一种低成本Polytetrafluoroethylene-Framed TiO₂电极用十八烯Acid-Capped装饰CdSe量子点太阳能电池

文摘

胶体量子点CdSe已经组装,如量子dot-sensitized太阳能电池(QDSSCs),小说架构包括一个聚四氟乙烯(PTFE) TiO₂电极的第一次。量子点CdSe是使用链接器固定在膜的表面分子(3-mercaptopropionic酸,MPA)。由此产生的光电极包括TiO₂致密层和各自PTFE-framed结构层平均厚度为2μ要么致密层和23米μ米或28μm PTFE-framed结构层。紫外可见吸收光谱表明,更多的CdSe量子点表面锚定MPA TiO的修改₂电影相比,直接吸收到未经修改的电影。可以实现高达0.18%的能量转换效率与细胞TiO的准备₂(25μ米)/ MPA / CdSe QD电极。电化学阻抗测量表明,该复合电阻与TiO相对较高的细胞聚集₂(25μ米)/ MPA / CdSe QD比TiO光电阳极₂(25μ米)/ CdSe QD导致电池效率的提高。PTFE-framed结构紧凑层是一个新的方法QDSSC应用程序提供了一个可调膜厚度和具有成本效益的大规模生产的光电阳极的制备技术。

1。介绍

涂料太阳能电池(DSSCs)吸引了太多的关注作为一个有前途的替代能源与传统固态结太阳能电池由于其低成本、低环境影响,效率高(1]。在DSSCs,介孔TiO的染料吸附在表面上₂电影(2)负责光吸收和随后的电子转移反应,因此它也被认为是一个关键因素决定从光电力转换效率3,4]。超过11%的效率已经报道使用ruthenium-based敏化剂复合物(1]。近年来,除了DSSCs有机增敏剂常用的无机半导体吸收可见光也被用作聚光太阳能电池的材料(3- - - - - -5]。无机半导体量子点(量子点),如cd和CdSe,曾作为增敏剂,主要是由于其特定优势传统染料(6- - - - - -9];例如,乐队的大小量化效应允许调优能源和可见光响应通过不同QD的大小(10,11]。另一个优势是,量子点这些开放的新方法利用热电子或生成多个电荷载体通过碰撞电离效应(与一个光子12,13]。因此,它可以获得更高的转换效率,利用多个量子点激子一代提供的可能性(14]。尽管优势以QD敏化剂,最新的研究量子dot-sensitized太阳能电池(QDSSCs)与传统相比相对较少Ru-based DSSCs,迄今为止,他们的效率也不令人满意。最近,QDSSCs与权力对话效率超过4%已报告(15- - - - - -17]。的能量转换效率报道十八烯acid-capped QD-sensitized DSSCs仍然很低(小于1%)18]。QDSSC制作中遇到的问题包括量子点的组装到介孔TiO₂矩阵(3,19)和量子点的选择一个有效的电解质可以运行稳定,没有严重的退化(20.]。相比,碘/三碘化()电解质,采用聚硫电解液和cd作为敏化剂显示了更好的稳定性更高的短路电流和IPCE(~ 80%)值(20.]。两种方法通常用于量子点组装到介孔薄膜。第一个是量子点组装preprepared使用双官能基团[3),另一个是原位沉积使用连续的化学浴沉积(从前体的解决方案8]。

化学浴沉积(8,21,22)涉及量子点成核和生长导致的高覆盖率TiO₂面,但缺点是不给好控制量子点的大小分布的沉积。另一方面,附件的胶体量子点分子链接器使用导致精确的形态特征(即。形状和大小)的半导体nanocrystals-leading增强属性相比,CBD (3,23- - - - - -25]。

类似于DSSC,太阳能灯的照明下;量子点是兴奋和电子生产。从QDSSC生成有意义的电力,电子需要通过四个重要TiO的QDSSCs接口₂量子点/ FTO, / TiO₂量子点,/电解液,电解液/反电极。纳米多孔TiO的性质₂层提供了一个高表面积,重视有效photon-to-electricity转换,因为它首先提高QD加载,然后太阳能光吸收(26]。然而,它还提供了丰富的TiO₂表面网站(直接路线)和裸FTO进行网站(间接路线),其中photoinjected电子可能重组电解质的种类(27]。这样的重组将会导致光电流的损失,这样光伏设备的性能严重下降(28]。

