调查的光学电离锶通过5 s21s0⟶5 s5p 3⟶5 s5d 3 d2⟶4 dnp(或4 ndf, n = 39)同位素选择性的提高

文摘

我们调查了一个有前途的三步共振电离的锶(Sr) 5 s²¹年代₀⟶5 s5p³ ⟶5 s5d³D₂⟶4 dnp(或4 dnf,n= 39)使用第一步相互组合过渡同位素选择性的增强。权力扩大观察到2^nd转变表明,激光功率小于0.2 mW饱和这种转变是充分的。同位素分离可以成功地与应用程序的预期3^{理查德·道金斯}由于过渡到狭窄的宽度4 dnp(或4 dnf,n= 39)自电离水平,铺平了道路跟踪分析^90年老在环境应用。

1。介绍

放射性同位素测定在本质上仍然是一个高的研究感兴趣的话题,由于他们的危险性质1- - - - - -6]。特别是,锶的放射性同位素,^90年Sr (T_1/2= 28.8年,β_发出= 0.546兆电子伏),通常是几个裂变核素在大量生产操作的核设施。老的化学特征非常相似的钙和在化学反应可能代替它。通过食物链积累关于放射性同位素(鱼、牡蛎、牛奶等),日本政府设置食品污染的限制在每公斤100贝克勒尔(7]。开发这些样品同位素测定方法是必需的。

许多组织进行了研究^90年Sr监测、使用等方法放射技术和质谱分析方法。一些研究小组报道应用放射技术分离和确定^90年老的内容字段与高选择性样本。然而,这些方法使用相对复杂的化学过程和能量检测器限制由于相对较弱的发射在衰变^90年老此外,他们是耗时的,通常需要几周分离和量化4,5,8]。

几个研究小组也测量报告^90年Sr加速器质谱技术在环境样品(AMS)。然而,尽管AMS方法显示增强的测量结果相对较少的耗时的过程,他们不得不执行复杂的化学预处理。此外,实验系统有一个非常大的设备/仪器足迹(4- - - - - -6,9- - - - - -11]。

其他组织探索替代方法,如电感耦合等离子体质谱法(icp)与其他应用程序的动态反应细胞(刚果民主共和国)抑制等压线的干扰。然而,这些报道还评论,仍然有一些存在的等压(由于干涉^90年Y和^90年Zr),这是一个问题由于天然丰度相对较低^90年Sr (^90年Sr / Sr∼10⁻¹³)在自然界中12,13]。

或者,其他团体提出共振电离质谱(边缘)的同位素含量测定多光子激发电离应用程序(4,5,11- - - - - -14]。关于这些方法,这种技术提供了优秀的属性。例如,首先,等压的有效抑制由于独特的isotope-dependent光学跃迁性质;其次,电离效率高;第三,高灵敏度有效低的检出限;最后,高同位素选择性(∼10¹³)。特别是同位素选择性的提高可以降低多普勒展宽,实现通过有效的多步共振电离过渡(14- - - - - -16]。

光学同位素选择性强烈依赖于特定光激励方案及其共振电离转换。同位素转变,特别是,是实现同位素选择性的主要因素之一,需要优化的激励机制转变为每个标识。下面的同位素选择性可以被定义为(17- - - - - -19]: 在哪里均匀自然线宽的同位素转变是特定的过渡。同位素选择性的增强可以通过使用窄自然线宽转换实现多步共振电离所描述在文献[15]。

Bushaw和大炮进行三步共振电离的^90年Sr使用689.4 - 688 nm - 487.6 nm激发过渡方案(5 s²¹年代₀5 s5p³ 5 s6³年代₁4 d6p³ )和两个二极管激光器和一个高功率基于“增大化现实”技术⁺激光(16]。在这个方案中,第一步转变为689.4 nm (5 s²¹年代₀5 s5p³ )是所谓的相互组合过渡窄自然线宽(7.4∼千赫)。他们表明,光学选择性的sr - 90方案大约10⁶;然而,线宽487海里的第三步转变很大,同位素转变不能评估(16]。因此,如果能找到一个水解离过渡线宽的窄比同位素转变,高等光学同位素选择性可以实现。

