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科学世界日报/2012年/文章
特殊的问题

持久性有机污染物在淡水生态系统

把这个特殊的问题

研究文章|开放获取

体积 2012年 |文章的ID 828343年 | https://doi.org/10.1100/2012/828343

海蒂·e·m·斯科特·朱利安Aherne克里斯·d·梅特卡夫, 命运和运输中多环芳烃的高地爱尔兰集雨湖上游源头”,科学世界日报, 卷。2012年, 文章的ID828343年, 11 页面, 2012年 https://doi.org/10.1100/2012/828343

命运和运输中多环芳烃的高地爱尔兰集雨湖上游源头

学术编辑器:y清水
收到了 2012年10月08
接受 2012年11月07
发表 2012年12月31日

文摘

多环芳烃(多环芳烃)关注由于其致癌性和跨界大气传输的倾向。爱尔兰位于欧洲的西部边缘,假定接收大西洋清洁空气。因此,它被用作大气相比其他地区参考。然而,很少有研究评估在爱尔兰环境中多环芳烃的浓度。在最近的研究中,多环芳烃测定五高地(500 - 800年masl)上游源头湖集雨在爱尔兰的沿海地区,远离工业点源排放。半透膜装置部署在湖泊6个月时间2009年7月,从每个排水和表层土壤采样在2010年10月。多环芳烃的浓度很低,大多数研究网站对其他温带地区。同系物组分区湖泊和土壤之间的隔间基于他们的分子量:“轻”物质,如菲和芴,被发现在湖泊比例较高,而“重”的化合物,如屈和奔驰(一)蒽,是土壤中更加突出。多环芳烃浓度最高的东海岸的网站,可能是因为来自历史跨界和地区燃烧源。

1。介绍

多环芳烃(多环芳烃)是一个包罗万象的术语描述数以百计的个别化合物含有两个或两个以上的熔融芳香环和已知的持续或环境中的积累1]。虽然多环芳烃在环境中自然发生(如森林火灾、火山爆发和成岩作用),他们的自然循环已经显著增强在过去世纪通过人为过程,如木材和化石燃料燃烧2- - - - - -7]。燃烧是远程大气传输的多环芳烃的主要来源到周围的环境中(8]。然而,与许多遗留的持久性有机污染物(pop),通常遵循的全球蒸馏模型积累在寒冷地区由于大气冷凝和冷捕获(9),多环芳烃浓度下降进一步从最初的点光源(1]。大气中多环芳烃的浓度往往较高的在温带地区由于季节性加热(10]。此外,北极仍表现出多环芳烃的工业化前的水平(例如,1 - 10 ng g−1每个多环芳烃(1,11])很大程度上是由于大气半衰期较低(12)引起的热/光降解和倾向于微粒绑定[13]。此外,地区接受高水平的降水特别脆弱是由于大气中的污染物的主要“冲刷”(14]。

无处不在的环境中多环芳烃的性质,主要储存在土壤(1),是一个主要的人类和生态系统的健康问题由于他们已知的致癌性和潜在毒性对水生和陆生生物(15,16]。观测区域远离直接排放或多环芳烃的生产提供了一个理解大气传输的影响生态系统的完整性。爱尔兰是一个良好的背景参考大气研究地区由于其地理位置在欧洲的西部边缘,主要盛行西风(17]。西海岸网站的特点是干净的海洋空气而东海岸网站显示一个人为信号来源国家和跨界。然而,有限的知识在爱尔兰环境中多环芳烃;迄今为止的研究只关注湖沉积物在几个网站18]。

本研究的目的是提供一个全面的评估中多环芳烃的半自然的高地集雨湖上游源头在爱尔兰,由从大气沉积载荷,集水反应,从沉积物和回收。湖水和周围的土壤中多环芳烃的水平在高地集雨量化( 远程工业排放主要来源)。此外,网站和比例的个体之间的变异多环芳烃被评估。源分配和试探性的多环芳烃之间的关系和各种物理、化学、和气象参数同时进行评估来源和命运。

