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体积 2018年 |文章的ID 3751930 | https://doi.org/10.1155/2018/3751930

Kwangu m . Kanama Adegbenro p . Daso丽萃Mpenyana-Monyatsi Marthie a Coetzee, 评估药品、个人护理产品和激素在废水处理厂接收流入从西北省的卫生设施,南非”,毒理学杂志》, 卷。2018年, 文章的ID3751930, 15 页面, 2018年 https://doi.org/10.1155/2018/3751930

评估药品、个人护理产品和激素在废水处理厂接收流入从西北省的卫生设施,南非

学术编辑器:Valerio Matozzo
收到了 2018年4月13日
修改后的 2018年7月22日
接受 2018年9月26日
发表 2018年10月30日

文摘

17制药和个人护理产品的存在(PPCPs)属于各种治疗类别被调查在两个医院污水处理厂(WWTPs)在西北省,南非。的化合物被固相萃取从废水中提取样本,分析了液体chromatography-tandem质谱分析。结果表明:氧氟沙星、氯霉素和苯扎贝特通常是低于量化的限制(定量限)分析样品。对乙酰氨基酚和布洛芬的主导制药支流流与相应的浓度从21日到119年μ0.3 g / L和63μ分别g / L。WWTPs都证明有能力删除PPCPs的一些目标,其中包括对乙酰氨基酚(76 - 98%),四环素(15 - 93%)、布洛芬(44 - 99%),triclocarban (13 - 98%)。目标的监控PPCPs入渗和废水样本调查WWTPs透露,未经适当处理的废水的排放可能导致的可能增加这些接收环境中污染物的浓度隔间。进一步的研究必须关注更广泛的描述这些矩阵来评估这种废物处理实践的潜在生态影响。

1。介绍

制药和个人护理产品的广泛使用及其分布和发生在污水废水都进行了广泛的报道1- - - - - -4]。一些治疗药物大量使用和可能出现的影响和治疗废水在不同浓度从微克每升到毫微克每升(5- - - - - -7]。废水来自卫生保健设施含有nonmetabolised制药化合物,包括抗生素、麻醉药、消毒剂、放射性元素和x射线造影剂等(8- - - - - -10]。此外,这些具有生物活性的化合物,在不变的形式或代谢物或配合,从人体排泄的尿液和粪便,并且经常在下水道系统,仍然是进入城市污水系统的主要途径(11- - - - - -13]。在大多数情况下,这些污染物不充分去除废水处理过程中(5,14,15]。因此,他们的存在在各种环境媒体代表公众健康的潜在危险,生物和环境(16,17]。由于其独特的物理化学性质(极性、水溶解性、抗微生物和持久性)(18,19),这些生物活性物质也表现出潜在的生物蓄积在食物链中(20.]。

无处不在的发生的药品在医院废水(HWW)已被证实在世界各地的几项研究(表1)。药物的浓度变化在不同医院废水和浓度变化从毫微克每升微克每升。的平均浓度不同种类的化合物是记录在表1


复合 HWW ( g / L)
范围 参考

抗生素

环丙沙星 0.85 - 2 布朗et al ., 200621]
-83 - 2.0 kummer领军et al ., 200122]
-101 - 3.6 林德伯格et al ., 200423]

氧氟沙星 2.905 Chang et al ., 201024]
6.67 Gros et al ., 201325]
2.20 Passerat等。,2010年(26]

萘啶酸 0.186 林et al ., 200827]

< 0.002,< 0.005 Gros et al ., 201325]
四环素 -4.178 < 0.015 托马斯等。,2007年(28]
-0.455 < 0.002 林& Tsai, 2009 (29日]
-0.033 < 0.007 Verlicchi et al ., 2012 (30.]

氯霉素 -0.036 < 0.004 Verlicchi et al ., 2012 (30.]
0.001 林等。,2008年(31日]
< 0.5 Ohlsen et al ., 200332]

激素
雌激素酮 0.007 - -0.04 托马斯等。,2007年(28]
< 0.01 林et al ., 200831日]
0.025 - -0.415 林& Tsai, 2009 (29日]

17β雌二醇 -0.072 < 0.003 托马斯et al ., 200728]
-0.23 < 0.025 托马斯et al ., 200728]
< 0.01 林et al ., 200831日]

雌三醇 0.18 - -0.785 托马斯等2007 (28]
4.651 林et al ., 200831日]

17α炔雌醇 < 0.003 托马斯et al ., 200728]
-0.432 < 0.025 林& Tsai, 2009 (29日]
< 0.0004 Perrodin et al ., 201333]

β受体阻断剂
阿替洛尔 0.045 - -0.0053 朗格弗德&托马斯,2009 (34]
-122 - 0.1 戈麦斯et al ., 200635]
2.2 - -6.6 Verlicchi等。,2012 b (36]

消毒剂
三氯生 < 0.044 Kosma et al ., 201037]

脂类改性剂
苯扎贝特 -2.9 < 0.001 Verlicchi et al ., 201230.]

