文摘

高分辨率傅里叶变换近红外太阳光谱是用来估计column-averaged干燥的空气摩尔分数(DMF)有限公司₂和大气的变化。公司的初步检索结果₂和不同领域的合肥,中国,,和潜在的误差来源也进行了分析。提出分析和反演算法都包括在检索。远期分析使用模拟大气透射率逐行(LBL)旋卷仪器谱线形状函数。的影响,温度、压力、湿度、和先天的气体被认为是大气透射率模型。基于非线性迭代反演算法和非线性最小二乘法光谱拟合,用于获得和(代表垂直柱密度有限公司₂和、职责)。此外,也检索将vcd转换为时间。时间是数据分析的最终产品。反演结果可以清楚地解决公司的微小变化₂和强大的大气背景之下。光谱拟合残差的和是不到0.5%。最后,公司₂和昼夜变化研究是基于一个典型的观察。2 ppm的振幅昼夜变化和小于15磅的振幅是观察到的。

1。介绍

温室效应造成的温室气体排放(温室气体)可以产生一系列的环境和经济问题。记录温室气体变化精度高和准确性是预测未来气候变化具有重要意义。此外,熟悉全球碳源和汇的先决条件是控制全球变暖因为碳(蒸汽除外)是最重要的组件的温室气体(1]。

有限公司₂和CH₄是两个重要的温室气体和碳化合物,几十年来一直在研究热点(1,2]。有良好的知识这两种气体,世界上已经建立了100多个原位观察网站在过去30年里(3,4]。大量温室气体的研究已经完成的基础上,结合原位观察和全球传播模型。原位观察主要是集中在大气边界层。最引人注目的原位观测的大气边界层的特征是它的精度高。但这是严重影响了当地的源和汇和有限的空间覆盖范围(5]。列密度测量可以填补这些差距和不受大气边界层高度的变化和垂直运输(6]。相比,原位观察,列密度测量不受时间和空间的水平梯度变化,从而使结果更直接关系到底层对地区级的核通量(5]。典型的高精度工具列测量卫星和地面傅里叶变换光谱仪(7]。目前,基于卫星的傅里叶变换光谱仪包括格(日本),成立于2009年,和“轨道碳观测者2号”(美国),在2014年推出。来验证这些卫星数据,建立地面大气温室气体观测网络,称为总碳列观察网络(TCCON) [5]。然而,仍然没有TCCON网站定位在中国的面积。这意味着它无法验证中国的卫星测量在整个地区。

本文旨在首先获得有限公司₂和CH₄变化在中国使用地面高分辨率傅里叶变换红外光谱。本研究不仅可以为解决当地提供一个证据源和汇的碳循环也促进卫星温室气体测量验证。

2。仪器描述

观察实验室是安装在一个岛屿位于合肥的西部(安徽)的资本在中国中部和东部。它是邻湖的经度117°10′E, 31°54′N,纬度和海拔30米。系统由一个高分辨率的地面傅里叶变换红外光谱仪(IFS125HR)和太阳能跟踪器(Tracker-A太阳能547),这两种力量公司的购买。IFS125HR 9扫描仪隔间,最大分辨率为0.00096厘米⁻¹,涵盖了5 ~ 50000厘米的光谱范围⁻¹。太阳能跟踪器被安装在一个圆顶建筑屋顶上的由电机控制(如右边照片图所示1)。跟踪精度±0.1°可以通过使用Camtracker模式(一个内置摄像头不断调整太阳黑子和田野点之间的距离)。太阳能跟踪器将太阳光线通过屋顶孔径(如图片左边的图所示1谱仪。为有限公司₂和CH₄观察,光谱分辨率设置为0.02厘米⁻¹和CaF₂分束器(使用8]。我们选择InSb探测器涵盖3900 ~ 15500厘米⁻¹光谱范围和期间与液态氮冷却操作。为了避免探测器饱和,我们选择一个最小入口孔径(0.5毫米)和插入一个衰减器(金属网格)的探测器。

