新方程有关的粘度阿伦尼乌斯温度和活化能牛顿古典溶剂

文摘

在运输现象,精确的知识或流体属性的评估是必要的,对质量流量和传热计算。粘度是一个重要的特性是受压力和温度的影响。在目前的工作,基于非线性回归分析统计技术和相关测试,我们提出一种新颖的方程建模粘度Arrhenius-type方程的两个参数之间的关系,如能源()和preexponential因子()。然后,我们介绍一个第三个参数,阿伦尼乌斯温度(),丰富了模型和讨论。实证验证使用75数据集纯溶剂粘度的研究在不同的温度范围从文学和以前作品提供给优秀的统计相关性,因此让我们重写阿仑尼乌斯方程使用单一参数而不是两个。此外,建议对工程数据模型非常有益,因为它将允许估计丢失的参数值,如果其他的估计参数是现成的。

1。介绍

在纯液体的物理化学性质及其混合物的需求,不断优化和设计工业过程是粘度。最重要的因素之一,本身在运输方程,营养,和化工、化妆品、和制药行业,液体粘度参数是必不可少的能量转移计算和水力计算流体运输的1- - - - - -16]。大多数情况下发现在工业环境中涉及混合物的非线性行为带来的困难,针对一个纯组件构成的摩尔分数对应的二元液体混合物。因此,严谨和可靠的数据必须与模型可以提供一个可靠的估计的粘性混合物的行为16]。

液体的粘度是决定这两个粒子之间的碰撞和力场决定分子之间的交互。因此粘度是相当复杂的理论描述(16]。这就是为什么一些模型提出了文学本质上是基于艾林理论或经验或半经验的公式并不总是适用于大量的混合物(1,2,7- - - - - -10]。另一方面,超额热力学函数(如水合焓)和类似的nonthermodynamic函数的偏差(如粘度)二元液体混合物的基本理解不同类型的分子间的相互作用在这些混合物。

研制了许多经验和半经验的模型来描述纯液体的粘度和二元液体混合物。本文旨在为描述纯液体的粘度。为此,我们将使用统计相关分析技术来确定两个粘度阿伦尼乌斯参数之间的关系,允许参数数量的减少,因此促进计算工程流体运输。同时,这将打开一个新理论概念和治疗领域。此外,建议实用方程是有用,当一个人的缺席两个阿伦尼乌斯参数数据。事实上,它可以用来估计的nonavailable价值一个参数使用提供的信息。事实上,粘度阿伦尼乌斯能源(可以与蒸发焓)(在同一压力()11]。另外,对于第二个参数,preexponential因子()可以密切相关的粘度纯系统蒸汽状态在同一研究压力(12- - - - - -15]。

最近,本Haj-Kacem et al。16)提出了一个经验电力管制形式方程建模粘度Arrhenius-type方程的两个参数之间的关系对一些纯古典溶剂,如阿仑尼乌斯能源()或preexponential因子()。我们注意到,这叫做HajKacem-Ouerfelli方程(16]这礼物好一致性只有低和适度粘性液体没有很高的活化能值(kJ·摩尔⁻¹preexperimental因素)和非常低的值(−17 < ln (/ Pa·s) <−10)。采取一些数学方面的考虑,我们试着在当前工作提出实证方程指数紧密有效的更多扩展的间隔,即为非常流体粘性液体和液体如液化气体(kJ·摩尔⁻¹)和(−25 < ln (/ Pa·s) <−9)。此外,我们试图给出该方程的物理意义的参数。我们添加,建议方程非常重要,因为它允许重写粘度Arrhenius-type方程通过使用一个参数,而不是两个,因此它是非常有用的工程数据,可以允许估算一个nonavailable参数当第二个是可用的或可以通过一些理论精确评估建议在文献中。

2。粘温依赖性

可用数据的传输性能的液体是至关重要的质量和热量流动。因为它是液体的重要属性之一,液体粘度需要测量或估计由于它影响设计的情况下,处理、混合操作,运输,注入,燃烧效率,泵,管道,雾化和运输等等。液体流动的特点取决于粘度影响主要是由温度和压力。

