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纳米技术杂志》
PDF<我米g alt="" class="sc-EHOje jOLhQl sc-dREXXX cqhPZs" title="" role="presentation" src="data:image/svg+xml;base64,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" height="24">
纳米技术杂志》/<一个class="sc-htpNat bUhGXt link sc-eitiEO jXeALb breadCrumb" href="//www.newsama.com/journals/jnt/contents/year/2012/" aria-label="2012">2012年/<年代p一个nclass="sc-bhlBdH UVThf">文章
特殊的问题

半导体纳米线和纳米管:从基础到不同的应用程序

把这个特殊的问题

评论文章|开放获取

体积 2012年 |文章的ID 264198年 | https://doi.org/10.1155/2012/264198

科菲·w·Adu马丁·d·威廉姆斯,莫莉犹太人的尊称,Ruwantha Jayasingha,温贝托r·古铁雷斯Gamini Sumanasekera, ”<年代p一个nclass="adjust-article-svg-size">探索声子与拉曼光谱极性半导体纳米线”,纳米技术杂志》, 卷。2012年, 文章的ID264198年, 18 页面, 2012年。 https://doi.org/10.1155/2012/264198

探索声子与拉曼光谱极性半导体纳米线

科菲·w·Adu,<年代up>1,2 马丁·d·威廉姆斯,<年代up>3 莫莉犹太人的尊称,<年代up>3 Ruwantha Jayasingha,<年代up>3 温贝托·r·古铁雷斯,<年代up>4 和 Gamini美国Sumanasekera<年代up>3,5

1物理系,阿尔图纳大学,宾夕法尼亚州立大学、阿尔图纳,PA 16601,美国

2材料研究所、宾夕法尼亚州立大学帕克分校,PA 16802,美国

3物理学和天文学,路易斯维尔大学,路易斯维尔,肯塔基州40292,美国

4宾夕法尼亚州立大学大学物理系,公园,PA 16802,美国

5康涅狄格州可再生能源研究中心,路易斯维尔大学,路易斯维尔,肯塔基州40292,美国

学术编辑器:Qihua熊
收到了 2011年5月31日
修改后的 2011年7月27日
接受 2011年8月13日
发表 2011年11月10

文摘

我们现在最近的事态发展在拉曼探针在光学和声学声子在非极性半导体纳米线,强调Si和通用电气。首先,回顾现象学的理论空间相关性模型广泛用于解释放缓和不对称展宽低能量中观察到的拉曼概要文件。第二,我们讨论局部不均匀激光加热的影响及其与声子的相互作用限制在Si和通用电气喇曼谱线形状。最后,声学声子监禁,其对热导的影响,导致声子衰减因素的讨论nanodevice制造广泛的影响。

1。介绍

由于拉曼散射的发现过程由拉曼和克里希南(1928年<一个href="#B1">1),1960年由梅曼激光的发明(<一个href="#B2">2- - - - - -<一个href="#B4">4),拉曼光谱已经演变从标准macroprobe散装材料单分子检测的<一个href="#B5">5- - - - - -<一个href="#B11">11]。拉曼光谱的创新,使之成为最广泛使用的技术来探测纳米结构,在透射电子显微镜(TEM)、扫描电子显微镜(SEM), x射线衍射(XRD)、原子力显微镜(AFM),如图<一个href="//www.newsama.com/journals/jnt/2012/264198/fig1/" target="_blank">1。图中的数据<一个href="//www.newsama.com/journals/jnt/2012/264198/fig1/" target="_blank">1从ISI科学网站收集的1996年1月至2010年7月在纳米表征工具用于探测纳米结构(<一个href="#B12">12]。尽管探测单个纳米结构的拉曼光谱在纳米尺度有限的低空间分辨率(目标)的衍射极限,nano-Raman光谱学的最新进展,包括扫描近场光学显微镜(NSOM),提示增强拉曼光谱(参数)和表面增强拉曼光谱(ser),使单分子检测成为可能(<一个href="#B5">5- - - - - -<一个href="#B11">11,<一个href="#B13">13- - - - - -<一个href="#B17">17),尤其是使用ser和发疯。虽然NSOM是基于光学隧道效应的衰减波的原理,参数和ser是基于表面等离子体的激发nanometals的表面。过程产生自由电子在金属表面的集体振动与共振振荡波入射光的电场。表面电荷之间的相互作用和电磁场有助于集中的光在金属的表面,导致电场增强。不管这样的伟大创新技术在nano-Raman光谱学,近84%(见图<一个href="//www.newsama.com/journals/jnt/2012/264198/fig1/" target="_blank">1)的拉曼表征使用常规拉曼光谱探针纳米级样品(<一个href="#B12">12];总体效果,探索纳米结构,而不是单独的纳米结构。


图1
http://apps.isiknowledge.com/ 12 上市nanocharacterization数量的记录工具用于探测纳米结构在1996年1月至2010年7月(来源:ISI的科学,)(]。

戏剧性的飙升的使用拉曼光谱探测纳米结构主要是由于巨大的信息(如无定形化、缺陷、样品温度(局部加热),大小分布,应变效应,声子监禁,类型的掺杂,相分离,载体浓度、和流动性)(<一个href="#B18">24- - - - - -<一个href="#B32">38),可以很容易从分析获得的拉曼峰值频率和线宽的概要文件。此外,(i)的无损喇曼探测技术,(2)有限或没有样品制备,(iii)同步<我>原位测量(iv)亚微米空间分辨率加上AFM(参数)或扫描电镜,(v)非常高灵敏度再加上表面增强/磁共振光谱学使拉曼光谱一个易于使用的工具快速样本筛选。因此,拉曼光谱已经被广泛地用于探测光学声子、表面声子,声学声子和天线效应在纳米线。

在本文中,我们专注于最近的事态发展在光学和声学声子限制在非极性半导体纳米线,使用Si和通用电气为例,因为很多,我们在这里讨论的概念适用于任何相关系统。等现象在纳米线天线效应和表面声子没有提及。在这一章,我们将回顾光学和声学声子特性使用硅和锗纳米线作为原型和新声子色散由于径向(周)的约束。此外,我们将回顾物理性能如热导率显著影响声子监禁。

我们理解的大部分属性晶体和无定形硅和通用电气继续对电子的发展意义重大,光电、光伏、和其他设备,以及整个社会。过去的二十年里已经看到科学进步在低维系统通过减少三维体积系统(3 d)二维(2 d)一维薄膜系统和准一维(1 d)系统的纳米线和纳米管<一个href="#B33">39- - - - - -<一个href="#B58">64年)和零维(0 d)系统的量子点<一个href="#B33">39- - - - - -<一个href="#B35">41]。

