文摘
本研究提出了一种新的检测方法,钨夹杂物在核燃料棒的高端插头焊接用能量色散x射线荧光(EDXRF)分析。蒙特卡洛模拟方法被用来模拟的过程检测钨在核燃料棒的高端塞焊缝夹杂物而已。检测到钨粒子直径的锆合金在不同深度在焊缝和微量钨分散在焊缝的检测极限。然后,我们构造了一个实验装置,利用x射线管CdTe探测器。结果表明,净计数率的相对标准偏差钨k系列特征x射线(W(Kα)是1.46%,和最优参数是150千伏的管电压和电流0.5 mA。这些值被用来执行能量色散x射线荧光分析。这些结果与x光射线照相结果相比,大体相似。此外,x荧光分析的结果更清晰和可靠比x光射线检查。这项研究展示了应用x荧光分析检测钨夹杂物的可行性。
1。介绍
大部分核燃料棒含有高端塞,包覆管,燃料芯块,低端塞(1,2]。防止放射性裂变产物泄漏燃料棒的制造过程中,密封焊接所需燃料包壳管和插头。端塞焊在核燃料棒制造最关键的过程(3- - - - - -5]。钨极惰性气体焊(TIG)产生相对强劲和更高质量的焊缝,所以它被广泛用于原子能和航空行业的焊接精密仪器(6- - - - - -9]。如果他们不检查在焊接过程中,焊缝可以包含许多类型的缺陷。在压力之下,这些缺陷可能增长,导致失败。
钨夹杂物是一种类型的焊接缺陷。他们时形成的端塞和核燃料棒包壳管使用TIG焊接方法。钨电极可以打破和落入熔池,因为错误的电源的极性或高电流密度。钨夹杂物的几何形状是不规则的,和它的尖角分裂对焊缝的影响。这包含容易产生应力集中和裂纹,降低焊缝的韧性和强度(10]。
一个包含缺陷可以减少端塞焊缝的强度和韧性。这个缺陷导致的端塞焊缝质量的下降,降低了核燃料棒的生活。当核燃料棒暴露在严重的高温条件,高压力,和强烈的辐射在较长一段时间,任何现有的焊接缺陷很可能会进一步扩大。因此,放射性裂变产物可以通过缺陷和损伤逃脱反应堆冷却回路。在严重的情况下,它将导致燃料棒包壳的损坏,影响安全运行的核反应堆,并可能导致重大的经济损失(11,12]。因此,有必要检测这些钨包含缺陷的焊接过程。
金相检验和x射线摄影常用检测这些缺陷的方法。然而,金相检验损失样品,不能测试每一个生产过程中燃料棒。这种方法更适合乏燃料的分析和测试。尽管x射线成像检测方法可用于检测钨夹杂缺陷,可以看到的大小是有限的(13,14]。回族等人的研究表明,外圆环形焊缝的图像敏感性(最低可见焊丝直径)是0.20毫米在数字x射线摄影,和最终的环形焊缝是0.10毫米15]。Ewert等人在研究x射线数字成像检测方法被用来检查焊接奥氏体管道的核电站。一些裂缝和孔隙(约0.2毫米)检测(16]。使用TIG焊接时,破碎的钨电极可能融化了熔池的端塞,或者他们可能存在的粒子。当少量的钨存在焊缝的端塞,是更具挑战性的准确识别x射线成像。此外,结果极大地受到人为因素的影响,因此,可靠性低。尽管上述方法可以检测钨夹杂物,每个人都有缺点。
本文使用荧光来检测是否钨在焊缝和识别钨夹杂物。EDXRF分析是一种分析方法用于确定元素的类型和内容的材料。它使用主要x射线光子激发原子生成二次特征x射线。描述光子探测器的脉冲幅度分析器元素根据光谱识别脉冲高度分布,然后可以用于元素的定量分析。分析时间取决于仪器的类型,从几十秒到几分钟不等。这种方法可以分析80多个元素之间是和美国的敏感性是广泛的,因为它可以探索从ppm到100%。荧光法有许多优点:快速、操作方便,原位无损,并提供分析(17- - - - - -21]。作为一个结果,它已经使用了几十年的考古学、地质学、生物学、化学和其他领域(22- - - - - -31日]。在本文中,我们使用荧光检测焊缝夹杂物的钨核棒。
