气相色谱数据分类基于复系数的自回归模型

文摘

介绍了自回归(AR)模型作为一种新颖的方法来分类输出从气相色谱(GC)。逆傅里叶变换应用于原始传感器数据,然后一个AR模型应用于变换复杂数据生成AR模型系数。这一系列的有效系数包含的所有信息的一个压缩版本在最初的GC输出信号。我们应用这种方法色谱增殖产生的细菌物种生长在文化。三种类型的神经网络用于分类的AR系数:反向传播神经网络(摘要)、径向基function-principal成分分析(RBF-PCA)方法和径向基function-partial最小二乘回归(RBF-PLSR)方法。这个探索性研究演示了使用复杂的根系数的可行性模式来区分各种类的实验数据,如从不同的细菌物种。这种认知的方法也被证明是健壮的和潜在的有用的GC释放我们从时间对齐的信号。

1。介绍

许多现代化学传感器产生极其复杂的信号输出,需要专门的算法来解释。气相色谱/质谱(GC / MS)是目前被认为是“黄金标准”分析系统进行化学分析,并分析复杂的化学样品时特别有用。由于GC / MS的声望作为一个化学分析工具,各种化学计量学算法被用来分类色谱仪器的输出(1- - - - - -3]。我们使用从这个例子分析系统来说明基于自回归模型的模式识别方法,可广泛应用于许多类型的固态化学传感器。

一般来说,一个好的分类算法有两个主要部分:特征识别和提取和识别算法。与识别算法相比,更少的工作已经在文献中报道优化特征提取在GC / MS数据集。一些广泛使用的色谱图分类特征提取方法有:主成分分析(PCA) (4)、遗传算法(气)和模拟退火(SA)技术(5,6]。GA和SA主要是用于选择“代表”地区的女士或色谱数据提供了依据分类(7- - - - - -9]。这些算法通常提供高度精确的化学传感器输出数据模型,根据真实的样品之间的差异。然而,这些特征提取方法通常需要对齐在时域数据预处理步骤,尤其如此,GC / MS色谱信号。

还有其他几个这些现有特征提取方法的局限性。PCA,新的学习样本可能导致重新计算整个组主要组件的系统。GA和SA通常需要大量的搜索时间发现色谱图分类标记由于数据信号的复杂性。同时,所有这些机器学习过程是由数学优化和不能保证找到化学标记与足够的物理意义。因为所有这些原因,重要的是开发简洁和可靠的实时信号分析和特征提取方法色谱分类。

最近,一个自回归(AR)模型(过滤器)已成功引入光滑和降噪色谱数据从复杂的化学混合物10]。AR建模一直是信号处理领域的一个有用的方法,如音频处理(11,12]。这也是一个有效的工具,用于化学传感器分析(13- - - - - -15),因为一个典型的传感器输出时间序列的数据格式。然而,到目前为止还没有报告的应用GC的AR模型提取特征数据系统描述和分类。这里有介绍了AR模型作为特征提取方法对GC / MS色谱数据,我们已经测试了该方法的可行性和效果数据取自生物系统。

简要来说,AR模型使用(顺序)模型回归系数来表示整个时间序列的数据,所以这个特性提取方法的一个重要优点是它的独立性在时间维度上的原始样本。GC / MS,实验条件的变化有时会导致小色谱信号的时间变化和偏差。因此,我们假设AR建模的色谱数据可以提供给三个目的:提供噪声滤波,有效地压缩数据,同时保留重要的信号特性,并提供特征提取能力没有信号预处理使色谱。

模型是基于“增大化现实”技术的关键参数建模,然而在大多数情况下,很难预测这个参数的最优值。此外,最佳的AR模型之间的顺序可能不同色谱样品或色谱数据的类之间。因此,本研究的一个重要任务是测试如果基于“增大化现实”技术的基于模型的模式识别方法是健壮的对AR模型。三种类型的神经网络都采用这种分类研究:反向传播神经网络(摘要)、径向基function-principal成分分析(RBF-PCA)和径向基function-partial最小二乘回归(RBF-PLSR)。这些学习算法被用来分类结果复系数的AR建模。覆盖两个最广泛使用的神经网络及其修改,证明这三种类型的神经网络的广泛适用性AR模型系数组成的色谱特性不同的分类器。

