模拟原子场离子显微镜成像和蒸发

文摘

成像和蒸发的原子场离子显微镜(鳍)已被使用有限差分方法模拟计算电压分布在一个提示,因此单个原子的电场强度。原子蒸发基于场强使用许多不同的数学模型,产生类似的结果。尖的形状和模拟鱼类产生图像显示了强有力的协议与实验结果提示相同的方向和晶体结构。计算也被用来估计对分辨率的影响使用field-sharpened扫描探针显微镜的技巧。

1。介绍

场离子显微镜(鳍)已经被几组检查和准备钨小贴士扫描隧道显微镜(STM)和原子力显微镜(AFM) (1- - - - - -3]。场蒸发可以产生小费顶点组成的只有几个原子甚至单个原子。据报道,成像分辨率提高以这种方式通过使用技巧了;然而,这通常不被量化或系统地调查。以AFM的市场力量作用时间范围比STM的隧道电流测量,因此更敏感的原子结构提示超出了顶点。我们的目标是数值模型磁场诱导尖削为了更好地理解这一现象和量化的形状,以炼油/扫描探针显微镜(SPM)提示锐化程序设计和选择最佳的材料。

各种理论研究进行了过去在高电场下蒸发原子的技巧;其中大部分已经旨在模拟成像三维原子探针(例如,盖斯的工作,侯爵et al。4,5),因此专注于蒸发离子的轨迹而不是尖端的原子结构的演变及其应用扫描探针显微镜。我们的工作基于Vurpillot等方面的方法。(6),探索替代方法来确定哪些原子进行场蒸发和扩展到不同的材料和取向。面向技巧在110年和111年的方向和Pt技巧面向100年的方向进行了讨论。SPM技巧是最常用的,110年鱼翅取向被观察到的实验技巧由多晶线和111 -面向建议由单晶金属被用于一些实验。Pt的建议被认为是由于未来计划使用noble-metal-coated Si悬臂小贴士AFM / STM相结合。

2。方法

2.1。概述

这里我们引入一个建模项目能产生和模拟技巧的不同的几何形状(包括在上雕琢平面的技巧)或材料之间的纵横比和不同的值的长度和半径。顶端表面和真空模拟为一系列细胞周围的固定大小的对比研究上面所讨论的焦点集中在图像形成的,这是没有必要为这个模型在长度尺度之间存在较大的差异,所以变量网是不习惯。每个细胞都是集中在一个原子站点,如图1。细胞的形状和尺寸是由顶端的晶体结构和取向;细胞面向设在是沿着轴的- - -相互重合定义的最短原子间距离在平面上垂直于轴。在简单立方材料,每个体积单元(图1(一))包含一个原子;在其他水晶系统,一些细胞空由于周期性和细胞形状是不同的。在110年的取向,细胞是一个长方体(图1 (b)),而在110年的取向是一个棱镜,底部是一个菱形的内角120°。

电压分布的技巧是使用有限差分近似计算每个单元格内的电压保持不变。提示内表面,应用的电压设置等于电压。远离,电压设置为零。剩下的电池的电压是计算使用这些边界条件和泊松方程。由此产生的一系列的联立方程迭代解决电压的值在每个细胞。被认为已经达到稳定状态时,偏离泊松方程求和所有细胞低于设定阈值。

电场的每个原子在表面等于电压分布的梯度和有限差分近似下计算使用电压值在相邻细胞和细胞之间的区别维度。当一个原子选择根据下面讨论的标准是蒸发从表面上看,是重新计算稳态电压分布在所有的细胞中,包括那些现在外表面。这个模拟的变化引起的电位分布的蒸发原子。

电场计算的值在每个表面原子的网站也被用来模拟领域离子形象与技巧的实验。原子经历字段上设置的阈值被认为出现在一个领域离子形象,从而由一系列亮点对应于这些原子(这没有考虑图像的卷积由于尖端附近的电场线弯曲)。扩展可以添加到图像的亮度单个原子的程度反映了他们经历超过阈值(图2)。图像以这种方式获得的仅仅是示意图作为卷积由于离子轨迹之间的变化提示,和鱼类屏幕不考虑。

允许更大的技巧模仿在可接受的时间长度,提示使用对称的减少的数量进行计算时每个迭代求解稳态电压分布。面向100和110的小费有4倍对称,而面向111 -提示三倍对称。结果,只有刚刚超过1/4或1/3提示需要考虑的模型。

处理速度也增加了最初治疗提示径向对称和造型的电压分布稳态使用圆柱坐标。结果然后转换为三维坐标系统和重新计算稳态之前蒸发。只有一组距离内细胞的顶端表面以这种方式被转换,减少细胞的总数又增加提示大小,可以模拟;假设这个区域外的电压保持不变在蒸发。发现这个近似不明显影响结果提供截止距离设置足够高。