使用脉冲激光蒸发后纳米线的生长1998年,不同的合成技术已经开发使用vapor-liquid-solid机制(VLS) [<一个href="#B59">65年- - - - - -<一个href="#B73">79年]。这些导致了激烈的研究活动由于独特的纳米线的属性与大部分同行相比,和几个纳米线的应用包括传感器、晶体管和逻辑门,电子光学、热电、光伏、电化学电容器和电池。大多数这些应用程序利用量子限制效应在小直径,Si和通用电气都发生在直径≤20 nm (<一个href="#B38">44- - - - - -<一个href="#B41">47,<一个href="#B74">80年]。这两个理论(<一个href="#B75">81年- - - - - -<一个href="#B78">84年)和实验(<一个href="#B77">83年,<一个href="#B79">85年- - - - - -<一个href="#B82">88年)的证据监禁在纳米线的电子态的影响已报告如果和其他纳米线(<一个href="#B83">89年- - - - - -<一个href="#B85">91年]。这些报告显示从间接带隙转变为直接带隙的纳米线直径的带隙尺度~ D<年代up>−1.7(<一个href="#B77">83年,<一个href="#B78">84年,<一个href="#B82">88年,<一个href="#B86">92年,<一个href="#B87">93年]。纳米线的大多数研究集中在电子状态;然而,声子在纳米线的重要性在怎么强调都不为过。大部分的电子属性是复杂的声子散射的影响,因为它是在高温下的主导散射机制。声子的影响约束、几何形状和表面粗糙度的纳米线导热系数、比热容、电子迁移率已经从理论和实验上证明(<一个href="#B88">94年- - - - - -<一个href="#B95">101年]。不同的约束模型包括晶格动力学仿真(<一个href="#B96">102年)和空间相关性(现象)<一个href="#B12">12,<一个href="#B38">44- - - - - -<一个href="#B41">47,<一个href="#B74">80年,<一个href="#B97">103年- - - - - -<一个href="#B105">111年模型被用来计算声子色散和喇曼谱线形状的纳米线,分别。稍后我们将讨论现象学模型。然而,读者感兴趣的晶格动力学计算应该看到[<一个href="#B96">102年]。

大多数光学声子监禁在文献中报道的半导体纳米线(a)如果,通用电气,(b) III-VI II-VII化合物,和(c)氧化物化合物分析了他们的结果使用空间相关性模型开发的里希特和同事(<一个href="#B100">106年),进一步延长坎贝尔和法伽(<一个href="#B101">107年]。应用该模型对实验数据和激光通量的影响拉曼谱线形状将在这里讨论。

小直径半导体纳米线具有声子限制由于声子wavevector的长度<年代vg height="9.875" id="M1" style="vertical-align:-2.29482pt;width:7.9124999px;" version="1.1" viewbox="0 0 7.9124999 9.875" width="7.9124999" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> 纳米线的半径相比,这违反了<年代vg height="13.55" id="M2" style="vertical-align:-2.29482pt;width:34.487499px;" version="1.1" viewbox="0 0 34.487499 13.55" width="34.487499" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> = 0 选择规则,允许多个wavevectors各种<年代vg height="13.55" id="M3" style="vertical-align:-2.29482pt;width:34.487499px;" version="1.1" viewbox="0 0 34.487499 13.55" width="34.487499" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> < 1 声子linshape作出贡献。首次提出基于空间相关性模型级et al。<一个href="#B100">106年和进一步扩大坎贝尔和法伽<一个href="#B101">107年),认为限制声子波函数在一个粒子的大小<年代vg height="10.325" id="M4" style="vertical-align:-0.0pt;width:12.7px;" version="1.1" viewbox="0 0 12.7 10.325" width="12.7" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> 结果的不确定性<年代vg height="13.55" id="M5" style="vertical-align:-2.29482pt;width:64.387497px;" version="1.1" viewbox="0 0 64.387497 13.55" width="64.387497" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> Δ ∼ / 的声子wavevector区中心光学声子和相应的不确定性<年代vg height="10.7375" id="M6" style="vertical-align:-0.13794pt;width:18.625px;" version="1.1" viewbox="0 0 18.625 10.7375" width="18.625" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> 在波数(<一个href="#B106">112年]。因此光散射发生与wavevectors quasi-zone-center光学声子<年代vg height="9.875" id="M7" style="vertical-align:-2.29482pt;width:7.9124999px;" version="1.1" viewbox="0 0 7.9124999 9.875" width="7.9124999" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> 到<年代vg height="10.9125" id="M8" style="vertical-align:-0.17555pt;width:26.549999px;" version="1.1" viewbox="0 0 26.549999 10.9125" width="26.549999" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> / 。这实际上是有效的只有弱声子本地化和减少的影响<年代vg height="9.875" id="M9" style="vertical-align:-2.29482pt;width:7.9124999px;" version="1.1" viewbox="0 0 7.9124999 9.875" width="7.9124999" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> 方法<年代vg height="10.9125" id="M10" style="vertical-align:-0.17555pt;width:26.549999px;" version="1.1" viewbox="0 0 26.549999 10.9125" width="26.549999" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> / (<一个href="#B104">110年]。

锗和硅属于立方<年代vg height="17.737499" id="M11" style="vertical-align:-3.13504pt;width:23.6px;" version="1.1" viewbox="0 0 23.6 17.737499" width="23.6" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> O h 7 空间群和结晶(F4<年代ub>1/ d32 / m)金刚石晶格。传统的金刚石晶格包括两个互相贯穿的面心立方(fcc)的原子晶格取代四分之一的体对角线的传统立方细胞彼此。每个原子都是四面体地连着四个最近的邻居。四面体的三维单元细胞结合金刚石晶格图所示<一个href="//www.newsama.com/journals/jnt/2012/264198/fig2/" target="_blank">2(一个),和相应的布里渊区指示的位置几个high-symmetry轴(<年代vg height="12.8875" id="M12" style="vertical-align:-1.76814pt;width:69.162498px;" version="1.1" viewbox="0 0 69.162498 12.8875" width="69.162498" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> , , , ),点<年代vg height="13.45" id="M13" style="vertical-align:-2.21957pt;width:71.25px;" version="1.1" viewbox="0 0 71.25 13.45" width="71.25" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> ( Γ , Λ , Δ , Σ ) 如图<一个href="//www.newsama.com/journals/jnt/2012/264198/fig2/" target="_blank">2 (b)(<一个href="#B108">18,<一个href="#B107">117年]。声子色散曲线沿这些high-symmetry轴晶体硅和通用电气从中子散射获得数据<一个href="#B109">19,<一个href="#B110">21)(点)和适合的数据使用(第六个最近邻)Born-von卡曼力常数模型(实线),如图所示<一个href="//www.newsama.com/journals/jnt/2012/264198/fig2/" target="_blank">2 (c)(<一个href="#B109">19- - - - - -<一个href="#B112">22左和右,分别。在点的布里渊区声子色散曲线变平,<年代vg height="10.9125" id="M14" style="vertical-align:-0.17555pt;width:67.412498px;" version="1.1" viewbox="0 0 67.412498 10.9125" width="67.412498" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> / ∼ 0 ,峰值出现在声子态密度。然而,在高度无序系统中,这些功能的声子态密度观察到被扩大。如图<一个href="//www.newsama.com/journals/jnt/2012/264198/fig3/" target="_blank">3是散装的声子态密度计算如果通用电气(a)和(b)。图中的虚线和实线代表晶体和高度无序系统(<一个href="#B113">23),分别。注意障碍介绍都涂高峰的声子态密度和失踪的精细结构与结晶状态有关;然而,三个主要的广泛功能依然存在。有趣的是,强大的障碍不破坏的主要特征与水晶系统相关联的声子态密度。