我们设计了一个简单的实验系统来测试使用顶部空间的AR建模和模式识别算法的四个样品在封闭的瓶培养细菌物种。通常接受这复杂的化学气体产生细菌增殖纯文化是独一无二的细菌物种(9,16),培养瓶中的细菌我们捕获这些气体进行化学分析。在这个探索性研究,我们希望达到以下的目标通过分析色谱数据四个不同种类的细菌:(i)来验证基于“增大化现实”技术的基于模型的模式识别的可行性策略色谱数据,(2)测试此特性提取的鲁棒性策略,和(3)比较不同学习算法的影响基于该特性提取策略。这是第一个广泛研究应用AR模型提取的特征的色谱数据分类。这个探索性研究的成功提供了一种新的特征提取方法具有以下显著优点:没有要求的色谱信号时间对齐,潜在的实时分类自动色谱仪器系统,能够有效地处理色谱中的背景信号输出。

2。实验方法

2.1。细菌细胞培养

从美国获得的四个密切相关的细菌物种类型文化集合(写明ATCC,马里兰州贝塞斯达,美国):枯草芽孢杆菌(写明ATCC没有。10774年),蜡样芽胞杆菌(写明ATCC没有。13061年),地衣芽孢杆菌(写明ATCC没有。12759年),芽孢杆菌mycoides(写明ATCC没有。6462)。防止背景文化条件引入化学工件进入我们的信号,每个物种是在相同的条件下培养如前所述10]。简单地说,细菌培养在37^°C标准磅琼脂平板,殖民地在液体磅媒体选择增殖顶部空间分析。细菌被播种到0.5毫升磅媒体和生长在10毫升硼硅玻璃小瓶密封与聚四氟乙烯/硅胶隔和铝螺丝顶帽(美国安捷伦,帕洛阿尔托,CA)来捕获的顶部空间气体扩散的文化。分析了顶空气文化扩散后2小时37^°c .样本然后均匀冷却到4^°C以减少额外的细菌生长,直到顶部空间的GC / MS分析完成。

2.2。GC / MS顶部空间气体分析

上方的顶部空间气体扩散文化顺序进行了分析使用标准气相色谱/质谱(GC / MS)的方法。文化被加热到37岁^°C和激动在500 RPM从液体培养和促进化学释放与顶部空间的化学物质的平衡。顶部空间的化学物质被提取30分钟使用一个萃取纤维85聚丙烯酸酯涂层(Supelco公司,Bellefonte, PA,美国)。纤维被眠15分钟到瓦里安4000 GC / MS(瓦里安,Inc .,帕洛阿尔托,CA,美国)进行分析。GC烤箱最初举行40^°C 10分钟,然后增加2.5^°C / m, 5分钟保持在100日圆^°C, 125^°C, 150^°C, 175^°c循环结束10分钟保持在200日圆^°c柱洗脱液送入质谱仪扫描一个m / z射程35 - 1000。电离实现70 keV电子电离。收集的离子总数是对保留时间进行进一步分析。

3所示。数据分析

3.1。自回归建模的GC / MS色谱图

整机全极模型AR模型是一个(过滤器)。一个阶AR模型可以表达的传递函数如下: 因此,th值()可以由其先前的预测价值观:,,,。一个相当于一个阶AR模型阶线性预测模型如下: 在哪里是基于“增大化现实”技术系数。AR模型的目标是估计AR系数,可以尽可能多的原始数据通过一个优化的过程。

以前,我们已经表明,影响实时建模的色谱图,它是合理的考虑色谱数据在频域(10),所以逆傅里叶变换应用于每个色谱信号的自回归建模。一个阶AR模型生成复根的AR系数傅里叶转换每个色谱概要文件。色谱信号增强和噪声过滤复根通常被用来重建色谱数据过滤后,但在本研究中我们将模式识别方法应用于这些特征向量来测试如果我们能提供高度精确分类的色谱使用复杂的根源。

