优化导电薄膜环氧复合材料属性使用愿望优化方法

文摘

微碳纳米管(热合)/环氧树脂纳米复合材料薄膜是准备使用旋转涂布技术。声波降解法等工艺参数的影响持续时间(5-35 min)和填料载荷(1 - 2卷%)研究了使用实验设计(DOE)。全因子设计用于创建两个因素的设计矩阵与三级实验,导致共9分()的实验。响应面方法(RSM)结合。哈林顿的愿望叫做愿望的函数优化方法(DOM)被用来优化多个属性(抗拉强度、弹性模量、断裂伸长率、热导率、和导电性)碳管/环氧树脂薄膜的复合材料。基于响应面分析,二次开发模型。方差分析(方差分析),平方(平方),和正常块残差来确定模型的准确性。上下极限的范围确定在一个覆盖等高线图。期望函数被用来优化多个响应碳管/环氧复合材料薄膜。全球解决方案12.88分钟声波降解法和1.67卷%填料载荷是获得最大期望的响应与复合的愿望。

1。介绍

在过去的20年中,碳纳米管(碳纳米管)是已发现的最令人兴奋的新材料。他们非凡的性质引起了科学界的极大兴趣和行业(1]。有良好的机械性能,高电气和热导率由于graphite-like碳纳米结构,并结合高纵横比,它允许导电聚合物薄膜复合材料的发展只使用非常低的填充复合材料的内容保持或改善力学性能的矩阵(2]。旋转涂布方法选择生产epoxy-based薄膜代替各种薄膜沉积方法如浸涂料,涂料,毛细管浸力量,和电泳沉积3]。旋转涂布方法更加突出生产高与特定的厚度均匀性的电影。通过控制参数如自转速度和粘度的混合物,这部电影在微米至纳米厚度可以很容易地生产(4]。

然而,有各种类型的参数和变量涉及可能影响生产的薄膜,如声波降解法时间和填充内容,这样的例子不胜枚举。从我们之前的工作3- - - - - -5),发现所有这些不同的参数不能完全被研究;而不是一些参数被认为是常数,不影响另一个。结果,结果显示可能不完全准确和有偏见的根据的假设。

实验设计(DOE)是一种广泛应用在工程实验研究方法在许多过程。它是一种统计方法,通过实验运行的数学模型。此外,它提供了研究人员或用户有机会来优化和预测可能的输出基于参数设置6,7]。响应面方法(RSM)是一种用于数学建模和分析的统计方法的问题受到多个变量和响应的目标是优化响应(7]。RSM还有助于减少所需的实验运行生成的数量统计验证的实验结果和避免重复多因素实验(8]。修正公式。哈林顿赞许性函数和RSM,叫做愿望优化方法(DOM),被用来优化整个产品质量在多个质量属性(9]。愿望函数用于多个反应组合为一个反应称为“期望函数”选择的值从0(一个或多个产品特点是不可接受的)到1(所有产品特点是目标)10]。这个方法很有吸引力,因为它很简单和直观的。

因此,这项工作的目的是验证有显著影响的因素,热合/环氧树脂薄膜的性质用DOE。优化过程是使用RSM加上期望函数执行有用的方法来优化多个响应。声波降解法等功能的独立变量之间的关系持续时间和填料载荷进行了研究,明确了输入变量之间的交互。

2。实验

2.1。材料

环氧型DER™332年,由其化学名称也叫双酚a -(环氧氯丙烷),从陶氏化学公司在本研究中使用。Polyetheramine D230(巴斯夫公司)作为固化剂。热合由深圳港口纳米技术有限公司,中国,被用作导电填料在环氧树脂。长度和外碳管的直径是5 - 15μm和1 - 2μm,分别。

