研究文章| 亚历山大•Shimkevich Inessa Shimkevich水密度波动与螺旋线的氢键
亚历山大Shimkevich1年代up>和年代pan> Inessa Shimkevich<一个cl一个年代年代=”年代c-htpNat bUhGXt link" href="http://orcid.org/0000-0002-4956-286X" aria-label="Redirect to Doi" target="_blank">
1年代up>先进核能系统分工,国家研究中心“Kurchatov研究所”,1 Kurchatov广场,123182年莫斯科,俄罗斯年代pan>
文摘
一个自适应模型为液态水密度波动瞬间密集的螺旋线的氢键和疏的四面体的冰。该模型可以用于解释液态水结构异常包括氢键的高质量与quasitetrahedral取向nonordered液态水。这种集群的拓扑结构本质上是一个不同的水晶冰。从这个,只有这一点来看,液态水可以视为两个结构性流体动态形成集群的两种拓扑由于凝聚态密度波动。dense-water-part集群的另一个特点是质子的螺旋订购,可以实现相干振动。一系列光谱等确定振动的分子数的函数到螺旋集群。
1。介绍
虽然液态水在我们周围,我们仍然不理解它的行为在微观层面上。其动态氢键(HB)结构几十年来一直激烈争论的话题。冰的HB结构形成一个紧密的四面体晶格水分子的每个绑定到其他四人。的主流模型认为液态水分子通常放松控制但仍安排在同一个四面体组织(<一个href="#B1">1一个>]。
然而,大部分的水分子在液体中被发现在高密度区域<一个href="#B2">2一个>]。分子的结构和国家在这些地区被发现通过x射线发射光谱学(换成)和x光拉曼光谱(XRS BL6-2)技术可以分析电子态的分子。研究人员发现,分子高密度地区形成一个不对称的无序结构提出一些岛屿四面体秩序。这项新的研究是需要某种形式的二级结构。液体水的密度越大意味着分子比简单的四面体更密集的冰(<一个href="#B3a">3一个>,<一个href="#B3b">4一个>]。
结论,占主导地位的一部分水分子在液体中非常不对称氢保税只有两个定义良好的H债券(一个捐赠,一个接受)在接受一个强烈的对比的图片四quasitetrahedral H债券。
最近,还x射线发射光谱学(换成)是应用于高分辨率的液态水(<一个href="#B4">5一个>),到了相似的结论(<一个href="#B1">1一个>,<一个href="#B2">2一个>]。他们解释观察到的孤对国家分裂成两个尖锐特征作为证据双峰分布的局部结构的液体:强烈四面体或高度无序,互换不连续地温度。小角x射线散射(粉煤灰)的研究中,他们发现的证据在长度范围内密度不均匀性的1 - 2海里表明两个组件是在空间上分开的时间尺度的实验(<一个href="#B3a">3一个>,<一个href="#B3b">4一个>]。
微观结构的争论液态水坑新模式涉及水分子在一个相对稳定的“rings-and-chains”结构在标准模型,认为在扭曲的四面体配位水分子。分析(<一个href="#B5">6一个>)和分子动力学(MD)模拟(<一个href="#B6a">7一个>,<一个href="#B6b">8一个>)——古典和<我>从头开始我>几乎一致支持标准模型。
同时,众所周知,液体是分歧的集群的拓扑结构密度波动几乎正常德劳内单形(四面体)建立在密集的粒子和连接的4对面孔的四面体伯纳尔链(<一个href="#B7">9一个>,<一个href="#B8">10一个>]。Voronoi-Delaunay方法用于分析原子无序系统的配置。出版物的审查在这个问题上提出了专著[<一个href="#B9">11一个>]。
对于识别液体的密度结构,选择那些有一个四面体的德劳内单形因子超过或等于给定的一些,<年代vg height="14.6" id="M1" style="vertical-align:-3.13504pt;width:46.5px;" version="1.1" viewbox="0 0 46.5 14.6" width="46.5" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg">
相反,一个拓扑标准提供(<一个href="#B11">13一个>- - - - - -<一个href="#B13">16一个>]准确寻找atomic-ensemble密集部分的单形(严格的标准)定义了稠密部分单形的总长度最大的边缘的四面体集群医学细胞。然后,一个人可以得到这些集群的数据不同的液体。
这些数据可以用于创建一个集群的分析模型计算统计配置任何凝聚态和熵估计其热力学性质只使用一对潜力的粒子(<一个href="#B14">17一个>和分析水的微观结构特性<一个href="#B15">18一个>]。
2。同样的液态水的结构特点
精确的实验技术来确定当地的液态水的结构缺乏因为每个水分子经历了一个快速重排(在飞秒)。需要更好地理解液态水在微观层面迫使发展中计算方法,描述了个体和合作的水分子的结构和动态。很多调查都使用这些技术。他们表明,本地HB-ordered集群的水分子形成和破碎的不间断(<一个href="#B16">19一个>]。
