法布里 - 珀罗介电结构和二聚体纳米粒子的感测性能GydF4y2Ba

抽象的GydF4y2Ba

我们研究了使用Fabry-Perot介电结构与不同形状纳米颗粒结合的表面增强拉曼散射。特别是，我们展示了理想的两层法布里 - 珀罗结构如何增强位于结构表面上的银纳米颗粒的局部表面场。我们使用光盘二聚体开发概念，然后将讨论扩展到Bowtie纳米粒子。该结构由单个发射器激发，该发射器通过介电层耦合到纳米颗粒，产生可用于激发多个二聚体的宽孔径场。我们示出了如何正确地布置纳米颗粒阵列，以增加从结构产生的总散射信号。分层几何形状在纳米颗粒之间产生鲁棒场特性，使整体感测特性对颗粒间分离距离和入射极化不太敏感。GydF4y2Ba

1.介绍GydF4y2Ba

近年来，表面增强拉曼光谱（SERS）的利用显着增加，证明其功率和效用作为与金属表面相互作用的分子选择性检测的分析工具[GydF4y2Ba1GydF4y2Ba那GydF4y2Ba2GydF4y2Ba］．SERS增强通常被解释为两个贡献的产物[GydF4y2Ba3.GydF4y2Ba]：电磁（EM）增强机制和化学增强机制。已经表明，电磁增强是显性的，它产生更大的贡献[GydF4y2Ba4.GydF4y2Ba-GydF4y2Ba6.GydF4y2Ba］．这种贡献是由于局部化的表面等离子体共振（LSPR），其在等离子体表面附近进行研究中的分子激发分子。当金属纳米粒子中的导通电子的集体振荡时发生LSPR，以入射光的频率谐振。当激励场与等离子体谐振时，金属颗粒将发出相干电磁辐射。这种辐射增加了局部场强度，GydF4y2Ba，该分子在位于等离子体结构附近时感觉。已经确定拉曼散射增强尺度大约为GydF4y2Ba[GydF4y2Ba6.GydF4y2Ba］．因此，使用合适的等离子体纳米结构对于最大化电磁效应至关重要，使SERS增益达到10范围内的典型值GydF4y2Ba^5.GydF4y2Ba-10GydF4y2Ba^6.GydF4y2Ba．在另一边，化学增强，主要是由于吸附局部电子共振的激发或金属对吸收电荷 - 转移共振的激发，通常不超过10GydF4y2Ba^2GydF4y2Ba-10GydF4y2Ba^3.GydF4y2Ba[GydF4y2Ba7.GydF4y2Ba那GydF4y2Ba8.GydF4y2Ba］．GydF4y2Ba

理论计算和实验都表明等离子体频率和产生的电磁场是如何极大地依赖于纳米粒子的组成、大小、形状和介质环境的[GydF4y2Ba9.GydF4y2Ba那GydF4y2Ba10.GydF4y2Ba］．特别是，在最近的一篇论文中[GydF4y2Ba11.GydF4y2Ba[我们已经调查了使用法布里·珀罗（FP）介电结构来改善耦合到纳米芯片二聚体的局部场。FP概念在文献中是众所周知的，广泛用于射频域。在 [GydF4y2Ba11.GydF4y2Ba，我们使用了一种FP平面介电结构，这种结构是由一个高介电常数的上层叠置在一个极低介电常数的衬底上而形成的。这种衬底/上层结构，一旦正确设计，已经证明可以建立一个共振条件，最大限度地提高天线增益、辐射电阻和辐射效率[GydF4y2Ba12.GydF4y2Ba-GydF4y2Ba14.GydF4y2Ba］．特别地，我们关注的是由放置在双层FP结构上的一对银圆盘形成的二聚纳米颗粒。被视为经典偶极子的量子发射器[GydF4y2Ba15.GydF4y2Ba，通过在上层产生的大孔径场通过介质激发二聚体。由于光源是线偏振的，因此孔径场也是线偏振的[GydF4y2Ba16.GydF4y2Ba]，它用作二聚体纳米颗粒的二次进料源。在 [GydF4y2Ba11.GydF4y2Ba[我们主要专注于系统的远场特性，描述为光学频率的天线，并且仅简要介绍该结构如何用于感测。在本文中，我们将注意力集中在传感属性上，特​​别是对Sers的特殊引用。在这里，我们将扩展我们对光盘二聚体的调查，并探讨采用不同形状纳米颗粒的可能性，例如Bowtie安排。与此同时，我们还将研究现实介电材料损失对传感性能的影响。然后，我们将讨论如何在由FP结构提供的宽孔径字段内以阵列配置排列盘二聚体和Bowtie纳米颗粒，以及如何改善SERS增益。最后，我们将展示FP结构如何对源极化的变化以及Dipolar发射器的不同方向如何用于增加整体现场增强。GydF4y2Ba