2。材料和方法

2.1。研究地点

五湖上游源头集雨(湖Cummeenoughter(累积),湖Adanacleveen (ADA), Mullincrick湖(MUL) Sgilloge湖(SGI)和Cleevaun湖(CLE))是位于高地地区(图1、表1),代表了跨界网络类似于大气监测网络建立的爱尔兰环境保护局在欧洲监测和评估计划(19]。研究地点是位于acid-sensitive荒野地区(20.];集雨是由有机土壤和植被为主Calluna寻常的随着各种禾草状的(例如,莎草和草)和苔藓植物物种(例如,苔藓和地衣)。集雨的大小不等,从1.90到63.4公顷(意思是:19.1公顷),海拔从493年到713年不等masl(意思是:590 masl)。湖泊变化的大小从0.35到2.36公顷(意思是:1.37公顷),polymictic(混合)由于其浅自然(深度1 - 8米)和相对温和的和多风的气候。人力资源年度平均风速是11公里−1在南部和29公里的人力资源−1在北方(17]。长期年降雨量在研究网站范围从1600到3000毫米,平均气温介于9至10.3°C(表1基于气象局(爱尔兰气象服务)气候法线(1960 - 199021]。污染物的输入被认为是大气中的主要沉积由于他们远离本地污染源。


网站的特点 艾达 MUL SGI 继续教育

以东(m) 80300年 91900年 187600年 229700年 307100年
北航(m) 84800年 314200年 416700年 111500年 207300年
海拔(masl) 713.0 554.0 493.0 505.1 684.7
湖面积(公顷) 0.35 1.52 0.85 2.36 1.78
集水面积(公顷) 1.90 15.5 4.50 63.4 10.1
%对土地(天) 11.52 11.32 14.42 21.76 27.04
水温(°C) 7.59 9.35 11.07 10.53 8.43
年降雨量(毫米−1) 3060年 1701年 2003年 1895年 1847年
空气温度(°C) 10.28 9.30 9.02 9.80 9.59
湖的测量
pH值 6.44 4.75 4.96 5.93 4.70
电导率(μ年代厘米−1) 24.95 56.46 57.89 29.79 26.00
总有机碳(mg L−1) 1.10 4.05 4.82 3.77 6.01
格兰碱度(mg L−1) 0.35 −0.75 −0.59 0.22 −0.66
硫酸(毫克升−1) 1.42 2.17 2.41 1.48 1.54
氯化(毫克升−1) 6.00 13.24 14.49 5.04 4.53
溶解氧(mg L−1) 11.88 11.84 11.53 11.19 11.49
土壤测量
土壤类型 石质土 泥炭 泥炭 泥炭 泥炭
体积密度(g厘米−3) 0.54 0.13 0.14 0.16 0.12
pH值(H2O) 4.35 4.01 4.00 3.83 3.85
强热失量(%) 7.04 96.25 96.00 92.95 85.13
氮(%) 0.32 1.69 1.70 2.07 2.01
碳(%) 3.57 47.46 47.3 47.74 44.23
含硫(%) 0.05 0.34 0.30 0.36 0.37

2.2。现场取样

收集水样主要离子化学分析每个湖的岸边的250毫升塑料高密度聚乙烯瓶定期在研究期间(2009年7月- 2011年7月; ),在一个表面的深度不超过20厘米以下领域自由的碎片和植被。每个瓶子冲洗与湖水样本收集和填充和封顶前五次水下避免顶部空间。湖补充物理和化学参数测量现场包括水温、pH、电导率、溶解氧(做)。此外,持续每小时水温监控使用流浪汉吊坠伐木工。

