应用，近年来一直专注于由FM/AFM界面组成的交换偏置纳米结构。特别是FM/AFM纳米颗粒(NPs)中EB的温度和尺寸依赖性，包括FM(核)/AFM(壳)界面，引起了广泛的关注[8- - - - - -11，15]．

然而，直到最近，一些部分解决磁NPs中EB效应的数值研究的工作已经发表[18- - - - - -24]．为了理解在核壳形态的NPs中数值显示的环移的起源，研究人员使用蒙特卡罗(MC)技术模拟了自旋与最近邻海森堡相互作用的原子尺度模型。从冷却场强度与EB场强度()和强制场()的变化，他们的模拟表明，滞回环的不对称是由于FM/AFM界面交换耦合的两个分支的磁化逆转机制不同[18，19]．另一方面，由于FM/AFM层的强单轴各向异性，与EB相关的各种实验事实被建模为ising型系统[25- - - - - -28]．在平均场型计算中，磁滞回线沿磁场轴的位移伴随着矫顽力的增强[27]．

虽然有大量的文献关于这种增强在有限和无限系统中(有关回顾见[29])，对在NPs系统中出现EB的成对近似(PA)伊辛模型公式关注较少[30.]．该理论明确地处理了纳米粒子内Ising自旋之间的最近邻对相关性，因此能够描述核/表面(复合NPs)。对于这些粒子，最近邻之间的相关性对于建立核()和表面()具有不同磁性的零件。类似的方法最近被我们用来研究的迟滞分裂NPs (31，32]．在外部磁场存在的情况下，我们只考虑了伊辛自旋之间的偶相互作用(或偶极、四极和单离子各向异性)、接口(),纳米颗粒内部的部分。使用这些特性的微观模型被称为Blume-Emery-Griffiths (BEG)模型[33]．当哈密顿量中包含奇数扇区贡献(或偶极-四极相互作用，外加磁场)时，它对具有密度和磁序波动特征的系统很有效。为了完整地描述体系统中发生的相变，利用各种方法研究了具有偶奇相互作用项的全BEG哈密顿量[34- - - - - -39]．但在分析NPs中的结构转变时，还没有考虑到奇数项[31，32]．通过引入奇偶相互作用，PA形式可能为在单个(或独立)复合纳米颗粒上实验观察到的EB效应和迟滞环的不对称性提供了理论框架。

在这项工作中，除了偶相互作用外，我们还将利用奇扇区对伊辛哈密顿量的贡献，以获得智能的磁和滞回特性的完整描述NPs。特别是，通过PA计算，我们将展示EB场在智能系统中是如何观察到的NPs与这一贡献有关。此外，沿着不对称迟滞环直接检测磁化强度将使我们能够定量地了解这些环及其大小()的交换能量。论文的其余部分组织如下2我们描述了我们的模型和方法的基础。节3.我们给出了磁化和迟滞曲线的数值计算，并讨论了结果。最后，本节给出了一个简要的总结4．

2.模型和方法

所考虑的磁纳米粒子对于任意半径的二维阵列都具有六边形晶格结构与壳的数量有关的，由表面包围的核心组成[30.]．这种结构的示意图如图所示(31]．我们假设了一个Ising spin ()它的值为±1,0，和往常一样[31，32]．为了描述系统的磁性，我们研究了一个构型的经典伊辛哈密顿量：在哪里表示对最近邻居的求和。，,分别表示偶极(双线性)、四极(双二次)和奇相互作用。在(1)，带有交换参数的条款和是均匀扇形贡献，而类磁场扰动(和)是奇数的部门术语[34]．由于参数，又称偶极-四极相互作用，是与偶极和四极对相互作用相联系的，是与之结合的和通过几何平均数[37),．(1的单位（波尔兹曼常数和温度)，并在计算相图时保持固定。针对多临界现象，对上述哈密顿量进行了广泛的研究。到目前为止所考虑的大多数情况下，材料都是散装样品[35，36，38]．然而，据我们所知，目前还没有通过在哈密顿量中包含偶极-四极相互作用来研究纳米尺度的磁性的报道，而这一研究最近在一些研究中得到了证实利用合成技术的磁性核反应堆[40]．