医学研究密度波动的液态水显示<一个href="#B15">18一个>),低密度tetrahedral-ordered冰地区高除以密度四面体集群成为网状结构(见图<一个href="//www.newsama.com/journals/acmp/2011/871231/fig1/" target="_blank">1一个>)。很明显,这些稠密部分集群的水由于氢键密度波动更为复杂。
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5。讨论的结果
密集的液态水的拓扑部分螺旋线的氢键不同于一个四面体晶体冰集群作为一个无处稠密的液态水的一部分。因此,一个人可以说说水作为两个结构性液体虽然统计有意义,因为这是一个动态的区别只有密度波动等集群产生和消失的液态水。
同时,尽可能一致的质子共振频率的振动由外部影响可以有选择地放大一些模式,因此,加强水微观不均一性远离平衡。在这一点上,研究电磁吸收光谱在感兴趣的频率范围可以为揭示谱线(<一个href="#EEq7">9一个>),为寻找一种可能的技术控制液体水的微观结构。
此外,任何添加剂可以集中在预期的分歧的两个动态结构边界的水溶液,反过来,会导致fluctuation-induced集群和杂质(<一个href="#B23">26一个>]。
因此,氢键的螺旋水密度波动和高的质子共振流动性作为化学反应的催化刺激器可以创建模板构建大分子和生物系统的结构模块。
6。结论
氢键螺旋模型是建立在密集的部分液态水密度波动。这个模型可以提供高质量的四面体氢键nonordered液体密度矩阵和解释异常的液态水。
这种螺旋集群的拓扑结构本质上是一个不同的水晶冰。从这个,只有这个角度看,液态水可以被视为两个结构性液体因为这种集群的形成和衰减动态特征和水密度波动的自然结果。
这些集群的其他有趣的功能是可能的螺旋订购质子在他们可以有一致的振动。定义一系列光谱的共振。
确认
作者很高兴承认a s Kolokol博士给一些水分子动态模拟数据结构和讨论这项工作由俄罗斯支持基础研究的基础(RFBR)(批准号10 - 08 - 00217 - a)。
引用
- 黄c . k . t . Wikfeldt t·德岛et al .,“在环境条件的不均匀结构的水,”<我>美国国家科学院院刊》上的美利坚合众国我>,卷106,不。36岁,15214 - 15218年,2009页。<年代pan class="reflinks">视图:<一个href="https://doi.org/10.1073/pnas.0904743106">出版商的网站一个>|年代pan>谷歌学术搜索一个>
- p . Wernet d Nordlund,伯格曼et al .,“第一次协调壳液态水的结构,“<我>科学我>,卷304,不。5673年,第999 - 995页,2004年。<年代pan class="reflinks">视图:<一个href="https://doi.org/10.1126/science.1096205">出版商的网站一个>|年代pan>谷歌学术搜索一个>
- 大肠Cartlidge”,最奇怪的液体,“<我>《新科学家》我>,2010年2月。<年代pan class="reflinks">视图:<一个href="https://scholar.google.com/scholar_lookup?title=The%20strangest%20liquid&author=E. Cartlidge&publication_year=February 2010" target="_blank">谷歌学术搜索一个>
- k·塔特尔,“研究人员发现水的结构,”<我>SLAC今天我>,2010年2月。<年代pan class="reflinks">视图:<一个href="https://scholar.google.com/scholar_lookup?title=Researchers%20rediscover%20the%20structure%20of%20water&author=K. Tuttle&publication_year=February 2010" target="_blank">谷歌学术搜索一个>
- t·德岛y Harada o .高桥et al .,“高分辨率x射线发射光谱学的液态水:两个结构性主题的观察,“<我>化学物理快报我>,卷460,不。4 - 6,387 - 400年,2008页。<年代pan class="reflinks">视图:<一个href="https://doi.org/10.1016/j.cplett.2008.04.077">出版商的网站一个>|年代pan>谷歌学术搜索一个>
- j·d·史密斯,c, d .披肩b·m·梅塞尔集团w . s . Drisdell r·c·科恩和r . j . Saykally”探索液态水的局部结构的x光吸收光谱,”<我>物理化学学报B我>,卷110,不。40岁,20038 - 20045年,2006页。<年代pan class="reflinks">视图:<一个href="https://doi.org/10.1021/jp063661c">出版商的网站一个>|年代pan>谷歌学术搜索一个>
- h·a·斯特恩和b·j·伯恩,“量子效应在液体水:细胞自动机实时模拟的灵活和可极化模型从头开始,“<我>化学物理学报我>,卷115,不。16,7622 - 7628年,2001页。<年代pan class="reflinks">视图:<一个href="https://doi.org/10.1063/1.1407287">出版商的网站一个>|年代pan>谷歌学术搜索一个>