止痛剂
双氯芬酸 0.06 - -1.9 戈麦斯et al ., 200635]
0.17 - -0.53 Verlicchi et al ., 201230.]
0.028 - -6.88 Sim et al ., 201138]

对乙酰氨基酚 -29 - 0.5 戈麦斯et al ., 200635]
1.4 - -5.9 Verlicchi et al ., 2012 b (36]
0.271 - -63.1 Sim et al ., 201137]

布洛芬 7 - 8.93 Kosma et al ., 201037]
-151 - 1.5 戈麦斯et al ., 200635]
0.069 - -8.957 托马斯et al ., 200728]

Ketoprofen 0.2 - -0.35 朗格弗德&托马斯。,2009年(34]
1.1 - -9.8 Verlicchi et al ., 201230.]
-0.23 < 0.01 林& Tsai, 2009 (29日]

污水处理厂(WWTPs)发挥重要作用在最小化有害污染物在再生水的水平,尽管他们完全消除了传统废水处理过程仍然是不切实际的(39),尤其是在极性有机污染物的情况下,因为他们相对较高的溶解度(36,40]。的去除率制药化合物废水处理过程中非常低,因此他们被发现在地表水、地下水和饮用水样品(8,41,42]。研究Umgeni河在夸祖鲁-纳塔尔省,南非,抗生素的出现,退热剂,抗癫痫、抗精神病药物残留,咖啡因在分析表面水和沉积物。然而,大多数这些药品残留普遍检测到的浓度低于10μ在地表水g / L,除了退烧药,通常发现在更高浓度(43,44]。

我们所知,没有研究已经报道了药品的浓度在西北省废水来自医院,在医院废水的整个国家作为一个整体。因此,本研究的目的是确定各种药品的浓度(非甾体类抗炎药、β受体阻断剂、抗生素、脂质调节剂、消毒剂,和激素)在影响和在两个医院废水WWTPs在西北省和评估的效率调查WWTPs移除这些新兴有机污染物(而是EOCs)。所选目标化合物代表广泛的化学物质具有不同的物理化学性质如表所示2


医药类 复合 兆瓦
克/摩尔
日志

抗生素 环丙沙星 331.35 0.28
氧氟沙星 361.4 -0.39
诺氟沙星 319.34 -0.13
四环素 444.44 -1.3
β受体阻断剂 阿替洛尔 266.3 0.16
消毒剂 三氯生 289.54 4.76
Triclocarban 315.58 4.9
镇痛药/抗炎药 双氯芬酸 294年 4.51
对乙酰氨基酚 151.2 0.46
布洛芬 206.3 3.97
Ketoprofen 254.3 3.12
脂类改性剂 苯扎贝特 361.8 4.25
类固醇激素 雌激素酮 270.4 3.13
雌三醇 288.4 2.45
17β雌二醇 272.4 4.01
17α- - - - - -炔雌醇 296.4 4.2

物理和化学信息获得Ratola et al ., 201245];剃须刀,201146]。

2。材料和方法

2.1。试剂和化学物质

纯标准(> 98%)的ketoprofen(刃)、布洛芬(伊布·)、苯扎贝特(BF),三氯生(TCS), triclocarban(太极拳),氯霉素(CAL),诺氟沙星(也)、氧氟沙星(笔)、环丙沙星(CIP),对乙酰氨基酚(ACE)、阿替洛尔(吃),四环素(TCN),双氯芬酸盐(DIC),雌激素酮(E1), 17岁β雌二醇(E2)、雌三醇(E3)和17α炔雌醇(EE2)都从Sigma-Aldrich购买(阿斯顿庄园、南非)。此外,13C3咖啡因(用作isotopically贴上代理的标准),norfloxacin-d5(内部标准)和17β雌二醇13C3(内部标准)也获得Sigma-Aldrich(阿斯顿庄园、南非)。丙酮(高效液相色谱级),但是有的年级水和甲醇(纯度99%),甲酸(纯度99%),醋酸铵和氢氧化铵也获得Sigma-Aldrich(阿斯顿庄园、南非)。绘画纸玻璃纤维滤纸(孔隙大小0.7μ米)和SPE墨盒绿洲HLB(500毫克,12毫升)从Sigma-Aldrich购买(阿斯顿庄园、南非)。

2.2。样本收集和准备

废水收集的样本两个WWTPs收到医院废水Ngaka Modiri Molema区,西北省,南非。WWTP-A和WWTP-B主要接收来自医院和诊所的废水,分别。下面是地图描绘了两个采样位置与其余的西北省和周边省份(图1)。

WWTPs,毅力的治疗过程由频道,曝气坦克、二次沉淀池,成熟池和污泥脱水单元。平均每日流动WWTP-A WWTP-B是322米3/天,238米3/天,分别。在2015年8月和2015年12月,获取样本收集的入渗和废水流在WWTPs使用precleaned 2.5 L琥珀色玻璃瓶。在每个站点上收集的样本一式两份。约10毫升的甲醛(1%,v / v)立即被添加到琥珀色玻璃瓶现场,防止退化和这些样品被保存在冰盒在运输到实验室。在实验室里,瓶子在4°C蒙在鼓里直到提取不到72 h。

制备的标准解决方案。股票的解决方案,个人药品(5 000 mg / L)准备的多重标准的不同浓度被适当准备日常使用甲醇稀释股票的解决方案。苯扎贝特、布洛芬、对乙酰氨基酚、三氯生、阿替洛尔,ketoprofen,四环素,17所示β雌二醇,17α炔雌醇,17β雌二醇13C3在甲醇的准备。Triclocarban制备甲醇的混合物/丙酮(1:1,v / v);氧氟沙星在甲醇的混合物准备/乙酸/甲醇:水(1:2.5:9 v / v)。环丙沙星在0.1 N的混合物准备盐酸/甲醇:水(4:1 v / v)。股票的解决方案被保存在琥珀色玻璃瓶在4°C。雌酮和雌三醇在甲醇/二氯甲烷的混合物(1:4,v / v)。