2.法布里 - 珀罗腔和纳米粒子GydF4y2Ba

法布里 - 珀罗介电结构由具有介电常数的两个介电板（基板/超级晶体）组成GydF4y2Ba和GydF4y2Ba(见图GydF4y2Ba1GydF4y2Ba）.为了获得一个实质性的FP腔效应，GydF4y2Ba， 通常GydF4y2Ba．最初为简单起见，我们假设基底是自由空间(GydF4y2Ba），塑料是一种介电常数的无损材料GydF4y2Ba．可以移除此假设，而其他材料可以与满足FP要求的允许性。我们将在以下各节中展示现实材料的使用情况不会改变结构的一般行为。该结构采用工作波长设计GydF4y2Ba nm. At this frequency, the substrate and the superstrate must have thicknessnm和GydF4y2Banm，在哪里GydF4y2Ba和GydF4y2Ba是介电常数的电介质中的波长GydF4y2Ba和GydF4y2Ba分别和GydF4y2Ba是自由空间中的波长。基板由银板接地（从[）中取出的光学常数接地GydF4y2Ba17.GydF4y2Ba)，厚度大于皮肤深度，以确保全反射。为了制造连续性，我们使用了银(纳米颗粒由银制成)。量子发射器，在这里表示为沿方向的偶极子GydF4y2Ba单位电流和长度为5 nm（偶极矩GydF4y2Ba Cm), is placed in the substrate in a location that maximizes the electric field inside the cavity. For the ideal case of a perfectly conducting ground plane, this occurs whennm。在我们的例子中，由于银地平面的存在，理想偶极子位置被发现是GydF4y2Banm [GydF4y2Ba11.GydF4y2Ba］．注意，在真实的实验中，外部源激发量子发射器，通过FP结构与二聚体耦合。这可以实现，例如，通过在聚焦等离子体尖端源上的纳米发射器。这如何影响FP激发效率在这里没有提出，但目前正在研究。GydF4y2Ba

2.1。光盘二聚体和蝴蝶结纳米粒子GydF4y2Ba

在 [GydF4y2Ba11.GydF4y2Ba，我们已经展示了如何利用宽线偏振孔径场作为二次场源来喂给一对圆盘纳米颗粒，这些纳米颗粒由有半径的银组成GydF4y2Ba， 厚度GydF4y2Ba和分离GydF4y2Ba，放在上层建筑的顶部。在这里，我们想要研究它们与银色领结结构相比的传感能力。形成领结的三角形的底部被设置为GydF4y2Ba，并且分配剩余尺寸以使总表面积与盘二聚体相同。两个纳米粒子配置如图所示GydF4y2Ba2GydF4y2Ba．GydF4y2Ba