(一)”n一个米e=”264198。fig.002a
(一)
(b)”n一个米e=”264198。fig.002b
(b)
(c)”n一个米e=”264198。fig.002c
(c)
图2
1 = 0 。 5 4 3 1 ́ 一个 = 0 。 5 6 5 8 ́ 一个 18 19 20. 20. 19 21 22 20. Γ (一)传统的金刚石晶体结构的立方晶胞(F4/d32 / m)。每个原子都是四面体地连着四个最近的邻居。传统单元电池的晶格参数包含四个原子,(Si)和(Ge), (b)的布里渊区面心空间点阵显示几个high-symmetry轴和点的位置(,]。(c)声子色散曲线的通用电气()(左)和Si (沿着high-symmetry方向)(右)。点是中子散射数据(,,),和实线计算中使用到第六个最近邻相互作用Born-von卡曼力常数模型(]。原始细胞包含两个原子;因此,三个光学分支(2和1 lo)和三个声学分支(2和1 lo)。这些分支是简并的点。
(一)”n一个米e=”264198。fig.003a
(一)
(b)”n一个米e=”264198。fig.003b
(b)
图3
23 计算声子密度Si (a)和通用电气(b),实线代表一个高度无序材料,虚线代表晶体材料(]。

如果我们比较无序的一阶拉曼光谱和晶体硅,我们观察一把锋利的洛伦兹峰在~ 520厘米<年代up>−1半宽度(应用)~ 4厘米<年代up>−1结晶状态。强无序如果另一方面展品的拉曼光谱方法计算声子态密度图所示<一个href="//www.newsama.com/journals/jnt/2012/264198/fig3/" target="_blank">3(一个)。在这种情况下,峰值在~ 520厘米<年代up>−1~ 100厘米现在展览的半最大值宽度<年代up>−1,~ 25倍不止水晶散装。在图<一个href="//www.newsama.com/journals/jnt/2012/264198/fig4/" target="_blank">4厚,计算声子态密度(实线),拉曼光谱(细实线)和计算拉曼光谱(虚线)的一个高度无序Si比较(<一个href="#B113">23]。很明显,实验和计算拉曼数据的协议。它也可以推断出,矩阵元素的影响很重要,如果一个真正需要数据的定量分析。然而,高度无序系统的拉曼光谱可以提供非常重要的声子态密度在整个频率范围的信息。


图4
23 比较实验拉曼概要(细实线)和计算一阶拉曼的高度无序Si(虚线)。大胆的实线是计算声子态密度(pdo)高度无序Si。实验和计算拉曼光谱在良好的协议。pdo和计算拉曼乐队中的差异显示的重要性矩阵元素的影响(]。

第一布里渊区是最小的体积完全包围飞机的垂直平分线是互惠晶格向量是从原点。该地区在<我>k讨论,低收入<我>k声子可以占领没有衍射叫做第一布里渊区。它包含声子与<我>k值从0到<年代vg height="10.9125" id="M20" style="vertical-align:-0.17555pt;width:21.8125px;" version="1.1" viewbox="0 0 21.8125 10.9125" width="21.8125" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> / ,在那里<年代vg height="7.1750002" id="M21" style="vertical-align:-0.1254pt;width:7.9749999px;" version="1.1" viewbox="0 0 7.9749999 7.1750002" width="7.9749999" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> 晶格参数。单原子与两个原子固体/原始细胞如钻石、镁、硅、通用电气、或双原子的化合物如砷化镓,有三个光学声子分支除了三个声学声子分支。与更多的原子在化合物和复杂的晶体结构,光学声子的数量超过三个。如果晶体晶胞包含<年代vg height="10.325" id="M22" style="vertical-align:-0.0pt;width:14.8375px;" version="1.1" viewbox="0 0 14.8375 10.325" width="14.8375" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> 原子,然后<年代vg height="10.9125" id="M23" style="vertical-align:-0.17555pt;width:22.65px;" version="1.1" viewbox="0 0 22.65 10.9125" width="22.65" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> 3 自由度导致3声学声子和<年代vg height="10.9125" id="M24" style="vertical-align:-0.17555pt;width:46.700001px;" version="1.1" viewbox="0 0 46.700001 10.9125" width="46.700001" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> 3 − 3 光学声子。

声子晶体的晶格中传播波和色散取决于他们的波长(<一个href="#B114">118年]。对于一个给定的纳米线材料,限制影响可能表现出不同的非对称展宽和变化,根据对称性的声子色散曲线。也有依赖某些对称性的激发能,声子更响应共振条件(<一个href="#B115">119年]。横向声子限制在纳米线由于其一维几何。wavevector无限制的纵向(<年代vg height="7.375" id="M25" style="vertical-align:-0.17555pt;width:7.9250002px;" version="1.1" viewbox="0 0 7.9250002 7.375" width="7.9250002" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> )方向,但这是限制和量子化的切向(径向)方向如图<一个href="//www.newsama.com/journals/jnt/2012/264198/fig5/" target="_blank">5。

(一)”n一个米e=”264198。fig.005a
(一)
(b)”n一个米e=”264198。fig.005b
(b)
图5
( ) Δ Δ = 2 ( ) (一)光学声子色散如果的一阶拉曼散射声子频率扩展。拉曼活性wavevectors纳米线的直径躺在。(b)原理的纳米线直径()和长度在声子波函数,。

散装晶体材料、拉曼光谱和其他光学声子技术只能探测区中心。没有晶格周期性纳米晶体材料能缓解这个问题<年代vg height="13.55" id="M33" style="vertical-align:-2.29482pt;width:34.487499px;" version="1.1" viewbox="0 0 34.487499 13.55" width="34.487499" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> = 0 选择规则。一般来说,半导体纳米线,声子监禁并不是唯一影响与直径有关。电子的状态可以通过调整semiconducting-nanowires钢丝直径<年代vg height="10.325" id="M34" style="vertical-align:-0.0pt;width:12.7px;" version="1.1" viewbox="0 0 12.7 10.325" width="12.7" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> ,带隙应规模约<年代vg height="10.9125" id="M35" style="vertical-align:-0.17555pt;width:24.862499px;" version="1.1" viewbox="0 0 24.862499 10.9125" width="24.862499" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> 1 / (<一个href="#B116">120年]。

本章的组织如下。我们将讨论的部分<一个href="#sec2">2光学声子的空间相关性现象学模型,与实验数据从拉曼光谱在光学声子在硅和锗纳米线部分<一个href="#sec3">3。节<一个href="#sec4">4的影响,我们将讨论当地非齐次激光加热硅和锗纳米线的拉曼概要文件。声学声子限制及其对热导的影响将在部分<一个href="#sec6">6和部分<一个href="#sec7">7将致力于总结本文的主要观点和建议未来研究声子监禁。

2。理论模型的声子限制在纳米线

2.1。空间相关性模型的拉曼散射在纳米线的光学声子

里希特和同事(<一个href="#B100">106年]首先提出一个现象学声子约束模型(有时称为级模型)来解释实验观察减速和非对称展宽的一阶拉曼晶体纳米结构。他们的方法自然放松导致大部分晶体动量守恒的散射过程。假设一个球形纳米晶体的形状和使用直径作为可调参数,他们电影的拉曼谱线形状的小硅纳米晶体。他们的模型进一步扩展了坎贝尔和法伽(<一个href="#B101">107年]谁考虑过其他的纳米晶体的形状(即。、电线和血小板)。

Si和通用电气,纵光学(LO)和切向光学模式简并的<年代vg height="10.475" id="M36" style="vertical-align:-0.0pt;width:9.3000002px;" version="1.1" viewbox="0 0 9.3000002 10.475" width="9.3000002" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> Γ 点(区域中心)。声子动量守恒在晶体硅和通用电气生产光学声子的拉曼活性模式只有区域中心(<年代vg height="13.55" id="M37" style="vertical-align:-2.29482pt;width:34.487499px;" version="1.1" viewbox="0 0 34.487499 13.55" width="34.487499" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> = 0 在520厘米)<年代up>−1和300厘米<年代up>−1分别对Si和通用电气。在纳米线,横向声子限制在两个正交的方向垂直于纳米线的轴。这允许更大范围的声子模式为拉曼散射过程。事实上,大部分的声子wavevector<年代vg height="13.55" id="M38" style="vertical-align:-2.29482pt;width:51.412498px;" version="1.1" viewbox="0 0 51.412498 13.55" width="51.412498" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> ∼ 1 / (<年代vg height="10.325" id="M39" style="vertical-align:-0.0pt;width:12.7px;" version="1.1" viewbox="0 0 12.7 10.325" width="12.7" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> 纳米线的直径)为一阶拉曼光谱。