2.3。固相萃取

药物的提取方法(抗生素、消毒剂、β-阻断剂以及止痛剂)被朗格弗德提出的修改方法et al。34)和Dorival-Garcia et al。47]。短暂、入渗和废水样本过滤GF / F过滤器(0.7μ米)。过滤废水样本然后上升与代理标准(1毫升的200μg / L的13C3咖啡因)。代理标准添加到每个样本占样本提取任何潜在的损失。飙升的样本被允许平衡60分钟。SPE墨盒(绿洲HLB, 12毫升,600毫克)条件有6毫升的甲醇和6毫升Milli-Q水之前样品(250毫升)都被转移到墨盒。此后,样本墨盒与6毫升蒸馏水冲洗和干燥真空下20分钟。干筒上的分析物被筛选了6毫升的甲醇,和提取蒸发干燥下温柔的氮流。干提取与1 000年重组μL甲醇(中监控为目标化合物- ESI模式)和1 000μL norfloxacin-d5 (100μg / L)(积极的应急服务国际公司为目标化合物监测模式),分别。在所有情况下,分析了每个样本一式三份。

类固醇激素的提取方法是李之前提出的方法等(48),做了一些调整。短暂、入渗和废水样本过滤GF / F过滤器(0.7μ米)。SPE墨盒(绿洲HLB, 12毫升,600毫克)条件有6毫升的甲醇和6毫升Milli-Q水,和250毫升的样品慢慢装上子弹。样本容器与6毫升Milli-Q冲洗水和干真空下的20分钟。干墨盒上的分析物与12毫升的甲醇,筛选了和提取蒸发干燥下温柔的氮流。干提取与1 000年重组μL (13C3-17年β雌二醇(500 mg / L)。在所有情况下,分析了每个样本一式三份。

2.4。质/ MS分析

在这项研究中,所有目标化合物被分为三组和各种分析技术被用来确定化合物。组1由药品,即环丙沙星、诺氟沙星、四环素、双氯芬酸钠盐、氧氟沙星、对乙酰氨基酚、阿替洛尔,在积极的应急服务国际公司模式下进行分析。组2包括制药和个人护理产品的化合物,包括ketoprofen、布洛芬、苯扎贝特,三氯生,氯霉素,并分析- ESI模式,而集团3组成的类固醇激素,即雌激素酮,雌三醇,17β雌二醇,17α炔雌醇(EE2)在- ESI模式分别进行了分析。目标化合物在组1和2是色谱分离Supelco泰坦™C18 UHPLC列(1.9μ米粒子大小、5厘米x 2.1毫米),本地由Sigma-Aldrich(阿斯顿庄园、南非)。在所有情况下,注射量10μL使用和列是维持在40°C。一个恒定的流速为0.3毫升/分钟和移动阶段由20毫米醋酸铵在水中(A)和100%甲醇(B)组1候选人的分析。梯度洗脱程序如下:90% (A)为1分钟,然后从90%到30% (A) 3分钟,这是进一步降低到10%(一)6分钟;9分钟,0%;12分钟,10%;15分钟,30%;15.01分钟,90%;30分钟,90%。组2的候选人,在水中移动阶段由0.1%甲酸甲醇(B) (A)和100%。列保持在40°C和流率维持在0.2 mL / min。梯度洗脱程序如下:90% (A)为1分钟,然后从90%到20% (A) 3分钟,这是进一步降低到5%(一)6分钟; 9 min, 0%; 10 min, 5%; 12 min, 20%; 15 min, 90%; 20 min, 90%.

目标类固醇激素在这个调查研究色谱分离的一个InertSustain C18柱(3μ米粒子大小,2.1×150毫米)(日本东京)。在这种情况下,注射量10μL采用整个分析。列保持在40°C 0.3毫升/分钟的流量。NH移动阶段采用由0.1%4哦在水中NH (A)和0.1%4哦在甲醇(B),梯度洗脱程序如下:50%(一)0.01分钟;然后从50%到20%(一个)3分钟;12分钟,20%;15分钟,20%;17分钟,50%;20分钟,50%。

质谱测量了使用lcms - 8030模型(日本岛津公司、美国),配有电喷雾电离源。源加热块保持在400°C,在250°C的反溶剂温度。氮作为干燥和nebulising气体(1.50升/分钟),而collision-induced离解(CID)气体氩,维持在230 kPa。由此产生的碎片离子监测多反应监测(MRM)模式中停留时间100毫秒。前体离子和产品的细节和他们的碰撞能量以及锥电压展示在表3。MRM转换为个人目标化合物通过直接注入每个化合物的1 mg / L 0.3毫升/分钟的流量进入质谱仪。在这些初步的完成实验,确定了每个化合物的前体离子和产品。MRM转换的细节为每个化合物以及优化的参数表3


复合 前体m / z 产品m / z 锥电压(V) 碰撞能量(eV)

消极的方式
Ketoprofen(刃) 253.3 209.29 15 8
布洛芬(伊布·) 205.4 161.3 17 9
苯扎贝特(鹿角的第二叉) 360.2 274年;153.95 13 16
三氯生(TCS) 286.8 35;141.8 22 11
Triclocarban(太极拳) 313.1 159.9;126.05 12 13
氯霉素 321.1 152年;257.05 16 19
雌激素酮(E1) 269.2 145.10;143.05 14 46
17β雌二醇(βe2) 271.2 145.10;183.10 14 47
雌三醇(E3) 287.2 143.05;171.15 15 43
17α炔雌醇(EE2) 295.3 145.05;159.05 11 47
积极的方式
四环素(TCN) 444.9 410年;154.1 -13年 -21年
萘啶酸(部分) 232.9 215.05;187年 -18年 -16年
阿替洛尔(吃) 267年 145;190年 -14年 -29年
对乙酰氨基酚(ACE) 151.9 110.1;65.15 -11年 -24年
氧氟沙星(笔) 362年 318.1;261.05 -14年 -22年
诺氟沙星(也不) 320年 302.05;231.05 -16年 -22年
环丙沙星(CIP) 332年 314.1;231年 -13年 -23年
双氯芬酸钠盐(DIC) 318年 23.2;58.75 -12年 -15年

