非局域电子-声子相互作用作为铜酸盐中动态电荷条纹的来源

摘要

我们计算La₂措₄声子诱导的电子电荷密度在绝缘、欠掺杂赝隙和更传统的金属态中的重新分布分别为最佳和过掺杂。对异常高频氧键拉伸模式进行了研究，实验表明，在铜酸盐中掺杂时，频率表现出强烈的软化。这些模的这种最可能的反常行为是由于离子上电荷涨落介导的强非局域电子-声子相互作用。我们证明了模态的软化是由沿不同轨道特征的CuO键的电荷条纹形式的非局域诱导的动态电荷不均匀引起的。动态电荷的不均匀性可以看作是最近观察到的静态电荷条纹顺序的前体在大范围的兴奋剂使用中．后者可能引发费米表面的重构，使之成为掺杂减少的小口袋。我们认为，不可压缩的轨道的可压缩性赝隙态的轨道似乎需要成核动态条纹。

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在最近的研究中[1，2的电子电荷响应和声子动力学的描述再版和掺杂的铜酸盐高温超导体(HTSCs)。这种方法是基于一个微观模型，通过电子系统的可压缩性来描述绝缘体-金属过渡过程中电荷响应的变化，以此作为主要工具来描述依赖于掺杂的相应竞争基态。这是通过连续的轨道选择性不可压缩-可压缩转换实现的，连续的轨道选择性不可压缩-可压缩转换根据电荷响应的严格和规则，从绝缘状态通过金属赝隙态到更传统的金属状态[1，并在下面列出。这些求和规则是描述电子局域化和非局域化之间竞争的合适工具，这是铜酸盐物理的核心。

在传统的金属态中，费米能级上的电子部分态密度(PDOS)与长波长极限下的极化率矩阵有关吗根据 以及能量下单个粒子状态的总密度是由 ，是晶体元胞内的轨道自由度。在对LaCuO的计算中，，,考虑了CuO平面上的轨道。是来自第一布里渊区(BZ)的波矢。另一方面，对于绝缘状态，我们得到了求和规则 之和等于与平均密度和电子系统的可压缩性。后者提供了电子光谱中电荷隙的测量方法，因为作为间隙区域化学势的函数消失。此外,提供了化学势随粒子数变化的量度。

从最优和过掺杂代表的传统金属区域进行离域-局部化转换，当-掺杂降低根据我们的模型，波函数的分量在欠掺杂状态下被认为是不可压缩的、类绝缘体的。这意味着与传统的金属态相比，相关的三维电子被允许变得更局域化，并从费米表面(FS)消失。此外，这有效地模拟了三维电子与空穴的解耦轨道与传统的金属状态完全不同。根据求和规则，我们有 因此，在相关的，局域化的费米能级上的部分态密度被抑制轨道(轨道固有不可压缩性由于相关)，但不为更离域轨道的在CuO平面的子晶格中，孔洞主要注入类型铜酸盐。所以，我们有一个轨道选择性可压缩的，金属电荷响应状态与重组PDOS和总态密度的损失（赝能隙)，因为不可压缩根据(4）.光谱重量的损失在进入超导状态时也永远无法恢复。赝隙态中的不可压缩区域与整体金属行为和超导性相竞争。

我们的模型赝隙态在可压缩，金属州和由于强相关而被视为不可压缩并从FS中消失的状态，由自相互作用校正(SIC)局部自旋密度(LSD)近似的计算支持［3.］．这里表明，自相互作用拉动占位定域州以下带,只有小混合物是在乐队。

此外，由于费米体积是由占主导地位的可压缩金属载流子(空穴)的密度决定的，因此我们的赝能隙态模型对应的费米体积比传统的金属费米-液体态要小类型单独，而态是不可压缩的，就像在莫特绝缘体中一样，并且不能对费米体积做出贡献，这与传统的金属态形成了对比和态是可压缩的金属，导致了大的费米体积。通过轨道选择性压缩-不可压缩转变，将赝能隙态从常规的整体可压缩费米-液体态中分离出来轨道。在我们对赝隙态建模的背景下，在所谓的分馏费米液体的框架内指出另一种这种状态的建模是有趣的。有关最近的讨论，请参见，[4及其参考文献。在这种方法中，基于轨道选择性莫特跃迁概念的思想是重要的。对于后者，例如，在一个双带模型中，我们有一个金属带与类费米液体准粒子，而另一个带，例如，与局域化有关由于强电子相关性，电子经历莫特跃迁到绝缘状态。这种转变类似于可压缩-不可压缩转变轨道在我们的方法中。

