不同制备条件对催化活性的影响₂O-Co₃O₄/γ状态”₂O₃煤加氢热解

文摘

一系列的催化剂Ag)₂O-Co₃O₄/γ状态”₂O₃由等效体积浸渍方法制备。金属负载的影响、煅烧时间和煅烧温度的Ag)和有限公司,分别研究了催化活性。Ag)的最佳制备条件₂O-Co₃O₄/γ状态”₂O₃决定,然后不同的制备条件对催化活性的影响Ag)₂O-Co₃O₄/γ状态”₂O₃进行了分析。结果显示如下:(1)在相同的制备条件下,当加载为8%,银Ag)₂O-Co₃O₄/γ状态”₂O₃显示催化剂活性更高,(2)催化剂活性有明显改善钴加载时8%,虽然在载荷较弱的5%和10%,(3)催化剂活性影响不同煅烧温度的银,但影响不显著,(4)可以影响催化剂活性煅烧时间的银,(5)不同煅烧时间的钴也可以影响催化剂Ag)的活动₂O-Co₃O₄/γ状态”₂O₃,(6)的最佳制备条件₂O-Co₃O₄/γ状态”₂O₃银加载8%,煅烧温度的银450°C,和煅烧时间的银4 h,同时钴加载为8%,钴的煅烧温度为450°C,钴和煅烧时间是4小时。

1。介绍

人类遭受了严重的环境污染由于化石燃料的燃烧。此外,作为一种不可再生能源,化石燃料逐渐减少甚至枯竭在某些情况下(1]。为了维持社会的可持续发展,我们必须开发和使用可重复使用的能源和新能源。新能源氢作为一种替代能源成为重要和主要能源中扮演着越来越重要的作用[2- - - - - -4]。氢可以准备与化石燃料或不可再生能源5- - - - - -7]。但据中国煤炭资源的特点(1],准备煤加氢热解现实中可能更合适。因为热解温度低和技术过程是可以解决的,因此,它可以最终处置准备一些富氢气体,焦油,半焦炭,等等,对人民的未来需求和中间处理实现polygeneration气体、焦油和半焦炭在热解过程中产生(8- - - - - -10]。但简单的煤加氢热解中的输出是目前低,并添加适当的催化剂将提高传统煤热解过程的效率,因为催化剂的研究起着至关重要的作用。本文讨论了六种不同的催化剂制备条件的影响(Ag)₂O-Co₃O₄/γ状态”₂O₃)活动加载、煅烧时间、银、钴和煅烧温度,分析了不同的制备条件对催化活性的影响₂O-Co₃O₄/γ状态”₂O₃对煤加氢热解,然后找到最优条件准备Ag)₂O-Co₃O₄/γ状态”₂O₃。

2。实验装置和方法

2.1。催化剂制备

催化剂是用等效体积浸渍法。最佳剂量的AgNO₃和公司(没有₃)₂ 6小时₂O拍摄准备一定浓度酒按照5%,8%,和10%银和钴的载荷。首先,相应的公司(没有移动₃)₂渗透入γ状态”₂O₃和烤干后用文火放置24 h。然后,把它放进烤箱,让它干燥过夜。第三,把它变成一个马弗炉烤。最后,浸泡γ状态”₂O₃在AgNO₃重复上面的步骤;然后Ag)₂O-Co₃O₄/γ状态”₂O₃双金属催化剂可以做好准备。

2.2。催化活性的评价

在这个实验中,样品被放置在一个管式反应器安装在炉内。在每次测试中,炉内温度从室温到1100°C 17.8°C的速度最小⁻¹系统压力的101.3 kPa 1 h的反应时间。气体热解的产物收集在增加每100°C,五箱,晒干,并通过气相色谱分析。氢离子的浓度进行了分析使用氦氮为载体而被用于分析二氧化碳和一氧化碳。气体产品可以使用计算,在那里是感兴趣的天然气的产量(毫升),是气体浓度,是气体总体积(mL)。实验装置的原理图如图1。