2.1。理论背景

由于流体的复杂的方面,估计粘度提出的几种理论方法在文献[16]。在这些理论中,我们可以把分布函数理论提出的柯克伍德et al。17),分子动力学方法报道卡明斯和埃文斯18),和艾林的反应速率理论19- - - - - -21]。一般来说,经验和半经验的方法提供合理的结果,但他们缺乏一般性的方法,特别是接近或高于沸点(11]。因此,实验数据可以在文献表明,液体粘度与绝对温度降低非线性和凹时尚,有点依赖低压。

2.2。经验方程

已经提出许多表达式表示液体粘度的变化,(在温度())通过可用实验数据插值的目的19- - - - - -43]。

我们可以总结最不同形式的温度依赖性的粘度下提出相关方法由以下方程(16]:

我们可以分类粘温依赖两个伟大的家庭如液体系统与线性或非线性行为,当我们把动态粘度的对数()与绝对温度的倒数()。此外,一些补充multiconstant方程(1)提出了大量液体强烈偏离阿伦尼乌斯的行为。我们可以把融化盐的情况下,眼镜,金属离子液体,沉重和植物油,燃料和生物燃料,等等11,16]。此外,对于非线性行为,发现动态粘度对温度的依赖关系可以安装经常与Vogel-Fulcher-Tammann-type方程(16,22- - - - - -24),为常数,,,,通过

此外,很长一段时间,一个喜欢解释的理论基础提供的粘度是阿伦尼乌斯的过渡态理论的应用化学动力学迁移现象(6,44]。指数是一种常见的表达方式相互绝对温度的变化,相关的一些物理化学量传输属性如化学速率、扩散、导电性、气体动力学和粘度。事实上,preexponential因素是相关运动,速度,障碍,速度,和熵。一些理论如分子运动论,麦克斯韦玻耳兹曼统计,热骚动,激活和自由体积理论导致类似的表达式(6,11]。第二个参数()表达了活化能或缺口的研究现象或财产可以通过一个中间进行“过渡状态”。

3所示。方法

此外,对于线性阿伦尼乌斯的行为,发现动态粘度对温度的依赖关系可以安装经常与Arrhenius-type方程的牛顿经典的溶剂,可以改写的对数形式: 在哪里,,气体常数,阿伦尼乌斯活化能,和preexponential(的)液体的阿仑尼乌斯方程系统的因素,分别。

剪切粘度的对数的情节,与绝对温度的倒数()大量液体系统几乎是线性和阿伦尼乌斯参数活化能()和preexponential因子(),因此独立的温度在不同研究的温度范围内(从278.15到328.15)K大约在室温恒定大气压力。使用图形化和线性最小二乘拟合方法,直线的斜率= ()和拦截纵= ()。除了这两个主要参数,我们添加了一个第三个参数()叫做阿伦尼乌斯温度从横坐标轴的拦截推导: 这可以简化后的粘温依赖性艾林[5,11,19- - - - - -21)形式

图1显示了如何确定图形以及如何进行外推到两个参数和。

3.1。数据收集

为了最终的两个阿伦尼乌斯参数之间的相关性分析,证明提出的关系,75年数据集提供了从文献综述11,45- - - - - -71年)(表1)。不同的二元液体混合物的粘度是研究数据集在大气压力和不同温度在室温范围。对于每个二进制混合我们限制研究只有两个纯组件(1)和(2)摩尔分数间隔(即的极限。,在和)和绘制动态粘度的对数()与互惠的绝对温度()。然后,线性回归健康的调查给我们这些参数值(,,)。计算的值(,,表)1。对于同质维度(6),我们添加了阿伦尼乌斯激活温度()作为一个额外的变量未来统计调查:

3.2。阿伦尼乌斯参数和温度

为了比较定义的阿伦尼乌斯的统计值和分布参数表2介绍了主要的描述性统计,如算术平均数,置信区间(),标准偏差()、变异系数()和标准错误(),定义为不同温度(阿伦尼乌斯等)温度(),熔点(),沸点()和阿伦尼乌斯活化温度()。

考虑到算术平均值()值和置信区间(表中给出)2我们可以假设以下分类: 之间没有明显的十字路口任何连续()值,和图2证实了这一观察。

此外,根据变异系数(),阿伦尼乌斯活化温度()是最分散的变量,相反沸点(),是最均匀。

4所示。相关性调查

4.1。阿伦尼乌斯温度和活化能之间的相关性

最初,我们开始研究阿伦尼乌斯参数定义的直接相互关联,,。图3给了两两相关性的图形表示一些牛顿经典纯溶剂由夫妻的组件从二元液体混合物在之前学习一些作品11,45- - - - - -71年]。我们推断出强大的三个参数之间的相关性可能存在。此外,通过微弱的曲率,散点图的形式显示之间可能存在线性相关和(图3 (b))。然而,非线性相关性之间似乎更充足和或(数据3(一个)和3 (c))。