多环芳烃的浓度在湖泊监测使用半透膜设备(SPMDs)沉浸在湖泊。半透膜设备被动采样用于监控的亲脂性的有机污染物浓度低至兆分之(即。ng L−1;(22])。这些设备只有真正测量溶解水相有机污染物(和不吸收的化合物结合有机物或颗粒物),可用于划分成合成脂质(三油精),考虑到目标污染物通常疏水与亲脂性的( )。SPMDs都聚集在一个“类”特伦特大学清洁实验室(23]。SPMDs包含1毫升的高纯度(95%)三油精聚乙烯袋,准备与性能参考化合物(prc文件):30 ng的PCB同类14,32岁,到155年,和203年同类25 ng,用来评估环境条件对SPMD功能的影响(24]。在部署之前,三个SPMDs悬浮在一个圆柱形裹尸布(77×10厘米)和安装在每个研究湖。寿衣由镀锌金属炉管穿孔允许水运动。SPMDs ( 每个站点)被淹没在每个湖~ 1米的深度在2009年7月和2010年1月检索。在复苏,SPMDs被回到他们最初solvent-washed jar和存储在一个黑暗的冷却器,直到他们可以冷藏。在实验室里,SPMDs使用去离子水清洗和使用己烷分离解决方案25]。空白旅行期间暴露在空气中现场每个部署和特伦特大学实验室空白了,两人都是用于正确的背景污染。

高分子量多环芳烃(高分子量)芳香环(> 4)拥有强大的亲和力(绑定)有机质,不容易分割成SPMDs [26];然而,他们可以通过流域土壤采样监测。因此,收集土壤多环芳烃在每个网站的研究和分析。在抽样之前,所有设备与Sparkleen洗,用去离子水冲洗几次。试剂级丙酮和正己烷使用所有设备表面,以确保残留在抽样之前被移除。土壤样本收集与不锈钢去心器从表层土(0 - 5厘米)切除后上部的植被(27]。前两个核心样本丢弃和随后的三个土芯放置在一个不锈钢托盘和融入一个统一的混合物。大部分样本放入125毫升solvent-washed琥珀玻璃罐和密封在密封塑料袋。罐子就放置在一个黑暗的冷却器,直到他们可以冷藏和冷冻乾进行后续分析。在实验室里,多环芳烃从土壤中提取使用加速溶剂萃取(ASE)。一个复制的核心与一个已知的体积也在每个站点确定体积密度与额外的补充分析土壤样本(0 - 5厘米)(例如,pH值、有机物等)。连续的土壤温度~ 10厘米的深度监测在研究期间使用埋流浪汉吊坠记录器。

2.3。实验室分析

在实验室里,对一套水水样进行了分析化学参数:pH值是衡量低电导电极,使用PC滴定+系统碱度决心,总有机碳(TOC)分析了在TOCV-cph Shimazdu分析器,吸光度(ABS)使用紫外可见光谱仪测量,和氯(Cl)和硫酸盐( )分析了离子Dionex离子色谱仪。Oxygen18 (δ18 o)和氘(δD)测量ThermoFinnigan TC / EAδ+ XL质谱仪在萨斯喀彻温省大学和用于计算氘过量(d-excess [28]),这已被证明区分湖集雨特点是缓慢的水域和高蒸发率和那些普通的直流(29日]。

土壤被烘干的60°C 48小时,已筛(< 2毫米),分析总碳、氮和硫的内容使用不同的MACRO-CNS分析仪(美国新泽西州Elementar美洲,Inc .),土壤有机质(SOM)决心强热失量(减量)使用马弗炉在8小时550°C,容重计算是基于已知的体积和干重的核心样本,和酸度测定在蒸馏水使用OakTon / mV计(美国OakTon仪器,IL)。

土壤和SPMD提取物被凝胶渗透色谱法清理之后,通过硅胶层析分离(25孤立的多环芳烃。样品随后被蒸发,再溶解在分析前标准异辛烷(30.]。SPMD和土壤提取15“优先级”分析多环芳烃(定义为美国EPA)与低分辨率使用气相色谱质谱(GC-LRMS;(26])。屈和奔驰(一)蒽coeluted在gc - ms分析,这样他们在一起了。

