一个数学模型变量氯配水系统的衰减率

文摘

与时间相关的模型变量的反应速率氯残留在水中的衰减是开发基于初始氯剂量,反应物的摩尔浓度,速率常数本身。的数学模型,同时保留其二阶特性,简化了解决方案等余氯和总参数可以估计反应物的摩尔浓度。模型是基于molar-averaged反应物反应涉及算术和谐波的方法,消除了个人很难确定反应速率。部分中使用的数学假设使用摩尔平均方程的推导是测试其有效性通过理论和蒙特卡罗模拟的误差项的宽范围假定反应速率和反应物摩尔浓度。反应速率的二阶变异对初始氯浓度是通过实验测试验证批量氯的衰减进行了在不同氯剂量。

1。介绍

使用氯消毒的水是一个重要的水处理工序,使水向消费者提供细菌学的安全(1]。氯消毒是控制添加的数量,有一个足够的余氯存在流过的水分配系统,直到它到达消费者。最小残余氯的存在保证再污染不发生以及审美质量恶化的水由于增长分配系统内的生物不会发生。过量的氯化氯化水超过所需的最小剂量,确保饮用水的质量。实践的过量的氯化产生消毒副产物的形成(论文)在水里,这是已知的化合物与癌症相关的健康风险(2]。

余氯的问题相关的维护增加了供水中断,导致形成死水,而在恢复供应,可能没有残余氯的水到达消费者(3]。老供水系统管道衬里恶化鼓励微生物的增长分配管,进而导致快速失去氯由于墙衰变反应(4]。

添加氯消毒的水以一种最优的方式取决于之前处理过的水的水质消毒由于反应物的存在产生氯需求大体积的水穿过的水分配系统。此外,氯气的用量也受到氯消耗反应物的墙上供水管道分布。一个最佳剂量是可取的,地址这些消耗氯的方式避免低剂量并不确保足够的消毒的水供应,同时最小化多余氯的实例等,鼓励不良消毒副产物的形成三卤甲烷(5]。

减少氯残留在供水系统在大体积的水以及管道和储罐等表面的城墙沿着分配系统。大部分衰变是一个基于卷的还原过程而墙上衰变是一个基于面积的过程。此外,反应的性质和类型的反应物参与这两个过程是不同的。水质模型减少氯,因此,需要单独的步骤确定墙和体积衰减系数(5]。大部分衰变是由实验室批量试验采集的水样的水处理系统准备消毒。墙上衰变率通常是由一个校准的过程作为一个区别氯消费分配制度和氯气消费由于大量衰减仅由实验室检测(6]。墙上的衰减取决于管条件包括材料制成的管道(7]。一般来说,实验室和试验测试本身并不能充分代表了氯衰减过程在实际的配电系统。因此,衰变模型参数在水质建模项目如EPANET需要校准与实际观测中的氯残差分布系统(8]。

因为更大的空间和时间域通过氯残留需要确定在分销系统,监测氯残差仅根据实验室测定是不切实际的和面子9]。数学模型开发了微量氯的衰减使用质量守恒方程沿旅行路径的水分配系统。质量守恒方程在时间和空间上考虑了运输大量的氯水(平流)及其降低大体积的水以及沿管道穿过墙壁的水分配系统管道(10]。

传统的氯衰减模型是简单的一阶反应(2,3]。传统的一阶模型的反应速率常数的表观速率常数反应物的摩尔浓度施加氯需求是隐式表示。由于这个原因,反应速率常数的变化当反应物的性质如溶解有机物的浓度变化(11]。反应的速率也变量基于氯的浓度,最初应用(12]。反应的速率也受到不同的反应物的存在异构反应动力学。最初,氯的消耗速度通过快速反应物种如有机质和物种有更大的物质的量浓度。这是紧随其后的是慢反应摩尔浓度较低的物种和物种出现在氯化水。