级模型线形函数的一阶拉曼纳米线轮廓度表示的横向声子wavevector (<年代vg height="10.925" id="M40" style="vertical-align:-3.13504pt;width:15.4875px;" version="1.1" viewbox="0 0 15.4875 10.925" width="15.4875" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> ⟂ )可以写成<一个href="#B38">44- - - - - -<一个href="#B41">47,<一个href="#B74">80年,<一个href="#B98">104年,<一个href="#B100">106年,<一个href="#B101">107年,<一个href="#B118">113年,<一个href="#B117">121年- - - - - -<一个href="#B120">123年]<年代p一个nclass="equation" id="EEq1"> ( ) = 米 一个 x | | 0 , ⟂ | | 2 − ⟂ 2 + ( Γ / 2 ) 2 2 ⟂ ⟂ , ( 1 ) 在哪里<年代vg height="14.575" id="M42" style="vertical-align:-3.2316pt;width:16.9625px;" version="1.1" viewbox="0 0 16.9625 14.575" width="16.9625" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> 是一个可调参数,<年代vg height="7.1875" id="M43" style="vertical-align:-0.13794pt;width:10.7625px;" version="1.1" viewbox="0 0 10.7625 7.1875" width="10.7625" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> 声子频率测量相对于激光线,<年代vg height="14.7125" id="M44" style="vertical-align:-3.2316pt;width:42.174999px;" version="1.1" viewbox="0 0 42.174999 14.7125" width="42.174999" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> ( ⟂ ) 是大部分横向声子频率,<年代vg height="10.475" id="M45" style="vertical-align:-0.0pt;width:9.3000002px;" version="1.1" viewbox="0 0 9.3000002 10.475" width="9.3000002" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> Γ 是大部分声子的应用拉曼概要文件,然后呢<年代vg height="17.887501" id="M46" style="vertical-align:-3.13504pt;width:63.049999px;" version="1.1" viewbox="0 0 63.049999 17.887501" width="63.049999" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> | ( 0 , ⟂ ) | 2 光谱权重函数表示为<年代p一个nclass="equation" id="eq1"> | | 0 , ⟂ | | 2 − 1 ∼ e x p 2 ⟂ 2 , ( 2 ) 纳米线的直径和吗<年代vg height="7.1750002" id="M49" style="vertical-align:-0.1254pt;width:8.9375px;" version="1.1" viewbox="0 0 8.9375 7.1750002" width="8.9375" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> 是一个无量纲的可调参数。图<一个href="//www.newsama.com/journals/jnt/2012/264198/fig6/" target="_blank">6(一)显示与直径(拉曼形象的演变<年代vg height="12.3" id="M50" style="vertical-align:-1.29163pt;width:74.6875px;" version="1.1" viewbox="0 0 74.6875 12.3" width="74.6875" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> 2 0 ≥ ≥ 3 520厘米的)<年代up>−1硅纳米线的光学声子,计算使用(<一个href="#EEq1">1)。在这里,<年代vg height="11.1" id="M51" style="vertical-align:-0.17555pt;width:48.224998px;" version="1.1" viewbox="0 0 48.224998 11.1" width="48.224998" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> Γ = 4 。 5 厘米<年代up>−1和<年代vg height="11.0375" id="M52" style="vertical-align:-0.17555pt;width:47.862499px;" version="1.1" viewbox="0 0 47.862499 11.0375" width="47.862499" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> = 6 。 3 被用于计算(<一个href="#B47">53]。因为大多数拉曼散射实验是进行纳米线的集合体,任何分析使用级模型应该考虑直径分布<年代vg height="13.45" id="M53" style="vertical-align:-2.21957pt;width:32.537498px;" version="1.1" viewbox="0 0 32.537498 13.45" width="32.537498" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> ( ) 合奏的纳米线。这个修改级模型通过引入第二个积分由于直径分布<年代p一个nclass="equation" id="EEq3"> , = ∞ ( ) ( , ) , ( 3 ) 在哪里<年代vg height="15.4875" id="M55" style="vertical-align:-0.0pt;width:12.7px;" version="1.1" viewbox="0 0 12.7 15.4875" width="12.7" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> 是整体最可能的直径和其余的参数定义。图<一个href="//www.newsama.com/journals/jnt/2012/264198/fig6/" target="_blank">6 (b)显示了比较计算拉曼谱线形状的8纳米硅纳米线(实线)和没有(虚线)的直径分布。有明显不同的拉曼有或没有的直径分布,证明了它的重要性有限声子的拉曼光谱的解释。必须强调,在直径≤3 nm模型不一致。这是详细讨论(<一个href="#B38">44- - - - - -<一个href="#B41">47]。

(一)”n一个米e=”264198。fig.006a
(一)
(b)”n一个米e=”264198。fig.006b
(b)
图6
−1 (a)一块显示finite-size-induced声子限制效果(减速和非对称展宽低能量)对不同直径的硅纳米线和大部分的洛伦兹线形状,进行比较。(b)的拉曼谱线形状比较8纳米硅纳米线直径,考虑到直径分布和没有直径分布。峰值调低速档~ 1厘米和线宽扩大~ 30%。

3所示。实验证据限制光学声子的纳米线

光学晶格声子传播的单晶波和展览色散波长取决于他们的,或者说他们wavevector在布里渊区<一个href="#B114">118年]。动量守恒的自然选择规律决定了该地区的布里渊区中可以访问喇曼散射过程。在拉曼散射实验中,散射矢量的大小<年代vg height="14.825" id="M56" style="vertical-align:-3.2316pt;width:81.462502px;" version="1.1" viewbox="0 0 81.462502 14.825" width="81.462502" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> 2 年代 我 n ( / 2 ) ,在那里<年代vg height="14.5875" id="M57" style="vertical-align:-3.2316pt;width:14.225px;" version="1.1" viewbox="0 0 14.225 14.5875" width="14.225" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> wavevector入射光和吗<年代vg height="10.7375" id="M58" style="vertical-align:-0.13794pt;width:8.3125px;" version="1.1" viewbox="0 0 8.3125 10.7375" width="8.3125" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> 是散射角。散射向量的最大价值<年代vg height="14.7125" id="M59" style="vertical-align:-3.2316pt;width:22.0375px;" version="1.1" viewbox="0 0 22.0375 14.7125" width="22.0375" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> 2 (在反向散射配置)~ 5×10<年代up>4厘米<年代up>−1对可见光。因此,这wavevector远小于wavevector<年代vg height="9.875" id="M60" style="vertical-align:-2.29482pt;width:7.9124999px;" version="1.1" viewbox="0 0 7.9124999 9.875" width="7.9124999" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> 完整的声子色散曲线的布里渊区边界延伸到(<年代vg height="14.2" id="M61" style="vertical-align:-0.17555pt;width:62.924999px;" version="1.1" viewbox="0 0 62.924999 14.2" width="62.924999" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> / ∼ 1 0 8 厘米<年代up>−1)。由于声学声子主要有非常小的波数,他们只能与布里渊谱仪探测组成的法布里-珀罗干涉仪。因此,只有光学声子接近区域中心(<年代vg height="13.55" id="M62" style="vertical-align:-2.29482pt;width:34.487499px;" version="1.1" viewbox="0 0 34.487499 13.55" width="34.487499" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> ≈ 0 )在可见的批量样品的拉曼光谱探测。这<年代vg height="13.55" id="M63" style="vertical-align:-2.29482pt;width:34.487499px;" version="1.1" viewbox="0 0 34.487499 13.55" width="34.487499" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> ≈ 0 选择规则本质上是一个无限的晶格周期性的结果。然而,如果减少晶体的周期性,在纳米晶体材料的情况下,<年代vg height="13.55" id="M64" style="vertical-align:-2.29482pt;width:34.487499px;" version="1.1" viewbox="0 0 34.487499 13.55" width="34.487499" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> ≈ 0 选择规则是放松,导致不对称展宽和减速拉曼,在Si和通用电气。