2.4。Source-Receptor分析

研究大气源地区使用back-trajectory网站进行评估分析,二,三,五天基于一个简单的单粒子拉格朗日回溯算法。分析侧重于评估空气的比例每个back-trajectory期间(1 - 5天),穿过源地区陆地(例如,欧洲(欧元),英国(GB),北爱尔兰(倪),爱尔兰共和国(ROI),北美,等等)之前到达(即研究网站。受体;到达850 hPa)的高度。此外,轨迹来源地区分为8和16定向部门(即。北东、北东,等等)。回到轨迹估计每六个小时1989 - 2009年期间使用历史风字段(基于观测数据和模型输出)平滑到三维网格16压力水平和水平分辨率为1×1度从ECMWF时代获得临时数据集(31日]。在这项研究中,“天ROI +倪”被定义为空气的比例来自爱尔兰和北爱尔兰共和国基于一个24小时的轨迹,“天GB +欧元”的比例空气来自英国和欧洲基于一个24小时的轨迹,为期5天的“海洋”的比例空气原始海洋地区基于120小时回到轨迹,和“天陆路”空气来自爱尔兰,北爱尔兰,英国,欧洲陆地基于轨迹(图24小时2)。

2.5。数据和统计分析

时间加权平均浓度水从测量估计SPMD[详细讨论了基于模型的数据32由[],最近33,34]。估计适应中国数据,化学吸收速率、曝光时间、数量的化学物质以SPMDs,和特定的辛醇水分区系数(24]。5.1版本的SPMD水浓度估计量(35)被用来生产从原始SPMD数据估计水的浓度,计算平均时间加权的总额的平均的基础上三个SPMD样本。总多环芳烃在土壤被表示为每重量浓度的土壤(ng g−1凭样品)和质量(即。的多环芳烃(μg m−2)),估计使用土壤容重和样本深度(5厘米)。所有数据都是检测正常(Shapiro-Wilk)。皮尔逊积差相关系数是用来评估变量之间的相关性和被认为是重要的 。相关性都是视觉评估异常值或倾斜的关系。统计评估的初步关系的局限性小样本大小( )使用参数化过程的分析提供的洞察力。尽管许多参数包含在分析,只统计上显著的结果。所有统计分析进行了使用SigmaPlot 11.0 (Systat软件,Inc .)。进行了主成分分析(PCA)使用Multibase, Excel插件程序;PCA是一个图形化统计分析工具用于处理和视觉简化大型数据集允许多环芳烃之间的关系和广泛的物理、化学和气象站点的变量(例如,湖:集水比、pH值、有机质、降雨,等等)。只保留维护组件与特征值> 1最终输出的可靠性(36]。

3所示。结果与讨论

3.1。多环芳烃的研究网站

一般来说,低分子量(流明瓦)多环芳烃(2 - 3环)(图中占主导地位的湖泊3),而高分子量多环芳烃(> 4环)贡献更大比例的土壤。水和土壤中多环芳烃浓度最高的隔间被发现在SGI(东海岸;参见图1)。在SGI水平显著升高与其他研究网站相比,突出其毗邻历史工业排放,和现在的农业资源,就是明证燃烧欧石南促进草的生长,多环芳烃周围生态系统的一个重要来源(37,38]。先前的研究同样观察到更高的沉积物中多环芳烃的浓度从东海岸高地湖(接近CLE)归因于历史输入以最大水平升高与欧洲2山峰(18]。研究站点之间观察到的多环芳烃浓度的差异反映了地理位置的变化,接近和影响区域排放,气象学,湖化学。Cummeenoughter是一个高海拔山地湖传入西南航空的强烈影响,年降雨量(> 3000 mm)高。土壤在和石质土(浅层土壤矿物)和稀疏植被地区(例如,苔藓植物和禾草状的)。相比之下,《美国残疾人法》和MUL研究地点都强烈地受到西方曝光,就是明证湖电导率升高,Cl和钠+由于海洋的输入。此外,土壤在ADA和MUL毯子泥炭表面Calluna寻常的和禾草状的,从而导致高TOC和低pH值在研究湖泊。东部网站,SGI和蜡烛,都是更多地受到源排放来自欧洲和爱尔兰基于back-trajectory分析(见图2)。