为了考虑的影响不同反应物浓度的氯应用,提出了许多不同的模型,或多或少地偏离的隐式一阶衰减率模型。这样一个模型是一个并行two-reaction衰变速率快和慢反应物(13]。其他一些变化的模型也提出,二阶模型或混合的一线和二阶模型13- - - - - -17]。然而,一些研究者淡化背离传统的符合一级反应的重要性,他们认为模型的差异导致的自由余氯现在不是伟大的现实意义18- - - - - -20.]。

反应速率的依赖在初始浓度的氯氯衰减应用已经被几位研究人员7,12,13,18,21]。此外,研究人员解决一些相关因素如温度和oxidisable有机以及无机物质。华的模型等。13集成这些几个因素在决定氯残留。哈勒姆et al。7)发现逆初始氯剂量之间的关系和反应的速率。这种关系也被证实了其他研究人员(13,18,22,23]。

不同的研究人员已经接近初始氯的影响现在和不同的反应物施加氯需求不同。一些研究人员如Fisher et al。24]假定two-reaction模型的两种反应涉及快的和慢的反应物在平行。模型校准范围的最小和最大初始氯浓度的预期。另一个模型由Kastl et al。25]试图确定的模型参数初始氯1和4 mg / L之间的不同。根据这些研究,模型参数校准范围内保持不变。

模型由菲利普et al。5)是一个更明确的二阶时变模型。反应的速率变化的二阶时间和直接与氯浓度也不同。建议的解决方案是一个反复试验的过程,涉及解决两个微分方程,即方程涉及减少氯和含时的反应速率方程。边值问题是使用欧拉方法解决。四个参数需要校准模型所要求的两个微分方程。这是通过的散装衰变数据参数的最优值取决于之间的误差最小化模型结果和实际氯残留实验观察到通过进化算法。

2。材料和方法

本研究论文提供的轮廓的数学模型变量氯的衰减速度,也伴随着实验室实验验证的二阶模型对初始氯剂量使用。数学模型考虑两种情况。在第一种情况下,molar-averaged反应速率常数随时间变化建模。在第二种情况下,整体反应速率常数的反应物的摩尔浓度是内置的速率常数是建模。

2.1。实验测定氯残留

的实验涉及测定氯残留在不同时间和不同初始氯剂量下使用,水样品进行了常规治疗包括快速砂过滤和消毒之前收集形成Matsapha水处理厂,随后被用于实验的试验。收集的样本被带到Eswatini大学的化学实验室。不同剂量的氯被添加到多个样品,和氯残留测定在预先确定的时间间隔的时间。方法用于测定余氯碘量滴定的滴定在考试标准方法如上所述的水和废水26]。方法是基于当碘化钾的原则是添加到样本含有余氯的水的pH值8或更少,余氯释放碘碘化钾和解放碘与硫代硫酸钠滴定(Na₂年代₂O₃滴定剂)。

为了使滴定化学计量,样本的pH值降低,通过添加醋酸在3和4之间。预计方法检出限为0.04 mg / L如果0.001 N硫代硫酸钠滴定液使用。已经使用的所有化学试剂级质量和新鲜的解决方案准备每次实验重复了在不同时期。

根据预期的浓度,合适的样本体积被滴定剂,硫代硫酸钠(Na₂年代₂O₃)体积不超过20毫升和淀粉体积指标也高于0.2毫升。样品体积,5毫升醋酸添加之后,1克碘化钾粉衡量重量的平衡。在这之后,样本与硫代硫酸钠滴定(Na₂年代₂O₃)适当的常态。滴定剂对于预期的氯浓度较低的样品,准备是正常的低。滴定是直到黄色几乎消失。然后,1毫升的淀粉溶液添加到蓝色消失了。为了弥补方法错误,空白滴定也使用distilled-deionised水,通过执行相同的程序用于实际样品。至少三个重复执行每个决心。滴定后,mg / L氯残留在示例使用以下公式确定: 在哪里一个滴定剂的体积用于样本,B是用于空白滴定剂的体积,然后呢NNa的正常吗₂年代₂O₃滴定液。

