先进光伏电池纳米结构中的多激子产生

摘要

本文综述了由于多激子产生的现象，纳米结构显示出高量子产率的实验和理论工作。它概述了进一步确定这类纳米结构的目标和进展障碍，还包括纳米结构作为光吸收组件的太阳能设备的重要发展。它报告了半导体和碳结构，单复合(不同的维度)和异质。最后，它展望了未来可以采取的方向，以推动太阳能电池效率超过肖克利和奎瑟在1961年设定的经典极限。

1.介绍

目前太阳能转换效率低下被许多人认为是可持续满足现代能源需求的最大障碍。自20世纪初以来，人们对太阳能电池越来越感兴趣，早在20世纪50年代就开始生产p-n结太阳能电池(见图)1）.1961年，肖克利和奎瑟发现传统p-n太阳能电池效率的基本极限是30% [1］．20世纪末，使用多层半导体材料的第二代太阳能电池被制造出来。这些设备吸收更大范围的频率，确实超过了这个极限，将理论极限推到68%的效率。然而，这种多结太阳能电池的制造对于大规模的商业应用来说过于昂贵[2］．理论和实验表明，利用量子效应来制造一种新的廉价的第三代太阳能电池是有潜力克服肖克利-奎瑟极限的。3.，4)(图2）.事实上，众所周知，在块状半导体材料中，碰撞电离使热激子弛缓到价带，进而激发另一个激子(图)3.）.然而，在整体上，这不会发生在太阳光子的典型频率。因此，人们正在进行深入的研究，旨在通过增强纳米结构中的双激子生成来提高光伏电池的量子产量(QY)，这允许对更宽的频谱做出显著响应。这些结构包括纳米片或“血小板”、纳米棒、纳米线，以及值得注意的量子点(QDs)。在纳米结构中，电子-空穴对倍增，即通过单个入射光子的冲击产生一个以上(通常是两个)电子-空穴对，被称为多激子产生(MEG)，以区别于整体冲击电离。让我们提一下，其他术语，如“载流子乘法”(CM)或“多激子收集”(MEC)，也在文献中使用。零维结构(量子点)也可以被称为“纳米晶体”，这一点也值得了解。

这篇综述论文组织如下:在第一部分2，简要回顾了多激子产生的概念，以及一些基本的相关术语;部分3.覆盖了零维(量子点)结构中的MEG，重点研究Pb和si基量子点;部分4转向一维结构，特别是纳米棒、纳米管和纳米带;部分5致力于二维结构，如普通纳米片和石墨烯片;部分6完成我们的调查重点是混合型异质结构，这在这方面引起了兴趣;最后,在节7，我们包括一个摘要和一些结论性的评论。

2.多个激子一代

从热激子中产生额外载流子的现象已经在块状半导体如PbS、PbSe和Si中观察到[7]并且不包括Shockley和Queisser的开创性分析。De Vos等人的理论工作。然而，已经表明，高于Unity的QY是有利于增加太阳能器件效率的有益[8- - - - - -11］．在p-n结太阳能电池中，当入射光子能量超过5倍能量时，就会发生有效的冲击电离需要激发激子到价带，导致量子效率高于统一[12，13］．通常，这是太阳光谱之外的高能紫外线。因此，为了利用这种效应，一个关键目标是降低阈值能量为了使量子产量(即每个入射光子的激子数)大于单位，太阳光子可以达到。在2002年之前，MEG常被称为热激子的“降移”或“降转换”，并建立了有助于这一过程的器件[14，15］．然而，在2002年，Nozik第一个提出可以利用纳米结构增强MEG [16］．不久之后，Shaller和Klimov发表的研究表明PbSe量子点中存在低阈值MEG [17］．此后，在各种量子点(如PbSe)中反复观察到MEG [2]，PBS [18]和ESI [19]，而一些半导体量子点，如eInAs，到目前为止还没有出现MEG的迹象[1，20.，21］．值得注意的是，MEG也在C结构中得到了证实，如纳米管、纳米带和石墨烯[22］．