3所示。结果和讨论

3.1。不同银载荷对催化活性的影响

催化活性之间的关系图₂O-Co₃O₄/γ状态”₂O₃和银加载是指图2。从图2我们可以看到,不同载荷银的催化活性没有明显在700°C950°C。当温度在900°C950°C,催化活性与银加载10%表现出更好的性能。从上面的分析,可以看出Ag)的催化活性₂O-Co₃O₄/γ状态”₂O₃没有增加银负载增加。

图3显示不同银的XRD载荷;从图可以看出3所有的样品都完整的公司₃O₄晶体结构,显示的特征峰有限公司₃O₄在2θ= 31.249°,36.840°,45.005°,55.916°,59.508°,和65.458°;然而当银加载为8%,Ag)的特征峰₂O在2θ= 32.839°XRD和38.109°,但特征峰的Ag)₂阿银加载时没有明显的5%和10%。原因是Ag)₂O和有限公司₃O₄提出了强相互作用的增加银加载,这造成了Ag)₂O分散的微晶表面的催化剂。

最后几个好的结论来自前分析的结论。由于以上分析有限公司₃O₄是一种p型半导体,穴蚀现象进行。当Ag)₂O加载到公司₃O₄的价态^{+ 1}低于钴,它扮演了一个角色是受主杂质,可以增加公司的穴蚀现象和导电率₃O₄半导体(11- - - - - -13]。把生产氢发生在金属氧化钴催化剂丙烷二次裂化为例。丙烷成为积极的离子吸附在催化剂、丙烷可以是施主杂质的功能;丙烷给电子有限公司₃O₄;然后穴蚀现象减少;因此减少的穴蚀现象成为接受丙烷电子无益的。如果公司₃O₄添加到受主杂质Ag)^{+ 1}穴蚀现象的数量将提高,改善了电导率显著,利用表面吸附步骤,并降低氢的活化能丙烷二次裂化相应。因此,它的催化活性最高,当银加载(8%14,15]。

3.2。不同钴载荷对催化活性的影响

图4对煤加氢热解催化活性曲线当钴装载是5%,8%,10%。从这些曲线可以看出,催化剂活性明显改善公司的装船时是8%,但这是装船时较弱的公司是5%和10%。

图5显示所有的催化剂显示的特征衍射峰有限公司₃O₄,但衍射峰的强度与钴加载的变化不同。衍射峰的强度最低在5%负载钴;8%的衍射峰钴加载显示Ag)的特点₂O衍射峰和特征衍射峰的有限公司₃O₄最强,衍射峰的强度在10%负载钴。然后,通过对比图4与图5结晶相的有限公司₃O₄没有煤的加氢热解的主要活性中心。原因是催化活性8%的钴加载是最优的,但特征衍射峰的强度在钴8%加载负荷低于10%。这意味着强烈的交互作用存在于Ag)₂O和有限公司₃O₄。催化剂主要活动可以通过这种交互影响。

3.3。不同银煅烧温度对催化活性的影响

图6显示不同的银煅烧温度的影响₂O-Co₃O₄/γ状态”₂O₃催化活性。结果表明,催化活性是最佳煅烧温度为450°C时,而变化是不明显的在400°C和500°C。可以推断出,不同煅烧温度影响了催化剂的活性,但影响并不显著。

从图可以看出7特征衍射峰的有限公司₃O₄锋利的;强度是最强的,格式化Ag)₂O晶体相同时当焙烧温度为450°C。虽然Ag)₂O结晶程度不好,当焙烧温度为400°C,所以大概Ag)₂O水晶阶段尚未形成不;因此这使催化剂活性相对较低。当焙烧温度为500°C,通过煅烧温度的增加,银可以驱散的表面γ状态”₂O₃最好是由于Co-Ag之间的交互。