质量保证和质量控制。由于nonavailability适当的替代标准为目标化合物,飙升的实验进行了评估分析协议使用的准确性。在这种情况下,一式三份分析飙升Milli-Q水(250毫升)两个浓度对应于低(10μg / L)和高(100μg / L)水平。估计目标化合物(激素)的复苏范围从60到150%,而低复苏观察制药(低于40%)。低恢复药品由于体积小的洗脱液的使用高容量的墨盒(12毫升)类似于推荐1694年美国环境保护部的方法分析制药和个人护理产品的水、土壤、沉积物和有机固体残HPLC-MS / MS。顺便说一句,墨盒使用的吸附剂质量为本研究那些受雇于美国环境保护部以上的方法。目标化合物的分析复苏以及其他方法验证参数总结在表45。在分析、试剂和程序性空白同时分析与提取的样品来评估可能的污染源。的线性校准块超过0.99所有目标化合物。检测极限(LOD)和量化的限制(定量限),源自于标定块,被定义为3.3和10倍标准差(SD)的空白,分别产生的校准曲线的剩余标准差范围从1到101.92%。目标化合物的色谱图附在附录的列表。


复合 R2 标准偏差 LOD ( g / L) (定量限 g / L)

13C3-Caffeine 0.9995 1 0.03 0.102
CIP 0.9997 26.28 0.06 0.18
0.9997 18.07 0.05 0.15
也不 0.9991 8.49 0.04 0.12
TCN 0.9994 24.72 1.66 5.02
吃了 0.9979 7.34 0.4 1.22
TCS 0.9999 101.92 0.17 0.51
移行细胞癌 0.9997 101.92 0.07 0.22
迪拜国际资本 0.9992 32.08 0.05 1.23
王牌 0.9999 28.6 0.13 0.38
伊布· 0.9999 12.51 0.19 0.59
尿酮体 0.9991 67.5 0.07 0.23
E1 0.9996 25.97 0.79 2.41
E3 0.9988 10.22 1。3 3.93
e2 0.9993 81.07 0.38 1.71
EE2 0.9992 23.66 0.6 1.82
13C3-E1 0.9995 4.19 0.11 0.33

LOD:检测极限;定量限:量化的限制;相对标准偏差:相对标准偏差。

化合物 浓度水平
10 ng / mL 100 ng / L

E1 146年 101年
E3 88年 92年
E2 70年 113年
EE2 75年 90年

统计分析。通过Mann-Whitney U统计分析进行测试以确定的意义之间的差异发现平均浓度的废水和入口流两个WWTPs。

3所示。结果

17(17)目标药物的浓度的影响流WWTPs都展示在表6和表7。总体来看,14的17个目标PPCPs被检测到。影响样本,显著的浓度的变化目标PPCPs被观察到两个WWTPs调查。观察到的变化可能是由于时间的变化两家医院的处方药物的利用率。例如,镇痛药/抗炎药(ACE和伊布·)和抗生素(TCN)是最丰富的化合物影响WWTP-A和WWTP-B之流。相比之下,笔,卡尔和男朋友没有检测到的入渗WWTPs调查。


WWTP-A 影响 废水
意思是浓缩的。 Min-Max浓缩的。 意思是浓缩的。 Min-Max浓缩的。

抗生素
CIP 0.99±0.80 0.12 - -2.00 0.51±0.57 0.08 - -1.40
ND ND ND ND
也不 0.42±0.62 0.10 - -1.53 0.12±0.13 0.03 - -0.35
卡尔 ND ND ND ND
TCN 11.04±19.22 1.09 - -45.38 0.95±0.38 0.52 - -1.43
β受体阻断剂
吃了 4.41±2.76 1.08 - -8.34 1.19±1.27 0.33 - -3.22
消毒剂
TCS ND ND ND ND
移行细胞癌 0.76±0.67 0.23 - -1.75 0.11±0.19 0.01 - -0.46
镇痛药/抗炎药
迪拜国际资本 2.38±4.46 0.12 - -10.34 0.3±0.27 0.07 - -0.75
王牌 49.79±40.43 21.27 - -119.50 6.1±7.50 < - 11.39定量限
伊布· 16.44±23.23 0.33 - -53.40 5.25±7.35 < - 13.66定量限
尿酮体 0.39±0.38 < - 0.65定量限 0.14±0.08 < - 0.24定量限
脂类改性剂
男朋友 ND ND ND ND
激素
E1 0.031±0.02 0.013 - -0.053 0.023±0.014 0.007 - -0.041
E3 0.463±0.57 0.134 - -1.480 0.233±0.157 0.111 - -0.539
βe2 0.022±0.02 0.008 - -0.035 0.014±0.004 0.008 - -0.0191
EE2 5.601±2.66 2.654 - -9.833 1.344±1.827 0.448 - -4.608

