在氧化锌Microrod多光子诱导紫外激光器的模式结构调查

摘要

采用气相输运法制备了六方纤锌矿结构ZnO微晶。在1200 nm波长的脉冲激光激励下，在微探针中观察到多光子诱导紫外(UV)激光。研究了激光模结构与泵浦强度的关系。结果表明，该激光器在低泵浦强度下属于耳语通道模式，在高泵浦强度下属于法布里-珀罗模式。讨论了相应的正反馈机制。

1.介绍

ZnO具有较宽的带隙和较大的激子结合能，是开发室温下工作的高效紫外光电子器件的理想材料。最近在制造微/纳米结构氧化锌的研究进展为开发微米大小或纳米大小的光电器件创造了机会。光泵浦激光器已经实现了各种ZnO微/纳米结构，如薄膜[1]，粉剂[2]，微管[3),纳米/微丝(4-6,纳米带7], nanonails [8),微球(9]，和纳米/微盘[10，11]通过其中的ZnO作为有源增益介质和光学谐振腔的单光子的吸收。在另一方面，多光子激光诱导也显示出由于高空间分辨率和泵浦光的大穿透深度着迷的兴趣。为3五0 nm pump light, the single-photon absorption coefficient of ZnO attains 10⁵厘米^-1，and the corresponding penetration depth is only 100 nm [12]。因此，泵能量主要吸收的晶体表面，这在很大程度上限制了材料的可用性的附近。与此相反，氧化锌样品可以完全在多光子激发形式通过可见光或红外光，由于高传输泵送。

目前，以ZnO微多光子诱导激光/纳米结构引起了人们的研究兴趣由于大的非线性偏振系数。双光子和三光子激光诱导已经报道了氧化锌微针[13]，纳米盘[14]和nanonail [15]。然而，关于与泵浦强度的模式结构变化的报告一直没有找到。In this letter, three-photon induced ultraviolet laser is obtained in a ZnO microrod under excitation of 1200 nm infrared laser, and the dependence of mode structure on pump intensity will be discussed in detail.

2.实验

的ZnO微米棒通过类似于我们以前的工作简单的汽相输送方法制备16]。The mixture of high pure zinc oxide and graphite powders was put at an end of a two-end-open quartz tube (2 cm diameter and 24 cm length) as source materials, and a silicon wafer was placed next to source materials as substrate. Afterwards, the quartz tube was put into a horizontal tube furnace. The reaction temperature of source material was set up at 1130°C and the reaction time was 30 min.

A femtosecond pulse laser with 1200 nm wavelength from an optical parametric oscillator (OPO) (repetition frequency 1000 Hz, pulse duration 150 fs) was focused into an〜100 μ直径m的光斑在氧化锌微管的侧面。在室温下用光纤耦合光多通道分析仪(OMA)记录输出光谱。

3.结果与讨论

ZnO微晶的XRD图谱如图所示图1（a）。图中所有衍射峰均符合六方纤锌矿结构ZnO的晶面指标，晶格常数为 nm and nm. The narrow diffraction peaks imply a high crystalline quality of the ZnO products. Figure图1（b）显示出用于激光调查所选择的microrod，其具有的SEM图像〜19 μ中号对角线直径。