值得注意的是，这类研究通常是在胶态环境中进行的，使用的要么是光致发光、瞬态吸收，要么是最近的泵浦-探测光谱。所有这些方法都是劳动密集型和困难的，事实上，缺乏快速和简单的MEG测试可以说是该领域的主要障碍之一[23］．因此，直到最近，纳米结构才被应用到实际设备中。这类器件的研究本身可以说是一个新的领域，涉及的实际和技术考虑，回避了本综述的主要范围。虽然我们将提到关于设备的几个最重要的进展，但读者将参考[24]查阅更详细和详尽的资料。

早期报道的实验QYs(2005-2010)差异很大，最高可达300% [19，25- - - - - -27］．后来发现，一些可疑的乐观结果是由于光电充电，即电子离域从母量子点。这在光谱数据中给出了一个欺骗性的类似meg的特征。随后发现，只需搅拌样品溶液即可消除这一效应[28］．对特定结构的Qys评估的另一个障碍显然是涉及的大量变量和与这些效果相关，例如观察的尺寸，组成，形状和方法。对于类似样的样本来说，研究是罕见的，因此难以腐败的结果是罕见的[29］．声子冷却速率和纳米结构尺寸之间复杂的相互作用也是报道的QY值变化广泛的一个重要原因[30.］．事实上，目前还没有一个通用的统一的理论框架来描述MEG。然而，该领域的所有研究都同意两个关键因素:激子和双激子态之间的库仑耦合的增强和激子辐射弛豫路径(主要是声子发射)的抑制是提高QY的关键[5，6，31，32］．通过降低基本结构的尺寸可以实现这种条件，因为量子限制有利于它们。

就MEG的一般理论而言，应该注意的是，已经提出了依赖于多个激子态相干叠加的机制的有趣可能性，但这并不符合所有的实验[25，33］．最近使用了“机会之窗”模型[34，35，它比以前的模型具有更强的预测能力。它们依赖于将松弛时间分割成离散的量，并经常辅以计算机模拟。这些研究的主要目的是确定多重激发的阈值光子能量的条件， ，以及电子-空穴对的能量(进一步产生激子所需的能量)被最小化。在理想情况下，它们会接近能量守恒设定的极限，当和 ，与为带隙能量。当根据QY绘制泵能量时，这就产生了一个阶梯函数，QY通常被作为最优参考。

值得一提的是，在讨论原位结构时，观测到的QY有时也被称为“量子效率”。然而，在处理器件时，人们通常只对它们的量子效率感兴趣。这进一步被限定为“外部”或“内部”量子效率。前者是生成的电子与事件光子，而后者是电子与吸收光子，考虑到反射和透射，总是较低的。此外，让我们注意到，在理解原位结构和器件之间的关系时，激子寿命τ发挥着关键作用，作为一个更大的τ允许激子被“收集”，从而提高了设备的量子效率。

3.量子点

由于量子点拓扑结构相对简单，易于制造，因此是人们最了解的一类纳米结构。因此，人们努力设计有效的方法来组装量子点器件和将激子转化为载流子也就不足为奇了[36］．

为了成为有竞争力的太阳能光伏器件候选人，量子点必须具备在红外区域内，高Qy，并在细胞环境中稳定。出于这些原因，PBS，PBSE，PBTE，SI和TIO₂QD受到最多的关注（图4）.使用计算方法，以确定进一步的可能选项[5，37］．通常，这种方法采用密度功能理论，在精度和规模之间提供令人满意的折衷。在Si.₂₉H₃₆，利用密度泛函理论研究量子点中的MEG动力学[38，将有效脑磁图的阈值设定为大约,如果₂₉H₃₆在可见光谱范围内。随着方法和机器的改进，这种计算技术必将提供更多的见解。另一方面，计算方法通常没有明确地设计来解决双激子所占据的激发态，这给该方法带来了挑战和限制。

如上所述，重要的是光伏结构表现出量子限制。在这方面，理论表明，对于这种情况，量子点的半径应该小于体激子的玻尔半径，计算为 ，与ε和μ分别是电子和空穴的介电常数和减质量。玻尔半径的典型值是 ， ，和［40］．这种尺寸的量子点现在可以很容易地合成。