3.2。摘要利用反向传播神经网络

摘要是一种有效的非线性映射工具,已被广泛用于模式识别。一个典型的摘要由三层组成:输入、隐藏层和输出层。摘要训练可以概括为一个迭代过程中预测输出之间的误差和规定的输出为每个训练样本将由一个梯度back-propagated后裔算法来调整每一层的权重,直到达到收敛性判据。这通常是基于减少训练数据集的总误差。

3.3。径向基Function-Principal成分分析(RBF-PCA)

RBFN在摘要的一个显著优点是能够避免长时间的训练,但RBFN的建模效果很大程度上取决于正确的径向基向量的决心。为了克服这个缺点,我们综合了RBFN与多元统计分析。RBF-PCA之前是一个成功的集成方法,已经应用在各种cheminformatics和生物信息学领域(17,18]。

RBFN的基本概念是一个径向基于函数的插值问题。给定的样本集指数和相应的类,RBFN的目标是寻求一个插值函数建立一个映射来。RBFN也由三层组成。隐藏层进行非线性变换将输入空间到高维的过渡空间,径向基函数。标准的径向基变换函数是高斯核函数: 在哪里是径向基向量的吗th隐藏节点的高斯宽度吗隐藏的节点。

输出层产生线性加权求和的隐节点输出: 在哪里输出节点相连的重量吗th隐藏节点是隐藏节点的数量。普通最小二乘回归可以用来计算重量。

可能很难确定适当数量的径向基中心和估计这些中心向量。另一个想法是将所有的训练样本作为径向基向量。假设有训练样本,可以生成一个隐藏层——- - - - - -转移矩阵的每个元素的输出(3)。因此,训练集的所有信息是充分的利用。然而,这可能会导致过度学习在回归步骤中,所以可以使用PCA提取潜在变量回归的过渡矩阵。普通最小二乘回归(4)是主成分回归(PCR)。主成分分析的详细过程和PCR被记录为潜在有价值的学习算法在文献[19]。显然,RBF-PCA统计解决的问题确定适当的径向基向量,避免可能的当地的最适条件,经常发生在传统径向基向量确定策略等则算法。

3.4。径向基Function-Partial最小二乘回归(RBF-PLSR)

普通最小二乘回归的PLSR是另一个泛化。通常与PCR相比,PLSR收益率相对较高的建模精度为提取请组件不仅依赖于独立的变量信息,还雇佣了因变量的信息。因此,PLSR是另一个有竞争力的工具过渡RBF回归的响应矩阵对规定的输出。

一个标准非线性迭代偏最小二乘(PLS算法20.]。在该算法中,我们让和独立和依赖的数据矩阵。整个算法包括两个循环。为提取请组件内部循环的向量和相应的信息的。它已被证明20.),和中的组件吗和空间协方差最大。在每一个内部循环,请算法只收益率一对组件和。外循环的剩余矩阵计算和通过减去提取组件和。整个迭代过程仍在继续,直到停止达到标准或剩余矩阵变成了零。

总之,PLSR生成一个转换矩阵W转换来(请组件组成)。假设的回归系数对,的直接回归系数吗对并可用于未来的预测。

RBF-PLSR方法PLSR适用于有关过渡RBF响应矩阵规定输出。这种方法在1996年被首次提出(21),并已应用于各种化学计量学和化学过程问题[22,23]。所有的数据分析和建模研究中进行了使用MATLAB (Mathworks公司纳蒂克,MA) 7.3.0.267版本。逆傅里叶变换和傅里叶完成使用FFT和传输线算法中包含的软件。

4所示。结果

4.1。AR模型的确定订单

一个合适的订单一个AR模型应该能够产生良好的数据拟合效果,同时保持较高的数据压缩比。一般来说,一块数据与模型的拟合误差顺序可能显示曲线的转折点甚至会出来。下面是一个例子来展示这种下降趋势利用色谱的数据蜡样芽胞杆菌色谱信号。