2。方法和实验
2.1。MCNP模拟
通常通过蒙特卡罗软件模拟而已。本文使用一个MCNP5蒙特卡罗模拟软件包。这个模拟包括两个项目。第一个是模拟钨颗粒的直径,可以确定在不同深度的锆合金。第二个是模拟检测极限的钨,钨夹杂物融化在插头。
图1显示一个图的检测装置,是用于蒙特卡罗模拟。探测器是CdTe检测器(Amptek x - 123)使用的参数表所示1。在仿真中,传感器是简化为只包括CdTe敏感的体积,是窗口,前壳的探测器。这个模拟使用设备的尺寸和参数描述之后。x射线源使用150千伏铑频谱。为每个粒子MCNP5结果归一化。光子数的F1卡片,箱子的数据转化为能量间隔。光子能量是记录每隔0.1 keV 1 keV的最低能量的最大能量。光子的数量计算的能量盒的方法,类似于确定多通道光谱数据。仿真包括电子和光子的相互作用。我们使用默认设置的物理卡,用MCNP的详细物理模拟,使用光电效应,汤森相干散射,康普顿散射,对生产。 The number of simulated particles was 2 × 109。花了大约八个小时每个程序执行计算。
图2是一个模拟的原理图。锆合金的深度是0毫米到0.7毫米和0.1毫米步长。钨颗粒的直径变化从0.01毫米到0.5毫米。粒子被安置在轴中心的简化模型。焊缝大约是半球形(核燃料棒可以旋转多个测量)。当模拟每个深度、钨粒子探测器位于最远的距离。当粒子远离轴,增加和可识别的信号的大小颗粒变小。图3模拟的是一个图时,钨的高端塞焊缝中夹杂物存在一种分散后融化。在仿真中,钨元素只有添加到高端塞焊和内容分布在一系列大约50 - 800 ppm。
2.2。实验仪器
x射线能量装置由一个CdTe检测器(Amptek x - 123模型)和x光管(BJKVXD X160k1mA-B系列)。CdTe探测器和x射线管参数如表所示1和2,分别。提出了一种设备的原理图在图4。探测器中心线与水平线的夹角是20°。准直器出口到焊缝的距离是6毫米,和探测器的距离出口端塞焊接点是15毫米。x - 123集团是一个完全集成的系统,包含一个CdTe探测器、前置放大器、一个DP5数字脉冲处理器(民进党)和MCA和PC5电源。x射线管是配备一个电源和控制软件。CdTe探测器和x光管是相互独立的。我们使用x光管的主要焊缝的射线激发钨x射线。我们使用传感器来测量激动的x射线。实验数据收集和分析了MCA和x - 123 CdTe DPPMCA软件。
2.3。样品
实验样本从核燃料元件制造公司获得如图5。有七个核燃料棒在A组和10 b组核燃料棒的示意图如图6。所有的样品包括燃料包壳管的一部分和高端插头。的高端插头、包覆管和洞的高端塞通过TIG焊接在一起。上的密封焊接的高端插头测量。x射线能谱分析是用来检测是否钨夹杂物在核燃料棒的高端插头焊接。分析结果与摄影图片提供的核燃料元件制造公司。
2.4。实验
评估设备的精度,从A组7号核燃料棒是用于一个实验。的净面积和价值的峰值位置W(Kα)被用作索引来评估设备的精度。接下来,我们优化管电压和阳极电流,净计数率和peak-to-background比率W(Kα)作为评价指标。
管电压整定范围从130千伏、160千伏和10 kV的间隔。阳极电流变化的马马从0.3到0.9的区间0.1 mA。每个测量条件是身价至少五次,没有其他参数的变化。管电压和阳极电流的总和生产28日测量。使用这些最佳参数,我们把核燃料棒的x荧光分析和比较结果与x射线摄影测量。
3所示。结果与讨论
3.1。蒙特卡罗仿真结果