2.2。基于数学模型

随时间变化的反应速率常数方程所建议的菲利普et al。5)用于数学公式。根据这个方程,concentration-averaged反应速率随时间变化是由以下表达式:

最初的二阶变异氯衰减率与摩尔浓度的氯和反应物和方程(2)是由派生而来 在方程(2)和(3),k_t摩尔重反应速率,C_t是氯残留测量时间吗t,X_它反应物的摩尔浓度吗我测量时间t与氯反应,X_T是反应物施加的总物质的量浓度氯需求,然后呢N反应物氯消耗的总数目前在水里。

与此同时,molar-averaged反应速率k_t被定义为 在哪里k_我反应物的反应速率我在摩尔浓度x_我并施加氯需求。其他符号定义方程(2)。方程(2)表示的二阶特性的变化molar-averaged反应速率常数k_t随着时间的推移。很明显从方程(2),其他因素保持不变,反应速率常数k_t变化是一个一阶反应对氯残留。的聚合效应的存在氯残留这二阶变化的速率常数,因为随着氯浓度的增加速率常数趋于减少。类似的观察也指出一些研究人员通过实证实验测定反应速率常数之间的关系和最初的实验中使用氯13,18,22,23]。增加的速率常数似乎减少反比氯剂量用于实验。菲利普et al。5)还认为,速率常数随时间变化总是负在方程(2这个方程),括号中的表达式可以证明只有负面或零。换句话说,它不能采取积极的价值观。

方程(2),由菲利普et al。5摘要]扩展提供一个公式,与时间变化的反应速率k_t用氯残留现在和反应物的摩尔浓度。处理不确定的词的难度在支架的右边方程(2反应物)和涉及个人可以通过数学来解决产品的平均个人的反应率和反应物的摩尔浓度。这个平均后验证了理论公式的误差项和蒙特卡罗模拟的平均误差在不同价值观这些产品条款,即。反应物的摩尔浓度和个人的反应速率。

从括号中的表达式方程(2),这样调整

重新排列的右边上面的表达式,我们得到的

现在定义的平均值k_我X_它这样

因为它已经定义在方程(4),

方程(4)和(7)相结合

现在回归方程(5再一次,我们得到的 在上面的表达式中,(k_我X_它/X_它)作为考虑因素。这也类似于一个连续函数的重,也就是说,

此外,通过使用类似的平均方法,我们得到的

在这种情况下,1 /X_它作为考虑因素。

总的来说,

使用加权平均方程(13离散值)可以验证理论以及实践使用蒙特卡罗模拟使用随机变化的个人反应物的速率常数和反应物的摩尔浓度如下所述。首先,理论基础是解释如下:

工作有点右边表达式,得到

现在定义术语的区别在摩尔反应物Δ的表情x_ij,我们得到

用上述的表达式x_j项,我们得到

右边上面的表达变化

因为对称,很容易显示

使用这个对称,表达式是进一步减少

定义术语Δ的区别kx这样 和使用这个术语在上面的方程,我们得到

因此, 在误差项E被定义为

上述误差项总和(即二阶差异。,Δkx次Δx与其他相比),往往是小条款包含的方程E:

第二个实践验证是使用蒙特卡罗模拟的误差项,发现平均以及托架的变异误差项的范围E。为此,假设有五氯要求与个人反应物反应率k_我不同的最低10倍,最大1000倍和反应物的摩尔浓度x_我也不同的最大最小10倍和1000倍。蒙特卡罗模拟是为每个范围的变化做了10000次,用下面的结果见表1。

如表所示1,平均误差E约12%与95%信心躺在12.11和12.88之间范围非常狭窄的范围。因此误差项相对较小,使用速率方程的推导过程的考虑因素是有道理的。也是如此的几何和谐波误差项E在8%和3%的顺序,分别如表所示1。这些数据支持的启发式使用平均用于推导方程(13)的范围动态变化的速率和反应物摩尔浓度。