在以前的报告,建议将额外TiO的致密层₂fluorine-doped之间的氧化锡(FTO)玻璃和介孔TiO₂层防止重组photogenerated指控的边界在DSSC FTO和TiO之间也会增加接触₂电影(27- - - - - -29日]。因此,我们应用一个混合电影组成的一个结构层(聚四氟乙烯(PTFE)和TiO的混合物₂)TiO的致密层₂在FTO玻璃。

PTFE-framed结构有助于提高染料的吸收来达到一个色素增感太阳能电池的能量转换效率9.04% (30.,31日]。此外,在结构层使用聚四氟乙烯允许大型表面积TiO的具有成本效益的准备₂电极和一个可调厚度(30.,31日]。我们所知,光电阳极与这样一个架构QDSSC应用程序代表了一种新方法。

我们准备了不同QDSSC使用两种策略附加胶体量子点CdSe到PTFE-framed TiO₂表面一个链接器分子(3-mercaptopropionic酸(MPA)),通过直接吸附没有链接。我们进一步讨论了电化学性能的细胞由两个量子点锚定CdSe到TiO的方法₂表面和由此产生的对QDSSCs的性能的影响。在这份报告中,聚硫电解液用作氧化还原电对再生与Pt量子点的光激的洞被用作一个反电极。

2。实验

2.1。化学物质

硒粉(99.70%)、亚硫酸钠(> 95%),和正己烷(> 99%)都在穿越。硫(99.99%)、氯化钾(99%)、硫化钠(90%),无水乙腈(99.9%)、3-mercaptopropionic酸(MPA, 99%), N-dimethylformamide(> 99%),钛醚(97%),异丙醇(99.7%)、乙醇(> 99%)、油酸(65 - 88%)都从奥尔德里奇。醋酸镉二水合物(> 99%)来自j·t·贝克和氢氧化钠(> 95%)来自Shimakyus纯化学物质。所有化学物质被用作收到没有进一步净化。Fluorine-doped氧化锡(FTO)玻璃(≤14Ω/平方)来自皮尔金顿。杜邦聚四氟乙烯(PTFE)和TiO₂他们使用P25(德固赛)。

2.2。量子点的合成CdSe

量子点CdSe准备使用microwave-based协议由我们组(32]。在一个典型的合成、氢氧化钠(0.72克)和油酸(8毫升)溶解在水溶剂。Cd (Ac)₂h·2₂O (0.27 g)分别溶解在10毫升去离子水和添加到该解决方案在搅拌下,紧随其后的Na₂SeSO₃(10毫升)的解决方案。最终的解决方案是在微波加热系统在100 W和80°C, 5分钟生长量子点CdSe。量子点的油的acid-capped CdSe清洗,通过离心收集和上层清液的倾注。

2.3。TiO的准备₂纳米粒子

TiO₂纳米粒子是一个典型的制造的,水热法(30.,33]。9.25毫升样品钛酸四丁酯(Ti (OC₄H₉)₄)与丙胺(2.5毫升),混合,混合物慢慢添加到解决方案包括去离子水(62毫升)和醋酸(20毫升)与搅拌冰浴。解决方案被加热到80°C和搅拌8 h。TiO₂纳米粒子用作TiO₂粘贴,生长在水热条件下的高压釜12 h与高压蒸汽温度设定在190°C。