蒙特卡罗模拟方法用于模拟识别钨颗粒直径在不同深度的锆合金棒。图7显示了从模拟能谱。
(一)
(b)
生产的核燃料棒,有效穿透深度的端塞必须小于或等于0.65毫米。我们的蒙特卡罗模拟研究的深度约0 - 0.7毫米。从图可以看出7W的特征x射线强度不同直径的钨颗粒是锆合金的不同在不同的深度。根据公式(32,33的检出限),W峰值可以计算。结果如表所示3。我们适合这些结果,获得的深度的函数锆合金和钨颗粒的直径。结果如图所示8。
从表可以看出3和图8锆合金的,随着深度的增加,可识别的粒子的大小也增加。锆合金的深度有指数关系的钨颗粒的大小。
钨夹杂物是不允许在核燃料棒的制造过程。然而,在现有的技术中,检测到钨的大小是有限的。回族等人的研究表明,x射线成像方法能有效地检测毛孔,夹杂物等缺陷直径大于0.2毫米的圆环形焊缝环形核燃料元件。该设备可以看到体积缺陷如气孔和夹杂物。结束时的杆,它可以检测脸环缝焊接直径大于0.1毫米。相比之下,而已可以检测小缺陷的范围大约0 - 0.4毫米。
如图3,我们模拟添加均匀分散跟踪钨在50 ppm到800 ppm,与空白样品。结果如图所示9,计算值和检出限见表4。
从表可以看出4钨的检测极限是100 ppm。从之前的分析,有一定的大小限制的钨在焊缝x射线照相检测。钨融化到焊缝时,它是具有挑战性的检测通过X-photographic方法。在某些情况下,x荧光法可以检测焊接钨钨夹杂物。生产核燃料棒,钨最后塞焊缝夹杂物是不允许的。仿真表明,这些夹杂物的检测比x射线摄影,因为它可以更好的与荧光检测夹杂物,更小的规模和内容。
3.2。确定设备的精度
评估设备的精度,A组的7号燃料棒放置在测量设备,和不连续的重复测量了至少20倍。测量时间是60年代,x射线管电压160 kV,阳极电流是0.6 mA。个人业绩报告,平均净计数率,平均偏差(广告),相对平均偏差(RAD),标准偏差(SD)和相对标准偏差(RSD)计算。
图4显示的测量值W(Kα)净计数率和偏差。表3介绍了平均净计数率、平均偏差,相对平均偏差,标准偏差和相对标准偏差的净计数率W(Kα)。
如图10和表5,平均净计数率W(Kα)是68.2,偏差范围从1.51−1.6。的W(Kα)峰值位置的通道几乎在同一位置(1354)频道,每次只有三个测量结果略有不同。表3显示的相对标准偏差W(Kα)的净计数率为1.46%。每个测试的数据没有显著差异。结果表明,x射线分析精确和准确的数据提供。
3.3。管电压和阳极电流
在x射线能谱分析中,样品的元素特征x射线是由x光管的主要兴奋的光谱。如果x射线管电压太低,主要频谱的能量不会到达元素特征x射线的吸收边。如果它太高了,一个更重要的轫致辐射背景介绍,测量结果将受到影响。改变x光管的电流会影响测量的信噪比。因此,检测钨夹杂物需要一个合适的管电压和电流。因为这些原因,我们不同的管电压和电流。数据11和12呈现的结果。
如图11的净计数率W(Kα)有一个持续的上升趋势的管电压和电流增加。然而,W(Kα)peak-to-background趋势不同的管电压和电流改变。图12表明peak-to-background比率的W(Kα)不断增加随着x射线管电压的增加在同一管电流。管电压时峰值出现大约150 kV,然后略有下降。随着管电流增加,peak-to-background比例的W(Kα)首先表现出上升趋势,然后慢慢地变得更小。当管电压的范围大约130 kV - 140 kV, peak-to-background比率W(Kα)管电流的最大值0.5 mA,当电压150 kV∼160 kV, peak-to-background比率W(Kα)有一个更高的价值在一个广泛的马马管电流从0.4到0.6。一般来说,当x射线管电压150千伏,电流是0.5 mA的peak-to-background比率W(Kα)有一个相对较高的值,和净计数率W(Kα)也超过70。根据结果,我们选择150千伏和0.5 mA x射线管的下列实验操作参数。