3所示。光谱检索

光谱检索包括两个步骤,即vcd检索,然后时间检索。我们使用礼物算法检索有限公司₂和CH₄vcd。礼物是由喷气推进实验室(喷气推进实验室),加州理工学院(5,9]。它结合了非线性迭代和非线性最小二乘拟合。它是一个标准的反演算法TCCON网络。拟合光谱范围时,礼物试图减少数量关于变量,,,,,和其他参数: 在哪里代表了测量光谱,代表了计算光谱,称为连续的层次上,被称作连续倾斜,频移,不同吗条款是为不同的气体和规模因素不确定性的价值吗th元素。,,,,,等等都是重要的输出的礼物。由于测量的光谱建模的复杂性提出模型是利用。它是表示为 在哪里是测量误差。

提出的模型通常被称为大气透过率和仪器的卷积谱线形状函数(10,11]: 在哪里是th元素,是大气顶层光谱,是连续的水平,是连续倾斜,频率漂移,表示大气透过率。离散建模时测量光谱,逐行,多层,multispecies大气透射率的表达式所表达的应用(4)[5]。是一个光谱窗口的中心频率,是仪器谱线形状函数,光谱是零水平偏移量。和ILS用于礼物是一个名义上的理想盲降的数值卷积sinc函数与一个矩形函数当仪器很一致。忽略热辐射的影响由于其近红外光谱的微不足道的影响。太阳能强度相对波动阈值设置为5%,去除云和气溶胶的干扰。

3.1。模型参数确定

为了实现高精度检索,经度,纬度,海拔,先天的档案,实时表面温度、湿度、压力、风速、风向等气象参数的过程中,需要考虑远期模型计算(12]。此外,高分辨率光谱仪IFS125HR应定期校准由低压盐酸细胞因为仪器校准对反演结果有很大影响(10]。当前版本的光谱,我们没有保存实时表面温度,湿度和压力参数,没有盐酸细胞是可用的。因此,在这项研究中,我们必须做出一些假设模型中计算。

(1)在实验室,空调设置为一个常数的价值24°,除湿机设置为一个常数值的60%,和IFS125HR撤离而拯救太阳光谱。所以我们假设仪器内的温度(24°)是一个恒定值,内部压力(1 mbar)是一个恒定值,内部相对湿度()是一个常量值60%,室外温度的仪器(24°)是一个恒定值,外部压力()是一个常量值1标准大气压(1024 pa)和外部相对湿度()是一个常量值的60%。此外,先天的概要文件为温度、压力和湿度高于观测站是基于NCEP(国家环境预报中心的)资料(13]。先天的概要文件为所有气体使用美国标准大气参数的北半球中纬度地区。

(2)我们已经对齐IFS125HR之前我们开始拯救光谱,所以我们假设仪器的校准,因为优秀的仪器的稳定性;即仪器漂移的影响被忽视的光谱。

(3)时间校正之前每天都做观察,所以保存的光谱符合UTC(协调世界时)在±秒的精度。

3.2。VCD检索

我们使用礼物算法计算有限公司₂和CH₄vcd之间找到最佳的拟合计算光谱和光谱测量(14]。最重要的礼物算法的输出是缩放因子和不确定性所(1)。先天的概要气体的摩尔分数乘以比例因子产生垂直检索列密度(13] 在哪里的比例因子是气体,是一种先天的气体,是总分子数,代表的高度,是第一个镜子的高度的太阳能跟踪器。

3.3。DMF计算

气体列平均干燥的空气摩尔分数(DMF)被定义为 因为大气中是众所周知的,干燥的空气柱可以使用之间的关系和总干空气柱(15]: 用(7)(6DMF)收益率: DMF的优势相对于VCD如下:(1)减少表面压力变化的影响和水汽反演结果干涉;(2)减少了系统误差源影响目标气体和O₂;(3)提高反演精度通过最小化共同散射(15]。