ND:没有检测到。

WWTP-B 影响 废水
意思是浓缩的。 Min-Max浓缩的。 意思是浓缩的。 Min-Max浓缩的。

抗生素
CIP 2.2±3.89 0.12 - -9.11 0.35±0.52 0.06 - -1.28
ND ND ND ND
也不 0.26±0.31 0.07 - -0.82 0.15±0.19 0.02 - -0.44
卡尔 ND ND ND ND
TCN 19.11±31.73 3.80 - -75.81 1.49±1.12 0.48 - -3.22
β受体阻断剂
吃了 1.19±0.89 0.41 - -2.54 0.71±0.82 0.15 - -2.15
消毒剂
TCS 0.11±0.19 0.00 - -0.40 0.09±0.12 0.00 - -0.27
移行细胞癌 0.61±0.38 0.06 - -0.97 0.04±0.03 0.00 - -0.06
镇痛药/抗炎药
迪拜国际资本 0.99±1.59 0.15 - -3.82 0.47±0.63 0.10 - -1.58
王牌 24.07±22.47 11.06 - -57.65 1.24±1.19 < - 2.09定量限
伊布· 14.39±27.40 1.09 - -63.37 0.51±0.61 0.02 - -1.46
尿酮体 0.53±0.25 < - 0.70定量限 0.23±0.32 < - 0.61定量限
脂类改性剂
男朋友 ND ND ND ND
激素
E1 0.018±0.014 0.004 - -0.040 0.004±0.002 0 - 6
E3 0.257±0.199 0.027 - -0.512 0.043±0.024 0.01 - -0.065
Β-E2 0.0178±0.020 0.001 - -0.047 <定量限
EE2 0.923±0.067 0.881 - -1.041 0.681±0.130 0.524 - -0.884

ND:没有检测到。

新兴有机污染物的存在,特别是制药和类固醇激素在WWTP废水,及其后续去除废水处理过程中受到多种因素的影响。其中,水溶解度,波动性,吸附到固体等以及他们倾向于接受生物降解水废物流中重要的因素,可能会显著影响其环境命运和行为(49]。在目前的研究中,去除效率的WWTPs靶向药物和激素计算使用

在哪里C影响C废水分别代表的意思是浓度影响和废水

考虑到不同物理化学性质的选择的药品和类固醇激素,它预计WWTPs会表现出不同的治疗过程中,这些污染物去除率。如图2,PPCP删除率范围从WWTP-A 28日至94%,同时移除率WWTP-B 13至96%不等。

4所示。讨论

4.1。发生PPCPs和类固醇激素的影响样品

抗生素被广泛用于医疗保健设施。事实上,抗生素是最常用的药物之一,医院(20;51]。然而,监控这类治疗药物残差的发展尤为必要,因为他们的贡献的耐多药菌株微生物在市政废水以及接收水体(21]。有趣的是,三个五个PPCPs (CIP,也和TCN)属于这群被发现在两种WWTPs,而笔和卡尔没有检测到。

在WWTP-A TCN的浓度变化从1.09到45.38μ与平均浓度为11.04 g / Lμ3.80 - -75.81 g / L,而一系列的μ与平均浓度为19.04 g / LμWWTP-B观察g / L。这些结果显示,没有显著性差异两WWTPs TCN浓度(p > 0.05)。四环素(TCN)在本研究观察到浓度高于之前报道在香港WWTPs由李等(50),平均浓度为0.270μg / L。更高浓度的TCN被观察到医院比城市污水废水。四环素(TCN)通常用于治疗尿路感染引起的某些细菌(51]。

最低的平均浓度观察诺氟沙星(也),和被发现是0.42和0.26μ分别g / L, WWTP-A WWTP-B。这些结果表明,浓度没有显著差异,也两WWTPs (p > 0.05)。观察到的平均浓度也高于报道抗生素(0.018μg / L) Zorita et al。52]。对环丙沙星的浓度WWTPs (CIP),一个相对较低的平均浓度的0.99μg / L在WWTP-A WWTP-B相比,平均浓度为2.2μg / L。这些结果显示,没有显著性差异两WWTPs CIP浓度(p > 0.05)。这些浓度与之前报道的抗生素在一些加拿大WWTPs [15),一般都高于在市政污水处理厂在瑞典(52]。

β受体阻断剂的治疗药物是另一个重要的类经常规定治疗心血管疾病和高血压53]。阿替洛尔(吃)是一个受欢迎的这组药物候选。它检测到1.08到-8.34之间μg / L,总平均浓度的4.41μ在WWTP-A g / L,而其浓度从0.41到2.54不等μg / L总平均浓度的1.19μ在WWTP-B g / L。这些结果表明,在WWTP-A吃浓度显著不同于中发现WWTP-B (p < 0.05)。阿替洛尔在当下研究的观察水平明显低于报道这种化合物的废水从北部污水处理厂收集的样本在夸祖鲁-纳塔尔省,南非(43]。

三氯生(TCS)和triclocarban(太极拳)广泛应用于各种消费产品因其优异的抗菌和抗真菌特性。这些化学物质通常添加到产品,如肥皂、消毒剂,牙膏,沐浴露,和医疗消毒剂,在那里他们可能含有2%至0.1的TCS太极拳重量(或46]。三氯生(TCS)被发现低于WWTP-A检测极限的时候发现平均浓度为0.11μ在WWTP-B g / L。另一方面,太极拳组发现,总平均浓度的0.76μg / L和0.61μ分别g / L, WWTP-A WWTP-B。这些结果显示太极拳浓度没有显著差异两国WWTPs (p > 0.05)。与加拿大研究相比,类似的浓度苑(0.56μg / L)观察,而相对更高浓度的TCS (1.3μg / L)观察比目前的研究(15]。