现在回归方程(13)和使用算术平均(X_一个)和调和平均数(X_H反应物的摩尔浓度的施加氯需求,

方程的表达式(13)现在可以写成

进一步简化,我们得到

现在,原来的表达式给出了方程(2)是 可以写成

这是一样的吗

在括号改变表达的顺序,我们获得

上面的表达式在方程(31日)表明,反应速率与对二阶k_t和一阶C_t。反应速率随时间总是消极自括号表达式总是积极(算术平均值总是大于调和平均数)。

方程(31日)因此取代了个人反应速率由concentration-weighed聚合反应速率k_t因为它是很容易测量。concentration-weighed聚合反应速率k_t影响算法的比例调和平均数的反应物。如果反应物的摩尔浓度接近级,

率k_t成为常数(dk_t/dt在方程(= 031日))和氯衰减模型方法一阶速度反应。相比之下,如果有重要反应物的摩尔浓度的变化,比例 适用。氯衰变遵循二级反应,深受反应物摩尔浓度。因为表达的有效性 的算术平均值总是大于谐波的意思是,时间的衰减速度concentration-weighed反应速率总是负的,随时间减少。这也是通过经验观察到的文献中逆关系氯衰减率和初始氯试验得到的剂量。很明显从方程(31日),k_t减少速度与初始氯剂量的增加。言外之意是,氯衰减曲线变得平坦(二阶)更高的初始氯剂量。换句话说,在配电系统中,需要长时间的氯衰减比一阶速率衰减和残差往往更大。

2.3。程序测定氯衰减率基于方程(31日)和(36)

为了确定氯衰减率,有必要解决涉及方程(微分方程31日)和方程(36),即

确定衰变率从以上两个方程,它是必要的,以确定X_t和k_t值,这两个方程之间的交替。换句话说,X_t和C_t价值观是决定从方程(36)和k_t从方程(31日)。然而,首先,初始利率k₀和X₀以及反应物的比例调和平均数的计算需要确定。这就是最初的提议k₀在方程(值的表达式31日),也就是说, 可以由校准。这意味着假设不同的值k₀和和选择的值之间的误差平方和最小观察和计算氯残留浓度在不同的时间测量。可能的组合k₀和可以确定使用进化算法或蒙特卡罗方法。

也可以联系涉及价值反应物化学物种参数,例如,TOC和紫外吸收值。一种可能性是使用TOC /紫外线比有关并利用这种关系模型变量衰变率k_t由方程(31日)。

也提出了初始反应物的浓度X₀的摩尔当量总有机碳(TOC)的浓度。的实际价值X₀也可以通过稀释实验通过运行一个氯衰减实验确定连续稀释和推断相对应的一级反应速率常数未稀释的样本。的X₀摩尔单位价值大于或等于最大氯需求产生的样本。

程序求解方程(31日)和(36)同时遵循使用向前欧拉方法。前两个步骤的过程说明如下。让最初的假设值k在t= 0是k₀和 ,分别。此外,让初始反应物的浓度X₀从样品的TOC值估计,实际的摩尔的价值X₀通过氯衰减实验进行一系列的稀释的原始样本,和X₀值外推到未稀释的样本。使用一个时间步Δt和向前欧拉方法求解一阶微分方程,在下一个时间步的值t₁=t₀+Δt确定如下。

K₁决定使用方程(31日),也就是说,

下一个C₁和X₁决心从方程(36),也就是说,

平均衰减率k_av在上面的方程确定从以下公式:

继续下一个时间步的过程t₂=t₁+Δt使用的新计算的值X₁,C₁和k₁计算的值X₂,C₂和k₂相应的时间步t₂。这个过程继续进一步直到反应物和/或氯耗尽可用。正如上面所讨论的,的值k₀和 取决于校准的值给实验确定之间的最小误差平方和余氯浓度和计算氯残留根据上述步骤:

2.4。整体反应速率的时间变化的表达式K

氯残留衰变率可以表示为一个一阶反应与整体反应速率K,即

衰减率由以下表达式给出(一阶):

使用时间导数,得到

进一步重新排列,得到

使用方程(31日)dk_t/dt,我们得到

最终,

总体率包含类似的因素如方程(31日)的初始剂量氯和算术的比例调和平均数的反应物的摩尔浓度。额外的因素是反应物的总摩尔浓度X_T。更高的摩尔浓度降低了总体率导致陡峭的曲线接近一阶反应。降低总体摩尔浓度X_T增加了衰变率接近二阶最终导致整体平坦衰减曲线的典型二阶衰减率。总体而言,以低剂量氯氯衰减率陡和更高的摩尔浓度的反应物和奉承相反在更高的初始氯剂量和降低反应物的摩尔浓度。因为总体率K平均摩尔,这些值可以确定最初的初始氯剂量。

2.5。建模的整体反应速率的变化对初始氯

指的一阶方程提供的氯的衰减速度公式(42),我们得到 在哪里C的浓度t,t天的时间通常转化为单位,然后呢K总反应速率常数。

从方程(46),我们得到

自从molar-averaged整体反应速率取决于反应物的初始摩尔浓度这意味着只考虑整体速度的偏导数与氯浓度C, 在哪里

方程(49)也可以写成

以一阶导数对氯浓度,我们得到

逆转分化的顺序,我们得到

在任何给定的时间t集成后,上面的表达式 或 自

最后,

初始速度之间的整合C₀= 0,在任何给定的初始浓度C₀给了 在哪里β是初始反应速率常数的初始浓度氯趋于零。

集成后,表情变得

最后,

回归建模基于方程(59)是由线性回归(1 /K)对初始浓度的氯衰减测试在不同初始浓度的氯。回归参数β和K₀决定从这一步。

;反应速率常数的表达式的回归参数确定后就变成了

整个衰变率建模然后通过结合传统的第一顺序;还包括衰变速率与反应速率常数:

用基于浓度的表达式K价值在上面的方程,我们得到

方程(63年)可用于开发批量分销系统中的氯的衰减。水质建模项目比如用于EPANET可以适应总体率的变化对初始氯剂量考虑使用方程而不是在程序中使用的常量值。

3所示。结果与讨论

3.1。建模在不同氯剂量条件下氯衰减率

瓶子测试实验大部分衰变氯残留在不同初始氯剂量下运行。测量的结果不同初始氯剂量下的氯在数据绘制1- - - - - -4。在每一批实验,衰变速率通常遵循一阶衰减率除了很高的初始氯(18.38 mg / L的初始剂量氯)显示早期的偏离线性衰减。一阶模型参数确定通过线性回归确定系数的指数衰减变化在0.89和0.95之间。图5显示了实验运行的摘要氯残留在不同初始氯剂量使用。

3.2。反应速率的变化K在不同初始氯剂量

反应速率常数的情节来自每个批量衰变实验策划针对相应的初始氯剂量使用,如图6。从曲线图可以看出,之间存在反比关系大部分衰变反应速率常数和初始氯剂量用于实验。这种关系也类似于二阶衰变率数学模型,本文中开发和演示,最终显示在方程(61年),描绘了逆氯衰变反应速率常数之间的关系K和初始氯剂量使用。

曲线在图6还表明,反应速率K迅速减少,当初始氯剂量很低。这个地区氯剂量率限制氯氯衰减步反应是有限的。曲线的陡峭的斜坡在这个区域是一个指示的事实衰变氯反应是有限的。这个地区是一阶速率地区因为反应物浓度的衰减变化不明显反应进展有限的可用的氯。另一方面,作为初始氯剂量逐渐增加,衰减率曲线往往会奉承,证明弱初始氯剂和反应速率常数之间的关系。在这种情况下,反应反应物是有限的。这个区域是二阶速率区域因为反应物浓度变化明显随着衰变反应的进行。