此外,它也被观察到,支持衬底中扮演一个重要的角色在拉曼散射实验<一个href="#B38">44,<一个href="#B40">46,<一个href="#B74">80年,<一个href="#B121">124年]。如果支持基质是可怜的热导体,拉曼峰转向低频率由于加热<一个href="#B38">44,<一个href="#B40">46,<一个href="#B74">80年]。有大量证据表明,量子限制和不均匀加热引起红移和不对称扩大相对于大部分,在拉曼光谱光学声子的硅和锗纳米线(<一个href="#B38">44,<一个href="#B40">46,<一个href="#B119">122年,<一个href="#B120">123年,<一个href="#B122">125年]。在这里,我们专注于声子监禁一阶拉曼光谱的半导体纳米线的Si和通用电气和将讨论非均匀加热后的效果。

3.1。半导体纳米线:Si和通用电气

硅纳米线一直是纳米半导体研究原型由于绝大大部分同行信息。最早的报道声子限制在纳米线<一个href="#B100">106年,<一个href="#B101">107年专注于Si。拉曼峰的形状和频率由于光学声子散射被认为是依赖于纳米线的直径。声子的监禁的声子的平均自由程与纳米线的直径(<一个href="#B41">47]。图<一个href="//www.newsama.com/journals/jnt/2012/264198/fig7/" target="_blank">7(一)显示第一个系统的拉曼光谱的发展报告的硅纳米线直径3 D≤≤20 nm。开放的圆圈表示原始拉曼数据,实线是一个最小平方级的模型包括直径分布(<一个href="#EEq3">3)。它描述了一个不对称展宽低频率和调低速档Adu和同事报道(<一个href="#B41">47]。类似的参数可以为Ge纳米线已报道Jalilian和同事<一个href="#B74">80年]。

(一)”n一个米e=”264198。fig.007a
(一)
(b)”n一个米e=”264198。fig.007b
(b)
(c)”n一个米e=”264198。fig.007c
(c)
图7
= / 2 47 80年 (一)拉曼光谱一阶拉曼带四个合奏中山峰的硅纳米线。大部分Si(001)光谱也会显示。实验数据:红圈开放,最小二乘匹配:黑色实线。声子的衰减因子(高斯声子的量子约束函数)的宽度在真正的边界,是最可能的直径。(b)的比较实验拉曼的转向声子在Si ()和Ge纳米线(针对不同直径)。上图:绝对转变Si(钻石),通用电气(圈);相对于大部分底:纳米线拉曼转变。注意,通用电气直径范围是Si的两倍。

数据<一个href="//www.newsama.com/journals/jnt/2012/264198/fig7/" target="_blank">7 (b)和<一个href="//www.newsama.com/journals/jnt/2012/264198/fig7/" target="_blank">7 (c)的情节是测量光学声子的峰值频率,与Si和Ge纳米线直径(<一个href="#B41">47,<一个href="#B74">80年]。实线是一个指南。这些情节显示通用电气和Si声子之间的显著差异。绝对转变的情况下,如果4.5和9.5 nm之间的斜率是0.9086厘米<年代up>−1/ nm和通用电气斜率之间的5和10 nm是0.7634厘米<年代up>−1/ nm。随着纳米线直径减小,绝对拉曼的转移到声子增加但喇曼转移相对于批量减少,按照理论(<一个href="#B41">47]。Ge纳米线声子显然只有达到bulk-like行为在一个直径10至20 nm而对于硅发生5至10纳米。通用电气和硅纳米线具有声子监禁,诱发绝对拉曼转变超过5厘米<年代up>−1(<一个href="#B41">47,<一个href="#B74">80年]。拉曼转移相对于批量的范围,然而,大约2.6和7厘米<年代up>−1分别对Si和通用电气。尽管Si和通用电气的绝对拉曼转换显示正曲率与纳米线直径,通用电气的曲率是负相关转变。应该注意的是,使用的激发激光波长数据<一个href="//www.newsama.com/journals/jnt/2012/264198/fig7/" target="_blank">7 (b)和<一个href="//www.newsama.com/journals/jnt/2012/264198/fig7/" target="_blank">7 (c)几乎是在共振Si样本但远离通用电气的样本。

4所示。非齐次激光加热对限制光学声子的影响

通常情况下,激光照射在拉曼测量会导致样品加热和光子激发的载流子(<一个href="#B98">104年,<一个href="#B123">126年- - - - - -<一个href="#B127">130年]。降低速度和扩大喇曼乐队散装材料,随着激光辐射,通常是确定是由于激光加热。可怜的热接触纳米线的底物和强烈的聚焦激光束的微拉曼光谱仪可以导致重要的加热样品。在本节中,我们讨论了一阶拉曼光谱的温度依赖通用电气和硅纳米线由于激光功率的变化和热导率的纳米线在衬底上。量子声子之间微妙的关系约束和局部加热效应影响的频移和不对称拉曼光谱的展宽。