结合图6和表1它可以推断出,尽管催化剂存在的主要阶段是有限公司₃O₄当焙烧温度为400°C和500°C,但比表面积改变了。表1显示,400°C的比表面积大大提高比500°C;高温焙烧可能导致表面烧结的主要原因,导致比表面积的下降。这些原因可以使催化剂活性降低。的催化剂Ag)₂O结晶相的存在显然当焙烧温度为450°C。因此,催化剂活性增加;其比表面积降低,催化剂活性,存在两个结晶阶段,显然没有对应关系的结构和比表面积的催化剂。因此,得出结论,公司之间的交互₃O₄和Ag)₂可能更重要的是影响催化活性的因素。

3.4。不同钴煅烧温度对催化活性的影响

不同钴煅烧温度对催化活性的影响是指在数字8和9。钴催化剂显示最好的活动在煅烧温度为450°C的范围在400°C800°C,而在不同的温度下催化活性的变化没有明显的800°C的范围950°C。钴煅烧温度为400°C时,催化活性好于其他两个催化剂。催化剂表现出更高的活动时,钴煅烧温度为450°C在整个温度范围内。这是由于这样的事实,强度有限公司₃O₄特征衍射峰低于其他两个催化剂,所以活动是可怕的16- - - - - -18]。催化活性组分粒子可能是烧结在500°C;因此表面活性位点的数量减少,所以煤加氢热解的催化活性降低。

3.5。不同银煅烧时间对催化活性的影响

图10显示了不同银煅烧时间对催化活性的影响。从图可以推断出来5不同煅烧时间也可以影响催化活性。催化剂显示最好的活动而煅烧时间4小时;相比之下时,催化活性的变化没有明显的煅烧时间是3 h或5 h。

从图11它可以推断出,所有的催化剂显示的特征衍射峰有限公司₃O₄,但衍射峰的强度随银煅烧时间改变。的强度有限公司₃O₄衍射峰是最强的煅烧时间时4 h,并且Ag)的特征衍射峰₂O在2θ= 32.839°和38.109°时观察到的催化剂煅烧时间3 h和5 h没有显示的特征衍射峰Ag)₂O几乎。因为当煅烧时间是3 h变换从有限公司(没有₃)₂ 6小时₂O和AgNO₃到公司₃O₄和Ag)₂O是不完整的,有些钴和银不能转化为有限公司₃O₄和Ag)₂O具有催化活性(19,20.]。但当银煅烧时间5小时,时间太长,使催化剂表面长大,收集并降低活性粒子,导致催化活性降低。

3.6。不同钴煅烧时间对催化活性的影响

图12显示了不同钴煅烧时间影响催化活性。不同煅烧时间的公司也可以影响催化剂Ag)的活性₂O-Co₃O₄/γ状态”₂O₃在图12。Ag)的催化活性₂O-Co₃O₄/γ状态”₂O₃是最好的煅烧时间时4 h;相反,煅烧时间3 h或5 h时,催化活性的变化并不明显。

4所示。结论

在相同的制备条件、Ag)₂O-Co₃O₄/γ状态”₂O₃与加载8%银催化剂活性更高。当焙烧温度为700°C的范围950°C,催化活性没有明显的变化对不同银载荷,而催化活性仅显示增强的活动10%银加载在900°C950°C。公司的活动有明显改善装船时是8%,而它是由载荷较弱的5%和10%。催化活性是最好的银当焙烧温度为450°C,虽然它有一个小变化在400°C和500°C。可以推断出,不同煅烧温度可以影响催化剂活性,但影响并不显著。不同煅烧时间也可以影响催化剂的活性。催化活性是最好的4 h,而催化剂活性没有明显的变化,当煅烧时间3 h或5 h。装船时的银是8%,银在450°C的煅烧温度和煅烧时间的银4 h,同时公司加载为8%,Ag)₂O-Co₃O₄/γ状态”₂O₃显示活动最好的催化剂。

利益冲突

作者宣称没有利益冲突有关的出版。

确认

的金融支持的研究在中国陕西省自然科学基础研究计划(项目号2011 jq2015)在中国和本研究的财政支持的科学研究项目由陕西省教育部门(项目号中国2013 jk0869)感激地承认。

引用

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