在假设中，拉曼信号仅相对于源频率略微移位，可以计算SERS增强因子GydF4y2Ba 在粒子周围的电场GydF4y2Ba和源头GydF4y2Ba计算在GydF4y2Ba在这种情况下nm。众所周知，纳米粒子峰值在其边缘附近的局部峰值。在采用基于网格的数值模拟时，靠近金属边界的场的值对网格的大小敏感。由于这些原因，我们引入了更具代表性的优点，这是粒子表面区域上的电场的平均值[GydF4y2Ba11.GydF4y2Ba那GydF4y2Ba18.GydF4y2Ba那GydF4y2Ba19.GydF4y2Ba］．特别地，我们定义GydF4y2Ba作为集成在表面上的绝对场（GydF4y2Ba)的纳米粒子分子GydF4y2Ba 我们用这个来代替GydF4y2Ba在(GydF4y2Ba1GydF4y2Ba）.的价值GydF4y2Ba将略微小于最大表面字段，但可能更加符合实际在实验中可能衡量的那样。为了获得一致的定义GydF4y2Ba，则等效地定义源字段GydF4y2Ba在(GydF4y2Ba1GydF4y2Ba)为同一粒子表面积上电场的平均值，如(GydF4y2Ba2GydF4y2Ba)，而是由自由空间中的偶极子产生的，也就是说，GydF4y2Ba 在哪里GydF4y2Ba是在没有介电结构和纳米颗粒的情况下的偶极源。这允许我们将纳米颗粒周围的场比较而不包括与偶极场相关的球面扩散因子的效果。因此，可以重新定义SERS增强因子GydF4y2Ba 注意GydF4y2Ba对于圆盘二聚体和领结是不同的，因为进行表面积分的区域几何上是不同的。GydF4y2Ba

使用CST MicroWave Studio进行了计算[GydF4y2Ba20.GydF4y2Ba]使用时域求解器。在这种方法中，通过执行有限积分技术来解决maxwell的等式[GydF4y2Ba21.GydF4y2Ba，它依赖于几何域的六面体离散化。在我们的例子中，网格尺寸设置为1纳米。完美匹配层边界条件应用于域框的壁面。GydF4y2Ba

在图中GydF4y2Ba3.GydF4y2Ba，则显示GydF4y2Ba盘二聚体（蓝线）和FP结构顶部的蝴蝶结（红色线）的比率，二聚体轴沿偶极源对齐（见图GydF4y2Ba1GydF4y2Ba）.这个比率是…的函数GydF4y2Ba半径的距离GydF4y2Ba nm (Figure3（a）GydF4y2Ba），作为半径的函数GydF4y2Ba什么时候GydF4y2Banm（图GydF4y2Ba3（b）GydF4y2Ba）.通常，光盘二聚体和蝴蝶结的传感特性非常相似，除了当值时蝴蝶结的工作稍微好转GydF4y2Ba增加。在这种激发波长下，两种品种的较小颗粒倾向于产生更大的领域，如图所示GydF4y2Ba3（b）GydF4y2Ba．注意GydF4y2Ba影响Bowtie几何形状，因为颗粒都设计成具有相同的总表面积。虽然有人期望Bowtie几何形状因尖锐的尖端提供更大的场，但我们必须再次强调，我们在颗粒表面上呈现电场的积分，而不是在间隙区域中。据推测，对于许多SERS应用，被感测的分子仅绑定到金属表面，否定任何纳米结的潜在益处。GydF4y2Ba

最后,在图GydF4y2Ba3（a）GydF4y2Ba，我们也包括GydF4y2Ba在FP结构上用真实的有损材料制作蝴蝶结。特别是，我们使用SiOGydF4y2Ba_2GydF4y2Ba作为衬底（GydF4y2Ba）和Si作为普赖斯特拉特，其折射率在GydF4y2Ba纳米是GydF4y2Ba[GydF4y2Ba17.GydF4y2Ba］．修改双层腔以实现法布里 - 珀罗条件：GydF4y2Banm和GydF4y2Banm，在哪里GydF4y2Ba和GydF4y2Ba是介电常数的电介质中的波长GydF4y2Ba和GydF4y2Ba,分别。关系以来GydF4y2Ba仍然持有（特别是GydF4y2Ba)，我们期望共振效应得到维持。虽然硅中损耗的存在会影响到达粒子的场的数量，然后降低GydF4y2Ba比例，增强仍然在范围内仍然是恒定的GydF4y2Ba值。很明显，总的趋势不受介质损耗的影响。因此，下面我们只关注理想情况。这将使我们能够用较少的迂回效应来演示结构的一般操作原理。GydF4y2Ba