3.4。钨夹杂物检测
利用这些实验,我们得到最优条件分析钨使用x荧光分析夹杂物。我们用x射线能谱分析测试两个批次的样品从核燃料元件制造公司。测量结果如图13和14。
图13显示了x射线能量光谱的核燃料棒在a组的图表表明,没有明显的特征x射线峰值在燃料棒1到6号。然而,有明显的钨元素的特征x射线峰值在燃料棒的x射线能谱7号的山峰W(Kα1),W(Kα2),W(Kβ1),W(Kβ2)是可见的。结果表明,夹杂物在钨杆。
图15提出一种摄影图像的核燃料棒组从核燃料元件制造公司。如摄影图片所示,上端有一个白色的区域塞焊(由红框圈起来的区域)。核燃料元件制造公司人员得出的结论是,白色区域的位置包含钨夹杂物面积。钨夹杂物出现,因为在惰性气体保护钨弧焊过程中,高密度钨电极头被困和存入焊缝。没有白色区域的放射学图像燃料棒1号6号,表示,这些燃料棒没有钨夹杂物。比较能散X荧光分析结果与摄影成像结果表明,这两种方法一致。
图14显示了x射线能量光谱的B组核燃料棒,和图16礼物的摄影图像组B, B组光谱表明,燃料棒1号到6号钨的典型x射线的山峰,但燃料棒7到10号没有。摄影图像显示,燃料棒1号到6号的白色区域的高端塞焊(由红框圈起来的区域),表明这些燃料棒钨核燃料棒的高端塞焊缝中夹杂物。在B组的燃料棒,钨夹杂物检测的两种方法是一致的。
x荧光结果和x光射线照相结果比较,可以看出一些x光射线照相检验结果并不是很清楚。这些结果需要专业人员拥有多年的工作经验来确定是否有钨夹杂物。然而,x荧光分析的结果显然是显而易见的。
4所示。结论
检测夹杂物在核燃料棒的高端钨插头焊接制造过程中是不可或缺的重要一步的核燃料组件。这一步是至关重要的,确保核反应堆的安全运行。当前方法的主要缺点是破坏性,复杂的过程,缺乏实时数据,以及有限的可检测夹杂物的大小和内容。本文采用蒙特卡罗软件模拟的x荧光分析钨在核燃料棒包体。结果表明,x荧光分析方法优于x射线摄影方法,因为它可以检测焊缝在0到0.4毫米的深度范围。此外,本文还模拟了微量钨焊缝中夹杂物分散。结果表明,荧光的探测范围可以达到100 ppm。然而,当钨夹杂物存在,它是具有挑战性的通过x光射线照相检测它们。EDXRF分析对焊点进行两组的高端插头的核燃料棒使用测量设备。结果与x射线检查一致,但x荧光分析有更好的可读性和可靠性。 EDXRF does not damage the nuclear fuel rods and improves the reliability of detecting tungsten in the nuclear fuel manufacturing process. Therefore, this method can achieve real-time quality control of nuclear fuel rod welds.
数据可用性
使用的数据来支持本研究的结果包括在本文中。
的利益冲突
作者宣称没有利益冲突有关的出版。
确认
这项工作是国家重点支持的研究和发展项目的中国(2017 yfc0602105);四川科技项目(2020 jdrc0112);和中国国家自然科学基金(41574128)。