在定义了描述系统的相关自旋和哈密顿表达式后，我们将伊辛自旋分为NPs中的三个分量。这些都是，,自旋数用什么表示，,,分别。为类型的NPs，我们将(1)分为三个项(，，)，包括核中最邻近自旋之间的所有相互作用(，，)、核面(，，)和表面(，，)地区。在这里，,．使用菊池版本中基于PA的理论公式[41，42，粒子的磁化强度很容易从定义中计算出来: 其中，bond变量(，)由下列自洽方程组的数值解可得: 在这里,，（)是点/状态变量，是NP内给定晶格位的配位数，和配分函数是由这个关系定义的吗．对于能量参数在(3.)，我们最近引入了这个定义[31，32］在哪里，，为自旋对的数目;，，为配位数;和，，称为自旋对的键能()，,分别离子。它们很容易计算，如表中所示1使用(1)．

根据(的数值解3.)，利用迭代技术，首次得到了智能体的磁化和磁滞曲线并在图中研究了它们的温度和粒径行为1- - - - - -4,分别。在图中5，给出并分析了磁滞回线的奇相互作用关系的计算数据。最后，同样的相互作用对分裂环路的影响如图所示6．在所有的图中，我们主要关注非零奇数相互作用，这使我们能够看到一些数值结果，从而更深入地理解交换偏压FM核心和FM表面NPs的行为。

(一)

(b)

3.结果与讨论

我们从讨论非相互作用复合NPs的磁化曲线的性质开始，这是由当前模型的哈密顿量得出的(见1)）.数字1显示降低的温度()磁化的依赖性()的一个非常小的复合纳米粒子零磁场下的壳体()．在我们的计算中，为了简单起见，，，，,．这些曲线显示了三种不同的情况。红色的曲线，用字母表示J，对应于没有四极和奇相互作用(，)，黑色曲线(或曲线))表示存在偶极和四极耦合，，蓝色的(曲线))表示所有交互项的存在，或．当忽略奇偶相互作用时，随着温度的升高，NP的磁化强度从1(1.0)持续减小，并收敛到0(0.0)。这种行为被称为磁性纳米粒子中的铁磁-顺磁(PM)转变[43]．图中的插图显示了这种情况下的居里温度，小于1是为了什么，．另一方面，在除了相互作用和交互(或)，上述过渡属性已删除;即不存在FM-PM转变，纳米粒子占据单磁相()．

磁化()与复合纳米粒子的计算外壳在/结果如图所示2．三种情况对应的滞后曲线，,在图1如图所示2(一个)．指出磁滞回线(黑色曲线)是规则的、对称的当，．换句话说，强制字段的值为递减和递增字段分支(或循环截取正负的点)轴),用和，分别等于且符号相反()．线圈变窄，强制磁场减小为在零双二次相互作用下()，如图中红色曲线所示。另一方面，当奇怪的互动出现时，可以很容易地注意到，迟滞行为显示了一个显著的特性，即大位移()向负磁场值和，如图中蓝色曲线所示。这一特性被称为EB效应，由其所在环路中点的水平位移确定．文献中给出的表达[6，10为了换班任何迟滞回线的．根据这个表达式，exchange字段读取．我们还观察到强制磁场的增加(),根据定义［6，10]．这种转变伴随着强制性增强()，一般在金属磁性NPs中观察到[6、纳米颗粒材料[7，以及一些纳米复合系统[14以不同的交换耦合磁相共存为特征。另一个重要的性质来自于非零值是环的不对称。对于EB磁性结构而言，这是一种随界面耦合值增大而发展的内在效应[44- - - - - -46]．