２.２.多个二聚体配置GydF4y2Ba

FP多层结构的优点之一是，由偶极源提供的上层孔场是圆宽的，并沿源线偏振。我们在[GydF4y2Ba11.GydF4y2Ba当二聚体被放置在视野的中间时，这个光阑场几乎保持不变(除了二聚体被放置的直接区域)。该特性可用于将多个纳米颗粒二聚体排列成阵列。图中显示了一种可能的几何图形GydF4y2Ba4.GydF4y2Ba对于3个纳米圆盘二聚体。当然，圆盘二聚体也可以被领结替代。的GydF4y2Ba比率如图所示GydF4y2Ba5.GydF4y2Ba对于圆盘二聚体(蓝线)和领结(红线)作为元素间距离的函数GydF4y2Ba一个半径GydF4y2Banm和GydF4y2Banm。特别地，我们比较了3-和5-二聚体元素与单元素构型的情况，单元素构型是一个常量。正如预期的那样，表面场的增强显著增加，即使所有阵列都由一个偶极子源提供。这意味着大孔径场仍然足够强，足以在一个大的空间区域激发多个纳米粒子。这种效果在3元素的情况下尤其明显，因为它们的比例变化范围GydF4y2Ba按照GydF4y2Ba非常适中。在5个元件情况下，外部二聚体开始更快地落下孔场GydF4y2Ba增大导致场增强减小，特别是对于圆盘时GydF4y2Banm。从图GydF4y2Ba5.GydF4y2Ba如图，很明显，Bowtie阵列具有整体更好的现场增强，其也被观察到单个元素壳体，但是此处被放大以用于阵列配置。来自Bowtie的几何形状的较大增强结果，其支持基部之间的更强的双极场耦合。这在蝴蝶结表面的侧面上产生了更广泛的区域，其中与光盘相比，该领域更强大，在图中可见GydF4y2Ba6.GydF4y2Ba．在这里，我们为光盘二聚体和Bowtie显示了1,3和5个元素的字段分布的绝对值（GydF4y2Ba纳米，GydF4y2Banm）。显然，盘二聚体沿着侧面和边缘主要有助于传感场，而Bowtie也显示在顶表面上的强外场分布，其分子更易于。GydF4y2Ba

2.3。源极化的影响GydF4y2Ba

在本节中，我们探讨了偶极源的方向如何影响纳米颗粒表面上的电场的增强。我们在此示出，作为示例，当偶极子沿纳米粒子二聚体的对准轴线定向时，圆盘二聚体的3元件阵列和弓形的结果（沿着GydF4y2Ba），并且当偶极垂直于二聚体轴定向时（沿GydF4y2Ba）.见图GydF4y2Ba4.GydF4y2Ba对于参考系统。增强因子如图所示GydF4y2Ba7.GydF4y2Ba作为时钟距离的函数GydF4y2Ba．的GydF4y2Ba标签是指偶极子垂直于纳米粒子二聚体的主轴定向的情况。这个结果非常有趣。首先，我们注意到GydF4y2Ba(虚线)在增强方面产生更好的行为，尽管，对于圆盘二聚体，改善不是实质性的。然而，它显示了一个明显的趋势。在这个特殊的构型中GydF4y2Ba极化激发了更多的等效偶极场分布在所有的阵列配置。这对于圆盘二聚体来说不是特别明显，但是对于领结元素来说更加明显。为了强调这一机制，FigureGydF4y2Ba8.GydF4y2Ba显示圆盘二聚体和领结的磁场分布的绝对值(GydF4y2Ba纳米，GydF4y2Ba当偶极沿主轴或垂直定向时时，NM）。显然，当偶极子垂直于对准轴时，弓形配置良好地匹配孔径场分布，在粒子表面上产生更强的磁场。这种特殊激励有助于相邻二聚体的尖端之间的时隙耦合，从而产生更稳健的场。该结果表明FP结构对于不同的纳米颗粒几何形状和配置非常灵活，因为可以在SERS中作为优化过程中的优点来使用极化变化。这将是未来研究的一个领域。GydF4y2Ba