2.4。制造CdSe QDSSCs

光电极的制备,我们由我们的团队研发的技术用于FTO /紧凑TiO的准备₂层/ PTFE-farmed TiO₂电影(18,34]。来制造PTFE-framed TiO₂电影,玻璃板TiO的涂层₂使用玻璃棒粘贴,在烤箱在80°C干了15分钟,然后烧结在500°C 30分钟形成致密层。最重要的致密层,第二个结构层是由涂层PTFE和TiO的粘贴₂P25混合乙醇。涂板是在烤箱在80°C干了15分钟,然后烧结在500°C 60分钟形成PTFE-framed TiO₂电影。一个光电阳极(即。,TiO₂电影由紧凑,结构层)与不同结构层的平均厚度(23μm和28μ米)和相同的致密层的平均厚度(2μ25和30米)给的总厚度μm准备。两种模式的附件CdSe QD的电影了。第一次使用链接器量子点分子附加CdSe浮出水面。电影的表面被浸泡在0.5 MPA乙腈溶液中清洗前12小时与乙腈随后进一步沉浸在0.26毫米CdSe QD甲苯溶液48小时和最后的冲洗甲苯:这个电极是指定为TiO₂/ MPA / CdSe QD。第二电极制备分子没有链接。修改的TiO的₂电影直接沉浸在CdSe QD(0.26毫米)甲苯溶液48小时,然后冲洗在甲苯:这个电极被指定为TiO₂/ CdSe QD。聚硫电解液解决方案准备后文学过程(20.]。典型的多硫化合物电解质的组成是Na₂(0.5米),年代(2米),和氯化钾(0.2 M)的混合溶剂(3毫升的去离子水和7毫升的甲醇)。最后,夹层单元之间的聚硫电解液被夹紧的QD-sensitized光电阳极和Pt反电极(铂气急败坏的FTO板)有两个片段。所有细胞的活动区域是0.5厘米²。

2.5。描述

紫外可见吸收光谱得到使用jasco - 560 UV / vis分光光度计。电极测定使用的横截面扫描电镜(FE-SEM, JEOL地产- 6500 f,东京,日本)。photocurrent-voltage (- - - - - -)曲线测量照明太阳能模拟器在阳光下(1.5,100 mW厘米⁻²)。一个凸肚500 W氙弧灯和吉时利2400 IPCE静电计测量过程中使用。电化学阻抗谱(EIS)测定Autolab, PGSTAT302N稳压器/恒流器(频率范围:10 micro-Hz 1 MHz,最大输出电压:30 V,电流范围:1 10 nA)照明(1.5 - 100 mW厘米⁻²)通过应用不同的潜力。电化学阻抗谱是配备使用Z-View软件(Solartron分析)。x射线衍射(XRD)测量(D2移相器、力量、德国)记录使用铜Kα辐射源。

3所示。结果与讨论

在图1(一)、扫描电镜截面显示紧凑(A)和(B)结构层的平均厚度2μm和23μm,分别。图1 (b)的显示了一个示意图表示QDSSC设备,描绘FTO,紧凑TiO₂层,PTFE-framed TiO的聚四氟乙烯骨架₂量子点结构层、吸收CdSe TiO₂电影,和反电极。基本上,致密层构建创造更多接触FTO以及PTFE-framed TiO₂结构和还在FTO避免重组和短路。的PTFE-framed TiO₂结构层(B)提供了一个巨大的表面积(31日]CdSe量子点的光被吸收,收获和电荷分离。电子和空穴分离,分别通过TiO₂FTO,通过多硫化合物电解质Pt阴极。

PTFE-framed TiO烧结的影响₂结构层也与原TiO通过比较分析₂粘贴。TiO的x射线衍射模式₂粘贴用于形成致密层(A)和(B)所示结构层图2。锐钛矿和金红石相的山峰被标记为“A”和“R”。两个样本由锐钛矿和金红石相。然而,TiO的金红石相₂电影是更明显的结构层比TiO (B)₂粘贴的烧结。一般来说,两个样品的x射线衍射模式几乎是相同的。

在过去的几年中,PTFE-framed TiO₂结构DSSC了在我们组30.,31日]。研究表明,纯聚四氟乙烯粉展品粒径范围内的30 - 100纳米烧结之前,和形态变得column-like烧结后60分钟500°C。聚四氟乙烯形成一个高度多孔骨架使持有更多的TiO₂量子点粒子,装饰的要求。TiO的最佳混合比例₂和聚四氟乙烯决心wt 50/50。% (31日]。聚四氟乙烯骨架也应该贡献TiO的柱头₂在PTFE-framed TiO₂电极。在这个报告中,主要聚四氟乙烯的结构仍然完好无损为烧结温度高达500°C (31日]。