为了便于比较，我们还计算了同一系统在使用不同界面交换参数时的滞回量，计算结果如图所示2 (b)．我们再次考虑了具有以下特征的四壳态NPs:核心区域的交换相互作用()由简单的调频耦合值给出，最外层(或表面)()也是FM与，以及之间的耦合和壳层是由于AFM偶极和四极耦合而形成的−2、−4、−8和FM奇数相互作用分别由黑色、红色、蓝色和绿色曲线所示。如图中所有彩色曲线所示，由于非零奇偶相互作用()出现另一个明显的交换位移，这与界面AFM偶极和四极耦合值的增加有关(，)从−1到−8。此外，增加这些联轴器，环变得更不对称的形状比一个较小的联轴器。换句话说，我们观察到在黑色的底部有一个很大的曲率线圈沿磁场轴向负方向旋转，随磁场轴向增大而弯曲值(图2 (b))．在向上弯曲/弯曲的情况下，负磁化强度()的方向小于1，当它是在相反的(+米)方向。上述不对称性质的起源与垂直向上的剪切有关Ceylan等[47，48]．在[47)时，其弯曲性被解释为起源于核壳界面的固定自旋。由于负磁化方向上的固定自旋，地核与表面之间的界面部分自旋不能随磁场旋转。固定自旋的数量是底部曲率/弯曲度的量度循环的EB效应。此外，电子束效应与界面处固结自旋数的减少有关。为了理解负磁化方向的行为，我们需要分别研究正和负磁化特性。这可以通过使用线圈根据磁化方向分裂。分割环最近被研究与单离子各向异性参数()，基于相似的模型计算［31，32]．奇相互作用对分裂回路的影响将在最后一幅图中显示，并在本节的最后一段中讨论。

简化后的温度依赖性和由磁滞回线(与)的温度范围从50到850为大小NP是通过相互作用研究的吗(红色和蓝色的空圆圈)和(红色和蓝色的空方块)，如图所示3.．从图中可以看出这种情况的滞后位移量随温度的升高而逐渐增大，直至温度接近时保持不变,在那里开始减少(图3.(a))，而滞后线的宽度呈指数衰减，当温度上升到时，回路变窄直至消失(图3.(b))。计算的另一个交换字段值在温度250和375之间的平台上显示了类似的温度依赖性行为，但与本例的一个值相比，在每个温度下都会跳转到更大的值．我们再次观察到，随着温度的升高，矫顽力呈指数衰减也可以在图中看到3.(b)但是衰减比前一种情况要慢得多。指数下降与实验中观察到的单分散NPs的行为一致15，49]，以及模拟的综合核电场[20.]．值得注意的是，观察到的温度依赖性类似于先前对嵌入在AFM基体中的纳米铁颗粒的实验研究报告[5]及重氧化核壳核ps [9而不是单分散系统。如图所示3.(b)，系统还表现出矫顽力的增强，,从在来在．

为了证明颗粒大小的作用，我们保持温度恒定，并改变图中所描述的NP的半径1和2(一个)．我们的结果为(红色和蓝色的空圆圈)和(红色和蓝色的空方块)如图所示4我们画过的地方和作为…的函数．在这种情况下，我们已经开始．从图中可以看出4(一)在先增加，左右达到最大值，随粒径的增大而减小。此外，另一个较低高度的峰出现在．随温度升高()，减小，峰值位置变为和8。虽然减少了环路移位证实在实验中观察到的类似趋势[10，对我们的结果进行更仔细的检查，发现了显著的振荡[11的的函数．然而，很明显，随着半径的增加在也生长，但当温度上升到在图4(b)对于两个温度，函数关系结果与我们的矫顽力计算结果吻合得很好如图所示4(b). Rego和Figueiredo也得到了上述线性关系[30.]．我们观察到的EB和矫顽力的大小依赖性可以根据[50]．总的来说，EB的降低是由于体积相关的塞曼能较小，矫顽力的降低与表面各向异性有关。对于纳米尺度(如<~10 nm，超顺磁极限)，Zeeman能可能小于各向异性能，这两种效应都可能有助于极微小粒子的EB的瘦身和矫顽力[51]．当尺寸大于~10 nm时，塞曼能和各向异性能均与体积成正比。从这些观察中我们可以看出和与颗粒大小密切相关，这是以前在多晶NPs的实验中报道的[10]．

