精确血糖感应Nitrogen-Doped石墨烯量子点的严格控制糖尿病

文摘

石墨烯量子点(GQD)是基于石墨结构新颖的荧光碳纳米材料。由于非凡的属性,如高表面积和增强普遍的光学性质,为特殊应用得到更大的兴趣。葡萄糖传感是一个关键因素的诊断和治疗糖尿病中发挥着重要作用,可能导致糖尿病和其他相关参数的监测,已有效地突显出健康的社会。检测葡萄糖是通过不同的系统培养,例如,电化学或光学技术。小说传感器由GQD荧光坐标方法考虑尖端的提高葡萄糖传感器普遍的易感性和住宿。目前,检测葡萄糖的nitrogen-doped GQD框架有关确定目标已经大大考虑。在这里,我们探讨了荧光的性质nitrogen-doped GQD作为一个优秀的和有效的指数,明显可以促进nitrogen-doped GQDs,让他们适当的候选人检测葡萄糖。

1。介绍

一个非凡的调查中建立石墨烯及其下属最近动画升级临床进展。作为二维蜂窝状组织者组成的sp2杂化碳(sp2 C)极微小,石墨烯已经显示出许多优越的合成和物理特性,因为这种特殊的二维层状结构的1]。糖尿病是一种代谢疾病,揭示了血糖与长期维护和理由伤害和分解不同的器官,就像眼睛,肾脏,心脏,血管(2]。不可预知的葡萄糖水平的初始和微妙的信息披露内部血液异常基本名副其实的治疗来减少不同的蓬勃发展的问题2,3]。糖尿病是一种不断的条件是影响全球超过4.2亿人,死亡的主要来源(4]。糖尿病人血糖基本度在控制血糖水平和减少疾病的迹象。葡萄糖传感器利用了糖尿病50多年来,考虑到克拉克和安1962年里昂了校长葡萄糖催化剂。电化学传感器提高了估算葡萄糖水平的创新不可或缺的最广泛的访问策略测量电流的检测。在扩张,血液中葡萄糖的区别是一个广泛的研究组件(5- - - - - -8]。新开的荧光纳米材料改善前景疲软,这样水平的血糖控制在预计的平均水平。这些传感器将纳米粒子含有碳轻拍,量子点,石墨烯量子轻拍,金,银,和上转换9]。温和一些方法已经形成了葡萄糖生物传感器利用下属葡萄糖氧化酶蛋白。在任何情况下,蛋白质的固定阴极表面可能是一个特别的测试任务,并彻底受到温度、pH值、和湿冷,原因和稳定的质量10,11]。沿着这些线路,非酶的葡萄糖传感器支持和广泛调查和考虑12]。石墨烯作为一种承诺材料,根据其优良的特性在一个广泛的科学领域,如光子设备、硬件低力量,电化学活力和能力框架,推动作用,有机和合成传感器,bioimaging,组织工程,广泛利用13,14]。石墨烯可以很容易地修改各种表面使用,成为一个优秀的材料有一些副作用(15,16]。掺杂氮在GQDs最初诞生于2012年,从那时起,更多的努力已经对各种技术DFCDs不同杂原子(17- - - - - -19]。然而,治疗糖尿病患者之前,精确、快速和稳定的发现血糖水平是最极端的真正的差事的人可能会得到糖尿病患者(20.]。因此,非酶的葡萄糖生物传感器已经成长为后期的临床网络。随后,这些非酶的葡萄糖生物传感器显示普遍的充分性和易感性,其他酶传感器和了一捆在过去的几十年里,和进入GQDs传感器造成一个巨大的调整在葡萄糖的启示16,21- - - - - -24]。

2。GQDs和Nitrogen-Doped GQD准备

GQDs主要由葡萄糖热解,如(图中所示1)。一般来说,GQDs准备在两个方面称为自底向上和自顶向下方式。虽然自顶向下的方法有一些缺点,包括更具挑战性的大小分布控制、低产量、临界合成环境,专用设备的需求。另一方面,自底向上的策略,也称为热处理、碳化一些独特的有机材料,通常允许特定的大小和形态控制产品的分布。然而,使用有机前体需要复杂的合成过程,是很难获得25- - - - - -28]。