2.2。制备环氧树脂薄膜复合材料

填充加载从1到2不等卷%对环氧树脂。混合环氧树脂和填料是使用超声波搅拌方法完成的。这种方法更有效地分散颗粒粘性系统与其他技术相比,如传统的搅拌(11]。混合物被用在不同的声波降解法在室温下时间如表所示1。然后,固化剂添加比例为100:32重量。他们进一步用近10分钟,其次是在真空脱气炉10分钟去除裹入气。最后的混合物然后准备旋转涂布过程中,这是使用G3P-12台式精密旋转涂布机模型。旋转的速度是250 - 750 rpm。由此产生的薄膜在80°C 2小时被治愈。


变量	符号	单位	水平
			−1	0	1

手术持续时间		最小值	5	20.	35
填料载荷		卷%	1	1.5	2

2.3。表征技术

拉伸性能(抗拉强度、弹性模量和断裂伸长率)的英斯特朗3366复合系统测定使用根据ASTM D882-02十字头的1毫米/分钟。为了减少误差,平均五个标本收集结果。环氧树脂薄膜复合材料的热导率是决定使用一个热盘热常数分析仪(2500年代TPS导热系统)根据ISO 22007 - 2:20 08。每个样本不同的测试时间从40年代到70年代从1 W 2 W和操作能力。电薄膜样品的电阻测量使用效果显著R8340超高电阻计。使用10 V的电压。

2.4。统计分析使用实验设计

16.2.1 Minitab软件,版本基于全因子设计,用于执行设计矩阵的实验。基于RSM Minitab软件被用来执行统计分析和生成回归模型。在这个研究包括了两个数值的变量因素,声波降解法时间()和填充量()。

表1显示范围的独立变量和实验设计水平被用于这项工作。由于实验设计是基于全因子设计涉及两个因素的三个层次,一个重复实验,因此实验运行的数量是9分按照3²。多个反应同时进行调查,他们抗拉强度、弹性模量、断裂伸长率、热导率和电导率碳管/环氧树脂薄膜的复合材料。

表2显示了完整的实验设计和实验的实际反应用于这项研究。实际反应如抗拉强度、弹性模量、断裂伸长率、热导率和电导率都用,,,,,分别。这些数据被用作输入能源部软件进行分析来确定模型方程。模型的充足率进一步合理通过方差分析、回归分析和残差的正常情节。所需的响应的数学模型选择变量的函数是由应用多元回归分析实验数据。一般二次方程模型表示在哪里代表了反应(因变量),是常系数,,,系数的线性、二次和交互作用,分别和因素(自变量),是标准的错误。


运行数	解码水平的变量		实际反应
运行数	声波降解法持续时间(分钟)	填料载荷(卷%)	抗拉强度(MPa)	弹性模量(MPa)	断裂伸长率(%)	导热系数(W /可)	电导率(欧姆⁻¹米⁻¹)

1	35	1.0	48.31	2140.80	2.91	0.05995	2.75×10⁻¹⁰
2	35	1.5	53.42	2221.40	2.90	0.06345	3.94×10⁻¹⁰
3	5	1.0	22.74	1217.66	2.41	0.05518	2.15×10⁻⁸
4	20.	1.0	40.65	1779.00	2.88	0.05669	7.62×10⁻⁶
5	5	2。0	20.36	1163.40	2.19	0.09750	4.71×10⁻⁸
6	35	2。0	35.79	2240.00	2.45	0.07189	8.26×10⁻¹⁰
7	5	1.5	36.71	1800.00	2.42	0.08550	2.96×10⁻⁸
8	20.	1.5	52.24	2202.40	2.83	0.08732	6.35×10⁻⁶
9	20.	2。0	50.96	2493.40	2.79	0.10050	1.11×10⁻⁵

