巴克纸的热电效应/铜业大会

抽象

碳纳米管（CNT）表现出在几个器件组件被使用优良的电性能和热性能，如从碳纳米管的集合体，也称为巴克纸（BP）由电极片材。尽管如此，当随机组装以形成单个BP CNT的特性降低。In this way, this study investigated the thermoelectric effect of a BP electrode assembled on a copper electrode with an active area of 4.0 cm²。扫描电镜观察到多壁碳纳米管的形貌团聚，并渗透到滤纸中，形成厚度为67.33μ米此外，室内室外进行接近来自热源的BP电极测试。Ťhus, the electrical responses in function of temperature variation show maximum thermovoltages of 9.0 mV and 40.73 mV from室内和户外分别测试。Finally, an average Seebeck coefficient for the BP/copper electrodes array of 35.34 ± 6.0 mV/K was estimated from 298 to 304 K. These findings suggest that this assembly will be easily applied in thermoelectric device concepts.

1.简介

热电技术是基于半导体结p型和n型材料之间的热和冷侧功率转换。一般而言，半导体材料，如Si、GaAs和CdS，在加热条件下表现出Seebeck系数(热电功率)和光响应[1-3]。如今，咬合元件被用作商业塞贝克材料，它显示的570的热电功率 μV/K achieved with a working temperature up to 573 K in the hot side [4]。

在另一方面，CNT的热学，电学和光学性质吸引产业注意在电子器件中的应用，例如传感器[五-8]，电源[9-12]，和电池[13-15]。许多研究表明，CNT的一维结构是有帮助的弹道输运，其中热导率是通过声子支配和电子和声子[之间发生的协同相互作用16-18]。因此，Yang等报道多壁碳纳米管(MWCNTs)的电导率约为1.6−5×10³ S/m at 300 K [18]。在这个意义上说，Kim等人。show that an individual MWCNT, in the same temperature, presents a significant thermal conductivity of 3000 W/mK [19]，这是远远大于铜[20]。而且，单壁碳纳米管的显示80的热电功率（TP） μV / K [19]，而对于另一种类型，MWNTC散装材料，TP的值为8.0到20μV/K, with a temperature variation of 328 to 958 K, respectively [21]。

研究表明，热电材料和高效的设计是用于将废热转换为电能的非常重要的[22]。基于MWCNTs电极BP的热电化电池由于电导率高和表面积大，已被用于氧化还原过程，其中Seebeck系数为1.4 mV/K [10]。在另一项研究中获得类似的结果，但使用CNT气凝胶片作为热电材料进入电化学电池[12]。在其它方面，不同的设计可以应用于提高功率器件，的性能，即，在太阳能热光伏器件示出了垂直排列的MWCNT吸收剂的整合3.2％转换效率最高的，比类似的设备大三倍[11]。在与他们的共同点是BP的基础上与/随机或定向碳纳米管而无需增加TP框架支持的应用程序。这些研究清楚地表明，装配在热电一代非常重要的。

在我们的研究中，热电装置是基于BP电极作为热侧和冷侧的铜电极设计，如图1（一） -1（C）。的BP用浸渍到纤维素纤维，它作为废热的吸收剂的MWCNT制造。此BP /铜夹层电容器结构进行了测试室内室外under variation of temperature, and a TP was measured from 298 K to 304 K.

2.实验细节

2.1。Thermocell制造工艺

Functionalized MWCNTs with a purity of 99.80% were dispersed in isopropyl alcohol (1.0 g/L) under 40 kHz for 60 min at room temperature. After that, the alcohol was removed by filtration using filter paper (grammage of 80 g/m²，diameter of 18.5 cm, and pore size of 14 μ米）和北里在真空下烧瓶中，如图2。Ťo remove the solvent completely and obtain a dried BP, the material was placed in an oven for 1 h at 100°C.

的BP被组装在铜电极，并用聚乙烯醇（PVA）加入两者。Ťhus, the BP was configured as the positive electrode, while the copper electrode as the negative electrode with an active area of 4.0 cm²。最后，在器件中施加2.0 V的直流电压30分钟，以获得BP与铜电极之间介电层偶极矩的方向。在进行热电测试之前，设备完全放电，以避免测量记录上的剩余电压。

2.2。形态特征及热电测试

Ťhe morphology of the top view and cross-section view of BP was characterized by scanning electron microscopy (SEM) using a VEGA3 SB-TESCAN at 20 kV. The SEM micrographs were performed by secondary electron mode with work distances of 5.40 mm and 7.63 mm. For electric measurements under variation of temperature, the voltage of the thermocell was measured via two-point method by digital multimeter ET-2232 MINIPA and connected to computer via USB port. The temperatures were collected with a TD-955 infrared thermometer.