3．1.PbX量子点

在这里，基于铅的量子点已经得到了深入的研究在低红外光谱中，制作易于扩展，可重复，成本低，最重要的是，玻尔激子半径趋向于大。在2009年的初步研究之后，人们怀疑PbSe量子点是否会出现MEG，应该提到的是，PbSe量子点在空气中不稳定，这增加了复杂性[17，41］．然而，在2010年，Beard等人[12]显示了足够的MEG的证据，现在PbSe量子点可能是这个领域中研究最多的结构。2014年，引入了PbSe合成的改进，允许量子点在空气中存活长达30天，显示出比以前的寿命增加了数量级[42］．这是通过一种新的合成方法实现的，通过用Pb取代Cd，在随后的PbSe量子点薄膜上形成一个保护Cl和Cd离子的表面，直接从CdSe量子点制成PbSe量子点。(为了检验QD膜的其他特性是否与标准膜相同，我们进行了直接比较，发现MEG动力学没有变化。)

在2016年的一项研究中，我们确定了三种不同大小的PbSe QDs的QY(见表)1) ［30.，半径分别为1.8±0.2 nm, 1.9±0.3 nm和2.2±0.3 nm，均大大小于PbSe的玻尔半径，因此处于强量子约束区。在实验中观察到的跃迁吸收峰可能与特定的、先前已知的轨道能量有关[43］．特别是所谓的通过通过瞬态吸收探测双激子动力学，研究了到“布里ouin带”(PbSe特有的)的跃迁，这是一组电子跃迁，由于声子瓶颈的增强，MEG预计会特别强。通过对三个不同泵浦能量下每个量子点的QY的测量，突出了电子激发对量子点的中心作用提高效率水平，符合相关理论。

PbX量子点具有相似的晶体结构，因此可以在改变第二元素时进行系统的比较研究，以隔离不同变量对整体产率的影响[44］．2011年的研究使PBSE和PBS之间的比较来确定为什么PBSE似乎高得多[45］．这两种量子点的研究重点是PbS量子点在空气中是稳定的，其结构与PbSe量子点相同，如前所述，PbSe量子点在空气中相对不稳定。通过观察激发态寿命，可以确定两种量子点的激子-双激子库仑耦合非常相似。通过观察PbS的QY与QD大小的相关性，而PbSe的QD大小与QY无关，我们也可以推断出其他弛豫通道，特别是声子弛豫率，一定是决定不同QY的主要因素。这一结果有助于首次对各种不同尺寸的基于铅的量子点进行中等规模的QY数据收集[44)(图5）.本文通过参数的引入，对伴随理论进行了完善η，一个与泵排量无关的MEG效率值 ，一个描述MEG比率之间竞争的因素以及无用的冷却速率 ．在PbSe中，MEG发生在约 ，用a来描述η值在0.4和0.5之间(图6）.下面的经验公式是相关的光子能量: 在哪里年代是描述MEG如何变化的因素以及多余的泵浦光子能量 ．在这里,年代对于含铅量子点，约为2.2。Midgett等人的研究[28和Mihaylov等人[38]，与之前的相关文献也报道了各种PbS的性质_xSe_1−x合金量子点的组成和半径不同，可以得出尺寸依赖性的结论η对于不同的QD组成（图6）.这表明在非球形晶体结构中可能可以达到更高的MEG，尽管需要收集更多的数据来探索这种结构。

3．2．硅量子点

硅在自然界中是丰富的。它占目前使用的太阳能光伏设备的90%以上，在电子和技术方面发挥着巨大的作用。它不构成环境问题，而且硅膜对非带隙能量光子是透明的，这样就有可能制造不同尺寸的硅多层电池，以跨越更宽的吸收光谱，实现更高的效率[46］．它也有在红外线内，使其可能是第三代太阳能电池的理想材料。