- m·j·麦格拉思j . i Siepmann pext。w .郭et al .,“模拟流体相平衡的水从第一原理”,<我>物理化学杂志》上我>,卷110,不。2、640 - 646年,2006页。<年代pan class="reflinks">视图:<一个href="https://doi.org/10.1021/jp0535947">出版商的网站一个>|年代pan>谷歌学术搜索一个>
- j·d·伯纳尔“液体的结构,”<我>英国伦敦皇家学会学报》上。一个系列我>,卷280,不。1382年,第322 - 299页,1964年。<年代pan class="reflinks">视图:<一个href="https://scholar.google.com/scholar_lookup?title=The%20structure%20of%20liquids&author=J. D. Bernal&publication_year=1964" target="_blank">谷歌学术搜索一个>
- y早稻田,<我>非晶的结构材料;液体和非晶态固体我>美国麦格劳-希尔,纽约,纽约,1980年。<年代pan class="reflinks">
- n . n .梅德韦杰夫<我>Voronoy-Delaunay新西伯利亚方法研究非晶的结构系统我>出版社的西伯利亚的俄罗斯科学院,2000。<年代pan class="reflinks">
- n . p . Smolin b . r . Gelchinski a . a . Mirzoev和e . v . Dyuldina”short-range-order分析液态金属的原子结构泰森多边形法多面体方法和适当的检查结果所获得的RMC方法,”<我>《晶状固体我>卷,312 - 314,90 - 94年,2002页。<年代pan class="reflinks">视图:<一个href="https://doi.org/10.1016/S0022-3093(02)01655-1">出版商的网站一个>|年代pan>谷歌学术搜索一个>
- a . s . Kolokol et al .,“分子模拟的液态金属实体化的概念设计液态金属冷却剂,“预印本IAE-6281/11。俄罗斯,莫斯科,2003年。<年代pan class="reflinks">视图:<一个href="https://scholar.google.com/scholar_lookup?title=MD-simulation%20of%20liquid%20metals%20in%20the%20substantiation%20of%20a%20concept%20for%20designing%20liquid%20metal%20coolants&author=A. S. Kolokol et al." target="_blank">谷歌学术搜索一个>
- a . s . Kolokol和a . l . Shimkevich”拓扑结构的液态金属,”<我>原子能我>,卷98,不。3、187 - 190年,2005页。<年代pan class="reflinks">视图:<一个href="https://doi.org/10.1007/s10512-005-0191-9">出版商的网站一个>|年代pan>谷歌学术搜索一个>
- a . l . Shimkevich a s Kolokol, i。Shimkevich”Two-structure模型简单金属。”<我>《晶状固体我>,卷353,不。32-40,3472 - 3474年,2007页。<年代pan class="reflinks">视图:<一个href="https://doi.org/10.1016/j.jnoncrysol.2007.05.098">出版商的网站一个>|年代pan>谷歌学术搜索一个>
- a . s . Kolokol和a . l . Shimkevich密度波动凝聚态的拓扑结构<我>《晶状固体我>,卷356,不。4 - 5,220 - 223年,2010页。<年代pan class="reflinks">视图:<一个href="https://doi.org/10.1016/j.jnoncrysol.2009.11.020">出版商的网站一个>|年代pan>谷歌学术搜索一个>
- a . l . Shimkevich”Tetrahedral-chain-cluster流体的热力学模型描述,”<我>学报16核能工程国际会议(ICONE ' 08)我>美国奥兰多,佛罗里达州,2008年,纸icone16 - 48566。<年代pan class="reflinks">视图:<一个href="https://scholar.google.com/scholar_lookup?title=Tetrahedral-chain-cluster%20model%20for%20thermodynamic%20description%20of%20fluids&author=A. L. Shimkevich" target="_blank">谷歌学术搜索一个>