在没有/以火焰为热源的情况下，在室内/室外进行了室温的热电测试。,即为室内/户外分别测试。在户外test, the flame was placed at a distance of 100 cm and 20 cm from the BP electrode of the thermocell. The average TP was obtained through the infrared radiation emission from a power lamp of 250 W above the BP electrode at a distance of 20 cm.

3。结果与讨论

数字3显示了BP的顶视图和横截面图的SEM显微照片。随机扩散碳纳米管已经观察了图滤纸图3（a），其中附聚的CNT可以在顶部看到。在图图3（b）中，CNT渗透几乎40％（64.33 μ的BP的米）的厚度为174.94 μ米，即的CNT浸渍到滤纸上以形成支撑框架。因此，纸张的种类是确定从BP获得的最终形态的一个重要变量。例如，李嘉欣等人。报道了英国石油公司的商业票据为支持生产，但发生在不同的我们来说，碳纳米管只专注于表面，因为没有孔隙率的[23]。

在室内test, the thermocell was subject to a room temperature of 30 ± 1.15°C, and it showed a thermovoltage of 7.2 to 9.0 mV, as shown in Figure4。另外，电压的变化是线性地取决于温度的。此外，when the heat source approached the front of BP electrode of the thermocell from 100 cm (i) to 20 cm (ii), then the voltage increased to approximately 4.0 mV. On the other hand, the voltage increased around 28 mV when the distance was 20 cm, but the temperature of the heat source increases from 80°C (iii) to 170°C (iv), and the voltage achieved a maximum of 40.73 mV. Similar results were reported by Kouklin et al., where the variation of the thermal radiation emitted from a heat source was correlated to peaks of the thermovoltages [24]。这现象是由碳纳米管，这会导致与多次内部反射辐射俘获到阵列的高红外线吸收能力说明[25]。

数字五显示从热芯器件中提取的室温(第I阶段)和加热(第II阶段和第III阶段)下的热电参数，其中为图图5（a），the thermovoltage as a function of the difference of temperature between the BP electrode and copper electrode (ΔT in Kelvin) remained a stable level of 64 mV in stage I, when ΔŤachieved a value of approximately 1.70 K, and the thermovoltage increased until 78 mV that corresponded to stage II, i.e., the infrared lamp was turned on, and the temperature on the BP electrode grew up from 300 K to 302 K, but after that saturation occurred (stage III), where the thermovoltage of 79 mV was remained constant. These results could be compared with usual materials applied as absorbers of waste heat, where a hot side of the BiTe elements was placed by Ag film, Si, and nanostructured black-Si, as shown in Table1。注意，BP/铜组件的热电压高于其他材料和其他参数的竞争数据。

塞贝克系数或TP是由比计算ΔV/ΔŤ对应于在图中所示的内插的曲线图5（b）。热室的TP值为正，以BP电极的p型密度载流子为主，在室温和加热条件下平均TP值分别为42.83±4.76 mV/K和32.84±4.0 mV/K。这些结果远远大于Hu等人报道的从热电化学电池中得到的1.4 mV/K的总磷。[10]和Im等人。[12]。这是因为在BP电极和铜电极之间的pvc -纤维素介电层有助于电荷积聚。因此，当热激发促进密度的增加，从而引起热电压的增加时，BP/铜组件就像一个三明治电容器一样工作。

4.结论

总之，我们报道了thermocell的基于BP /铜组件，其中，所述BP电极用作热辐射的吸收器和作为BP和铜电极之间的介电PVA-纤维素的层的制造。该构造表现为一个三明治电容器，其中，所述吸收器浓缩热能充当热侧而铜电极是冷侧。有趣的装配有助于铺平热电装置，其中，所述纳米碳材料执行双重功能，即新的设计的方式，作为废热的吸收器和作为电荷供给层。Ťherefore, the total average TP of 35.34 ± 6.0 mV/K was estimated from 298 to 304 K. Moreover,室内室外tests were performed in order to investigate the thermoelectric responses of the thermocell under controlled/real conditions and show thermovoltages of 9.0 mV at room temperature and 40.73 mV in front of the flame. Our results indicate that the BP/copper assembly could be applied in new concepts of thermoelectric devices, such as low-cost fire sensors or thermocells.

数据可用性

任何用于支持本研究结果的数据和信息将应要求由通信作者提供。

利益冲突

作者声明以下是有关本文的发布没有冲突。

致谢

Paula F. P. Pinheiro和Luiza M. P. Ferreira衷心感谢PROPESP/UFPA (PIBIC fellowship和article charge)提供的资金支持。作者感谢LABNANO-AMAZON/UFPA网络对这项工作中使用的设施的支持。

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