止痛剂和消炎药代表另一组药品高度利用隔离或可能结合其他配方治疗各种疾病(54]。在目前的研究中,所有的四个目标候选人(ACE,伊布·、尿酮体和DIC)属于WWTPs发现了这个治疗组。在这些药品中,ACE浓度最高对应49.79和24.07μ分别g / L, WWTP-A WWTP-B。这结果显示,有两WWTPs ACE浓度的差异不显著(p > 0.05)。类似的ACE浓度(59μg / L)在北部的支流污水处理工作在夸祖鲁-纳塔尔省,南非曾报道(43),但据报道在较低浓度WWTP支流(2.953μ在中国(g / L)55]。布洛芬(伊布·)也发现在相对较高的浓度影响样本平均浓度为16.44和14.39μ分别g / L, WWTP-A WWTP-B。在一个相关的研究中,一个类似的浓度(19.7μ为伊布·g / L)观察的调查影响样品(4]。这些结果显示,没有显著差异的伊布·两WWTPs浓度(p > 0.05)。同样,ACE的平均浓度和伊布·林在入渗在另一个研究样本(et al。56])30.97μg / L和17.93μg / L,分别,与本研究的结果。相比之下,一个相对低浓度的伊布·达尔维收集的污水引入样本中,检测出污水处理工程是Msunduzi直辖市和其处理废水排放到Msunduzi河在夸祖鲁-纳塔尔省[44]。此外,平均浓度观测到的伊布·本研究也高于报告相似矩阵在意大利,波兰和葡萄牙(57- - - - - -59]。

相对于其他药物(ACE和伊布·)止痛药和抗炎的范畴,降低DIC浓度的平均值是2.34μg / L和0.99μ发现了g / L WWTP-A WWTP-B,分别。可比意味着这种化合物的浓度也被报道影响样品收集从阿尔及尔市60]。DIC更高浓度是WWTP支流(22.3μ夸祖鲁-纳塔尔省的g / L) (61年]。

Ketoprofen(刃)被发现有一个0.39的平均浓度μg / L和0.53μ分别在WWTP-A g / L, WWTP-B。这些结果显示,没有显著性差异两WWTPs尿酮体浓度(p > 0.05)。类似的研究结果报道在意大利WWTPs [57]。然而,低浓度的观察刃群WWTPs评估;可能的原因可能是尿酮体的低使用特定的医院。

雌激素有天然和合成的起源62年]。三大天然雌激素的形式产于17人尿β雌二醇(E2)及其主要代谢物,雌激素酮(E1)和雌三醇(E3)。此外,合成雌激素的化合物,17岁α炔雌醇(EE2),经常被用作许多口服避孕药的主要成分(63年]。在WWTP-A E1的浓度变化从0.013到0.053μ与平均浓度的0.031 g / Lμ0.004 - -0.04 g / L,而一系列的μ与平均浓度的0.018 g / LμWWTP-B观察g / L。这些结果显示,没有显著性差异两WWTPs E1浓度(p > 0.05)。

类似的E1的浓度(0.023μg / L)中检测出医院污水入渗在奥斯陆,挪威(28]。然而,在目前的研究观察到的水平明显高于韩国医院废水(E1的报道38]。同样,WWTP-A E2的浓度变化从0.008到0.035μ与平均浓度的0.022 g / Lμ0.001到-0.047 g / L,而一个范围μ与平均浓度的0.018 g / LμWWTP-B观察g / L。类似的E2浓度(0.02μg / L)据报道在医院污水入渗在奥斯陆,挪威(28),虽然观察水平普遍低于E2浓度的影响WWTPs在中国接受国内废水(主要64年]。

雌三醇(E3)中的第二个最丰富的激素检测分析影响样本。这是检测到的浓度范围0.134 - -1.480μg / L总平均浓度的0.463μ在WWTP-A g / L,而其总平均WWTP-B浓度是0.257μg / L浓度范围为0.027 - -0.512μg / L。这些结果显示,没有显著性差异两WWTPs E3浓度(p > 0.05)。这种激素的检测高浓度废水可能是与人类的排泄率高(64年]。的浓度在目前的研究中发现类似于平均浓度E3(0.328的报道μg / L)在国内WWTP入渗在突尼斯(65年]。

在WWTP-A EE2变化从2.654到9.833的浓度μ与平均浓度为5.601 g / Lμg / L在0.881到-1.041之间μ与平均浓度为0.923 g / LμWWTP-B观察g / L。这些结果表明WWTP-A大相径庭的EE2浓度观察WWTP-B (p < 0.05)。相比之下,EE2没有发现在医院废水在韩国38]。高浓度的EE2支流流进入WWTPs可能是由于这一事实EE2是避孕药物的主要成分。

4.2。发生PPCPs和类固醇激素的废水样品

17(17)的浓度废水样品的目标PPCPs WWTPs都展示在表6和表7。类似于观察到的趋势影响样本,14 17 PPCPs被探测目标的污水收集的样本两个WWTPs在本研究评估。观察到在WWTP-B影响样本,笔,卡尔,和男朋友也没有发现WWTP-B废水样本,而TCS和E2,除了那些没有检测到的目标PPCPs WWTP-B,没有检测到任何从WWTP-A废水样本收集。然而,所有目标PPCPs(发现)中观察到的在较低浓度废水比流入的样品在这两个的WWTPs评估,从而表明这些污水处理过程的显著的去除效率。