开发模型的质量是由确定的系数(),而方差分析(方差分析)被用来评估模型的统计学意义。

3所示。结果与讨论

3.1。分析和模型拟合响应

3.1.1。方差分析

抗拉强度的二次模型的方差分析()、弹性模量(),断裂伸长率(),导热系数()和导电率()在表中做了总结3,4,5,6,7。


源	平方和	DF	均方	价值	价值

模型	1100.88	5	220.18	5.06	0.106
	555.07	1	555.07	12.74	0.038
	3.51	1	3.51	0.08	0.795
	275.11	1	275.11	6.32	0.087
	241.49	1	241.49	5.54	0.099
	25.70	1	25.70	0.59	0.498
剩余	130.66	3	43.55
和总	1231.54	8


源	平方和	DF	均方	价值	价值

模型	1.45×10⁶	5	2.90×10⁵	2.90	0.205
	9.77×10⁵	1	9.77×10⁵	9.78	0.052
	9.61×10⁴	1	9.61×10⁴	0.96	0.399
	2.61×10⁵	1	2.61×10⁵	2.61	0.205
	1.11×10⁵	1	1.11×10⁵	1.11	0.369
	5.89×10³	1	5.89×10³	0.06	0.824
剩余	3.00×10⁵	3	9.99×10⁴
和总	1.75×10⁶	8


源	平方和	DF	均方	价值	价值

模型	0.56	5	0.11	8.87	0.051
	0.26	1	0.26	20.35	0.020
	0.099	1	0.099	7.85	0.068
	0.16	1	0.16	13.05	0.036
	0.025	1	0.025	1.98	0.254
	0.014	1	0.014	1.14	0.363
剩余	0.038	3	0.013
和总	0.60	8


源	平方和	DF	均方	价值	价值

模型	2.37×10⁻³	5	4.73×10⁻⁴	9.41	0.047
	3.07×10⁻⁴	1	3.07×10⁻⁴	6.10	0.090
	1.60×10⁻³	1	1.60×10⁻³	31.91	0.011
	1.71×10⁻⁴	1	1.71×10⁻⁴	3.41	0.162
	5.28×10⁻⁵	1	5.28×10⁻⁵	1.05	0.381
	2.31×10⁻⁴	1	2.31×10⁻⁴	4.59	0.122
剩余	1.51×10⁻⁴	3	5.02×10⁻⁵
和总	2.52×10⁻³	8


源	平方和	DF	均方	价值	价值

模型	1.43×10⁻¹⁰	5	2.86×10⁻¹¹	10.70	0.040
	1.56×10⁻¹⁵	1	1.56×10⁻¹⁵	0.00	0.982
	2.05×10⁻¹²	1	2.05×10⁻¹²	0.77	0.446
	1.39×10⁻¹⁰	1	1.39×10⁻¹⁰	51.99	0.005
	2.02×10⁻¹²	1	2.02×10⁻¹²	0.75	0.449
	1.57×10⁻¹⁶	1	1.57×10⁻¹⁶	0.00	0.994
剩余	8.03×10⁻¹²	3	2.68×10⁻¹²
和总	1.51×10⁻¹⁰	8

表3显示”模型5.06的价值”意味着相对于噪声模型并不重要。有10.6%的几率很大”模式可能是由于噪声值”。需要指出的是,值小于0.05意味着模型方面意义重大。在这种情况下,重要的模型项是(声波降解法持续时间)值为0.038,小于0.05。的价值实际上是最小的意义,可用于拒绝零假设,。它提供了一种测试预测和响应之间的关系。值越小,其相应的系数和更重要的贡献对响应变量(8]。

根据表4和5,可以看出“模型值”和是2.90和8.87。这意味着相对于噪声模型并不显著。有20.5%和5.1%的机会”模型价值”这个大可能是由于噪音,分别。在这些情况下,没有明显的模型上同时条款的重要模型是和(声波降解法持续时间声波降解法持续时间)。的值是0.02,0.036。这两个因素,相应的二次项有最大影响的断裂伸长率在95%置信水平表示的意义最低(< 0.05)和相对较高的价值价值。