- p . n . Alekseev et al .,”基本原则修改水作为冷却剂的压水式反应堆,”<我>欧洲核事务会议我>卷,4 p。9日,2010年。<年代pan class="reflinks">视图:<一个href="https://scholar.google.com/scholar_lookup?title=On%20basic%20principles%20for%20modifying%20water%20as%20a%20coolant%20of%20PWR&author=P. N. Alekseev et al." target="_blank">谷歌学术搜索一个>
- r·罗伊·w·a .舵柄,贝尔和m·r·胡佛”液态水的结构;从材料研究小说的见解;顺势疗法潜在的相关性,”<我>材料研究创新我>,9卷,不。4、98 - 103年,2005页。<年代pan class="reflinks">视图:<一个href="https://scholar.google.com/scholar_lookup?title=The%20structure%20of%20liquid%20water;%20novel%20insights%20from%20materials%20research;%20potential%20relevance%20to%20homeopathy&author=R. Roy&author=W. A. Tiller&author=I. Bell&author=&author=M. R. Hoover&publication_year=2005" target="_blank">谷歌学术搜索一个>
- g . Zundel和k . Leberle质子极化率的聚(酪氨酸)氢磷酸氢债券作为碱阳离子的函数,“<我>生物聚合物我>,23卷,不。4、695 - 705年,1984页。<年代pan class="reflinks">视图:<一个href="https://doi.org/10.1002/bip.360230409">出版商的网站一个>|年代pan>谷歌学术搜索一个>
- g . Zundel“氢键有大量质子电化学极化率和质子转移过程和生物学,”<我>化学物理的发展我>卷,111年,页1 - 217,2000。<年代pan class="reflinks">视图:<一个href="https://scholar.google.com/scholar_lookup?title=Hydrogen%20bonds%20with%20large%20proton%20polarizability%20and%20proton%20transfer%20processes%20in%20electrochemistry%20and%20biology&author=G. Zundel&publication_year=2000" target="_blank">谷歌学术搜索一个>
- m·谢赫·j·莫汉蒂,d . k . Maity s . k . Nayak h .朋友,“集体质子运动的分子内氢键网络和随之而来的增强hydroxycalixarenes酸性的,”<我>光化学、光生物学杂志》上我>,卷195,不。1,第126 - 116页,2008。<年代pan class="reflinks">视图:<一个href="https://doi.org/10.1016/j.jphotochem.2007.09.013">出版商的网站一个>|年代pan>谷歌学术搜索一个>
- g . Careri”相关性和电导率:几何方面的物理化学和生物学,”<我>北约高级研究学院院刊Cargese举行,法国科西嘉岛我>h . Stanley)和n . Ostrowsky Eds。,Kluwer Academic Publishers, Dordrecht, The Netherlands, 1990.<年代pan class="reflinks">视图:<一个href="https://scholar.google.com/scholar_lookup?title=Correlations%20&%20conductivity:%20geometric%20aspects%20of%20physics%20chemistry%20and%20biology&author=G. Careri&publication_year=1990" target="_blank">谷歌学术搜索一个>
- l·d·朗道和e . m . Lifshits<我>电动力学的凝聚态我>GosTechLit,莫斯科,俄罗斯,1957年。<年代pan class="reflinks">
- k . Hyeon-Deuk k .安藤,“量子效应的氢原子形成氢键网络的动态重排在液体水,”<我>化学物理学报我>,卷132,不。16日,ID 164507条,2010年。<年代pan class="reflinks">视图:<一个href="https://doi.org/10.1063/1.3397809">出版商的网站一个>|年代pan>谷歌学术搜索一个>
- a . l . Shimkevich<我>设计核反应堆材料的组成原则我>:n . Ponomarev-Stepnoi Ed IzdAt,莫斯科,俄罗斯,2008年。<年代pan class="reflinks">
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