在抗生素,只有笔和卡尔没有WWTPs废水样本中检测到。三氯生(TCN)被发现在低浓度的平均值0.95μ在WWTP-A g / L,而一个相对较高的平均浓度(1.49μ在WWTP-B g / L)观察。这些结果表明,在TCN浓度无显著差异这两个WWTPs之间(p > 0.05)。

CIP和也发现这两个WWTPs在非常低的浓度。在WWTP-A,整体平均浓度的0.51μg / L和0.12μg / L为CIP也观察,分别。在WWTP-B,类似的浓度观察CIP (0.35μ0.15 g / L)和也(μg / L)。观察到的浓度在目前的研究与报道在一些WWTPs的废水也在中国66年)、CIP污水样品中在美国(67年]。这些结果显示,没有显著差异CIP也集中在这两个WWTPs (p > 0.05)。

β-受体阻滞药吃了被发现在更高浓度WWTP-A (1.19μg / L)相比,在WWTP-B发现(0.71μg / L)。这些结果表明,在吃浓度无显著差异这两个WWTPs之间(p > 0.05)。水平相比,在目前的研究中,观察到低浓度的吃在医院已报告WWTP废水(0.055)μ在沙特阿拉伯g / L) (68年]。WWTP-A废水中高浓度的吃可能与高使用的医院。

三氯生(TCS)中没有检测到WWTP-A虽然被发现在非常低的浓度在WWTP-B (0.09μg / L)。相比,在目前的研究中,观察到的水平更高浓度的TCS在市政WWTP废水(0.108已报告μ在加拿大(g / L)69年]。Triclocarban(太极拳)也发现在非常低的浓度在两种WWTPs,平均浓度为0.11和0.04μ分别g / L, WWTP-A WWTP-B。这些结果显示太极拳浓度没有显著差异这两个WWTPs之间(p > 0.05)。

止痛剂,ACE还检测到相当高的浓度与平均浓度的6.1和1.24μ分别g / L, WWTP-A WWTP-B。这些结果表明,在ACE浓度无显著差异这两个WWTPs之间(p > 0.05)。

布洛芬(伊布·)也发现高浓度平均浓度为5.25μWWTP-A g / L,尽管更低的平均浓度(0.51μWWTP-B g / L)观察。这些结果显示,没有显著差异的伊布·两WWTPs浓度(p > 0.05)。观察到浓度的伊布·在达尔维一般低于检测污水处理厂污水被排入Msunduzi河在夸祖鲁-纳塔尔省[44]。对DIC的水平,一个类似的调查WWTPs观察浓度范围。这些结果表明,在DIC浓度无显著差异这两个WWTPs之间(p > 0.05)。

这些浓度与先前报道WWTP废水在法国(马赛)70年]。然而,在本研究观察到的浓度远低于报告的水平WWTP废水在夸祖鲁-纳塔尔省[71年]。在这两个的WWTPs调查在这项研究中,发现尿酮体在低浓度平均值为0.14和0.23μ分别g / L, WWTP-A WWTP-B。这些结果显示,有尿酮体浓度这两个WWTPs之间的差异不显著(p > 0.05)。

所有目标雌激素在污水中发现从WWTP-A收集样品,只有E2 WWTP-B废水样品中没有发现。E1中观察到的水平WWTP-A从0.007到0.041不等μ这些相对高于g / L和废水中发现从WWTP-B收集样品。结果显示,WWTP-A大相径庭的E1浓度观察WWTP-B (p < 0.05)。类似的E1浓度(0.0041μ据报道Pauwels & g / L)同事(71年在废水样本医院WWTPs在比利时。

天然雌激素,17岁β雌二醇(E2),没有检测到WWTP-B废水时发现WWTP-A废水在0.008到-0.019之间μ与平均浓度的0.014 g / Lμg / L。同样,E3 WWTP-A中发现在0.111到-0.539之间μg / L和总平均浓度的0.233μg / L。在WWTP-B,其总意味着浓度为0.043μg / L浓度范围为0.01 - -0.065μg / L。结果显示,在WWTP-A E2浓度废水从WWTP-B废水中发现明显不同(p < 0.05)。

合成雌激素,17岁α炔雌醇(EE2),还发现在WWTPs相对较高的浓度。在WWTP-A废水,浓度EE2变化从0.448到4.608μ与平均浓度的1.344 g / Lμ0.524 - -0.884 g / L,而一系列的μ与平均浓度的0.681 g / Lμg / L WWTP-B废水。这些结果显示,没有显著性差异两WWTPs EE2浓度(p > 0.05)。然而,EE2浓度较低(0.0162μg / L)在国内WWTP废水样品在中国已经被报道63年]。

4.3。制药和类固醇激素的去除效率

观察抗生素中,最高去除率TCN, WWTPs大约是91%。观察除CIP WWTP-B高(84%)比WWTP-A (49%)。同样,也没有删除率相对高WWTP-A(71%)比WWTP-B (41%)。一般来说,我们的研究结果可以与之前报道的抗生素在不同WWTPs在台湾的去除率是介于0和82%72年]。吸附在污泥通常被认为是主要的消除机制喹诺酮抗生素(73年,74年]。不管他们的消极的辛醇/水分配系数( ),也和CIP有高亲和力的吸附结果两性离子字符( = 5.9 - -6.4; = (7.7 - -10.2)74年]。

吃了被发现的平均去除率较高WWTP-A(73%)比WWTP-B (40%)。有点类似的发现报道吃,发现其平均去除率为60%在选定WWTPs在芬兰(75年]。因为吃了有一个低的辛醇/水分配系数(日志 = 0.16),其从水废物流并不是由于污泥吸附,但生物降解(76年]。