由于粒子密度波动的尺度与系统的可压缩性有关，根据我们的模型，求和规则引入了不同金属状态下的粒子数变化和轨道相关的波动。这些粒子数波动的调谐参数是掺杂，与最优和过掺杂状态相比，赝隙态可以看作是粒子密度波动减小的状态。此外，部分不可压缩的轨道与超导竞争是因为相的波动的序参量随粒子起伏的减小而增大由于不确定关系．

定性地说，不可压缩状态也对应于配置空间的划分。这意味着直接空间的某些部分不能接近或很难接近电荷载体。另一方面，根据不确定性关系，这应该伴随着动量空间的相互划分．因此，动量会有相应的波动，传统金属态的FS在过渡到欠掺杂态时变得模糊，并可能重构。arp研究和quantum-oscillation测量似乎反映了这种形式的重建大FS的最优和overdoped状态成小费密面口袋Fermi-liquid-like电荷载体在underdoped赝能隙态密度的状态表现为损失费米水平符合我们建模。

在我们基于轨道的局部图像中，赝能隙的铜酸盐看起来像一个“双组分”电子结构在真实空间组织的低电荷作用实现躺在金属形式电荷移动孔氧网络响应的措飞机在不可压缩insulator-like铜屏蔽网站。对(4)表示不可压缩状态和可压缩态被极化率矩阵的非对角元素纠缠。因此，我们对赝能隙态的建模与一种奇怪的不可整体压缩的金属态是一致的，这种金属态与类原子不可压缩共存与未掺杂、绝缘态相同的轨道有利于短范围的磁自旋相关性和相应的激发，典型的自旋波动。后者应受到可压缩金属的电子-空穴电荷激发的抑制州。

在这种奇怪的局部可压缩和不可压缩混合状态会导致电子能带结构和费米表面(FS)的重正化，而传统的整体可压缩费米液态在较高掺杂时FS较大。赝隙态显示了绝缘体和相关金属的特性，从不可压缩绝缘态演化而来，没有低能量电荷激发，似乎促进了电荷和自旋有序的趋势，打破了旋转和平动对称，例如条纹。后者在未掺杂的铜酸盐中似乎很常见。在这种情况下，值得指出的是，在[5在氧轨道上最强。因此，后者对于理解铜酸盐的电荷顺序和电荷响应是非常必要的。最后，由于不可压缩，相位波动增强轨道在正常状态下倾向于成对关联，可能是文献中讨论的非相干预成型对。

我们的密度响应模型得到了相应声子动力学计算的有力支持[1，2，与实验数据吻合较好。如图所示在强掺杂依赖氧键拉伸模式(OBSM)异常情况下，见图1，那里的实验结果最高和的分支机构显示不同剂量的兴奋剂[6，并与计算结果进行了比较。高频OBSMs通常在铜酸盐掺杂时显示异常软化[7- - - - - -18］．LaCuO在图中清楚地看到了实验声子色散的这种行为1(一)在我们的模型中，通过计算不可压缩-可压缩跃迁的电子态，可以很好地解释这一点，见图1 (b)．我们也包含在Figure中1 (b)LaCuO中刚性离子模型(RIM)的声子色散。

这似乎至少可以解释我们对声子动力学和铜酸盐电荷响应建模的想法。对理论和模型的定量处理过于广泛，可以在[1，2］．

电子电荷响应和电子-声子相互作用(EPI)的刚性部分由从头算刚性离子模型(RIM)近似，考虑了共价离子的软化，根据(静态)有效离子电荷从紧结合分析计算。此外，还对离子间某些偶势的短程部分进行了缩放，以便在计算中进一步模拟共价效应，使能量最小化的结构尽可能接近实验结构。带有刚才提到的修正的RIM作为描述铜酸盐超导体的无偏参考系统，可以被认为是这些化合物的绝缘状态的第一个近似，因为在铜酸盐中键合的强离子性质。从这样一个非局域的刚性参考系统开始，电子极化过程以或多或少局域电子电荷起伏(CF’s)的形式出现在离子的外层。在铜酸盐的金属态下，特别是后者主导电荷响应和EPI的非局域贡献，在CuO平面中尤其重要。此外，我们的方法也承认各向异性偶极涨落。它们被证明是离子层中的离子特别感兴趣的。