因此,SGI和继续教育表现出更强的人为大气污染信号,由更高浓度的非海成的表示 在湖泊。两个站点也被归类为毛毯泥炭土壤;然而,在一些地区的植被是稀疏由于泥炭流失。

3.2。多环芳烃在湖泊

估计多环芳烃浓度在湖水在SGI (577.1 L pg高出三倍−1;图3),其他研究网站显示一个类似的浓度范围(125 - 153 pg L−1)。各种浓度的其他研究中观察到;例如,乃诺塔瓦河蓝宝石般的平静河水在波斯尼亚,19多环芳烃的浓度在160 L pg参考网站−1,而河口水平4000 L pg展出−1(39]。同样,共有23个多环芳烃测定溶解在偏远山区湖泊(40,41]在阿尔卑斯山,奥地利( L pg−12417 masl)、加里东、挪威( L pg−1723 masl),西班牙比利牛斯山( L pg−12240 masl)、Tatra、斯洛伐克( L pg−12057 masl)。在喜马拉雅山,尼泊尔,在高山湖泊ΣPAHs ( )估计为1900±1860 pg L−1(4890 - 5300年masl;(42])。在一个小农村湖,Esthwaite水,英国14溶解多环芳烃( L pg−1;(43])。美国,新泽西港口的36溶解多环芳烃测定( L pg−1;(44])。

总多环芳烃在爱尔兰湖泊主要由菲(~ 57%)和荧蒽(~ 22%;表2)。大气中多环芳烃的浓度更高比例的菲,与芴和荧蒽相比,这也是符合溶解样品各山区湖泊(湖40- - - - - -42]。高分子量化合物通常绑定到颗粒(主要是黑碳,或烟尘(1]),因此,更与土壤或沉积物而不是可用的水柱,少SPMD吸收;然而,particle-bound多环芳烃将渗入地表水通过TOC运输从流域(1]。此外,高分子量化合物也更高 系数和经验再吸附率达到平衡在SPMDs [45]。相比之下,流明瓦化合物更易受到季节性和温度,拥有较高的蒸汽压力和低 系数,从而增加水溶性和生物利用度。这增加了可用性导致更高的交换媒体(即。,water, air, sediments, etc.), which favours leaching and degradation via microbes or photooxidation compared with HMW compounds [40,46]。


多环芳烃 估计浓度湖(pg L−1) 土壤浓度(ng g−1)
不。 日志 范围 范围
最小值 马克斯 的意思是 SD %ΣPAHs 最小值 马克斯 的意思是 SD %ΣPAHs

2 3.45 ND 4.55 0.91 2.03 0.40 6.57 15.9 12.8 3.66 2.92
苊烯 3 4.08 ND 11.0 2.21 4.94 0.97 0.00 3.36 0.67 1。5 0.15
3 4.22 ND 8.32 1.66 3.72 0.73 0.24 3.51 1.70 1。3 0.39
3 4.38 ND 12.8 6.79 4.84 2.98 0.45 12.4 5.20 4.5 1.19
3 4.46 65.3 302.0 129.0 98.7 56.7 2.91 91.6 47.4 37.7 10.8
3 4.54 ND 38.0 7.59 17.0 3.34 1.02 70.4 25.1 27.6 5.73
荧蒽 4 5.2 0.63 163.1 49.6 64.6 21.8 16.8 567.8 160.8 232.2 36.7
4 5.3 ND 92.6 25.3 38.0 11.1 13.5 272.3 84.8 108.1 19.4
奔驰蒽+屈* 4 5.61 - -5.91 ND 12.4 3.86 0.52 1.70 4.62 158.8 41.2 66.2 9.40
苯并[b]荧蒽* 5 5.78 ND ND ND ND 0.00 1.92 169.1 38.3 73.2 8.76
苯并[a]芘* 5 6.35 ND 1.21 0.47 0.52 0.21 ND 7.44 1.61 3.3 0.37
苯并[ghi]二萘嵌苯 6 6.75 ND ND ND ND 0.00 ND 63.4 13.2 28.1 3.02
Dibenz [h]蒽* 5 6.51 ND ND ND ND 0.00 ND ND ND ND 0.00
Indeno [1、2、3 cd]芘* 6 6.9 ND ND ND ND 0.00 ND 24.5 4.89 10.9 1.12

*已知的致癌物。

估计高分子量多环芳烃的浓度研究湖与湖负相关:排水率( ),强调增加输入从相对较大的排水区域,而流明瓦PAH估计在湖水呈现出正相关与天陆路ROI +倪空气( ),说明区域内来自爱尔兰,一个潜在来源可能归因于更多本地燃烧源。此外,萘在湖泊与TOC呈负相关( )和耶鲁大学管理学院( ),与土壤pH值正相关( )和年降雨量( )。协会与有机质与降水关系强调了高波动性和溶解度系数(30.2和< 3.93;(45])萘与“重”的多环芳烃化合物。