三氯生(TCS)中没有检测到WWTP-A而总去除率13%是WWTP-B观察。估计去除率在本研究范围内的TCS之前报道的相关研究(77年]。然而,这有点低于移除率报告TCS其他地方一般都高于60% (49,78年,79年]。尽管其相对较高的日志 值(4.76),它被WWTP-B仍然不佳。可能解释其去除率低,可能是由于其持久性污泥粒子,以及缺乏TCS降解细菌的微生物群落活性污泥(77年]。三氯生(太极拳)的去除率85%和94%的观察WWTP-A和WWTP-B分别。高苑的去除率可以归因于它的辛醇/水分配系数(日志 = 4.9)和移行细胞癌在颗粒污泥降解细菌,因此吸附污泥被证明是其主要活性污泥处理过程中消除机制(80年]。

对乙酰氨基酚(ACE)是目前在高浓度影响样品和80%以上的这些WWTPs被移除。观察到的高ACE去除率与其他地方类似报告的结果是在协议(75年,81年- - - - - -83年]。考虑到低日志 值(0.46),ACE预计不会被吸附到颗粒污泥;因此微生物降解被认为是一个重要的路线为其消除(84年]。良好的去除率观察伊布·虽然高浓度的影响被检测出样本。发现其平均去除率为68%为WWTP-B WWTP-A和近100%。这些结果与报道的其他协议(11,37,60,85年]。观察高去除率WWTP-A DIC的(87%),而获得了相对较低的去除率在WWTP-B (53%)。相比之下,伊布·去除率很低(< 21%)被报道在希腊WWTPs [37]。偈人去除率64%和55%被发现在WWTP-A和WWTP-B,分别。Lindqvist et al。(2005) (4)调查了七个污水处理厂的处理效率在芬兰,发现平均刃去除率为78%,略高于尿酮体的去除效率观察在这个研究。良好的去除率偈语,伊布·和DIC可以归因于他们的相对较高的辛醇/水分配系数(日志 = 3 - 4),这常常倾向于吸附到固体作为主要消除这些污染物的机制。

在WWTP-B E1的平均去除率为83%。另一方面,WWTP-A采用相同的治疗过程是观察到的平均去除率为28%,这表明了操作条件和反应器的配置可能会影响性能。天然雌激素,17岁β雌二醇(E2),没有发现在WWTP-B污水平均去除效率WWTP-A 35%的观察。然而,这个值低于E2去除效率在巴西WWTP高于90% (86年]。

在WWTP-A EE2的平均去除率为76%。这个结果是同意萨姆et al。86年),报告类似的去除率为EE2 (75.6%)。WWTP-A上述结果相反,WWTP-B收益率低26%。EE2的去除率的差异WWTP-A和WWTP-B可能归因于可能差异各自WWTPs edc的涌入。相同的模式观察E3,较高的去除率(77%)在WWTP-B观察,而在WWTP-A去除率为32%。一般来说,类固醇激素有很高的日志 值,因此吸附到固体预计将最主要的消除机制的废水处理过程中去除。

4.4。WWTPs评估的比较

我们的研究结果显示,超过这一事实有很大变化的PPCPs和类固醇激素的浓度,也有明显的区别对WWTPs去除效率。例如,清除了一些化合物,如对乙酰氨基酚和四环素治疗过程中相同的学位WWTPs,而环丙沙星、诺氟沙星等的去除WWTPs大大不同。在这项研究中,这两个医院污水处理厂主要应用相同的治疗过程,由一个与carrousel-type生物反应器活性污泥法,其次是二次沉降坦克和成熟池塘以及消毒单位。一般来说,更高的目标PPCPs和类固醇激素的浓度影响样品的检测WWTP-A WWTP-B相比。唯一的例外是观察对乙酰氨基酚、布洛芬和四环素,相对也发现类似的浓度在两种植物。目标化合物的行为在这些WWTPs可能受到多种因素的影响如(i)研究卫生设施的类型和尺寸,平均每日大量废水,水的消耗速度,和卫生设施的可用性;(2)可能的药品消费模式差异两国医疗设施的废水进入两个WWTPs进行评估;和(iii)独特的去除效率可能依赖于几个反应堆设计和操作等因素配置,进料浓度和流量变化的生物槽温度、污泥停留时间(SRT)和水力停留时间(HRT)中讨论Verlicchi et al。30.),以及技术人员的可用性有效地管理治疗过程所需的最佳性能。

5。结论

十四17的目标PPCPs在这项研究中发现WWTPs入渗和废水样本收集。对乙酰氨基酚、布洛芬和四环素出席高浓度(10 - 50μ影响样本g / L)。carrousel-type活性污泥系统减少影响浓度的所有目标PPCPs 40 - 98%最终放电前,除了三氯生是证明去除率很低(13%)。尽管高去除效率观察对乙酰氨基酚、布洛芬,四环素,他们仍然存在在高浓度废水样品,通常超过1μg / L,这可能严重威胁水生生物的生长和存活接收水体。因此必须处理废水的进一步治疗流程,确保废水可以安全地排放到环境中不会造成伤害。采用先进的治疗过程,如活性炭的使用应考虑接收水体的污染降到最低,以确保水可以安全地重用在不久的将来。

数据可用性

使用的数据来支持本研究的结果包括在本文中。

的利益冲突

作者宣称没有利益冲突。

确认

作者感谢内斯科技大学的资金。

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