最近,刘等人。29日从hexaperihexabenzocoronene热解]报道GQDs准备。此外,从柠檬酸GQDs被设计为原料,谷胱甘肽,太(29日,30.]。在另一项研究中,吴等人使用了一个简单的一步法合成的GQSs热解的L-glutamic酸加热地幔(31日]。小王和周32)也报道Gram-scale合成的功能化GQDs使用通过灵巧的芘分子融合路线。同时,荧光nitrogen-doped石墨烯量子点通过一步热解使用自底向上方法开发柠檬酸和三(羟甲基)氨基甲烷33,34]。

许多组织试图使GQD新兴碳材料和氧化酸性化合物在自顶向下的技术路线。同时,solvothermal和热液治疗被用于GQDs合成(35,36]。电化学路线可能会提供一些好处为基本参数,包括容易操作、更低的成本,更多的生态。最近,石墨烯膜过滤形成的循环伏安法(CV)扫描电极在磷酸缓冲溶液来构建统一的直径在3 - 5 nm GQD李et al。37]。包等。38)也使用电化学刻蚀碳纤维GQD准备在乙腈的稳定可能进一步小时解释(38]。在另一份报告由Shinde et al .,多层碳纳米管电化学转换在一个两步过程GQD做准备。尽管如此,这涉及一个graphene-like电极电化学方法,因此,不适合大规模GQD的生产。因此,GQDs准备从广泛的开发方法,一组研究人员介绍了一种经济和新颖的电化学路线修改。鉴于报道GQD收益率高于65.5%。因此,该方法作为一种可控的和直接的方法对不同尺度的工业水平可以提供出色的性能。这些GQDs发射不同颜色和尺寸提供了明显的peroxidase-like活动,暗示他们的高潜力在生物传感器的应用24,33]。图2演示了一个示意图GQD准备的其他方法。

在过去的几年中,氮掺杂碳材料已经收到更多的关注比报道(40]。目前,nitrogen-doped荧光碳纳米材料被广泛运用与提升材料在许多领域,主要在生物医学等领域若和bioimaging特定化合物,光催化,电催化作用,光伏发电41,42]。在这里,我们描述的一些生物医学应用nitrogen-doped GQDs。

3所示。若和Bioimaging活动Nitrogen-Doped GQDs

Bioimaging和若nitrogen-doped荧光碳点的两个重要应用量子点已经提出和考虑。很多因素需要nitrogen-doped荧光碳点或量子点,这样他们可以作为生物传感器或bioimaging代理,等一个合适的PL强度和下一个大约七pH值。此外,低毒性的关键和有效的参数可以有助于实现最佳临床效率,因为它涉及到不同的细胞在特定浓度的确定和目标环境。值得一提的是,nitrogen-doped量子点显示在1毫克/毫升浓度没有明显毒性(图做好了准备3)。作为一个额外的样品,nitrogen-GQDs制定通过热解的乙二胺四乙酸(EDTA),表明较低的细胞毒性,使细胞保持可行性甚至低于140μg / mL注意力(32,43,44]。这些结果也表明了,nitrogen-quantum点由牛奶了奇怪的毒性低于一个由EDTA (45)(图4(一)实线)。

E-GQD紫外可见吸收光谱显示,关注乐队大约在340纳米(图4(一)虚线)。264.7原始细胞发现由于E-GQDs的强荧光信号(数字4 (b)- - - - - -4 (d))。进一步的研究证实,量子与氮和碳量子点掺杂格兰特更健壮的荧光比nondoped的释放用于bioimaging字段(45]。共掺氮N和附加组件在细胞成像利用他们在光学显示一些不可预知的行为财产(42,46]。

结果表明,nitrogen-doped GQDs pH值表明,H₂O₂浓度,与温度有关的催化活性和过氧化的行为,这是类似于合。在动力学分析,还透露,nitrogen-doped GQDs显示明显的催化活性。Nitrogen-doped GQDs独特而天然酶模拟物,各种好处自然大部分酶,包括精致的稳定、经济和低成本,更高的比表面积,高潜力债券通过p p交互。最后,使用nitrogen-doped GQDs催化活动和peroxidase-like行为是一种方便和敏感定量和比色剂H₂O₂和葡萄糖检测。因此,本试验采用葡萄糖检测稀释血清和果汁。实验测试(图5)证明nitrogen-doped GQDs一样伟大的提名医学诊断和其他生物医学应用程序(47]。