3.3。多环芳烃在土壤

类似于湖水,多环芳烃在土壤水平至少在SGI (1369 ng g高3倍−1(109.5μg m−2))与其他研究网站相比,范围从52.2 - -428.0 ng g−1(9.20 - -25.7μg m−2;图3)。浓度是类似于草原土壤从英国和挪威之间的一项横断面研究(15多环芳烃;63(挪威)-700(英国)ng g−1;(47]),下端与浓度观察欧洲高海拔山脉,更多的分析多环芳烃在土壤(泰德,比利牛斯山脉,Tatra;23多环芳烃在750年和2500年之间ng g−1:【48])。土壤有机碳(OC)在研究网站(中位数:47.3% OC)与其他研究相比,因此,小池大小。高山集雨观察意味着多环芳烃浓度Montseny 1000 ng g−1(324 masl;1.6% OC),比利牛斯山脉550 ng g−1(1516 masl;15.8% OC),阿尔卑斯山1600 ng g−1(1101 masl;2.1% OC), Tatra 1400 ng g−1(1413 masl;OC (12%49]),智利安第斯山脉600 - 4243 ng g−1(1368 masl;(50])。低于平均值的16种多环芳烃测定加拿大落基山脉,68.3 ng g−1(51)更符合值代表热带地区(例如,哥斯达黎加1-36 ng g−1(52)而不是温和的背景区域> 200 ng g−1(1]。

总多环芳烃研究土壤是由荧蒽(~ 31%)和芘(~ 20%;表2)。这个比例模式也观察到Montseny土壤(394 masl;(49)尽管SOM的实质性差异(2.8%,而平均~ 75%在这项研究)。土壤特性会导致在时空上多环芳烃主要区别;例如,多环芳烃经常接受富含有机物基质吸附;然而,粒子大小、极性、土壤pH值、温度、湿度极大地影响其降解和运输(1,53]。此外,总多环芳烃往往是低比例较高的土壤矿物组成的高分子量(54),与观测一致的土壤矿物及与其他富含有机物研究集雨基于浓度每重量而非池大小。有机土壤的整体密度更低,但更大的表面积,和结合位点更高密度的增加吸附能力(46]。此外,多环芳烃具有类似生化的属性(通常是相关55),观察研究流域(例如,芴和蒽( ))。水萘的估计相比,土壤中的浓度呈正相关,与TOC ( )与湖泊和土壤pH值呈负相关( )和降雨( ),而菲表现出负相关,土壤pH值( ),与有机酸,表明SOM的协会。奔驰(一)蒽+屈也与湖:排水比( ),再一次展示的影响相对较大的流域。

3.4。源诊断

土壤中多环芳烃的浓度和估计在SGI在水中浓度最高,表明接近本地排放源在该国东部的多环芳烃生产主要是各种燃烧过程的副产品。相反,土壤最低浓度和观察,认为该网站主要收到大西洋清洁空气;此外,流域位于山区与SGI位于一个农业地区植被燃烧是常见的。一般来说,多环芳烃通常有较低的波动性,因此大气停留时间较短的由于他们的运输与粒子48];因此,国家潜在贡献大部分这些污染物排放来源。荧蒽:荧蒽+芘比率(图4)网站符合来源来自燃烧的草,煤,或木材,而不是化石燃料(如柴油或石油)。比< 0.4被认为是造岩的,0.4 - -0.5之间的比率是火成的,和比率> 0.5是由于燃烧的有机物质(56]。比率提供了一个货源标记;然而,他们可以从同一来源差异很大甚至由于不同大气条件下(10]。此外,在风速差异,水分、温度和阳光,在网站高度影响挥发(57]。之间的相关性流明瓦湖泊和土壤中多环芳烃和天陆路空气来自ROI和倪( 和0.89,分别地)进一步建议当地燃烧来源,支持更高的浓度以eastern-southeastern网站。回到轨迹分析显示更高比例的天内陆空气来自ROI和倪CLE(21.1%)和SGI(17.6%),与及(9.6%)相比,艾达(9.2%),和MUL(10.9%(图2并支持信息网上图也http://dx.doi.org/10.1100/2012/828343))。