4所示。数据分析和讨论

在这项研究中,10月6日之间的直接太阳光谱采集,2014年12月1日,2014年,检索。所有的光谱饱和或信号噪声比(信噪比),少于500或大于5%的相对强度变化(主要是由云层和/或气溶胶)移除。有限公司₂,CH₄阿,₂气体同时检索。检索窗口参数有限公司₂,CH₄阿,₂表中列出1。公司的两个中心频率₂窗户是6220.00厘米⁻¹和6339.50厘米⁻¹,分别。最后一个是windows的结果的平均值。同样的待遇也应用于CH₄。感兴趣的目标气体(粗体)和干扰气体也表所示1。我们设定一个合适的剩余的< 1%,过滤掉那些不满足假设光谱部分3所示。1。

数据2,3,4适合公司的例子吗₂,CH₄阿,₂从光谱,分别以26.535°SZA(太阳天顶角)10月8日,2014年。和分别代表计算光谱和光谱测量。拟合残差()有限公司₂,CH₄阿,₂分别是0.2459%、0.3535%和0.3085%。拟合残差主要归因于光谱学的未知的结构和系统的错误,例如,电子噪声,采集噪声,谱结构噪声和扫描镜起伏噪声。

检索的时间序列和如数据所示5和6,分别。时间从10月6日,2014年12月1日,2014年,都提出了有限公司₂和CH₄。的在图5平均在6220年和6339年的拟合结果窗口。公司的平均拟合误差₂是不到1%。大多数介于8.2和8.8×10²¹分子/厘米²。的在图6结果的平均值在5938厘米吗⁻¹,6002厘米⁻¹,6076厘米⁻¹窗户。大多数介于3.7和4.1×10¹⁹分子/厘米²。CH的平均拟合误差₄还不到1%。图7是时间序列检索从7885厘米⁻¹窗口与拟合误差< 1%。vcd如图5~7中间产品的数据分析和后处理程序并不适用于他们。时间序列的和分别在数字8和9计算的比例和,分别。时间是最终产品的数据分析。检索误差和精度得到了较大的改善(散射)。

此外,的昼夜变化和研究了基于典型的日常测量。双方的昼夜变化和明显观察到,如图10和11,分别。精度(标准错误)和还不到0.1%。集中于大约396 ppmv ~ 2 ppm的昼夜变化幅度。集中于1845年左右ppbv ~ 15 ppbv昼夜变化幅度。的峰值和2014年10月24日,可能是由人类活动引起的。观察到的昼夜变化并不意味着任何特性迄今为止,但随着观察的数量的增加,我们将做进一步的研究。

5。结论和讨论

有限公司₂和CH₄是重要的温室气体和碳化合物。捕捉他们的气氛的变化来确定他们的源或汇信息重要性。本研究使用高分辨率傅里叶变换近红外太阳光谱计算有限公司₂和CH₄vcd和时间。公司的初步检索结果₂和CH₄不同领域的合肥,中国,,和潜在的误差来源也进行了分析。结果表明,微小变化的有限公司₂和CH₄在大气中显然可以解决。检索错误是由缺陷的模型。未来的工作将集中在优化模型的输入参数和校准仪器定期与盐酸细胞。我们相信,这些改进,这一技术将超过足够的未来气候变化预测和卫星观测验证列。

利益冲突

作者宣称没有利益冲突有关的出版。

确认

这项工作共同支持由中国国家自然科学基金(批准号41275038),中国科学院的主要研究项目(批准号KJZD-EW-TZ-G06),中国国家高技术研究发展计划(2014年授予nos。aa06a508和2014 aa06a511),安徽省科技项目(批准号1301022083),安徽省自然科学基金(批准号1308085 qf124)。作者要感谢加州理工学院喷气推进实验室提供的源代码礼物形成检索程序的基础。他们也给伟大的感谢不莱梅IUP协助光谱检索。