以上QY与硅量子点的结合首次由Beard等人于2007年报道[19他测试了两种不同直径的量子点:一种在强约束区域(低于4.9 nm Si的玻尔激子半径)，另一种在弱-中等约束区域(约为玻尔激子半径的两倍)。因此，这两个量子点在泵浦能量为0.86 eV的胶态环境中观察到了MEG。电子-空穴能的重构值为(接近节能极限)， QY为2.3±0.2 ．本研究也考虑了声子发射以外的其他弛豫途径，如电荷转移和辐射复合[3.］．

2016年，Bergren等人使用泵浦-探针光谱研究了一系列不同尺寸的Si量子点[47］．正如下面将要讨论的，近年来，重点一直是试图延长双激子寿命，这是Bergren等人在这项工作中采取的角度。因此，他们发现，正如人们所预料的那样，双激子寿命随着直径的减小而增加，并假设量子限制的增加减少了与声子弛豫通道的耦合。这与其他量子点的证据是一致的。

由于易于获得高质量的样品，对Si QD薄膜的研究也很密集。在[48研究表明，如果量子点距离很近，热激子可以激发相邻量子点的激子，而不是母量子点的激子。具体来说，本实验使用了约1.8 nm的Si量子点嵌入到SiO中₂矩阵。通过这种热激子传播获得的MEG减少了俄歇复合的机会，激子寿命延长了6个数量级。Kryjevski和Kilin最近的一篇论文[49]采用密度泛函理论来评估改变非晶态量子点(而非晶态量子点)内部结构的效果:这种计算机模拟预测了存在于薄膜中的二维密度极限动力学的相当大的变化。他们认为，在这种情况下，非晶量子点在QY方面可能会有显著的改善，以及更好的载流子迁移率。

近年来，对量子点结构的研究越来越多地集中在新结构上，而不仅仅是对量子点尺寸的操纵。由于P掺杂水平的不同，而不是由于尺寸的不同，所有多层硅电池具有不同的带隙，其生产和表征已被首先探索[46］．随后，在这些结构中观察到GeX量子点中高水平的MEG和高于整体GeX的QYs [50]， PbTe量子点的外部量子效率超过120% [51］．也许值得注意的是，这些研究侧重于外部QYs是显示原位研究特征行为可以在真实世界中被复制的关键。

4.一维结构

在过去的几年里，一维结构作为替代量子点的光伏器件的候选材料开始引起人们的注意。虽然合成高维点显然比零维点更具挑战性，但高维结构需要打破球面对称性，从而提高一些能级简并，从而允许额外的激发。此外,理论模型表明,尽管体积的增加一维结构纳米棒等,他们仍然躺在量子限制区域,随着量子限制效应不仅取决于结构的总量,而是在其有效横截面积(52，53］．在MEG方面，纳米线仅在初步的计算研究中被考虑[38，49］．另一方面，基于纳米棒和纳米管的细胞结构也受到了一些关注[54］．

4．1.纳米棒

基于铅的纳米棒是MEG研究的第一个非球形结构，2010年开发的合成方法使其成为可能[55，56］．最初的报告显示了MEG的第一个证据[57，58］．特别是在Cunningham等人的一篇论文中[58)的值和的理想值和据报道。这些研究的关键问题显然是对长度和长宽比对QYs的影响有一个普遍的认识。PbSe纳米棒的QY依赖于纵横比(定义为之后很快调查了[39，59，表明较高的效率可能是由于在一定条件下激子库仑耦合的增加ρ，如[52］．经过不同样品的测试ρ和 ，结果表明，QY具有非线性、非单调相关ρ,η，显示出几乎三倍的增长ρ值(图7）;特别是，效率在ρ= 6-7给出的QY是PbSe qd的两倍。“增强因子”(定义为对于相同的组成)在整个文献中有显著的差异。2015年底，Davis等人测量了PbSe纳米棒的外部量子效率超过统一[60］．更具体地说，含有纳米棒的器件的外QYs分别为109±3%、113±3%和122±3% ， ，和 ．这是一个很有希望的结果，它给了我们信心，同样的结构可以在未来的设备中使用。在同一项研究中，内部QY被证明与已有的实验和理论文献非常一致[59，61］．