2.2。场蒸发机制

在最简单的模型形式,表面原子选择蒸发是一种经验最高的字段(6]。这个方法不计算蒸发事件之间的时间或在外加电压调整;因此提供更少的信息蒸发过程与实验结果比较。更复杂的,时间的方法是计算字段的活化能的影响蒸发。几个数学模型存在这7];在这项工作中,那些使用象力模型(8)和Kreuzer和Nath使用通用的方法结合能曲线(9]。这些模型使用近似不能反映的本质的表面(例如,象力模型是基于离子的去除下平面场常数随着距离),但被发现为一些材料产生的结果与实验一致。

象力模型下,活化能在字段对于一个倍带电离子是由(1),是一个中性原子的热升华(也称为内聚能),是th电离能功函数。一个极化术语可以被包括(7),是一个经验系数值约1 meVnm²V⁻²: 所示的方法Kreuzer和纳(2),表达了活化能的参数,在那里字段的值是在哪个。可以计算给定材料的使用(3),托马斯费密筛查长度吗 当现场的活化能蒸发计算使用(1)或(2蒸发的概率),对于一个给定的原子之间的间隔时间和时间,在那里原子振动频率的倒数,给定的表达式基于蒸发率公式(8]。考虑到局部场的变化随着电压的增加和/或原子蒸发,累计概率是记录每个表面原子随着时间的流逝。一旦这个概率达到1,原子是蒸发和累积值重置为零以下新发现原子。

目前,假定的能量势垒场蒸发是相同的所有原子。在真实材料,零场蒸发能量会有所不同。计算每个原子的结合能尖端表面将是高度复杂的大规模的小费;结合能的差异可能与一个简单的权重函数,近似调整值取决于相邻原子的数量。类似的方法被Vurpillot et al。6)来模拟蒸发从小费由多个元素组成的。

发现不同的机制产生相似但不相同的结果。蒸发的外加电压三个时间方法之间开始发生变化;象力模型中的极化项增加这个阈值~ 20%的情况下(110)建议,而Kreuzer-Nath模型下的价值取决于蒸发字段设置值。单原子小贴士(坐)产生的给定的初始大小和形状看起来几乎完全相同的无论使用标准(数据3(一)-3(d))。最主要的区别是单原子的稳定性的方法技巧。象力模型和在较小程度上Kreuzer-Nath模型预测SAT持续数量相对较高的蒸发事件前的顶点原子丢失,而蒸发领域最高预测单原子形成后几乎立即提示将丢失。

数据3(e) -3(h)节目上坐了一个多晶的形成持续的样品~ 30岁之前的电压被拒绝了。点在提示顶端的中心人物3(g) -3(h)被认为是一个单一的原子而不是集群作为相同的结构被认为在不同的实验和连续层材料的蒸发,蒸发点消失在一个单一的事件。原子被观察到蒸发从下面顶在此期间,时间预测的模型,这些模型表明,正如预期的那样,更好地模拟真实场蒸发行为。所有的结果在本文的其余部分使用象力方法没有极化。

2.3。模拟技巧加强对SPM分辨率的影响

因为这项工作的目的是探讨使用字段蒸发磨SPM的生产技巧,需要一个方法来量化预期给定的形状在SPM分辨率的影响。这是通过计算原子间力或隧穿电流的变化提示扫描功能放在一个平面上,用结果来创建一个示意图AFM或STM图像。信号可以直接绘制模拟在高度不变模式下扫描,或扫描高度可以调整位置的函数创建一个地形的形象。

提示和示例之间的作用力计算使用之后Lennard-Jones潜力(4),负项代表了有吸引力的范德华力,而积极的词是一个静电排斥的经验表示。之后把潜在的使用偏好的劲旅潜力是不计算昂贵,被认为是更适合非键相互作用[10]。的数量原子中心之间的距离,是一个因素表示距离的能量达到最小值,设置为3的计算使用。给出两个原子之间的垂直作用力。提示每个原子之间的合力,每个原子的成像特性计算和添加到总力。下面的表面被认为是有统一的原子密度,和力量是集成,通过它四面八方来计算每个尖端原子的“背景”信号添加到总力。剩下的尖柄部分提示仿照上面的原子尺度也考虑长程吸引力是集成在一个统一的截锥和通过表面, 隧道电流在一个缺口是由(5),;电子质量和吗(作为4 eV)隧道势垒高度。为了计算隧道电流、提示和示例原子被认为是球体的半径基于晶格的原子间距,和是边缘两个原子之间的距离(即。,the centre-to-centre distance minus the sum of their radii). To calculate the total current, (5)是用来计算当前通过每个成像原子和综合样本表面每个原子在表面, 结果如图所示4成像的两只举起原子放在一个平面上(110)建议类似的大小,一个半球的平端,另一个理想化的锥形单原子顶端的。定位点在AFM模式被定义为最大吸引力(即。,总力是最小的点)。这是选为维护short-tip-sample分离的最简单的方法。当前定位点在STM模式都是一样的技巧。在两种模式下,锥形提示给大大优越的横向分辨率和垂直位移增加。后者表明成像原子产生更大的力的扰动或隧道电流信号相对于背景信号从底层表面,这将导致改进实验信噪比。原子的半球形提示产生形象起皱的顶峰,而不是样品原子(图像卷积)由于每个顶点原子相互作用与样品原子越过它。摄动总信号由于样品原子,因此垂直位移,是由于大量的小原子的钝端产生一个更大的背景信号。