3.5。主成分分析

主成分分析(图5)说明codistributed参数(特点、湖和湖和土壤多环芳烃浓度)和他们的关系五个研究地点。任命没有单独的化合物具有类似网站之间的浓度;然而,任命强烈影响了一些化合物在SGI的高浓度。组件1 (PC1), 41%的变化描述参数,是最高度受到铁湖浓度(积极),和湖:集水比和做的(消极的)。正相关性PC1观察高分子量化合物(土壤和水)和流明瓦化合物(水)。组件2 (PC2), 28%的变化描述参数,以积极为TOC载荷,SOM,艾尔湖浓度和铁土壤pH值浓度以及负面载荷(土壤和水)和降雨。正相关性的PC2轴被流明瓦土壤中多环芳烃(例如,萘、蒽和芴),指示他们codistribution有机质和潜在降低浸出率与降水量少。组件3(生物、~ 23%(未显示),最强烈影响的比例以陆路空气,非海成的 ,海拔(积极)和电导率和水温(负面)。苊、芴和蒽在湖泊与这个轴的衣服来显示他们的codistribution呈正相关,与射程协会网站(CLE和SGI),因此以陆路空气,人为排放的显著相关。

4所示。结论

虽然更高浓度观察到东南网站(SGI),研究结果表明,旱地半自然的源头在爱尔兰集雨代表中间纬度背景区域(> 200 ng g−1;(1]),由于低水平的多环芳烃(仅从大气沉积)。此外,得多环芳烃浓度,或下面,“背景”的值的范围内观察到在欧洲大陆。气流量运动和SOM强烈影响多环芳烃的命运和运输上游源头湖泊在爱尔兰。个人网站物理、气象和化学参数表现出相关性SPMDs和土壤样品中多环芳烃,例如,湖:集水比,降雨,TOC,和源空气,这凸显了一些化合物冲刷,倾向与有机物结合,或经过大气传输。此外,荧蒽:荧蒽+芘比率表明,木材、煤、燃烧和草是多环芳烃的主要来源研究网站。媒体研究集雨分区明显;即使在高度有机土壤,萘revolatilize倾向或冲刷更容易和更有可能被捕获在SPMDs,而“重”高分子量化合物结合土壤和沉积物。

虽然个人在水中多环芳烃的反应是众所周知的(58),很少有研究在爱尔兰。这项研究是第一个catchment-based量化研究多环芳烃在土壤结合湖水域(使用被动采样技术)。它为未来的研究提供基线数据,还提供了一个参考其他覆盖(如城市、工业等)。多环芳烃对气候变化的脆弱性应(即调查。,(59,60])。提高水平的医生,改变水文过程和土地利用变化最终可能影响长期存储从土壤富含有机物的释放61年),这可能对多环芳烃循环生态系统产生深远的影响。特别是,SOM的崩溃导致地表水(增加了医生62年)将影响这些化合物的再活化的泥炭水库到周围环境中。

利益冲突

作者声明不存在利益冲突。

确认

金融支持爱尔兰环境保护局提供的这项研究是在气候变化研究计划(CCRP), 2007 - 2013。实验室工作和分析多环芳烃是特蕾西·梅特卡夫执行的非常好,特伦特大学的马克麦克因尼斯,Brenda McIlwain水质中心。特别感谢博士是由于托马斯·康明斯从都柏林大学请提供实验室访问。最后,绝对的感激和欣赏欠现场人员:安德鲁·伯顿杰森·亨利,和凯文•Adkinson Darragh奥布莱恩。

补充材料

补充图也说明了为期两天的一个例子back-trajectories(大约每六个小时)Cleevaun湖(蜡烛,见图1和表1)2008年12月至2009年11月期间;轨迹是分配给四个主导集群,密切代表方位(北(绿色),南(浅蓝色),东(红色)和西(蓝色))。

  1. 补充图

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