presynthesized胶体QD的装配是一个受欢迎的方法制造QD-sensitized电极。TiO最大CdSe QD加载₂电影第一次修改与巯基丙酸MPA链接器,然后沉浸在CdSe QD的解决方案。机制是基于著名的软硬酸碱理论(35),配体在OA和MPA之间交换链接器。努力或软软的分子或离子形成一个强大的约束力,由于电子云的极化率。Cd^{2 +}和Se²⁻离子被归类为软离子和具有较强的交互与软“sh (MPA)”但不硬”羧基(从OA或MPA) [35]。“因此,期间动态离解和协会的配体,MPA分子可以形成较强的键与CdSe(软sh MPA和柔软的Cd^{2 +}或Se²⁻比羧基离子)。成键的不同优势提高OA和MPA之间的配位体交换。OA和MPA配体交换后,MPA QD和TiO的链接₂通过硫醇(sh)和羧基(羧基),分别。因此,量子点修改CdSe限制中发挥着关键作用改善量子点CdSe TiO加载₂电影然后QDSSC的性能。

因此,相比之下,胶体量子点CdSe沉积在3-mercaptopropionic酸(MPA)修改和原始TiO₂TiO电影分别表示₂/ MPA / CdSe QD TiO₂分别/ CdSe QD。TiO的吸收CdSe QD₂电影是评估使用紫外可见吸收光谱。图3显示了CdSe-sensitized TiO的代表性的紫外可见吸收光谱₂电极,准备有或没有MPA修改。这是发现TiO的吸光度₂/ MPA / CdSe QD TiO的电极相比,高₂/ CdSe QD在相同的沉积条件下,表明双功能分子3-mercaptopropionic酸(MPA, HOOC-CH等链接₂ch₂sh)可以提高TiO的报道₂用量子点表面(3,19,36]。3-mercaptopropionic酸(MPA)羧酸盐和硫醇的官能团在对面的终端结构,从而促进CdSe量子点之间的绑定和TiO₂表面(3,19,36]。硫醇终端组的存在有助于整合和稳定量子点CdSe,减少量子点CdSe解吸的事件在冲洗,从而增加量子点CdSe的沉积量(3,19,36]。使用这些链接器确保单层分子TiO内的量子点CdSe电影的报道₂网络。量子点的直接沉积OA-capped CdSe表面PTFE-framed TiO₂纳米粒子,由于亲水性(羧基)OA的一部分结合胶体量子点CdSe油酸(OA)的疏水部分向TiO的表面₂纳米粒子,它导致疲软的量子点CdSe和TiO之间有约束力₂表面。结果,大多数的量子点CdSe冲洗期间被移除,导致较低的紫外可见吸收而MPA-modified TiO₂表面(图3)。因此,它是合理的建议TiO的表面改性₂电影TiO的MPA提高覆盖率₂与量子点量子点显示增加紫外可见吸收CdSe(图3)。注册数量的量子点CdSe TiO₂电影可以评估在第一个吸收峰吸光度使用Beer-Lambert定律(18]。

Photocurrent-voltage (- - - - - -)曲线QDSSCs测量一个太阳的光照下(1.5,100 mW厘米⁻²呈现在图4(一)。这些细胞是用不同的总厚度(显示在图4(一)TiO的)₂电影(紧凑,结构层)和不同的方法将量子点CdSe表面。致密层的厚度(2μm)对所有光电阳极是恒定的,而结构层的厚度是23或者28μ太阳能energy-to-electricity转换效率(m。)QDSSC计算由以下方程: 在哪里是短路光电流密度,开路电压,是单位面积上的光功率,是填充因数计算以下方程: 在哪里和当前的和潜在的最大功率点,分别在吗- - - - - -太阳能电池的曲线。的- - - - - -描述了下100 mW厘米⁻²为计算。开路电位(),短路电流密度(),填充因子()和总能量转换效率(这些细胞被总结在表1。对电极制备的细胞直接吸收,TiO₂(25μ米)/ CdSe QD细胞,效率()是0.13%,但是更高的价值,%,得到的细胞其电极是通过MPA修改TiO₂(25μ米)/ MPA / CdSe QD细胞。这个结果是由于更高的公司和更好的覆盖的量子点CdSe MPA-modified TiO₂表面的紫外可见吸收光谱,从而导致更高的值,,MPA-modified细胞与相应的修改的单元格。例如,TiO的测量₂(25μ米)/ MPA / CdSe细胞比TiO的高出39.25%₂(25μ米)/ CdSe细胞(),负责MPA-modified细胞的效率就越高。推断,MPA层的存在有助于达到更好的覆盖CdSe MPA-TiO QD₂表面和减少TiO的直接接触₂电解液,防止重组TiO的激发电子从导带₂电解质,从而导致更高的FF。此外,获得了更好的光电力转换效率的太阳能电池与TiO组装₂薄膜厚度25μ比30米μ米。这是可能是由于电子转移的难度从量子点CdSe FTO由于厚度越高的电影。电子收集效率和电子复合比例从IPCE值可以确定29日]。IPCE被定义为电子的数量比外部电路产生的一个事件光子在给定波长。IPCE测量波长的函数。设备上的入射光子的数量为每个波长计算通过使用校准Si-diode作为参考。这一事件photon-to-current转换效率(QDSSC IPCE),衡量外部量子效率,被定义为(19,29日] 在哪里,,,是入射波长,元电荷,普朗克常数,分别和光速(29日]。使用(3),的IPCE值与四个不同的光电阳极QDSSCs照明波长的函数图所示4 (b)。TiO的QDSSC₂(25μ米)/ MPA / CdSe电极显示最高IPCE值在所有其他电极。这种差异的原因是多种多样的,可能与确定IPCE的因素,即聚光效率(摘要LHE) CdSe量子点的电荷注入收益率或效率()兴奋CdSe TiO的量子点₂传导带,电荷收集效率()的系统。因此,IPCE而言,这些参数可以合理化使用下列方程(29日,37]:

基于(4),三个主要参数如光收获,电荷注入和电荷收集确定IPCE QDSSC价值(38]。摘要LHE的参数和量子点是直接关系到CdSe TiO加载₂光电阳极的表面。正如上面提到的,一个MPA-modified TiO的光电阳极₂电影表现出更高的量子点CdSe吸收(图3)。虽然双官能链接器(MPA)帮助TiO的报道₂CdSe量子点表面的长分子链MPA的减少会导致电子注入(25,39,40]。这种影响显然已被证明的价值与TiO的细胞₂(30μ米)/ CdSe电极,TiO的细胞₂(30μ米)/ CdSe电极具有较高比TiO₂(30μ米)/ MPA / CdSe电极(图4(一)和表1)。此外,从激发态电荷注入(量子点CdSe *) TiO的导带₂发生在与失活的辐射和非辐射的模式竞争的激发态37]。另一个主导因素影响的IPCE价值QDSSC电子收集效率()[41]。在我们的例子中,电子收集效率可能受TiO的厚度₂电影。所示- - - - - -曲线(图4(一))和IPCE(图4 (b)),与TiO QDSSC₂(30μ米)/ CdSe电极导致低于TiO IPCE价值和交流效率₂(25μ米)/ MPA / CdSe电极。这一问题的见解和TiO的准备₂厚度较低的电影正在进行中,他们的研究结果将发表在未来。一般来说,电子收集效率和电子复合比例将决定IPCE QDSSC。

为了揭示QDSSCs光激的电子的界面反应,电化学阻抗谱(EIS)分析和QDSSC总电影(紧凑,结构层)厚度25μ米测量。图5显示了典型的奈奎斯特图获得在不同应用电压(0.3,0.4,和0.5 V)的光照明下一个太阳(1.5,100 mW厘米⁻²)TiO₂(25μ米)/ MPA / CdSe QD (a)和TiO₂(25μ米)/ CdSe QD (b)细胞。

两个半圆图形中存在高频(10³-10年⁶和的中频(1 - 10 Hz)区域³细胞的Hz)地区。在高频区域或第一半圆相位为零,电阻串联电阻()的FTO层,Pt层,可以确定和电解质(3,4,30.]。第二半圆的中频区域或在TiO与异构电子转移₂/ QD /电解液界面,包括化学电容和复合电阻(31日,34]。

纳米粒子的电荷转移电阻(TiO₂)细胞指数依赖偏差(36]。见图5的运输和电荷转移过程PTFE-framed TiO₂电影,著名的在低偏压,显示为一条直线跟着大弧在中间频段,分别。此外,高频电弧的大小很大程度上取决于应用潜在偏见(42),而一个中间频率范围是可见的在中较高的正向偏压(36,38,42]。见图5应用偏差,高频半圆保持不变,而低频半圆收缩。串联电阻的值()和复合电阻()被拟合的光谱计算,使用的插图,图中所示的等效电路5(一个)两个细胞,在不同应用电压进行测量。使用的等效电路拟合的EIS细胞插图图所示5(一个):串联电阻,是复合电阻(),CPE1代表化学元素是一个常数阶段电容(),代表之间的电荷转移电阻对电极氧化还原电对,和CPE2考虑电容的电解质对电极界面(34,43,44]。