Stokes-anti-Stokes强度比一阶拉曼光谱通常是用来确定当地的纳米线样品的温度。强度比与温度有关<年代p一个nclass="equation" id="EEq4"> = e x p ℏ , ( 4 ) 在哪里<年代vg height="11.05" id="M69" style="vertical-align:-3.2316pt;width:16.4px;" version="1.1" viewbox="0 0 16.4 11.05" width="16.4" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> 声子频率,是前因子吗<年代vg height="14.3625" id="M70" style="vertical-align:-3.2316pt;width:15.0375px;" version="1.1" viewbox="0 0 15.0375 14.3625" width="15.0375" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> 取决于吸收常数和喇曼截面在给定频率。通常,的价值<年代vg height="14.3625" id="M71" style="vertical-align:-3.2316pt;width:15.0375px;" version="1.1" viewbox="0 0 15.0375 14.3625" width="15.0375" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> 是由计算Stokes-anti-Stokes强度比率<年代vg height="14.7125" id="M72" style="vertical-align:-3.2316pt;width:35.837502px;" version="1.1" viewbox="0 0 35.837502 14.7125" width="35.837502" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> / 在室温和以尽可能低的激光功率,以消除任何激光加热。声子约束函数(<一个href="#EEq3">3)修改包括温度依赖性<一个href="#B125">128年- - - - - -<一个href="#B127">130年]。频率表示为<年代p一个nclass="equation" id="EEq5"> ( , ) = ( ) + Δ 1 ( ) + Δ 2 ( ) , ( 5 ) Δ 1 ( ) ,是由于声子衰减过程的频移。phonon-phonon耦合项描述了非谐声子之间的耦合,是近似的<年代p一个nclass="equation" id="EEq6"> Δ 1 ( ) = 1 2 1 + + 2 3 1 + + 3 1 + 2 , ( 6 ) 在哪里<年代vg height="14.025" id="M76" style="vertical-align:-0.13794pt;width:113.825px;" version="1.1" viewbox="0 0 113.825 14.025" width="113.825" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> = ( ℏ / 2 ) − 1 。第一项描述了声子的耦合衰减低能耗两声子(three-phonon耦合),和第二项描述了耦合三个腐朽声子(four-phonon耦合)。<年代vg height="14.4625" id="M77" style="vertical-align:-3.13504pt;width:17.424999px;" version="1.1" viewbox="0 0 17.424999 14.4625" width="17.424999" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> 1 调整以匹配大部分通用电气和Si值。<年代vg height="14.6" id="M78" style="vertical-align:-3.13504pt;width:47.150002px;" version="1.1" viewbox="0 0 47.150002 14.6" width="47.150002" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> Δ 2 ( ) 的频移由于热膨胀晶格。压应力表示为<年代p一个nclass="equation" id="EEq7"> Δ 2 ( ) = { e x p ( 3 ) − 1 } ( 7 ) 忽视了由于硅和锗纳米线用于氧化研究展览有限或没有鞘的形成就是明证图吗<一个href="//www.newsama.com/journals/jnt/2012/264198/fig8/" target="_blank">8。<年代vg height="9.9375" id="M80" style="vertical-align:-2.34499pt;width:8.0625px;" version="1.1" viewbox="0 0 8.0625 9.9375" width="8.0625" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> 是格吕奈森参数,<年代vg height="13.425" id="M81" style="vertical-align:-2.29482pt;width:8.8500004px;" version="1.1" viewbox="0 0 8.8500004 13.425" width="8.8500004" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> 是通用电气或Si的热膨胀系数。

(一)”n一个米e=”264198。fig.008a
(一)
(b)”n一个米e=”264198。fig.008b
(b)
(c)”n一个米e=”264198。fig.008c
(c)
图8
80年 47 介绍的图片(一)6 nm直径Ge纳米线(),(b)7纳米硅纳米线(),(c)LRTEM硅纳米线的图像。

逆声子寿命对温度的依赖关系(应用)的形式(<一个href="#B125">128年- - - - - -<一个href="#B127">130年)是<年代p一个nclass="equation" id="EEq8"> Γ ( ) = Γ + Δ Γ ( ) , ( 8 ) 在哪里<年代vg height="10.475" id="M83" style="vertical-align:-0.0pt;width:9.3000002px;" version="1.1" viewbox="0 0 9.3000002 10.475" width="9.3000002" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> Γ 是大部分的应用通用电气或Si包括工具扩大,然后呢<年代vg height="10.6625" id="M84" style="vertical-align:-0.0pt;width:20.5875px;" version="1.1" viewbox="0 0 20.5875 10.6625" width="20.5875" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> Δ Γ 给药<年代p一个nclass="equation" id="EEq9"> Δ Γ ( ) = 1 2 1 + + 2 3 1 + + 3 1 + 2 , ( 9 ) 在哪里<年代vg height="7.1624999" id="M86" style="vertical-align:-0.11285pt;width:8.7250004px;" version="1.1" viewbox="0 0 8.7250004 7.1624999" width="8.7250004" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> 是前面定义。第一项是由于three-phonon耦合,和第二项的结果four-phonon耦合效应对拉曼光谱的应用。就像以前,我们忽视four-phonon耦合项,<年代vg height="14.2375" id="M87" style="vertical-align:-3.13504pt;width:17.1px;" version="1.1" viewbox="0 0 17.1 14.2375" width="17.1" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> 1 调整以匹配大部分通用电气或Si值。

拉曼的不对称展宽频带归因于范诺干扰离散光学声子的散射和电子之间连续由于photon-excited电荷载体(<一个href="#B123">126年]。在足够的掺杂水平,电子和空穴在半导体行业参与非弹性散射导致范诺共振。法诺谱线形状的不对称依赖于电子声子耦合强度。由于观察低频不对称的尾巴,法诺的贡献不对称展宽的共振拉曼光谱可以排除,因为激光激发产生等量的空穴和电子在纯的通用电气和Si。不对称线的形状在声子模式也是受应变引起的氧化层。没有迹象表明,有限的氧化层有任何贡献不对称线的形状。

一个耦合的现象学模型,占声子监禁和温度效应最好的描述观察到的不对称一阶拉曼光谱为通用电气和硅纳米线表示为<年代p一个nclass="equation" id="EEq10"> = ( , , ) 1 ∞ − ( 2 ⟂ 2 / 4 2 ) ( ( − ) 2 / 2 2 ] − ⟂ , + Δ 2 + ( Γ + Δ Γ / 2 ) 2 2 ⟂ , ( 1 0 ) 在哪里<年代vg height="19.65" id="M89" style="vertical-align:-0.13794pt;width:71.212502px;" version="1.1" viewbox="0 0 71.212502 19.65" width="71.212502" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> ( ( − ) 2 / 2 2 ] 纳米线的直径分布(对数正态分布)。方程(<一个href="#EEq10">10)表明,声子耦合约束和非齐次当地激光加热产生红移和不对称展宽Si和Ge纳米线的拉曼光谱。图<一个href="//www.newsama.com/journals/jnt/2012/264198/fig9/" target="_blank">9展示了声子谱线形状的演变过程与温度6 nm和23个纳米硅纳米线计算使用(<一个href="#EEq10">10)。

(一)”n一个米e=”264198。fig.009a
(一)
(b)”n一个米e=”264198。fig.009b
(b)
图9
−1 μ 10 = 6 。 0 = 2 3 44 46 520厘米的计算拉曼谱线形状乐队的硅纳米线受到激光非均匀加热。焦斑大小是1米台焦平面。结果计算使用()在不同峰值温度表示()纳米和(b)n米纳米线(- - - - - -]。