图1是一个简单的插图的原始色谱吗蜡样芽胞杆菌顶部空间样本与重建色谱60-order AR滤波器对于此示例。正如之前所讨论的,色谱数据可以被认为是在频域对这个实验的目的10),所以一个傅里叶反变换之前需要基于“增大化现实”技术的分析。反过来说,重建数据系列基于AR系数需要回到原来的傅里叶变换域。图2显示下降趋势的重建误差对AR模型。AR模型的重建误差在这项研究中被定义为原始色谱向量之间的距离重建一个,也就是说,。

我们可以看到从图2最佳AR模型(即秩序。,turning point) should lie in the neighboring range of 50. However, it is challenging to give an exact value to the optimal order, and may not be feasible for all chromatogram samples to have the same optimal order value. Therefore, it is very important for the AR model-based recognition strategy to be robust in terms of AR model order. In this study, three model orders: 20, 40, and 60 (all in the neighbor range of 50) were used for AR analysis, and their AR complex coefficient vectors were used for bacteria classification.

4.2。初步调查使用PCA的AR系数

一个阶AR模型生成复系数为每个傅里叶转换色谱。因此,该系统的特征向量组成的元素:实部系数+虚部系数。为了说明,图3展示了一些具有代表性的主成分的分布的基于“增大化现实”技术的复系数得到20-order AR模型为每个细菌顶部空间样本。第一和第二主成分明显分离枯草芽孢杆菌样本。当第二和第四主成分还包括,它提供了一个更好的数据分离。类间的轻微的重叠可能表明它们之间可能的非线性。这些结果初步显示,它是可行的使用AR模型复杂色谱法的分类输出系数从复杂的混合物的化学物质。

4.3。分类基于AR系数

在本节中,三种类型的神经网络,摘要,RBF-PCA, RBF-PLSR用于测试他们的分类影响细菌的AR系数顶空色谱数据。对于这个四级的问题,规定每个样本的输出被设计为一个四维向量的元素对应于类此示例设置为1,其他三个元素是0。对未知样本的元素,这是最接近1表示这个样本的类。在这个探索性研究,我们不希望获得最好的网络参数为每个类型的神经网络但旨在测试的可行性的AR系数色谱使用的分类器分类。

考虑到有限数量的样品()对于每一个类,分析策略是用于验证分类的效果。每次8样本的每一个类被用于培训和保持每个类样本用于测试。每次的整个训练集是由32(8 * 4)样本而组成的测试集4(1 * 4)样本。这个training-testing过程重复了9次覆盖整个样本集。因此,最理想的分类结果为每个类的测试样品是9/9。

4.3.1。摘要利用

摘要首次用于分类问题。直接输入摘要是主要组件的基于“增大化现实”技术的复系数(组成的训练样本的元素)。因此,测试样品需要转换的PCA载荷矩阵训练样本在摘要的输入。一个标准来确定适当的主成分数累积特征值之和的比例的所有特征值,称为电脑比率。在这个实验中,我们设置为99%。

在这个实验中,隐层节点的数目的摘要被设置为3,分别为8,16。对于每个案例,training-testing过程重复三次不同的初始权重。三个试验的平均精度作为最后的标称精度。摘要的分类结果列在表中1。十进制值意味着三个试验的平均分类率。

生成的AR系数20 - 40,60-order AR模型和不同的订单都提供了良好的分类结果,说明基于“增大化现实”技术的基于模型的识别策略的鲁棒性的模型。因此,没有必要寻找所谓的“最佳”模型订单因为一个相对广泛的转折点是证明是同样可行的分类。

4.3.2。RBF-PCA

RBF-PCA方法,在每一次的AR系数32训练样本作为径向基向量,所以产生的隐层32-by-32过渡矩阵。然后,PCA用于创建这个过渡矩阵之间的关系和规定的输出。这个回归模型是固定的PC比例99.5%。所示(3),这种方法的另一个重要参数是为每个径向基高斯宽度。确定该参数的方法之一是设置每个径向基的高斯宽度相同的值(21]。各种宽度值的结果列在表中2。