事实上,分布的分散图中观察到3(一个)和指示弱非线性相关性preexponential因子的对数ln (温度/ Pa·s)和阿伦尼乌斯(K)可以允许我们写。另外,图3 (b)呈现pseudolinear阿伦尼乌斯活化能之间的相关性(kJ·摩尔⁻¹)和preexponential因子的对数ln (/ Pa·s)也可以允许我们写。此外,图3 (c)阿伦尼乌斯活化能之间表现出非线性很强的关联(kJ·摩尔⁻¹)和阿伦尼乌斯温度(K)可能允许我们得出这样的结论:阿伦尼乌斯温度()和活化能(同时)趋向零,()不能超过一定的限值(当把无限的价值。

4.2。该方程模型

分布在图中最薄弱的色散3 (c)让我们开始建模之间的依赖)和()。由于限制先例部分(部分的讨论4.1)我们建议以下方程方面观察到的边界条件: 在哪里和都是正的常数。事实上,当我们忽视的情节的微弱的曲率()的函数()在图3 (b),线性相关性给出了直线方程()和一个平方等于0.9729。在这种情况下我们可以得出结论,(图3 (b))和。鉴于阿伦尼乌斯温度的表达式()(4),,,我们可以得出这样的结论:和不能超过极限值()()趋于无穷时:。此外,如果我们考虑到的拟线性依赖继续相同的斜率无穷我们可以估计这个极限K。然后,我们证明的数学函数通过原点,采用垂直时渐近线价值倾向于(图3 (c))。在这种背景下,我们提出(8)。表3总结了非线性回归()和(卡方检验和分别平方。

考虑(8我们可以把互惠表达式写成 而且,考虑到(4)和(9),我们可以写 在互惠的表达(10),当成为了因变量和独立的一个,它似乎很难找到因为线性形式的解析表达式在分子和分母指数。所以,关于pseudomonotonous之间的依赖和如图3(一个)我们可以建议相反情况类似的表达式: 当是一个额外的调整参数。表3总结了非线性回归的地方被认为是固定或自由变量。

考虑的表达(9阿伦尼乌斯温度)和事实不能超过极限值()当趋于无穷时,,我们可以得出这样的结论:可以用吗。这限制了阿伦尼乌斯温度为本研究具有以下价值:K。比较此值和平均温度的设置(表中给出)2和图2,我们可以得出这样的结论:可能是与沸腾温度()。事实上,我们观察到,在以前的作品值的所有研究二元混合物和小于沸腾温度附近()相应的构成纯组件或附近的温度有关他们的等压气液相图12- - - - - -15,52,72年- - - - - -74年]。为此,给更多的物理意义的参数,我们将明确的限制阿伦尼乌斯温度(在方程的表达式;我们将明确的术语的表达式(8),(9),(10)和(11)和重写他们三个可调参数(,,)如下: 在哪里理想气体常数,温度是限制阿伦尼乌斯,()和(10)³是两个无量纲常数。

根据先例的修改引入(12)(15),Arrhenius-type方程成为一个方程只有一个参数(或): 或 在哪里J·摩尔⁻¹,()K, ()和(10)³。

图4显示了实验活化能和熵的因素与估计的比较和,分别。在接近相应的数据值和值估计(15)和(14)。去非常低和高的活化能值()和熵的因子(),图4表明实验和估算值之间的差距表示可接受轻微的差异。支持这个结果的美好平方值(0.9606)和均方误差(MES)的价值(7 10⁻³)。可靠的平方值表明,实验数据是由当前的模型。

此外,图5显示了实验活化能的标准化估计错误()和实验的因素(),分别。数据证实先例的结果估计的质量好。事实上,数据显示小归一化差异实验和估计的参数值除了的观察实验活化能很高或很低的值()和熵的因素(),非常接近研究区间的边界。我们得出结论,该方程提出了良好的和谐从低到高粘性液体和礼物非常微弱的差异的两个极限研究间隔(kJ·摩尔⁻¹活化能)和(−25 < ln (/ Pa·s) <−preexperimental 9)的因素。