3.结论GydF4y2Ba

我们研究了耦合到等离子体纳米颗粒的法布里 - 珀罗结构的感测性质。法布里 - 珀罗结构由双层电介质材料组成 - 具有高介电常数的高介电常数，具有非常低的介电常数。已经证明了该基板/超塑结构以建立共振条件，该谐振条件用于最大化腔室顶部的孔场，其中纳米颗粒位于感测。该字段由量子发射器产生，此处作为偶极物处理，驻留在基板中。我们已经检查了两种不同的纳米粒子形状，特别是盘二聚体和蝴蝶结纳米结构。已经定义了一个优点，这允许基于纳米颗粒的平均表面场计算SERS增益。我们已经表明，光盘二聚体和弓形阵列的阵列配置可以有效地增加SERS增益，仍然在单个发射器的激励范围内。我们还研究了如何在不同的偏振条件下使用该结构，并发现可以获得良好的Dipolar源的不同方向获得良好的现场增强功能。这是一个有前途的结果，表明其他纳米粒子几何形状和新的阵列布置可以被纳入对传感过程的不利影响。GydF4y2Ba

承认GydF4y2Ba

本材料基于美国能源部(Department of Energy)颁发的奖项编号为DE-SC0006922的研究成果。GydF4y2Ba

参考GydF4y2Ba

1. S. nie和S. emory，“通过表面增强的拉曼散射探测单分子和单一纳米颗粒，”GydF4y2Ba科学GydF4y2Ba号，第275卷。5303页，1102-1106页，1997。GydF4y2Ba视图:GydF4y2Ba出版商网站GydF4y2Ba|GydF4y2Ba谷歌学术GydF4y2Ba
2. K.Naeipp，Y. Wang，H.Naeipp等，“使用表面增强拉曼散射（SERS）”的单分子检测“GydF4y2Ba物理评论快报GydF4y2Ba，卷。78，没有。9，PP。1667-1670,1997。GydF4y2Ba视图:GydF4y2Ba谷歌学术GydF4y2Ba
3. r . ArocaGydF4y2Ba表面增强振动光谱GydF4y2Ba，约翰瓦里和儿子，奇切斯特，英国，2006年。GydF4y2Ba
4. H. C. Kim和X. cheng，“基于间隙表面等离子体极化子的Sers-Active基板”GydF4y2Ba光学表达GydF4y2Ba，卷。17，不。20，pp。17234-17241,2009。GydF4y2Ba视图:GydF4y2Ba出版商网站GydF4y2Ba|GydF4y2Ba谷歌学术GydF4y2Ba
5. L. C.T.Shoute，A. J. Bergren，A. Mahmoud，K. D. Harris和R. L. McCreery，“表面增强拉曼光谱的基板的光学干扰作用”GydF4y2Ba应用光谱学GydF4y2Ba，第63卷，第2期2，第133-140页，2009。GydF4y2Ba视图:GydF4y2Ba出版商网站GydF4y2Ba|GydF4y2Ba谷歌学术GydF4y2Ba
6. M. J. Banholzer，J. E. Millstone，L.Qin和C.A.Mirkin，“表面增强拉曼光谱的合理设计纳米结构”，“GydF4y2Ba化学学会评论GydF4y2Ba，第37卷，第2期5，第885-897页，2008。GydF4y2Ba视图:GydF4y2Ba出版商网站GydF4y2Ba|GydF4y2Ba谷歌学术GydF4y2Ba
7. A. Campion，J. E. Ivanecky III，C. M. Child和M. Foster，“表面增强拉曼散射的化学增强”GydF4y2Ba美国化学学会杂志GydF4y2Ba，卷。117，没有。47，pp。11807-11808，1995。GydF4y2Ba视图:GydF4y2Ba谷歌学术GydF4y2Ba
8. P.Kambhampati，C. M. Cash，M. C. Foster和A.露营，“表面增强拉曼散射的化学机制：实验与理论”GydF4y2Ba化学物理杂志GydF4y2Ba，卷。108，没有。12，pp。5013-5026，1998。GydF4y2Ba视图:GydF4y2Ba谷歌学术GydF4y2Ba
9. K.L.Kelly，E.Coronado，L.L. L. Zhao和G. C. Schatz，“金属纳米粒子的光学性质：大小，形状和介电环境的影响”GydF4y2Ba物理化学杂志BGydF4y2Ba，第107卷，第2期3，页668-677,2003。GydF4y2Ba视图:GydF4y2Ba出版商网站GydF4y2Ba|GydF4y2Ba谷歌学术GydF4y2Ba