二阶衰变率模型参数,即β和K₀所示的方程(61年),是由回归方程的表达式(后61年)是通过逆阴谋使直线化,即1 /K与初始氯剂量C。结果数据图所示7绘制一条直线与确定系数(R²)值为0.99。

3.3。建议未来的研究

为了能够使用数学模型的结果如上所述在方程(31日)和不同反应条件下测试其有效性,它有助于运行一系列的实验在不同样品的水和确定实验常数。在这一过程中,进一步的必要与这些实验常数如总有机碳浓度和反应物特征紫外吸收,这样这些参数可以帮助设置在数学建模实验常数的值。

实验结果显示在本研究进行了一个相同的样本收集的水Matsapha水处理。因此,反应物的反应性物种的影响的模型参数方程(63年),即β和K₀,不能完全确定,除非实验进行了广泛的样本。这是因为的价值K₀取决于最易反应的反应物的反应在水里β取决于如何使用快,和其他反应物的氯。为了能够使用方程(63年)在水质模型如EPANET广泛的水质条件下,有必要再次关联的值K₀和β与反应物的化学物种参数如TOC和紫外线吸收,这样适当的值可以选择这些参数来建模的目的。能够做到这一点,建议基于初始氯试验进行了不同类型的水样在相同类型的反应物物种样本被测量适当的反应物的特征参数如TOC和紫外吸收。

4所示。结论

预测氯衰减率是一个宝贵的锻炼确定氯残留符合最低要求,确保安全的饮用水供应来自分销系统。传统水质建模程序,使用一阶衰减率提出要修改的考虑反应速率常数的变量性质氯衰减下不同初始氯剂量和不同的反应物的摩尔浓度变量的反应率和氯。

建议模型处理变量氯剂量和反应物参与氯衰减主要采用半经验的方法,这限制了他们的普遍适用性。此外,通过实验确定模型参数的依赖,容易让模型具体运行的条件实验。本文开发的数学模型显示了一个更大的走向的解析解的二阶衰变率氯建议研究人员。所示的数学模型方程(31日),(46)和(61年)更简化的解析解比较,例如,尝试和错误解决边值问题提出了菲利普et al。5]。摩尔的平均反应速率在一定程度上验证了蒙特卡罗模拟平均有效简化解决方案通过消除需要所需的反应速率试验和错误的假设,例如,在菲利普等提出的解决方案。5]。解决方案成为一个简单的解决方案初值问题的二阶残余氯的衰变率变化为探索衰变率的变化与初始反应物氯的摩尔浓度。

初始剂量氯的影响反应速率常数的大部分氯的衰减率是逆相关见方程(61年)。这意味着当初始氯增加反应速率常数减小。另一方面,目前影响反应物的不同解释为算术平均值的比例调和平均数反应物见方程(31日)和(46)。如果反应物的摩尔浓度是相似的,氯衰减率方法一阶和反应物的摩尔浓度的影响最小。相比之下,如果有反应物摩尔浓度较低,对二阶反应往往与奉承衰变率曲线的影响类似于高初始氯剂量解释方程(31日)和(46)。

逆初始氯剂量之间的关系和相应的反应速率常数用于散装氯衰减,一个实验观察现实援引一些研究人员,本文所示二阶衰变率的一种数学方法建模时只考虑变量初始氯使用(反应物和它们的摩尔浓度保持不变)。实验试验批量下氯的衰减不同氯剂量使用表明,逆关系,回归模型可以适应预测二阶速率变化。

数据可用性

使用的数据来支持本研究的发现可以从相应的作者。

的利益冲突

作者声明没有利益冲突的参与这项研究的出版工作。

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