结果在图5清楚地表明,重组的价值阻力随外加电压的增加而减小两个细胞。为进一步比较和分析这两个电极之间,EIS光谱测量电压为0.4 V,这几乎等于开路电压,被两个细胞。与细胞(TiO₂/ MPA / CdSe QD TiO₂/ CdSe QD) 0.4 V电压,应用的价值,,被发现是89Ω,292Ω,和41.61Ω,分别TiO吗₂/ MPA / CdSe QD细胞和64.57Ω,99.2Ω,和34.41Ω,TiO的分别₂/ CdSe QD细胞。的两个细胞几乎是相同的。然而,价值的复合电极/电解液的电阻TiO₂/ MPA / CdSe QD细胞相对高于TiO₂/ CdSe QD细胞,这表明TiO的电荷复合₂/ MPA / CdSe QD细胞抑制TiO相比₂/ CdSe QD细胞。这意味着存在双官能团的爱好者(MPA)量子点CdSe和TiO之间₂层触发一个界面结构,优越的能力在抑制电荷复合电极/电解液界面的结果更好的覆盖和更高的穿制服的CdSe电影和MPA的钝化效果本身,它充当一个阻塞效应(3,34,43,44]。

的好QDSSC显示对话效率低,一个可能的原因可能是由于TiO“厚”₂电影,主要从TiO的界面复合电子就越高₂和氧化还原的氧化形式夫妇。另一个可能的原因可能是TiO的传导带对齐₂CdSe量子点和注入阻力受激电子由于MPA。激发电子的注入CdSe TiO量子点₂受到两个导带之间的能量差。较低的量子点尺寸CdSe有更宽的带隙导致更短的波长的光的吸收。然而,建议使用低尺寸的量子点CdSe可以提高受激电子注入的速度(19]。在未来,我们将努力解决电荷传输和注射通过制备不同厚度的TiO的阻力₂电影,原位量子点CdSe增长,不同大小的量子点CdSe传导带边缘的位置。进一步研究使用这些替代光电阳极是为了优化QDSSCs计划。

4所示。结论

我们展示了一种新型的光电阳极组成和结构紧凑QDSSC应用程序层。致密层是纯TiO做的₂粘贴,而结构层与聚四氟乙烯制备形成PTFE-framed结构。的整体厚度光电阳极由SEM测定:致密层的厚度是~ 2μ米,结构层23或28μm。在这种光电阳极,胶体量子点CdSe被附加到TiO₂电影,有或没有链接器分子(MPA)。不同的光电阳极在不同TiO的总厚度₂电影(紧凑,结构层)和不同模式的CdSe QD附件准备。的紫外可见吸收光谱和光电阳极显示更多CdSe量子点停靠MPA基团TiO₂影片暗示MPA帮助给更高的量子点CdSe覆盖。从它的性能度量(如所示- - - - - -曲线),能量转换效率可以达到0.18%的细胞TiO的组装₂(25μ米)/ MPA /量子点CdSe光电阳极。电化学阻抗谱(EIS)测量性能最高的细胞进行了在不同的电压在一个太阳照明应用。半圆的半径越来越外加电压降低。太阳能电池的电荷复合电阻与TiO准备₂(25μ米)/ MPA / CdSe QD光电阳极比细胞由TiO高₂(25μ米)量子点/ CdSe光电阳极表明MPA可以帮助减少电荷复合。此外,聚四氟乙烯在结构层形成允许灵活地准备一个可调厚度电极表面积大,因此它会打开一个新的机会TiO的简单和具有成本效益的准备₂大规模制备光电阳极电极。

利益冲突

作者宣称没有利益冲突。

确认

作者欣然承认台湾的国家科学委员会的财政支持(nsc - 97 - 2120 - 011 - 001和nsc - 97 - 2221 - e - 011 - 075 - my3),国立台湾科技大学(NTUST)。作者也感激的贵重仪器中心国立台湾科技大学的支持与TEM测量。

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