4所示。组织的选择性GQD-PBS葡萄糖传感器

葡萄糖的启示和识别有很大一部分食品企业和医药区域,更重要的是,葡萄糖识别显著治疗糖尿病的根本。糖尿病被认为是长期的高血糖,所以葡萄糖区域对控制疾病至关重要。葡萄糖的检测使用电化学方法可能提出的标准程序识别血糖胰岛素抵抗。在任何情况下,血液考试准备可能被视为设计不良的方式进行测试;结合地,感染的风险可能是无数个体的压力问题。以这种方式、特色工作框架,非侵入性或小冒失的荧光定位创新,有无数的接口(48]。荧光检测提供了不同的好处。在精华,极其敏感的超过其他检测策略,非侵入性或小冒失的,荧光寿命的升级是可利用的,荧光混响活力方法也可以功能化。根的葡萄糖在葡萄糖信号改变荧光位置是意想不到的连接荧光标记。

对于这一目标,glucose-recognized生物分子标志仪和传感器是必需的(49]。纳米材料与荧光运动是完美的国旗为连接葡萄糖传感器信号成荧光信号,特别是在升级和转移荧光寿命。振动在nanobiosensing系统中,荧光essentialness贸易(担心)是一个久经考验的和纠正信息技术。纳米材料有一个高性能寻找葡萄糖在众多室内阶段的身体或靶细胞。生物分子特别深刻的提高有机行动通过物理吸附或接合的高等生物纳米材料的应用。

Nanobiosensing葡萄糖的荧光材料取决于仪器后,葡萄糖的安排和竞争官员,此时释放荧光颜色,荧光寿命的影响。在其他措施,催化氧化反应,如葡糖腐蚀性(pH)或过氧化氢中利用葡萄糖,使荧光改变。一些葡萄糖氧化形式包含三磷酸腺苷三磷酸腺苷和ADP腺苷二磷酸(9]。近来,GQDs组织利用葡萄糖碳化处理作为必修课程。之后,这些GQDs功能化利用phenylboronic破坏性的受体识别管理员非酶的葡萄糖传感器。光致发光传感器加入,包括phenylboronic盐,和对葡萄糖利用GQDs粒子的启示。PBS功能化石墨烯量子spot的葡萄糖传感器识别室内达到4-40 mM,区分72 - 720 mg / dL。这种荧光传感器包括一个坐标整合方法,可以照顾一个无所不包的时间分配区域的应用程序。利用传感器出现一个提示响应葡萄糖通过关系系数为0.97和moo披露控制在3.0毫米(图6)[33]。

葡萄糖检测和传感有至关重要的作用在食品工业和医药领域,更重要的是,治疗糖尿病的葡萄糖传感是至关重要的。糖尿病被认为是长期的高血糖,因此葡萄糖检测控制这种疾病是必要的。电化学葡萄糖传感是一个标准的方法,耐心的血糖仪。然而,血液取样过程可能被认为是难以忽视的方式测试,感染的风险也对许多人来说是一个令人担忧的问题。因此,简单的操作系统,非侵入性或轻微侵入性荧光检测技术,有许多利益50]。

同时,在另一项研究中,水溶性,选择性,对葡萄糖敏感的荧光探针检测基于H₂O₂介导的二硫化钼量子点的荧光猝灭(金属氧化物半导体₂量子点)进行了研究。的金属氧化物半导体₂量子点通过一个简单的水热法合成水溶性,高稳定性,明亮的蓝色荧光,和高量子产量。值得注意的是,金属氧化物半导体的荧光₂量子点是发现有选择地灭的H₂O₂。由于葡萄糖可以通过葡萄糖氧化酶氧化生产H₂O₂,金属氧化物半导体₂量子点可以作为一个方便的和选择性传感器的定量检测葡萄糖。的方法也被应用于检测胎牛血清中葡萄糖与令人满意的结果,表明我们的方法有很大的潜在应用糖尿病研究和临床诊断。此外,结果提供一个替代平台设计不同的新颖的纳米传感器来检测其他基板通过氧依赖性的氧化酶氧化,从而产生H₂O₂(50]。