与此同时,它可以观察到“模型9.41和10.70的价值”意味着模型具有重要意义和从表6和7。只有4.7%和4.0%的机会”模型值“这很大可能会发生是因为噪音针对每种情况。(填充载荷)是重要的模型项而是重要的模型项因为他们有值分别为0.011和0.006,小于0.05。

3.1.2。响应面回归分析

响应面回归是用来检查响应之间的关系和一组定量实验变量或因素。每个反应是使用编码的回归分析单位和总结在表中8- - - - - -12,分别。


术语	系数。	SE系数。

Const。	55.2756	4.919	11.237	0.002
	9.6183	2.694	3.570	0.038
	−0.7650	2.694	−0.284	0.795
	−11.7283	4.667	−2.513	0.087
	−10.9883	4.667	−2.355	0.100
	−2.5350	3.300	−0.768	0.498

,按= 1494.39
平方= 89.39%,= 71.71%


术语	系数。	SE系数。

Const。	2315.30	235.6	9.826	0.002
	403.52	129.1	3.127	0.052
	126.56	129.1	0.981	0.399
	−361.06	223.5	−1.615	0.205
	−235.56	223.5	−1.054	0.369
	38.36	158.1	0.243	0.824

,按= 3518810
平方= 82.87%,= 54.33%


术语	系数。	SE系数。

Const。	2.90778	0.08364	34.765	0.000
	0.20667	0.04581	4.511	0.020
	−0.12833	0.04581	−2.801	0.068
	−0.28667	0.07935	−3.613	0.036
	−0.11167	0.07935	−1.407	0.254
	−0.06000	0.05611	−1.069	0.363

,按= 0.395874
平方= 93.67%,= 83.11%


术语	系数。	SE系数。

Const。	0.08493	0.005283	16.077	0.001
	−0.00715	0.002893	−2.471	0.090
	0.01635	0.002893	5.649	0.011
	−0.00926	0.00501	−1.847	0.162
	−0.00514	0.00501	−1.025	0.381
	−0.00756	0.003544	−2.143	0.121

= 0.00708733,按= 0.00177598
平方= 94.01%,= 84.02%


术语	系数。	SE系数。

Const。	0.000008	0.000001	6.305	0.008
	−0.00000	0.000001	−0.024	0.982
	0.000001	0.000001	0.875	0.446
	−0.000008	0.000001	−7.211	0.005
	0.000001	0.000001	0.869	0.449
	−0.00000	0.000001	−0.008	0.994

= 1.635721×10⁻⁶,按= 7.875039×10⁻¹¹
平方= 94.69%,= 85.84%

表8表明,模型的平方这意味着89.39%的总变异的89.39%调查结果归因于独立变量。平方是标准评估模型在解释模型的正确性是由其评估平方值。换句话说,越接近平方值是100%表明,模型将提供更好的预测值更接近实际值的响应。然而,平方可以包括太多的条款虚高的回归模型。如果不必要的添加到模型中,预测因子平方增加即使没有额外的信息得到的响应。

与此同时,,,,有平方值的82.87%、93.67%、94.01%和94.69%,分别。自5平方值的反应相当高,据说模型的准确性很高。

也从响应面回归分析,最后实证模型的编码因素可以获得。对于每个案例,列出的模型是:

3.1.3。正常的残差

一个很好的估计回归模型将解释因变量的变化在示例。正常的阴谋策划与他们的预期值的残差分布时是正常的。残差是观察和拟合响应值之间的差异。的残差分析应该是正态分布。在实践中,为平衡或近平衡的设计数据和大量的观察,温和的偏离常态不严重影响结果。

正常的残差图的两个变量(声波降解法及填料载荷持续时间)的抗拉强度是绘制在图1。从图1可以看出,周围的残差绘制直线,表明残差正态分布。同样,从数据2- - - - - -5残差,,,,可以观察到沿直线绘制大约是哪个。因此,可以说,满足正态性假定5的反应研究。因此,nonnormality没有证据,偏态,离群值,或身份不明的变量存在。