10. R. Boyack和E.C.LeRu，“使用T-Matrix计算对Sers的粒子形状和大小效应进行调查”GydF4y2Ba物理化学化学物理学GydF4y2Ba，卷。11，不。34，PP。7398-7405,2009。GydF4y2Ba视图:GydF4y2Ba出版商网站GydF4y2Ba|GydF4y2Ba谷歌学术GydF4y2Ba
11. A. Polemi和K. L. Shuford，“二聚体纳米天线的法布里-珀罗效应”，GydF4y2Ba光子学和纳米结构GydF4y2Ba，第10卷，第5期。1, pp. 36-45, 2012。GydF4y2Ba视图:GydF4y2Ba谷歌学术GydF4y2Ba
12. N.G.Alexopoulos和D. R. R. Jackson，“基本上普遍存在（封面）对印刷电路天线的影响”，GydF4y2Ba天线上的IEEE事务和传播GydF4y2Ba，第32卷，第2期8，第807-816页，1984。GydF4y2Ba视图:GydF4y2Ba谷歌学术GydF4y2Ba
13. D. R. Jackson和N. G. Alexopoulos， "印刷电路天线的增益增强方法"，GydF4y2Ba天线上的IEEE事务和传播GydF4y2Ba， vol. AP-33, no。9，第976-987页，1985。GydF4y2Ba视图:GydF4y2Ba谷歌学术GydF4y2Ba
14. D. R. Jackson和A. A. Oliner，《高增益打印天线结构的漏波分析》，GydF4y2Ba天线上的IEEE事务和传播GydF4y2Ba第36卷第2期7，第905-910页，1988。GydF4y2Ba视图:GydF4y2Ba出版商网站GydF4y2Ba|GydF4y2Ba谷歌学术GydF4y2Ba
15. L. Allen和J. H. Eberly，GydF4y2Ba光学共振和两级原子GydF4y2Ba，多佛出版物，多佛，德尔，美国，1987年。GydF4y2Ba
16. A. POLEMI和S. Maci，“关于超材料透镜的偏振特性”，“GydF4y2BaIEEE天线和无线传播字母GydF4y2Ba，第5卷，第5期。1，页306 - 310,2006。GydF4y2Ba视图:GydF4y2Ba谷歌学术GydF4y2Ba
17. E. D. Palik，GydF4y2Ba固体光学常数手册GydF4y2Ba，学术出版社，奥兰多，弗拉，美国，1985年。GydF4y2Ba
18. A. Polemi, S. M. Wells, N. V. Lavrik, M. J. Sepaniak, K. L. Shuford，“柱状纳米表面的局域增强SERS”，GydF4y2Ba物理化学C杂志CGydF4y2Ba，第114卷，第2期。42页，18096 - 18102,2010。GydF4y2Ba视图:GydF4y2Ba出版商网站GydF4y2Ba|GydF4y2Ba谷歌学术GydF4y2Ba
19. A. Polemi，S. M. Wells，N.V.V.V.V.V.Lavrik，M.J. Sepaniak和K. L. Shuford，Diskon-Pillar阵列纳米结构的分散特性，表面增强拉曼光谱，“GydF4y2Ba物理化学CHICEGydF4y2Ba第115卷第1期28, pp. 13624-13629, 2011。GydF4y2Ba视图:GydF4y2Ba谷歌学术GydF4y2Ba
20. “CST计算机仿真技术股份有限公司”，达姆施塔特，德国，2011，GydF4y2Bahttp://www.cst.com.GydF4y2Ba．GydF4y2Ba视图:GydF4y2Ba谷歌学术GydF4y2Ba
21. T.Weiland，“六组成字段麦克斯韦方程式的离散方法”，GydF4y2BaAEU-Archiv Fur Elektronik und UbertragungstechnikGydF4y2Ba，卷。31，不。3，PP。116-120，1977。GydF4y2Ba视图:GydF4y2Ba谷歌学术GydF4y2Ba

版权GydF4y2Ba

版权所有©2012 A。Polemi和K. L. Shuford。这是一篇发布在GydF4y2Ba创意公共归因许可证GydF4y2Ba如果正确引用了原始工作，则允许在任何媒体中的不受限制使用，分发和再现。GydF4y2Ba