4．2．碳纳米管和纳米带

2004年的理论研究表明，单壁碳纳米管(SWCNTs)中可能存在载流子之间的强库仑相互作用[63，64］．这种结构和其他一些特性，如有趣的光电特性，以及强光子吸收，暗示了这种结构具有MEG的潜力。尽管SWCNTs被认为是一种一维材料，但控制MEG的动力学与纳米棒或纳米线不同。这是因为激子被限制在SWCNTs的表面而不是其中心，这意味着准二维行为。

2008年的一项初步研究测试了具有混合手性的swcnts样品[65显示QY为130% ．两年后发表的一篇论文对具有特定手性的SWCNTs进行了相同的实验[66］．后者，由Wang等人，在为了 [7，8SWCNTs。然而，这两个结果都显示值在太阳光谱之外。2013年进一步报道了bi激子的产生[67，但没有引用QY。在光伏电池中利用SWCNTs的一个基本障碍是很难合成单一手性的样品，这需要劳动密集型的反处理。有关SWCNTs在增强MEG之外的太阳能光伏系统中的使用的更多信息，请参见[68，69.］．

最近，利用瞬态吸收技术对石墨烯纳米带(GNRs)中的MEG进行了研究[70.］．gnr具有具有原子精度的合成方法的优点[71.］．此外，与SWCNTs相比，这些结构中的MEG得到了增强，因为它们可以制成非常窄的结构，单位长度的表面积明显更小。对gnr的研究还处于起步阶段。然而，最初的理论报告显示了非凡光电特性的潜力[72.- - - - - -74.］．

5.Nanosheets

半导体纳米片的合成方法仍然是不精确和困难的，因此，它们是他们研究的最大障碍[75.］．2014年，Aerts等人[76.]所用的合成方法见[77.制作超薄的PbS纳米薄片，并通过瞬态吸收测试(图8）.在4.0±0.1、5.9±0.1和7.0±0.1 nm三种厚度的薄片上，给出了最大瞬态吸收漂白值(测量吸收光子的比例，其中T是温度)，可以插入到方程中 来确定QY， ．瞬时漂白剂截面是通过已知事件数的低能量泵来确定的吗单位面积的光子。数据分析结果表明不受纳米薄片厚度的影响还是 ．最值得注意的是，它还表明，对于最薄的4纳米的纳米片，人们可以 ．这非常接近的最优值这表明所有多余的能量都被用于激发多个载流子。注意，这比为PbX qd报告的值要大得多，后者大约是η-0.5 = 0.3 (41，44，59］．不幸的是，这些纳米片有高 ，尽管一旦达到阈值频率就能表现出近乎完美的效率本身是非常有趣的。

5．1.石墨烯

具有良好的合成具有良好合成的更容易获得的2D结构是石墨烯，其承诺是有用的光电性质，例如高载流浪密度和电荷迁移率，是众所周知的[78.］．2010年至2012年，Winzer等人的理论研究表明石墨烯具有MEG的潜力[79.，80］．仅仅一年后，Tielrooij等人[81.]进行了石墨烯中MEG双激子生成的研究，其方法与[76.在PbSe纳米薄片上。这样的研究确定了两个主要过程:导致MEG的载流子-载流子散射和声子辅助冷却，以及两者之间的分支比，这被证明是非常有利于MEG的。本研究采用掺杂石墨烯，并表明结果依赖于掺杂水平，这将打开额外的可能性，通过改变掺杂量，如硅，来改变MEG的阈值能量。不久之后，2014年，在低掺杂石墨烯中也检测到了MEG [82.］．

应该提到的是，石墨烯在器件中的作用已经被广泛研究，而不仅仅是作为吸光元件。要了解更多关于它在提高染料敏化太阳能电池和QD电池的光感应电压方面的作用，请参阅综述论文[83.］．

6.II型异质结构

最近出现了旨在分离孔和电子波函数的新QD结构。波功能分离抑制螺旋钻重组，从而增加了激子寿命[34］．这些“II型”异质结构是通过在同一个结构中使用多个不同的组合来创建的(图)9）.