3.2。数值优化

美国能源部提供的数值优化方法使用Minitab软件找出最优的参数组合来满足所需的要求。这种优化的最终目标是获得最大的反应,同时满足所有的变量属性。

3.2.1之上。愿望优化方法

为了同时优化多个响应,每个转换后的反应,叫做是一个转换的响应变量,0 - 1的结合使用几何平均创造整体的愿望():

使用该产品的愿望功能保证,如果任何一个愿望是0(不良),整体的愿望是0。因此,同时优化的几个反应减少优化单个响应:整体愿望,(12]。执行响应优化,首先需要响应的范围和目标选择。覆盖等高线图是绘制为了找到的上下界限范围的反应优化如图6。

叠加等高线图是一个阴谋,地方上每个响应对方的轮廓在一个图。每组轮廓定义可接受的响应值的边界。坚实的轮廓线是虚线轮廓的下界和上界。每个响应的轮廓显示在不同的颜色。白色的区域覆盖等高线图是可行域。这是一个区域,这样每个响应的可接受的值之间各自的轮廓。可能的组合参数设置可以获得在可行域内。

为了培养出碳管/环氧树脂薄膜复合材料获得可接受的属性,也被称为反应,反应需要的范围确定。在这项研究中,两个梯度线,即梯度1和梯度2,画在可行域。然而,梯度线必须精心绘制,请勿触摸区域的颜色。梯度线连接分1和2是梯度1而分3和4线梯度2。表13总结了参数设置的数据和响应在四个不同的点,分别。因此,较低的范围,可以设置上限梯度1。通过比较这两个点1和2,那些较小的值被选为下界,反之亦然。在此同时,中心的每个响应范围设置为目标。类似地,同样适用于梯度2。范围的上下边界,Minitab软件响应优化器是用来进行反应的优化。每个梯度获得全球性的解决方案。全球解决方案的最佳组合因子设置为实现预期的反应。多个响应所述的优化图绘制在图7和8。


因素	梯度1		梯度2
因素	点1	点2	点3	点(4

手术持续时间	6.167	15.136	6.570	27.734
填料载荷	1.800	1.108	1.599	1.874
	33.409	44.140	37.131	49.406
	1605.9	1912.7	1673.6	2404.9
	2.389	2.827	2.474	2.756
	0.0958	0.0684	0.0883	0.0852
	1.33×10⁻⁶	6.97×10⁻⁶	1.17×10⁻⁶	6.46×10⁻⁶

从数据7和8,唯一的愿望是1的响应。这意味着预测反应是最接近目标要求。此外,复合愿望的碳管/环氧树脂薄膜复合材料梯度是1。这反映了它等于反应的相对重要性。红色实线表明梯度的全球解决方案。与此同时,蓝色的点线表示预测的反应。优化的解释情节,曲率梯度都有相同的模式。

声波降解法持续时间的因素,增加了手术的时间增加的反应,,,但减少。相反的方向走,,,当声波降解法持续时间减少。可以观察到它的最佳点在11.97分钟,12.88分钟声波降解法持续时间。与此同时,增加填充量增加和但减少,,。减少填料载荷增加,,但减少和。然而,观察到达到最佳点1.67卷%填充载荷。

操作条件下,两种可能的组合中梯度的全球解决方案2是选为它产生较高的复合预测反应比梯度1。除此之外,梯度2填充载荷低于梯度1和声波降解法时间只是一个微小的区别。降低填料载荷最终会降低综合生产成本。因此,全球解决方案时间12.88分钟声波降解法和1.67卷%填料选择载荷高声波降解法持续时间和低载荷提供更好的分散的碳管环氧矩阵。

使用该方法优化后在上面工作,热合/环氧树脂纳米复合材料薄膜的属性增加17%,抗拉强度(MPa),弹性模量为7% (MPa) 2.1%,断裂伸长率(%),热导率为22.8% (W /可),和没有导电性的变化(欧姆⁻¹米⁻¹)。