比较图1 (b)的声子色散结果，其中只考虑局域EPI效应，通过完整的计算，我们可以提取由电荷波动产生的非局域EPI效应的关键影响。例如，我们发现一个非常强的软化键-伸缩模式(半呼吸模式)随掺杂约5 THz而增加。将计算结果与图中实验结果进行比较1(一)，我们找到了一个很好的协议。为了实现声子模式的真实描述，需要同时考虑非局域EPI效应和多轨道效应。通过与RIM结果的比较，证明了非局部性是必要的，从我们详细的计算中我们发现，更非局部性的CF和轨道对模态的软化有显著的贡献，而且更局部性轨道。声子异常的强软化伴随着相应的沿CuO键电荷条纹形式的动态电荷不均匀性。这些模并不是真正的软模，但人们可以把这些动态条纹看作是静态电荷条纹阶的前体，其有序向量与声子异常的波矢相对应。

最后,应该说,建设性的电子离子的相互作用与根短程反铁磁性的交互顺序很重要的铜网站underdoped和绝缘状态,因为电子传输从铜的铜离子债券被压缩的铜离子债券被拉长时,例如,见图2．在反铁磁情况下，两个离子的自旋都是相反的。相反，如果存在铁磁顺序，泡利阻塞将抑制具有相同自旋的电子的输运，从而也抑制电荷的波动和相应的声子模的软化。

电子极化率模型对于绝缘性和赝隙态是需要定量计算的由于缺乏对这种状态的严格知识，所以无法使用。另一方面，对于更传统的金属态可以在局部密度近似(LDA)内计算，然而，一些重要的修正有关电子-轴响应在典型的基于lda的计算中被高估[19］．在这种情况下，需要注意的是，对比图中模型计算的OBSM异常1 (b)在修正后的LDA框架内得到相应的结果[19，充分考虑极化率矩阵的依赖性，导致了很好的一致性。这也有利于我们的电荷响应模型的压缩和规则，其中只考虑极化率矩阵的长波长限制。

在图2我们显示计算的声子诱导电荷重分布键合拉伸模式为最佳掺杂态。数字2(一个)说明了RIM内部局部EPI对电荷再分配的影响，并与位移有关即分别对CuO键进行拉伸或压缩(半呼吸模式(HBM))。局域EPI揭示了只局限于离子的电荷重分布偶极子特征，这可以从声子模式下离子密度在RIM中的刚性位移得到预期。

从图2(一个)我们还得到了局部EPI没有激发动力电荷条纹的消息。另一方面，图2 (b)表明了强非局域EPI在半呼吸模式下是如何产生动态电荷条纹的。因此,移动离子在HBM中，它们与沉默的Cu和上的强CF连接离子，在沿正交方向具有两个晶格常数的递归周期的方向方向。注意，两者之间的传递积分没有变化和沉默的Cu和离子，然而存在电荷转移。

在全呼吸模式下在…BZ的点和离子沿着键与沉默的铜离子发生相位振动[1非局域EPI在Cu上产生CF我们从Cu离子得到一个电子电荷转移键被压缩到Cu键被拉伸20.］．而在HBM的情况下，电荷条纹沿——或者方向,分别为条纹沿CuO平面的对角线指向。

此外，还计算了非局域EPI引起的电子感受电势的自洽变化，并产生了100 meV量级的强耦合[19］．值得注意的是，这种与OBSMs相关联的强非局域EPI可以可靠地用绝热近似计算，由于屏蔽较差的长距离库仑相互作用和来自相空间非绝热扇区的极模的缓慢电荷动力学，进一步增强了一个数量级声子-等离子体混合相关的轴[19］．

在数据3(一个)和3 (b)，我们给出了绝缘态和赝能隙态下HBM非局域诱导电荷再分配的计算结果，应该与图中最佳掺杂态的相应结果进行比较2 (b)．首先，我们发现，对于所有电子态，沿键方向由非局域EPI激发的动态条纹同时负责相应的声子软化，如图所示1．这是非常有趣的，因为这种类型的动态电荷不均匀性可以被认为是静态电荷条纹顺序的前体，最近观察到在美国，兴奋剂使用范围很广与［21)或分别为,22］．