在这种背景下,因此需要研究选择有效共振电离过渡方案基于第一步的Sr窄线宽激发跃迁(689.4 nm, 5 s²¹年代₀5 s5p³ )。光谱的研究自电离转换Sr已报告的几个研究小组(20.- - - - - -22]。Kompitsas等人研究了一个详细的水解离里德伯光谱融合4 d阈值(20.]。根据他们的报告,线宽系列的成员减少增加主量子数和方法典型脉冲染料激光器附近的带宽n= 30。因此,访问水解离里德伯水平在本地区三步电离计划使用商用二极管激光器,在这项研究中,我们关注小说电离计划689.4 - 487.4 nm - 393.8 nm (5 s²¹年代₀5 s5p³ 5 s5d³D₂4 dnp(或4 dnf_{,n= 39}))。部分包括5 s能级图²¹年代₀5 s5p³ 转换图所示1。

在下面几节中,我们将描述在本研究中使用的实验装置,并讨论的光谱测量结果2^nd和3^{理查德·道金斯}转换。

2。实验装置

完整的实验装置方案如图2。实验中,我们准备了三个外腔式二极管激光器系统三个波长(393.8 689.4 nm, 487.4海里,海里)。每个激光系统建成使用衍射光栅外腔的利特罗配置。每个输出光束光学隔离后,分为三个梁:主要实验梁,梁的波长监测、和光束波长锁定。的波长的激光都是不断监控Fizeau-type波长计(HighFinesse WS-U)。波长锁定是通过计算机控制的边缘抵消锁定系统(23合并一个法布里-珀罗干涉仪和稳频氦氖激光(SIOS SL-03 5 mW)。两个激光束第一(689.4 nm)和第二(487.4海里)转换是相互重叠使用二向色镜,然后引入真空室从同一个方向。第三过渡梁(393.8海里)介绍了从相反的方向来抑制多普勒展宽,这将影响同位素选择性。Sr原子蒸气是由电加热钛箔的含锶样品(液体滴干的24]。由于天然丰度相对较低(∼0.56%)^84年老,我们准备了一个^84年Sr纯度(68.7%)液体样本混合在等量自然样本。四极质谱计(希登,史诗- 300)被安装在真空室的顶部观察Sr稳定同位素的光谱:^84年老,^86年老,^88年老的电离效率评估、巨共振电离过渡(460 nm - 405 nm);5 s²¹年代₀5 s5p¹ - (4 d²+ 5便士²)¹D₂)锶与本研究的过渡方案(25]。跃迁的共振电离460 nm - 405 nm透露∼10^{6 - 7}计数每秒几毫瓦特输出两个外腔式二极管激光器(ECDLs),分别。

3所示。结果与讨论

在这项工作中,我们调查了过渡方案689.4 - 487.4 nm - 393.8 nm (5 s²¹年代₀5 s5p³ 5 s5d³D₂4 dnp(或4 dnf)接近4 d转换的限制(n=与窄线宽(39)20.]。第一过渡是一样的报告(16];然而,我们不能找到任何其他研究关于共振电离光谱的2^nd和3^{理查德·道金斯}转换。因此,关于上面的过渡方案,我们观察到的光谱(Sr稳定同位素^84年老,^86年老,^88年Sr)来验证3的宽度比较窄^{理查德·道金斯}自电离过渡适合同位素分离。

图3谱获得的显示了一个示例^88年老2^nd(487.4海里)过渡,波长的1^圣激光共振波长为689.4 nm是锁着的。光束的权力1^圣和2^nd激光测量在真空室附近12兆瓦和0.2兆瓦,分别。对于这个测试,3^{理查德·道金斯}激光在393.8海里没有介绍,所以光致电离主要是通过额外的吸收的^圣激光显示的““马克图1。在图3误差线的黑点被用于沃伊特函数拟合评价光谱的高斯和洛伦兹组件。测量数据的灰色点不用于新鲜感所包含的配件,因为他们的数据,使拟合的结果无限,不适合加权拟合。根据拟合结果,半宽度(应用高斯组件(Γ_G)是关于39 MHz。这个值的大小主要是由于造成的多普勒展宽Sr原子速度分布。这个值是一致的价值34.3 MHz,报道(16],Sr原子蒸汽源的几何相似,在这项研究中使用。洛伦兹的应用组件(Γ_l)约为42 MHz,归因于自然线宽与权力扩大。根据数据库(26NIST公布的,这个过渡的自然线宽一个_ki/ 2π∼7.6 kHz。这是远低于测量洛伦兹组件。因此,我们认为观察到的洛伦兹组件主要归因于扩大。这意味着5 s5p的饱和度³ 5 s5d³D₂转换可以通过第二激光功率小于0.2 mW。的权力扩大减少同位素选择性,因此是一种交换关系转换效率和同位素选择性。我们认为,这种转变的激光功率应该调整,这样老离子信号强度大约是1−1 /e观察到的最大值(0.6∼)在饱和。