5。实验证据的非齐次激光加热硅和锗纳米线

大量的报告不均匀激光热效应在纳米线的一阶拉曼光谱已发表在文献[<一个href="#B38">44- - - - - -<一个href="#B40">46,<一个href="#B74">80年,<一个href="#B98">104年,<一个href="#B104">110年,<一个href="#B118">113年,<一个href="#B127">130年- - - - - -<一个href="#B129">132年]。在这里,我们总结我们的研究结果对声子耦合约束和非齐次激光加热硅和锗纳米线。图<一个href="//www.newsama.com/journals/jnt/2012/264198/fig10/" target="_blank">10显示的硅纳米线的拉曼光谱与最可能6 nm直径和23海里好(b, d)和穷人(a, c)热锚定支撑衬底(<一个href="#B38">44,<一个href="#B40">46]。6 nm和23 nm直径纳米线表现出实质性的红移与通量增加效率低下时支撑衬底耦合热。23 nm直径纳米线,很少有高、低频率区别通量之间有良好的热接触纳米线和支撑衬底。的6纳米硅纳米线直径差固定在基板上,我们看到一个红移峰位置的函数增加通量。相应的情节不对称的激光通量数据所示的函数<一个href="//www.newsama.com/journals/jnt/2012/264198/fig10/" target="_blank">10 (e)和<一个href="//www.newsama.com/journals/jnt/2012/264198/fig10/" target="_blank">10 (f)。23 nm纳米线具有单调增加不对称与激光通量增加对贫穷和支撑衬底(图的好热安克雷奇<一个href="//www.newsama.com/journals/jnt/2012/264198/fig10/" target="_blank">10 (e))。另一方面,6纳米的硅纳米线具有良好的热基质安克雷奇,不对称最初持平,然后下降,最后随流量增加而增大。nonmonotonicity观察到的不对称6 nm纳米线是归因于低覆盖率和良好的热接触的铟衬底清楚地演示了声子的相互作用限制(主要在低通量)和非齐次激光加热(占主导地位的高通量)<一个href="#B38">44,<一个href="#B40">46]。同样,通用电气在石英和锗纳米线的拉曼光谱基质表现出类似的报道特点Jalilian et al。<一个href="#B74">80年]。加热效应对纳米线生长的发现更加明显,在石英(导热系数分析<年代vg height="11.0375" id="M92" style="vertical-align:-0.17555pt;width:36.612499px;" version="1.1" viewbox="0 0 36.612499 11.0375" width="36.612499" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> ∼ 6 w /可)比那些生长在通用电气(<年代vg height="11.0375" id="M93" style="vertical-align:-0.17555pt;width:44.424999px;" version="1.1" viewbox="0 0 44.424999 11.0375" width="44.424999" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> ∼ 6 0 W /可)基质对于一个给定的激光功率如图<一个href="//www.newsama.com/journals/jnt/2012/264198/fig11/" target="_blank">11。

(一)”n一个米e=”264198。fig.0010a
(一)
(b)”n一个米e=”264198。fig.0010b
(b)
(c)”n一个米e=”264198。fig.0010c
(c)
(d)”n一个米e=”264198。fig.0010d
(d)
(e)”n一个米e=”264198。fig.0010e
(e)
(f)”n一个米e=”264198。fig.0010f
(f)
图10
( Φ ) ( Φ ) 46 通量依赖下的硅纳米线收集拉曼光谱差热安克雷奇(a, c)和良好的热安克雷奇(b, d) 23纳米线(a, b)和6.0纳米线(c, d)。位于一个衬底铟纳米线。(b)通量依赖不对称参数下的硅纳米线的热接触不良(实心圆圈)和良好的热接触(开放广场)(e) 23 (f) 6.0 nm硅纳米线(]。
(一)”n一个米e=”264198。fig.0011a
(一)
(b)”n一个米e=”264198。fig.0011b
(b)
图11
= 7 μ 10 80年 拉曼光谱在632.8 nm Ge纳米线(海里)对不同激光功率水平(圆圈)在两个不同的Ga液滴大小(a)液滴大小~ 1米和(b)滴~ 1毫米大小。实线代表了最小平方fit ()(]。

激光加热的影响也被观察到具有二阶拉曼光谱的硅纳米线,如图<一个href="//www.newsama.com/journals/jnt/2012/264198/fig12/" target="_blank">12(<一个href="#B118">113年]。温度引起的拉曼光谱的红移2 ta (<年代vg height="10.6875" id="M97" style="vertical-align:-0.0pt;width:11.4125px;" version="1.1" viewbox="0 0 11.4125 10.6875" width="11.4125" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> )和2峰值相比,硅纳米线增强与批量Si。2声子的喇曼转变硅纳米线的峰值较大,因此预计2 (<年代vg height="10.475" id="M98" style="vertical-align:-0.0pt;width:9.3000002px;" version="1.1" viewbox="0 0 9.3000002 10.475" width="9.3000002" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> Γ )的温度依赖性弱于散装Si的温度依赖性。此外,在300 K, 2的频率(<年代vg height="10.475" id="M99" style="vertical-align:-0.0pt;width:9.3000002px;" version="1.1" viewbox="0 0 9.3000002 10.475" width="9.3000002" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> Γ )的硅纳米线(大部分硅)是1041厘米<年代up>−1(1037厘米<年代up>−1)[<一个href="#B118">113年]。早先的研究同样的效果提供了分析夹杂物的非谐声子过程。拉曼峰的不对称是归因于量子约束自加热产生对称展宽。声子模式的整体强度作为测量温度的函数已经被报道。最早的研究规模效应在二阶Si模式识别在布里渊区原始的过渡<年代vg height="10.6875" id="M100" style="vertical-align:-0.0pt;width:10.55px;" version="1.1" viewbox="0 0 10.55 10.6875" width="10.55" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> 点。分配的有效性量子限制效应泛音转换受到质疑而不解释(<一个href="#B130">133年]。

(一)”n一个米e=”264198。fig.0012a
(一)
(b)”n一个米e=”264198。fig.0012b
(b)
(c)”n一个米e=”264198。fig.0012c
(c)
(d)”n一个米e=”264198。fig.0012d
(d)
(e)”n一个米e=”264198。fig.0012e
(e)
图12
Γ 113年 二阶拉曼光谱声子的硅纳米线作为温度的函数。数字在前面板(1、2、3、4、5和6)指的是布里渊区点,,,,,,分别。与温度有关的二阶拉曼光谱获得的Si用632.8纳米的激光激发(]。

6。声学声子限制

总wavevector以来一个非弹性光散射过程是守恒的,也就是说,<年代vg height="13.55" id="M107" style="vertical-align:-2.29482pt;width:82.300003px;" version="1.1" viewbox="0 0 82.300003 13.55" width="82.300003" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> Δ ( + ) = 0 (<年代vg height="10.7375" id="M108" style="vertical-align:-0.13794pt;width:8.6000004px;" version="1.1" viewbox="0 0 8.6000004 10.7375" width="8.6000004" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> 和<年代vg height="9.875" id="M109" style="vertical-align:-2.29482pt;width:7.9124999px;" version="1.1" viewbox="0 0 7.9124999 9.875" width="7.9124999" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> 是wavevectors光子和声子的职责),产生的声子的wavevector反向散射配置是什么<年代vg height="14.7125" id="M110" style="vertical-align:-3.2316pt;width:54.75px;" version="1.1" viewbox="0 0 54.75 14.7125" width="54.75" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> = 2 ,在那里<年代vg height="14.5875" id="M111" style="vertical-align:-3.2316pt;width:12.625px;" version="1.1" viewbox="0 0 12.625 14.5875" width="12.625" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> 是光子wavevector和<年代vg height="7.1374998" id="M112" style="vertical-align:-0.10033pt;width:7.8874998px;" version="1.1" viewbox="0 0 7.8874998 7.1374998" width="7.8874998" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> 固体的折射率。在声学声子,这个“选择规则”预测一个狭窄的峰值频移<年代vg height="14.7125" id="M113" style="vertical-align:-3.2316pt;width:111.475px;" version="1.1" viewbox="0 0 111.475 14.7125" width="111.475" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> = = 2 ,在那里<年代vg height="11.3125" id="M114" style="vertical-align:-3.2316pt;width:13.475px;" version="1.1" viewbox="0 0 13.475 11.3125" width="13.475" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> 声子声速。如果,这些山峰非常接近激光线,通常观察到0.7 - 7厘米的范围内<年代up>−1(~ 20 - 200 GHz)。布里渊散射技术是用来检测这种低频励磁。如图<一个href="//www.newsama.com/journals/jnt/2012/264198/fig13/" target="_blank">13布里渊光谱散装Si (<一个href="#B131">114年]。的感染高峰标记<年代vg height="10.325" id="M115" style="vertical-align:-0.0pt;width:11.1875px;" version="1.1" viewbox="0 0 11.1875 10.325" width="11.1875" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> ,<年代vg height="10.325" id="M116" style="vertical-align:-0.0pt;width:11.225px;" version="1.1" viewbox="0 0 11.225 10.325" width="11.225" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> ,<年代vg height="10.725" id="M117" style="vertical-align:-0.1254pt;width:11.375px;" version="1.1" viewbox="0 0 11.375 10.725" width="11.375" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> 斯托克斯和反斯托克斯对纵向(<年代vg height="10.325" id="M118" style="vertical-align:-0.0pt;width:11.1875px;" version="1.1" viewbox="0 0 11.1875 10.325" width="11.1875" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> )、横向(<年代vg height="10.325" id="M119" style="vertical-align:-0.0pt;width:11.225px;" version="1.1" viewbox="0 0 11.225 10.325" width="11.225" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> )和表面声波(<年代vg height="10.725" id="M120" style="vertical-align:-0.1254pt;width:11.375px;" version="1.1" viewbox="0 0 11.375 10.725" width="11.375" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> ),分别。注意,在GHz频率的单位。