4所示。结论

这项研究显示,使用统计设计优化的多个属性碳管/环氧复合材料薄膜。优化参数的影响进行了调查(声波降解法及填料载荷持续时间)薄膜复合材料属性。基于优化通过合意性优化方法,最优参数设置是通过加强1.67卷%热合超声破碎法的12.88分钟驱散碳管在环氧矩阵。全球解决方案12.88分钟声波降解法和1.67卷%填料载荷是获得最大期望的响应与复合的愿望。大量的改进取得了碳管/环氧树脂纳米复合材料薄膜的结果为17%,抗拉强度(MPa),弹性模量为7% (MPa),断裂伸长率(%)为2.1%,热导率为22.8% (W /可)是实实在在的增量在每个反应除了导电性(欧姆⁻¹米⁻¹)没有任何变化。

利益冲突

作者宣称没有利益冲突有关的出版。

确认

本研究由研究型大学授予(814055)从马来西亚理科大学和科学,技术和创新(MOSTI)。

引用

p . j . f·哈里斯,“碳纳米管复合材料”国际材料评审卷,49号1,31-43,2004页。视图:出版商的网站|谷歌学术搜索
p.h. Gojny m . h . g . Wichmann b·菲德勒et al .,“评估和识别电气和碳纳米管/环氧树脂复合材料的热传导机制,“聚合物卷,47号6,2036 - 2045年,2006页。视图:出版商的网站|谷歌学术搜索
r . Voo m . Mariatti, l . c . Sim“环氧树脂纳米复合材料薄膜的性质由旋转涂布技术,”塑料薄膜和薄片杂志》上,27卷,不。4、331 - 346年,2011页。视图:出版商的网站|谷歌学术搜索
e . Foo m . Jaafar a·阿齐兹,l . c . Sim”属性的自旋涂环氧树脂/二氧化硅薄膜复合材料:纳米效应和micron-size填充物,”复合材料:应用科学和制造业,42卷,不。10日,1432 - 1437年,2011页。视图:出版商的网站|谷歌学术搜索
w·p·瑟瑞娜看到和m . Mariatti”属性的人造金刚石和石墨烯nanoplatelet-filled环氧电子应用,薄膜复合材料”材料科学杂志:材料在电子产品,23卷,不。4、817 - 824年,2012页。视图:出版商的网站|谷歌学术搜索
m . Tanco e·韦尔斯,l . Pozueta”比较不同方法实验设计(DoE)”电气工程和计算机科学的进步,机票。Ao和l >。39卷课堂讲稿电气工程施普林格,页611 - 621年,多德雷赫特,荷兰,2009年。视图:出版商的网站|谷歌学术搜索
d·g·蒙哥马利实验设计与分析约翰·威利& Sons,纽约,纽约,美国,2001年。
h·埃德里,s . h . s .玉米蛋白s h . Tan和a·l·艾哈迈德”优化的机械强度性能的聚(L-lactide) /多壁碳纳米管支架使用响应面方法,”纳米:简短的报道和评论》第六卷,没有。2、113 - 122年,2011页。视图:出版商的网站|谷歌学术搜索
g·c·a·德林格平衡:优化产品的属性、质量进步,1994年。
j . c, d . l . Olson和e . m .白色,“同时通过预测区间约束规划优化过程中的质量控制,”《运筹学学会》杂志上第41卷。。12日,第1167 - 1161页,1990年。视图:出版商的网站|谷歌学术搜索
问:王、h·s·夏和c·h·张”制备聚合物/无机纳米粒子复合材料通过超声辐照,”应用聚合物科学杂志》上,卷80,不。9日,第1488 - 1478页,2001年。视图:出版商的网站|谷歌学术搜索
d . j . Obermiller多响应优化使用JMP®美国密歇根州,陶氏化学公司,米德兰,2000年。

杂志上的优化

文摘