据我们所知，在过掺杂样品中，到目前为止还没有观察到静态条纹顺序。这意味着可能需要在未掺杂状态下的赝隙来成核动态条纹。在我们的方法中，这意味着对于静态条纹顺序的出现，不可压缩的轨道似乎是必不可少的。后者带来了分布在可压缩物中的活动空穴的分离与类绝缘体相关的局部莫特和自旋相关态和区域州。这种条纹产生了打破平动和旋转对称的新周期性，也可能有助于触发大空穴费米表面(FS)的重建，如在不充分掺杂的量子振荡测量中检测到的小口袋，参见例如，[23及其参考文献。同样从能量的角度来看，我们对赝隙态的建模容易受到建立具有富空穴可压缩区域和贫空穴不可压缩区域的破碎对称状态的趋势的影响。一般来说，在可压缩金属区域内动能降低，相互作用能降低是由不可压缩类绝缘体区域内的反铁磁自旋关联和电子间的库仑斥力引起的州。综上所述，在赝能隙态下，掺杂的空穴和超交换耦合自旋以合作的方式排列，促进电荷迁移率和局部反铁磁关联。

比较绝缘和欠掺杂态的条纹图案与更传统的金属最优和过掺杂态(未显示)的条纹图案，以大FS作为关键的低能量激发轨迹，我们发现相对较小的贡献在后一种情况下，轨道的自由度与密度重分布有关。重量在绝缘和假间隙状态下，贡献显著增强，见图3(一个)和3 (b)特别反映了赝能隙态的轨道。假间隙状态中的空穴主要填充轨道，而在更传统的金属态的空穴得到越来越多从一个大的PDOS可以看出导致了Cu离子上电荷再分配的主要贡献，此时电荷响应也是金属的。参见[24研究空穴状态的本质是如何随着掺杂而演变的。总的来说，条形图案在金属态中更加离域，并且通过赝隙态向绝缘态方向局部化增加。

在过度掺杂的状态下，其重要性与日俱增轨道，相应的增加极化率矩阵元素导致异常OBSMs的增强软化，见图1．计算得到的动态条纹图与图中最佳掺杂态的动态条纹图非常相似2 (b)但在某种程度上更非地方化，因为更非地方化的贡献的影响增加了轨道。

从我们的计算可以明显看出，除了Cu外，还需要多轨道方法至少并对最佳掺杂态和过掺杂态进行了分析从而给出了声子动力学和电荷响应的可靠表征。许多人认为CuO平面的单带模型不足以描述铜酸盐，特别是在讨论条纹的情况下。综上所述，在最优和过掺杂状态下，掺杂的增加增强了两者之间的杂化，,轨道的主要重量分别为．这种状态变成可压缩的金属，在．因此，在我们的模型中，描述不同竞争基态的粒子数波动，与赝隙状态下的基态相比，得到了增强。在这里，由于不可压缩的类绝缘体，杂化较弱一个PDOS消失的轨道．

文献中讨论了由特定波矢的电荷密度波阶产生的CuO平面电子结构的平动对称破断模型，并用于描述大FS进入小口袋的费米面重构，最近的工作见[25，26］．从扫描隧道显微镜(STM)，中子衍射实验和核磁共振测量，在许多情况下，排序发生的周期约为4晶格常数[26］．这对应于波矢的模式。因此，对该模式进行非局域诱导电荷再分配的计算也具有重要意义。最佳掺杂态的结果如图所示4．

我们再次得到了具有平移对称的条纹状电荷模式方向但四单元单元沿正交方向重复距离．将这个结果与图中HBM的电荷条纹模式进行对比2 (b)，条纹代表是在整个单元细胞上扩展的，因为CFs不会在移动的氧的位置上消失，不像．然而，CFs的振幅要小得多。根据我们对特征向量的计算，这是由于在平面上的氧离子的键拉伸振幅大大降低造成的，而顶氧离子的位移则强烈增强模式与HBM进行了比较。

综上所述，我们已经将我们所建立的铜离子掺杂依赖电子态的模型应用于声子诱导的非局域电荷不均匀性的计算和在LaCuO模式。对绝缘态、赝隙态和更传统的金属态进行了计算。可压缩性被用来描述掺杂控制的竞争基态。在所有情况下，CF型激发的强非局域EPI都研究了沿着CuO键的动态电荷条纹。在条纹图的基础上，讨论了不同状态下电荷响应的轨道特性的差异。在实验中，在较宽的掺杂范围内观察到了电荷条纹级和其他铜酸盐，这支持了由某些强耦合OBSM产生的动态电荷条纹可以被认为是静态条纹级的前体的观点，至少在过掺杂范围之外。这样的电荷顺序打破了平动对称性，并可能强制将大空穴FS重建成小口袋。

减少的粒子密度涨落之间的相互作用与局域类原子的类绝缘体行为有关在足够低的情况下仍然不可压缩的轨道-掺杂，另一方面可压缩，金属轨道对铜酸盐的赝能隙态和电荷有序趋势起着重要作用。

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