三种不同的顺序AR模型的结果显示这种认知策略的积极影响。一个适当的高斯宽度似乎是这一战略的一个重要因素,每种情况下显示了增加然后减少分类精度以及高斯宽度的增加。

4.3.3。RBF-PLSR

在这种方法中,PLSR被用来建立一个从32-by-32过渡RBF响应矩阵映射到规定的输出。请解决组件之间的相关性从和信息向量从将减少而提取有价值的信息吗和。在这项研究中,请组件的标准来确定适当的数量的比率相关系数的新解决(从),(从)相关系数之和的解决- - - - - -对。在这里,这个比例是0.0001。类似于RBF-PCA方法,为每个初始高斯宽度径向基被设置为相同的值。结果在表列出各种高斯宽度3。这个实验的结果显示了良好的分类效果RBF-PLSR战略的同时也表明适当的高斯宽度的重要性。

所有的三种类型的神经网络研究中取得了良好的分类结果。最好的精度(8/9,9/9,9/9,9/9)是通过应用RBF-PLSR方法高斯宽度是0.01的AR系数20-order AR模型。与此同时,在平均RBF-PCA显示效果略优于摘要。

5。讨论

三种机器学习方法被介绍来验证分类的AR系数的可行性的色谱样品。所有的三个分类器取得了良好的分类的结果,这表明拟议的色谱图分类策略的可行性。AR模型直接应用于色谱,因此提出基于“增大化现实”技术的基于模型的识别策略可能使我们从所需的时间调整过程通常在传统色谱分类方法。

具有挑战性的决定是“最好”的AR模型,因此,提出了基于“增大化现实”技术的基于模型的识别策略必须健壮的模型。也就是说,这种识别策略应该能够产生同样好的分类效果在一个相对广泛的AR模型。AR系数的结果得到三个不同阶AR模型证明了这种识别策略的鲁棒性,释放我们从寻找所谓的“最好”的AR模型。

对分类器精度,两个统计神经网络精度略高于摘要的方法。这个探索性研究不是为了获得最佳网络参数为每个类型的神经网络,所以结果可能不充分显示哪种类型的神经网络优于别人。有显示的可行性和鲁棒性色谱上的基于“增大化现实”技术的复系数分类,研究将致力于提高分类精度通过优化分类器参数。鉴于比率来确定主成分和请组件,RBF-PCA的建模精度和RBF-PLSR很大程度上取决于每个训练样本的高斯宽度。

6。结论

这个探索性研究演示了基于“增大化现实”技术的可行性系数图分类的色谱图。实验获得的AR系数三个不同阶AR模型说明了这种策略的AR模型的鲁棒性。三种类型的神经网络:摘要、RBF-PCA RBF-PLSR都显示良好的分类效果,说明这部小说的广泛适用性色谱特性提取方法不同的分类器。这项研究提供了一种新的识别方法的分类复杂的化学和其他样品色谱图代表样品,我们可以免费从可能的时间对准chramatography输出信号。这可能允许我们分类色谱或其他化学传感器实时输出,并减少背景信号的影响这一类的化学传感器。

确认

这项工作是支持部分由几个研究资助c·戴维斯:陆军研究办公室合同w911nf - 06 - 1 - 0272,劳伦斯利弗莫尔国家实验室B563119,从美国石油学会慷慨的礼物。这份出版物被格兰特没有成为可能。UL1 RR024146从国家研究资源中心(NCRR)的一个组成部分,国家卫生研究院(NIH)和国家卫生研究院的医学研究路线图。其内容是完全的责任作者,不一定代表官方的观点NCRR或国家卫生研究院。NCRR信息是可用的http://www.ncrr.nih.gov。信息重组的企业可以获得临床研究http://nihroadmap.nih.gov/clinicalresearch/overview-translational.asp。意见、解释、结论和建议是作者的,不一定是了美国政府的支持。

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