在图5，我们研究了奇相互作用强度()根据对…的观察和通过比较两种不同温度下粒子半径相同的计算结果．在图中，空的圆圈对应着温度而空方块是另一种温度，也就是说，．表示与的线性变化值的时候(图5(a))。但是两种温度的两份计算数据之间并没有明显的区别。根据图中所示的行为5(a)， 350和略有变化/温度很小值和．这个小小的差异是由于在接口。另一方面，这个领域表现出与为．两种温度下的两个矫顽力场(，同时价值观是不同的，尤其是显示出小坡度．此外,不同的350年和温度在每一处消失当．在这种情况下，EB在较小的地方变得不稳定由于热波动和旋转。

最后，我们如图所示6在不同温度下进行的进一步计算()以获得更大的复合纳米粒子壳层，这显然表明了相互作用的影响在分裂磁滞曲线或双调频环上。有关这些回路的详细讨论见[31，32]．分裂在单离子各向异性参数()．在这里复制了一个类似的曲线，以供比较使用，，，，表示为红色曲线(或曲线))在图6(a).当奇数相互作用存在于与，，，，迟滞回线(曲线或蓝色曲线)也分裂成双调频环路，但有一个小环路向负磁场方向移动，如图所示6(一)图6(b)显示另一个双调频环结构在，，，(蓝色曲线)。在增加从0.0到0.1，其中一个分裂循环变得更窄，而另一个比红色的更宽．另一方面，当两者都增加时和值,也就是说,，，，，在负磁化一侧观察到的调频回路消失，粒子在这一侧显示出单线迟滞回路，但我们仍然可以看到在正磁化一侧只有一个调频回路(也见图中的蓝色曲线6(c))。这个单线滞回线可能起源于固定自旋的相同方向接口。

4.摘要和结论

总之，我们提出了一个自旋为1的Ising模型在迟滞环中显示出位移(也称为EB效应)的NPs。结果表明，这种效应随偶极-四极相互作用强度的增加而增加。矫顽力对这个相互作用参数也很敏感。与FM/AFM多层膜相比[27，我们已经得出结论，这些领域的行为和是同源的;两者都存在，而且它们之间有很强的相关性。我们还发现了EB和矫顽力值通常的温度和尺寸依赖性。然而，当奇相互作用不存在时，NPs总是对称的，它与临界温度以下的温度无关。在回路中不对称的出现也与EB的最大值的出现有关，随着各向异性比的增大而增加，正如在其他EB系统中发现的小粒子[44，45]．换句话说，通过单向移动曲线和随着温度降低而增加矫顽力，人们发现了很好的条件来观察这种与非零奇相互作用强度相关的回路中的不对称性。虽然在迟滞中没有观察到垂直位移，但在本研究中获得的所有非对称回路都表现出向上弯曲/弯曲的形状以及水平位移。核壳结构NPs的实验结果如下[47，48这种伴随EB的不对称的存在与位于NPs内部的接口。在我们的NPs中，我们也观察到了分裂迟滞环的不对称效应，这表明界面自旋之间的钉住强度随颗粒大小和温度而变化[50]．

综上所述，在单个复合纳米粒子的伊辛哈密顿量中包含奇数扇形的贡献导致了上述显著的迟滞特性。我们的研究还表明，在一般情况下，不同纳米结构材料的滞回行为必须处理不同的相互作用强度，从而产生有趣甚至令人惊讶的新效应。因此，在任何给定的纳米系统的磁滞回线磁化逆转过程中，都有可能控制矫顽力和电子束以及不对称。例如，本理论方法为研究具有粒子间偶极-四极相互作用的NPs周期阵列中的磁特性提供了一个模型系统[52]．未来，我们希望通过对比[52和我们的计算。

相互竞争的利益

两位作者宣称他们没有相互竞争的利益。

致谢

这项工作得到了阿克德尼兹大学科学研究项目协调单位的支持。

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凝聚态物理进展