葡萄糖氧化酶(气态氧)催化葡萄糖氧化生成H₂O₂和葡萄糖的检测是可能的金属氧化物半导体的荧光猝灭₂量子点通过H₂O₂传感器的信号。确认MoS的PL淬火₂量子点通过H₂O₂金属氧化物半导体的PL光谱₂成为理想的纯葡萄糖,气态氧和葡萄糖和气态氧的混合物。它可以发现,金属氧化物半导体的荧光强度₂量子点没有变化出现在气态氧和葡萄糖的存在,但PL强度降低后的glucose-containing 0.2 mg·mL-1气态氧(图7(一))。这些结果表明,金属氧化物半导体的PL₂量子点熄灭了H₂O₂GOx-catalyzed氧化产生的葡萄糖(图7 (b))。没完没了地,葡萄糖的荧光专注简约提高整个使用从10到1500年μ米,这表明额外的H₂O₂已获得与葡萄糖固定转达了(图7 (c))。有一个显著的同步葡萄糖地位和减少荧光(图之间的联系7 (d))。

葡萄糖在生命系统中扮演着关键角色;因此,血糖水平是一个人类和动物健康状况的重要指标。来验证我们的方法的可行性检测生物样品中的葡萄糖,它是应用于分析胎牛血清样品中葡萄糖。不同浓度的葡萄糖溶液0.1,0.8,1.5,3.0,和5.0毫米被添加到金属氧化物半导体₂量子点/气态氧/胎牛血清的混合物。然后,他们的荧光光谱进行了调查。结果表明,荧光强度逐渐降低,增加葡萄糖的浓度(图8)。它还可以从照片中发现量子点的二硫化钼在365 nm辐照(嵌入的图8)与不同浓度的葡萄糖(0.1,0.8,1.5,3.0,和5.0毫米)。结果显示,该方法是实际可行的血糖监测在实际样品(48])。

接受PBS-GQDs作为糖尿病诊断葡萄糖检测代理,感应干扰其他物质在人类血清进行了研究。在那之后,PBS-GQD葡萄糖传感器是人类血清(图上测试过9)。它表明PBS-GQDs可以检测和识别葡萄糖在其他四个半乳糖等糖类,果糖,蔗糖和乳糖33,51- - - - - -55]。

5。葡萄糖检测的血液样本

(图5)揭示了不同荧光效果的双糖PBS-GQDs从其他单糖。蔗糖和乳糖设法提高PBS-GQDs的荧光效果,而不是减少它。值得注意的是,亲和常数(Ka)绑定的果糖和半乳糖PBS-GQDs大于葡萄糖。这表明绑定关联强度不确定参数的选择性荧光检测葡萄糖。例如,果糖没有额外的顺式构象与PBS-GQDs二醇单元进一步结合形成SQS-contained聚合虽然比葡萄糖更容易结合PBS-GQDs [35共价。(表1)显示葡萄糖的集中收集,适应测试办公室给临床焦点;复苏伸手从93.6%降至98%。

6。基于荧光共振能量转移(烦恼)GQD传感器

作为一般规则,重量可以是一个数字交易没有辐射必需品从一个荧光团然后到下一个开始,例如,从支持者一个受体。更彻底地进展,活力的激发光源是由制造商。不是放射性受体交易,这可能是由于荧光。这个下属分离特性是用来检查共犯混合的焦点内bioacknowledgment机会(56]。在发展记录,附近的单细胞固定,担心下属在异构传感器被加入到细胞成分细胞人民。在任何情况下,在传授蔑视他们的特定的生物医学用途,这些传感器都遇到了许多困难。也有压倒性的要求延长易感性密切的先进的荧光确信压力传感器(56,57]。

(图的描述10),Qianand伙伴告诉基于对象ultra-touchy DNA纳米传感器在biogood GQDs和碳纳米管为目标DNA定量检查(7,57,58]。现在,进步已经完成通过考虑:(a) base-coupling进行DNA (b)特定的碳纳米管与DNA的担忧,和(c)活泼的荧光和GQDs杰出的生物相容性。碳纳米管和GQDs QY 0.21渐渐地已经self-luringly组织作为一个装备灭火专家和DNA荧光团。氧化碳纳米管和GQD评价之间哭是培养的感性self-getting叠加在一起的π-ľ。同意从GQDs发牢骚,碳纳米管,定期“开关”荧光开始从荧光熄灭(30分钟)合理产生的荧光恢复(30分钟),因为自由的双重的链(ds) DNA释放。