图13
114年 散装Si的布里渊光谱显示广泛quasielastic峰围绕中央弹性散射峰。山峰标记(),()和()对应于声表面波,横向模式()和纵向模式(),分别]。

纳米线的声学声子色散是更复杂,他们的大部分同行相比显著改变。如图<一个href="//www.newsama.com/journals/jnt/2012/264198/fig2/" target="_blank">2 (c)对于大部分Si,就是其中之一<年代vg height="10.55" id="M126" style="vertical-align:-0.0pt;width:22.4px;" version="1.1" viewbox="0 0 22.4 10.55" width="22.4" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> 和两个<年代vg height="10.55" id="M127" style="vertical-align:-0.0pt;width:19.924999px;" version="1.1" viewbox="0 0 19.924999 10.55" width="19.924999" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> 模式。然而,在纳米线,声学声子模式的数量受纳米线直径的影响。如图<一个href="//www.newsama.com/journals/jnt/2012/264198/fig14/" target="_blank">14最低的声子色散是七声分支机构115年硅纳米线的直径,56岁,37岁和22纳米计算使用弹性连续体模型(ECM) (<一个href="#B88">94年),加上大部分的三个分支。可以推断定量,声学声子分支的斜率随纳米线直径的减少,这意味着减少横向和纵向声子的平均速度。到目前为止,还没有报道对布里渊散射Si和Ge纳米线。最近,托雷斯和同事观察到声学声子限制在32.5纳米厚度的硅膜悬浮在海沟,防止膜阻尼(<一个href="#B132">134年]。

(一)”n一个米e=”264198。fig.0014a
(一)
(b)”n一个米e=”264198。fig.0014b
(b)
(c)”n一个米e=”264198。fig.0014c
(c)
(d)”n一个米e=”264198。fig.0014d
(d)
图14
94年 弹性连续介质的色散关系近似预测纵向(实线)和横向(虚线)模式在115年截面硅纳米线,56岁,37岁和22纳米]。
6.1。热导率

广泛从事声学声子的影响监禁在III-V化合物和Si-based纳米结构显示声学声子群速度较低,较低的导热系数,并增加散射率相比,他们的大部分同行(<一个href="#B133">135年- - - - - -<一个href="#B135">137年]。声学声子散射率是影响纳米线表面粗糙度和监禁在圆周方向上(当直径与声子平均自由程)。

一般来说,热导率(<年代vg height="10.7375" id="M128" style="vertical-align:-0.13794pt;width:8.6000004px;" version="1.1" viewbox="0 0 8.6000004 10.7375" width="8.6000004" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> )可以表示的热容(<年代vg height="10.6125" id="M129" style="vertical-align:-0.15048pt;width:11.8625px;" version="1.1" viewbox="0 0 11.8625 10.6125" width="11.8625" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> )、声子平均自由程(<年代vg height="10.725" id="M130" style="vertical-align:-0.1254pt;width:5.4124999px;" version="1.1" viewbox="0 0 5.4124999 10.725" width="5.4124999" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> ),和声学声子群速度(<年代vg height="7.4250002" id="M131" style="vertical-align:-0.11285pt;width:8.0375004px;" version="1.1" viewbox="0 0 8.0375004 7.4250002" width="8.0375004" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> ),<年代p一个nclass="equation" id="EEq11"> 1 = 3 。 ( 1 1 ) 因此,减少声学声子的平均速度和散射效应导致纳米线的热导率和减少焊丝直径减小。图<一个href="//www.newsama.com/journals/jnt/2012/264198/fig15/" target="_blank">15实验数据显示了圈(<一个href="#B136">115年使用(ECM)]和理论符合实线(<一个href="#B88">94年导热系数的115海里,56 nm, 37海里,22纳米硅纳米线与光滑表面。健康的考虑光学声子的衰变为声学声子。没有衰减的计算显示为虚线。类似的实验在硅纳米线表面粗糙度发现一个数量级低导热系数,如图<一个href="//www.newsama.com/journals/jnt/2012/264198/fig16/" target="_blank">16(<一个href="#B137">116年]。这些报告清楚地表明潜在的使用声子工程技术,如表面粗糙度除了核壳技术nanoengineer纳米线的应用程序,低导热系数、高电子传导(流动性)是非常可取的,如热电纳米冷却器。

(一)”n一个米e=”264198。fig.0015a
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图15
115年 个人硅纳米线的热导率。符号:实验数据]。实线:弹性连续模型(ECM)认为光学声子衰变为声学声子是声学声子产生率。虚线:理论结果从ECM占光学声子衰减。

图16
116年 94年 粗糙的硅纳米线的热导率。从[打开圈是实验结果,实线弹性连续介质模型的理论结果包括声学声子监禁和表面粗糙度]。

7所示。摘要和结论

在本文中,我们回顾了声子限制效应在纳米线中使用Si和Ge-nanowire原型。此处介绍的概念适用于半导体材料的纳米线。我们提供实验和理论模型,首先提出的里希特和同事解释实验观察到声子监禁在Si(减速和不对称展宽)效果和Ge纳米线和声子的相互作用约束和非齐次激光加热的拉曼光谱一阶拉曼的较小的Si (<年代vg height="12.3" id="M133" style="vertical-align:-1.29163pt;width:47.487499px;" version="1.1" viewbox="0 0 47.487499 12.3" width="47.487499" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> ≤ 1 0 nm)和通用电气(<年代vg height="12.4875" id="M134" style="vertical-align:-1.29163pt;width:47.487499px;" version="1.1" viewbox="0 0 47.487499 12.4875" width="47.487499" xmlns="http://www.w3.org/2000/svg"> ≤ 1 5 纳米线。因此,欣赏声子限制效应半导体纳米线的拉曼光谱,它是至关重要的和必要的使用超低激光通量和高导热基板具有良好的热锚定。

我们还提出了径向约束的影响在声学声子的纳米线,尤其是在硅纳米线。使用弹性理论计算continuummodel预测声分支的数量大于或等于4根据纳米线直径。硅纳米线,都清楚地显示抑制的理论计算和实验测量热导率降低纳米线直径的纳米线。压制是由于声学声子监禁和纳米线表面粗糙度。

到目前为止,已经有有限的实验报告的测量声学声子在纳米线,特别是如果和通用电气。敏感需要实验来调查这些新声子属性“局限”纳米线。

确认

这项工作是支持的,在某种程度上,由NSF资助(eccs - 0925835)和宾夕法尼亚州立大学阿尔图纳研究和赞助的项目。

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