异质结构的一个突出例子是核壳量子点，如Cirloganu等人在[84.，基于Stewart等人提出的MEG现象学模型[35，这表明减缓热载流子的弛豫可能比之前认为的更为重要。总的来说，这项工作激发了人们对纳米结构冷却速率工程的兴趣，反过来，也激发了人们对如何增加电子和空穴波函数之间的分离的研究。

Cirloganu等人提出电子波函数分布在整个结构上，而空穴波函数则局限在核心周围，产生了所需的空间分离，并继续研究不同尺寸的PbSe核和CdSe壳的量子点;这样的点可以用长宽比来描述ρ，定义为炮弹厚度与总半径之比。因此，核壳量子点的MEG率始终高于PbSe量子点报道的MEG率。一个临界长宽比，它将提供能量守恒的极限η= 1时，被预测位于区间内ρ_c-0.7 = 0.45。核壳长径比的影响，核壳之间的合金化程度及其光谱意义的进一步相关分析可以在综述中找到[85.］．

在同年，伊斯特等人。看着CDSE和CDS的异质纳米棒[86.]由种子生长方法创造的[87.］．他们分析了种子结构和核壳结构，得到了符合上述标准行为的结果 ：对于种子结构，效率η随着种子大小的增大，而对于核/壳结构，η随着岩心直径的减小而增大。然而，在非meg状态下检测样品时 ，出乎意料的是，η实际上随着核尺寸的减小而减小，这与理论预测和单复合量子点行为相反。埃希特等人在2016年发表的一篇论文进一步探究了原因是否可以从之前的值降低通过分析纳米棒异质结构的动力学，其组成从棒的一端到另一端发生变化。理论表明，在这类异质结构中，光子泵浦产生的内部电场将有助于MEG。当泵绕节能极限时 ，MEG效率为10%-20%。

在二维受限系统中没有研究半导体异质结构。然而，已经有人研究了所谓的“范德华”石墨烯异质结构[88.)(图10）.它们由石墨烯层组成，层间由其他材料(如MoS)的纳米片隔开₂或WSe₂．关于这种“物质堆栈”的MEG研究证明了不确定的[89.，需要进一步的研究来阐明它们的潜力。

7.总结与展望

制造新一代廉价高效太阳能电池所需的技术距离最终目标仍有一段距离。尽管如此，自2002年以来，纳米结构的研究取得了重大突破，克服了肖克利-奎瑟极限。通过在每个入射光子上产生多对激子，效率已被强烈测量，表明这一目标是可以实现的。正如这篇紧凑的综述所努力展示的那样，实验的进展已经使我们更好地理解了控制处于零、一和二维量子约束的激子的动力学。通过计算和理论小组的研究，可以更好地预测未来的脑磁图，更好地预测各种因素(如纵横比或尺寸)可能产生的影响。

胶体环境中的量子点现在已经转移到器件环境中进行研究。在某种程度上，单复合量子点被搁置一边，有利于异质结构的研究。最先进和最适用的结果来自于实际设备的创造和高外部量子效率的测量[42，51，60］．虽然他们还没有显示电压超过肖克利-奎瑟极限，但这些设备已经给出了外部qy，表明MEG在将激子变成载流子时确实工作。对于这些目标，碳结构的潜力仍然没有很好地理解在一和二维制度。然而，研究已经结论性地表明，高维架构确实能在太阳光谱之外的阈值频率达到极高的效率[82.，90.］．正在尝试通过使用带状材料、多层石墨烯和其他系统来降低阈值能量。

未来调查有可能创建纳米棒和纳米片设备的可能性似乎是有序的，也是纳米结构环境对MEG效率的影响。特别是，对后者的更好理解似乎是真正欣赏这些联合进步可能对潜在革命结果的影响的关键。还应该注意的是，MEG本身不太可能成为第三代太阳能电池的唯一途径。它是正在探索的众多现象之一，以便创造这样的设备。预测，当该研究与其他工作相结合到太阳能伏特性能上的电场或串联电池的效果中，纳米结构在光收获中的应用可能会达到原则上的验证实验和运营的增强效率在短期或中期的设备。

的利益冲突

作者声明本文的发表不存在利益冲突。

致谢

作者感谢EPSRC通过拨款EP/K026267/1提供的财政支持。

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