5。结论

粘度实验数据的基础上对一些纯溶剂和34牛顿二元液体混合物在不同温度范围在大气压力在文献中报道11,45- - - - - -71年),我们已经确定的两个粘度阿伦尼乌斯参数值如活动能量()和熵的因子()75套纯液体的组件构成的二元混合物在无限稀释(也就是先例。在摩尔分数等于0或1)。几乎所有人遵守线性阿伦尼乌斯的行为。

在目前的工作中,我们使用统计方法来分析最终相关性的阿伦尼乌斯参数相同的纯液体。我们发现有显著统计非参数相关关系活动能量()和熵的因子(),以及派生参数叫做阿伦尼乌斯温度()。结果表明,该模型最适合阿伦尼乌斯定义参数之间的关系是一种对数关联活化能(阿伦尼乌斯的温度(K)。因此,对编程和计算流体运输设施水力计算和能量传递计算(1- - - - - -11),我们减少了使用单变量模型在不损失重要的准确性。

所以,在目前的工作中,我们提出了一个方程建模的关系(14)或(15)两个参数之间的粘度Arrhenius-type方程,如阿仑尼乌斯能源()或preexponential因子()。此外,该方程允许重新定义阿仑尼乌斯方程通过使用单个参数(16)或(17),而不是两个的(3)利用实验在几个温度75纯液体粘度值取自文献[11,45- - - - - -71年]。我们的结论是,这个模型是非常有用的在几个领域的物理和化学科学。此外,这将是非常有趣的工程数据,它将允许估算一个nonavailable参数时,第二个是可用的(14)或(15)),或者可以通过一些理论而且评估建议在文献[11,17- - - - - -21]。

我们注意到HajKacem-Ouerfelli方程(16)提供了一个良好的一致性(广场仅0.9999)低和适度粘性液体没有很高的活化能值(kJ·摩尔⁻¹preexperimental因素)和非常低的值(−17 < ln (/ Pa·s) <−10)。通过平方值(0.9606),该方程提出了几乎一个好的一致性从低到高粘性液体和礼物非常微弱的差异的两个极限研究间隔(kJ·摩尔⁻¹活化能)和(−25 < ln (/ Pa·s) <−preexperimental 9)的因素。然后,目前的研究表明一个经验方程指数紧密有效的因为我们有更多的扩展间隔考虑一些数学方面的考虑。我们添加统计结果可以提高当所有参数将被视为自由可调的。

我们希望这项研究打开一个新的有趣的富有成效的调查研究等领域特定团体或家庭的有机液体溶剂(酸、烃、醇、酮、酰胺等)。它还可以打开的方式提出了方程的参数估计更精确的值,当液体的性质分类分别(高、温和、低粘性液体)或溶剂特性(质子、极性、非极性等)。因此,每个分类调查可以提供具体的参数值(,,)特别是温度限制阿伦尼乌斯(),它会导致更准确的具体的更好的统计结果,证明这个模型如何值得有效性。同样的,这种关系可能会鼓励理论家合并或合并一些以前截然不同的理论方法已经可用。此外,我们希望这将是有用的在大领域应用物理、化学流体力学和工程。

我们可以添加一个额外的研究最终粘度阿列纽斯关系参数和众多不同的液体系统的属性可以证明该方法预测其他nonstudied流体系统的属性。为了坚定地发现的效用阿伦尼乌斯温度和开发手段等估计量(12- - - - - -15,52,72年- - - - - -75年),将对研究更多的二元液体混合物成分在未来给一个更清晰的协议进行讨论。据我们所知,没有强大的理论和物质基础的研究或开发了预测方法我们最初的假设,因此我们将能够提供更公平的验证经验方程后,我们提出了方程的应用程序由几个实验。我们非常希望这些原始的和有趣的实验结果同样可以收到由实验和理论家,导致最终发展新的理论方法。在未来的工作中,我们将试图给一个扩展和验证提出了牛顿方程的二元液体混合物粘度遵守Arrhenius-type方程在整个范围的成分将流体工程也很重要,因为它允许我们简化粘性液体混合物的行为的估计减少粘温方程参数的数量。同时,我们将解决相互之间的因果关联粘度阿伦尼乌斯参数和压力粘度的影响。特别是,我们将有兴趣找出相关性可以从可用的理论推导出说。

利益冲突

作者宣称没有利益冲突有关的任何问题关于出版物或合作者。

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