3所示。结果

3.1。提示大小对电场的影响

电场表面带电球体的半径在电压是由关系吗。半球形提示的长柄,被修改的关系(8]。卢西尔等人。(11)的半径有关STM技巧(使用扫描电子显微镜图像测量)成像最好的电压和估计的值3.3 - -3.4的退火小费20 - 40 nm的半径。蒸发和成像从2.4 - -6.2 kV。这是符合我们的实验和其他结果一书,场蒸发是可能的,它是在卡扎菲政权进行10³-10年⁴V尖锐技巧需要较低的电压。

图5(一个)显示字段蒸发所需的外加电压(基于活化能的值等于零象力模型)下的锥形(110)建议用半球形帽下的模型。阈值电压能直线上升而增加端半径按预期(非常小的小费除外),并增加与柄大小。的有效价值而非线性增加提示结束半径长度的比值(图5 (b))。对于较大的技巧与检查的卢西尔et al。,阈值电压低于预期的范围和预计将上升的建议更大半径或长柄(更大的结构造型比用于生成数据图5非常耗时,因此没有进行)。

值得注意的是,尽管柄强烈的大小影响着周围的电场强度,发现顶端附近的场分布非常相似,不管是否长柄。场蒸发因此倾向于从顶点删除相同的原子,导致相同的配置。因此,结果下面的形状field-evaporated技巧来自半球形提示没有大柄。

3.2。蒸发结构不同的材料

数据6- - - - - -8显示示意图鱼翅为三种不同类型的图像提示被蒸发。结构类似的文献[1- - - - - -3,12- - - - - -16(图)和自己的实验6 (c)这份图6 (b))被发现,包括沿着拥挤不堪的晶体小面方向。sat顶点原子所在在平坦的露台可以形成的(110)(图6(一)(图)和Pt (100)7),再次看到实验(图3(c))。单原子顶端不能形成对称(111)——最对称配置是一个三聚物(图8)。如果全部的技巧是模仿而不是使用三倍对称,三聚物的原子可以删除一个接一个单原子顶端产生不对称的(14]。这再次反映文献的实验结果组成的金字塔顶端单个原子在三聚物可以形成的,例如,化学蚀刻提示在高电压(15)或从气相沉积原子(16),但不是通过蒸发。这符合证据确凿的实验结果证实了模型的有效性。

STM和AFM分辨率影响的模拟使用field-sharpened提示preevaporated形式相比,他们是作为补充材料。

4所示。结论

场蒸发原子的场离子显微镜使用迭代有限差分方法,模拟的工作建立在Vurpillot et al。6]。我们的模型不同于其他工作在模拟鱼类和原子探针实验(4- - - - - -6),这是因为该行业重点集中在蒸发和提示结构变化而不是释放离子的轨迹。场蒸发的数学模型从文学进行比较,并发现时间动力学模型都会产生类似的结果,与实验观测更密切更简单的方法使用Vurpillot et al。field-evaporated endforms建议由材料适用于SPM模仿,结果在合理的协议与实验在我们自己的工作,并在文献中。磁场诱导的效果提示磨尖卷积在扫描探针显微镜也模拟。

这项工作中所开发的仿真方法预计将在未来的STM和AFM实验是非常有用的。除了协助生产单原子技巧来提高分辨率,希望改善结构的理解这些技巧将帮助测量和表面力在原子水平的理解。如果表面原子结构是由STM和鳍结构的小费,然后模拟原子间力可以通过比较精炼,同时收集AFM数据。通过这种方法,更准确的数学模型表面可能产生力量。

确认

欧盟的支持FP7(合同号之下。214250)和爱尔兰科学基金会(批准号06 / IN.1 / I106)感激地承认。

引用

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