数字图2（a）显示了在不同泵浦功率的发射光谱。At lower pump power of 63 mW, the spectrum exhibits a typical spontaneous emission band centered at 392 nm. When the pump power attains 80 mW, some narrow peaks appear in a range from 391 nm to 398 nm on the broad UV band, which indicates a lasing process occurring in the ZnO microrod. Under 94 mW pump power, the emission peaks are narrower and more peaks emerged in long wavelength edge. It is clearly that the UV lasers contain both exciton emission and electron-hole plasma (EHP) emission [17]在较低的激发强度的上方。With pump power further increased to 116 mW, the exciton laser nearly disappeared, and only the EHP emissions exist in the laser modes. When the pump power attains 154 mW, no obvious laser modes can be observed. However, when the pump power rises to 186 mW, the laser modes appear once again, and with pump power increase, there are more modes in long wavelength edge. It is noted that the laser mode spacing obviously changes with the pump power increase. At lower excitation level, for example, 94 mW, although the mode spacing slightly varies with wavelength, the average mode spacing is only about 1.1 nm. However, at a higher pump power of 217 mW, the average mode spacing attains about 1.66 nm. In our experiment, the excitation wavelength is 1200 nm, and the laser wavelength is about 400 nm. It can be believed that the lasing is generated by three-photon absorption. Figure图2（b）显示了排放强度与泵功率立方体的曲线。从图中可以看到两个明显不同的激光区域，一个阈值较低，斜率较大，而另一个阈值较高，斜率较小。上述讨论表明，激光机理随泵浦强度的变化而变化。

人们已经知道，在ZnO晶体的激光器可以归因于三种类型[2，4，五:(a)随机激光，(b) F-P激光，(c)耳语画廊模式(WGM)激光。为了解释无序ZnO介质中由局域光子周期性散射引起的激光现象，提出了随机腔模型。引入F-P谐振腔模型来解释单线/棒状微/纳米结构的激光模式，其中两端光滑面作为腔镜。为轴对称的六边形ZnO纳米，如微/纳米盘和微米棒，对激光机构也可以从回音壁腔，其中，所述光波可循环传播由于多次全内反射造成的六个边的​​结果。在这三种机制，随机腔和F-P腔不能由于强散射和大传输，这导致相对低品质因数提供光限制的高水平。在另一方面，基于全内反射WGM激光有独特的性能，包括低损耗，窄线宽和高品质因数。

可见，在ZnO微管中不能产生随机激光。假设激光器来自于微管两端面的F-P腔，忽略折射率随波长的变化，则激光器模间距可计算为: 这里，是波长和对应于一些模式折射率，并且是microrod的长度。在我们的实验中，长度microrod在毫米数量级和is about 2.2 for 395 nm center wavelength; thus it can be estimated that the mode spacing is about 0.04 nm, which is far less than the experiment value, so the laser cannot also originate from F-P cavity formed by two end facets. Due to the high relative refractive index of ZnO to air for UV light, the six sides of the microrod can also construct the positive feedback cavity, which includes (）的F-P腔，其中光反弹第四和两个相对面和背面之间（）WGM腔，其中光被完全通过用60°的入射角的microrod的六个侧面依次反射。为了进一步解释的正反馈机制，模式间隔的激光为WG腔和F-P腔的将在下面的部分分别计算。

对于WGM激光，TE的谐振条件（电场是垂直于对称的microrod的轴）和TM模（电场是平行于microrod的对称轴）可以通过菲涅耳公式推导出[13]，其被表示如下： 在（2）是模式订单号，光循环的路径长度，和因子取决于激光偏振，对于TE极化和对于TM偏振。与F-P腔激光器，根据驻波条件，模式等式可以推导如下： 哪里是两个对边的距离。

作为一个双折射晶体，纤锌矿结构ZnO的折射率取决于极化。对于TE和TM偏振，折射率可表示分别如下[18]: 的单位eV在(4）。

对于WGM腔和F-P腔中的模式订单号码和TE的相应波长和TM模式可以计算（2）和（4） 要么 （3）和（4）。据诺比斯等。报告[18，19在针状或棒状ZnO纳米结构中，TM模是WGM激光器的主要内容。因此，如果激光器来自WG腔，实验中观察到的模应该是TM模。在我们的例子中,约48 μ对于WG腔，可以计算TM模阶数随波长的变化，如图所示3。与F-P腔μ米，可以推断的是，N阶TM模式的位置是几乎一样的th TE模式。因此,图3仅示出了具有波长与F-P腔TM模式阶数变异。The average mode spacing is about 1.1 nm for WGM cavity and 1.7 nm for F-P cavity from Figure3。由此可以推断，低泵浦强度下的WG腔和高泵浦强度下的F-P腔应该是激光的主要来源。