图4显示了一个示例的光谱获得的^84年老,^86年老,^88年老的包含3^{理查德·道金斯}(393.8海里)过渡。的波长1^圣和2^nd谐振波长的激光被关三种同位素。1^圣和2^nd一步激光权力是相同的在前面的实验中,和3^{理查德·道金斯}激光功率在真空室梁输入4兆瓦。沃伊特函数拟合的结果为所有同位素也相同的图所示。光谱表明,频谱宽度比同位素变化明显狭窄。与3^{理查德·道金斯}报道[过渡(487.6海里)16),一定程度的同位素选择性可以承诺这一转变。在当前系统设置,观察到一致的背景信号(约1/7的最大离子信号)限制了同位素选择性。此背景下对应的过渡路径表示““马克图1。这种转变也用于电离光谱的观察^88年老的2^nd过渡激光频率如上所述。或者,一个方法减少这种背景信号的作用是将1^圣(689.4海里)与原子蒸气激光交叉点接近原子蒸汽源,从其初始位置约5毫米。由于长寿命(∼21μ的1^圣激发态(5 s5p³ ),^88年Sr原子蒸气的温度1000 K旅行到10毫米在1^圣激发态寿命。还值得注意的是,1^圣相互组合转换效率太低被激光饱和输出12 mW。一个未来的计划是有一个锥形放大器(27加上我们ECDL,有效提高激光功率达瓦类,同时保持我们ECDL的基本特征,如它的窄线宽。然而,没有激光的光学放大输出,共振离子计数的新调查689 nm - 487 nm - 393 nm)显示附近过渡到引用巨共振跃迁的共振离子计数(460 nm - 405 nm)。相对共振电离效率提出了∼10⁻¹与几千瓦输出ECDLs(图4)。这是相对高于共振电离效率(∼10⁻²)之间的689 nm - 688 nm - 487 nm和460 nm - 405 nm。电离率将进一步加强与应用光学放大系统。因此,电离效率也相对高于参考的结果(16]。

4所示。结论

老的报道三步共振电离方案5 s²¹年代₀⟶5 s5p³ ⟶5 s5d³D₂⟶4 dnp(或4 dnf),n= 39的相互组合过渡的第一步,调查了同位素选择性的提高。我们成功地观察到的离子信号光谱Sr-stable同位素对2^nd和3^{理查德·道金斯}激光频率的过渡。观察到的洛伦兹组件是42 2 MHz^nd一步过渡,这表明0.2 mW的激光功率是足够的饱和2^nd过渡。这个激光功率的降低提高同位素选择性获得,由于权力扩大,降低转换效率的权衡。观察到的光谱^84年老,^86年老,^88年老的3^{理查德·道金斯}过渡激光频率表明同位素分离的光谱宽度足够窄是可行的。观察一个一致的背景信号与系统设置。它可以减少了空间分离1^圣从其他两束激光束。相对共振电离效率的过渡研究显示∼10⁻¹很少有毫瓦特输出功率二极管激光系统相应的参考,巨共振,过渡。这是10倍的电离的过渡方案Bushaw (689.4 nm - 688 nm - 487.6 nm)。锥形放大器系统将有效的大幅增加1^圣激光功率,提高效率的第一步相互组合过渡。更高的锶同位素选择性预计会与我们提出的转变,这将是有用的跟踪分析^90年老在环境应用。

数据可用性

没有数据被用来支持本研究。

的利益冲突

所有作者声明没有关于这篇文章的出版的利益冲突。

确认

这项工作的一部分是由jsp KAKENHI批准号JP16H04639。作者深深地感激enthusiatstic援助舌修正的井。

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