晚,GQD-sensor服从荧光显示了评估分组各式各样的金属颗粒,插图,Ag)⁺、铅^{2 +}、铜²、汞^{2 +},菲^{3 +}粒子。这些传感器特性安全也许是明智的认识到金属颗粒在水中测试扩大临床肯定一些危险的发展。排序的情况下,铁后服用^{3 +}在人类血清分子组织可以在危险的发现提供帮助。内部改进的传感器,GQD本身或其功能化分类,氮、罗丹明、多巴胺、硫、硼、氨基酸缬氨酸,毫无疑问或当得到纳米材料,例如,金纳米粒子(AuNPs),银纳米粒子(AgNPs)和钠citrate-functionalized纳米颗粒(Cit-UCNPs),已经完成了内部支撑强调人的生物传感器(表2)。

级表面上的亲密伤害boronic包可以通过对PL标题葡萄糖定位(12,58]。煽动他们之前,分子内开关,推高了PL。同样,概述,B-GQDs可以非常零星的葡萄糖异构家族的人,而是表示,果糖,甘露糖和半乳糖能推论的能力煽动失踪一样从糖类独联体二醇乐队。短时间内随后倾向分子内发展,煽动通电的PL变化。真的,划定,B-GQDs可以很显著的葡萄糖作为其异构局限于家庭人的情况下,果糖,甘露糖,银河73年]。在这里,在GQDs和铁^{3 + 5}10 15 20-tetrakis (1-methyl-4-pyridyl)卟吩(FeTMPyP)结束生产的多功能和共价的杂种狗。GQD的PL扼杀在GQDs FeTMPyP通道内的影响力(款项)。到那时,抑制了PL GQDs可以“向上”交易根据拟合响应发生在FeTMPyP和H₂O₂导致循环tetrapyrrolic集中休息。菲^{3 +}粒子直接从FeTMPyP丢失,沉闷的mono和dipyrrole。这种“刺激”估计框架会给一个毫无疑问的比赛计划阴谋集中化的葡萄糖和H₂O₂从3到100μM和2 - 300μM,自由,错综复杂一些点在0.5和0.3的接触μM LOD值。Shehab等人策划的使用phenylboronic伤害receptor-GQDs nonglucose传感器,GQDs的PL对葡萄糖被视为关键的光学参数(33]。这对葡萄糖传感器似乎是一个伟大的组织关系维护波动4至40毫米(~ 72到720毫克dL−1), 3.0毫米LOD。(图的出现11),黄和包提出另一种PL-set-up电子移动方法取决于各种金属颗粒移动的熄灭GQD集中PL (74年]。

7所示。结论

糖尿病可能是代谢问题,并由血糖注视,并导致一般恶作剧和困惑的各种器官,如肾脏、心脏、眼睛,和静脉。第一,肯定不寻常的血糖水平在血液对合理的治疗是至关重要的减少不同的有用的问题。目前,可用葡萄糖测定仪访问提供侵入,非常数的措施。无创、实时和有利对葡萄糖传感器检测需要创建。另一种方法可能是将纳米技术与荧光技术。后期开始,荧光GQDs,一种零维石墨烯与斜的测量在100海里,在考官把因为他们强大的一般化的和物质休眠,moo细胞毒性,和优良的生物相容性,保险。因为他们的惊天动地的属性,GQDs bioimaging的潜在机会,发明,并定期识别、光催化和电催化作用。GQDs被描绘的各种课程的行动框架。通过这种方式,两个方法一直关注社会事件,和葡萄糖生物传感器所属葡萄糖氧化酶蛋白质和nitrogen-doped荧光GQDs。荧光nitrogen-doped石墨烯量子点的生物相容性和属性控制糖尿病和多年的努力已得到改进。 For instance, the high quantum yield and photostability of semiconductor quantum dots make them alluring to look into and develop. With the advent of advanced production processes, including three-dimensional (3D) printing and nano/microscale assembly, in noninvasive and/or embedded applications, nanostructured biosensors may be used to provide more efficient data collection models for constant, user-friendly, and real-time glucose control interventions for diabetes. For glucose sensing in the food and pharmaceutical sectors, for the long-term usage of nanostructured glucose biosensors, reliability and longevity in extreme environments such as heat/cold, saline, and acid/primary conditions need to be taken into account.

数据可用性

所有数据用于支持本研究的结果包括在本文中。

的利益冲突

作者声明他们没有利益冲突。

确认

作者要感谢纳斯林Shokrpour博士研究咨询中心(RCC)的设拉子大学医学科学的宝贵的协助编辑这个手稿。这项工作得到了校长的研究,设拉子大学医学科学。

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