基于以上的讨论中，关于与泵浦强度激光机构变型的解释提出。众所周知的是，多光子吸收是强度高度敏感。在三光子的情况下，吸光系数是正比于泵浦强度的立方体。数字4显示了微管中多光子吸收随泵浦强度的区域变化，其中红色和蓝色六边形之间的区域是WG腔的增益区域。在较低的泵浦水平下，由于泵浦光随入射深度的衰减，只有靠近微管侧面的薄层介质才能获得足够的激发强度来产生有效的多光子吸收。薄层位于WG腔(μ在我们的例子靠近microrod两侧米深度）。Because the loss of WG cavity is far less than that of F-P cavity, the laser will preferentially generate from WG cavity at lower excitation intensity, which explains the reason why the WGM lasers present at lower pump powers of 80 mW and 94 mW. Due to the depth increase of efficient multiphoton absorption at higher pump power (e.g., 116 mW), the multiphoton absorption can occur not only in the region near sides but also in center region. Thus, the luminescence from multiphoton absorption in the center region will deplete inversion population in the WGM gain region by amplified spontaneous emission (ASE), and lead WGM laser weakens. With further increase of pump power, the ASE can quench WGM laser, as is observed at 154 mW pump power. However, when the excitation intensity increases to a certain threshold once again, it is possible to generate F-P laser formed by two opposite sides because the EHP laser gain is proportional to the difference between EHP density and Mott density, although the F-P cavity loss is higher than WG cavity. It is the reason why the F-P laser can be observed at higher pump power of 186 mW and 217 mW. Of course, the laser mode spacing will be bigger than that of the WGM laser because the cavity length shortens relative to the WG cavity. It is noted that the exciton emission and EHP emission coexist in laser modes at lower pump intensity. The coexistence of excitonic lasing with the EHP lasing has been previously reported in ZnO thin film [20]，这是由于样本中载流子的空间分布不均匀所致。在我们的例子中，两个激光器的共存可以归因于泵浦光斑中心和边缘沿微管长度方向的载流子密度的差异(如图所示)五），因为泵浦光接近高斯光束。在较低的激励电平，有可能的是在EHP形式由于它们的密度差，这将导致EHP激光和激子激光在不同的区域中存在于中心区域和在靠近泵光斑的边缘激子形式的载流子。与激发强度的增加，EHP区域向外蔓延。因此，激子发射将削弱和EHP发射增强，这导致整个光谱红移。

在单光子激发条件下，氧化锌纳米/ microrod的两个端面[通常激射从F-P腔起源1，4]，或者WGM腔由六条边[五，18]。则难以形成从两个相对侧法布里 - 珀罗激光器。This is due to the fact that the excitation light has a relatively small penetrating depth (about 100 nm for near-ultraviolet excitation light) and the excited carrier generally locates in WGM laser gain region of the nano/microrod with larger diameter (激光的波长）。因此，激光优先从WG腔由于相对于F-P空穴损失较小，以产生。当杆的直径比发射波长时，散射损失是非常高的并且WGM激光器通常不能被生成。在这种情况下，如果杆的长度较大时，由两个端部刻面在F-P腔仍然可以产生足够的增益。因此，激射可以通过两个端部刻面来形成。

4.结论

本文采用气相输运法制备了具有六边形截面的氧化锌微管，并利用单个微管构建了谐振腔。在1200nm纳秒脉冲激光器的激发下，得到了三光子激发的紫外激光器。结果表明，激光共振机制随泵浦强度的变化而变化。在较低的激发强度下，激子发射和EHP发射共存于激光模式中，激光器来自于ZnO微管六面形成的WGM腔。在较高的激发强度下，激光器主要由EHP发射产生，激光正反馈由两端相对的F-P腔提供。

的利益冲突

作者声明，本文的发表不存在任何利益冲突。

致谢

这项工作是由安徽省教委基金重大项目（KJ2016SD53）的支持。

补充材料

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