对汽油氧化代理人及其组件

文摘

已取得相当大的进展在该地区的燃料替代发展模拟汽油燃料的氧化性质。当前论文旨在回顾相关烃组组件用于汽油的配方代理人,审查特定汽油代理人在文献中报道,列出他们的效用和缺陷,识别领域的未来研究需要汽油代理人和动力学模型。

1。介绍

替代燃料,包括少量的组件,制定模拟复杂真实的燃料。设计代理混合物通常是专注于某一特定属性的模拟目标等燃料的蒸发,例如,(1- - - - - -4),热力学性质,例如,5- - - - - -9),或燃烧特征,例如,10- - - - - -13]。一些高级代理人提出了模仿同时大多数燃料属性,例如,(14- - - - - -20.]。

汽油在美国是主要的运输燃料,包括正烷烃、iso-alkanes,环烷烃、烯烃、芳烃、和含氧集团具有不同分布取决于季节,市场,原油来源和炼油过程。汽油的化学成分的例子中可以看到表1。美国和欧洲的汽油可能含有环烷高达16%和9%,分别在炼油厂可能转化为芳烃过程(21,22]。这是一个很好的实践,包括组件的主要燃料混合烃集团的代理人模拟点火延迟,层流火焰速度和燃料物种形成。然而,它是一个挑战来生成预测动力机制为每个单独的代理组件或烃组同时保持合适的机制大小计算流体动力学(CFD)的应用程序。几个组件相关的汽油燃料的物理性质及其代理人在桌子上2。

综述和研究论文,烃组和组件与汽油燃料和十一个代孕混合物报道的文献进行了综述和建模。蒸发和自燃的预测建模,作为这项工作的一部分,产生与测量汽油在文献数据可用的条件。本文的主要目的是研究高级汽油代理人相关同质费用压缩点火(HCCI)引擎。因此,只有将探索自燃这项工作。为碳氢化合物组实验和化学动力学模型和纯汽油燃料组件相关的研究和讨论在接下来的部分。

2。汽油烃的化学动力学模型和属性组

在本节中六大汽油烃组(iso-alkane正烷烃,烯烃、环烷芳烃,和含氧组)和相关组件汽油燃料进行了综述和讨论。

2.1。正烷组

汽油是一个复杂的燃料组成的许多组件包括各种碳氢化合物从C₃C_{12 +}如表所示1。的一个主要组件组织在汽油正烷烃,构成大约9.5%的燃料,如表所示1。一些属性烷烃的C₁₂如表所示3,正丁烷的沸点最低1°C和正庚烷沸腾温度为98°C。在图1,有几个正烷烃的点火延迟时间与汽油相比,实测数据和模拟。从这个模型中,可以观察到一些一般性的趋势,如减少点火延迟时间通过增加碳链长度。另一个重要注意n-nonane的点火延迟时间,n-decane, n-undecane,和n-dodecane几乎是相同的,尽管增加碳链的长度。

已经有越来越多的研究在低温燃烧政权越来越多的引擎制造商一直寻找这个操作条件提高燃油效率和减少有害物质,例如,(35]。正烷烃,尤其是较大的正烷烃,已知活性在低温燃烧(36]。因为正烷烃是用来模拟汽油燃料的燃烧特性;例如,[19),它是至关重要的理解如果代理模型将准确模型在低温氧化燃料。的链长链烷冷焰反应有一个巨大的影响和当前汽油替代模型业绩不佳时氧化行为建模在这些地区,例如,(35]。

正庚烷的历史上被用作代表正烷烃集团由于其辛烷值汽油燃料及其浓度(4.3%),如表所示1。正庚烷动力学模型开发,评估,和多次验证,例如,13,37- - - - - -39]。

汽油的另一个主要组件是正丁烷,如表所示1。正丁烷燃烧动力学已经确定,西米·[40)回顾了正丁烷模型开发和实验。正丁烷的沸点为23.7°C和可能的主要原因之一,汽油低沸点。

韦斯特布鲁克et al。41)建立了一个详细的化学动力学模型来描述的热解和氧化九正烷烃,n-octane正十六烷。模拟的模型允许这些正烷烃低温和高温化学和从冲击管已被广泛评价数据,流量反应堆,和jet-stirred反应堆。

在最近的一项研究中,Cai et al。42)优化正烷烃的利率规则进一步动力学模型优化。Cai et al。42)模型是基于模型由Sarathy et al。43从C]正烷烃的氧化₈C₁₆和号手et al。44低温动力学模型。化学机制自动生成使用贝叶斯方法对正烷烃模型和实验数据。模型显示改善结果为各种烷烃相比以前的模型。

2.2。Iso-Alkane集团

Iso-alkanes最大的主要烃组中发现汽油如表所示1。42.3%体积的研究级汽油,RD387由iso-alkane组件如表所示1。从历史上看,2,2,4-trimethylpentane(也称为标准异辛烷)被利用为代理以来iso-alkane集团代理的2,2,4-trimethylpentane和正庚烷模拟汽油燃烧一个良好的精确度。燃料可以在大量生产,都有非常相似的密度、氢碳(H / C)比和低热值。汽油包括大约11%的标准异辛烷如表所示1。辛烷只有18个同分异构体和2,2,4-trimethylpentane n-octane已经被广泛的研究和详细的机制和验证n-octane可以在找到43,45)和标准异辛烷(25,46,47]。审查的西米·[40),Glaude n-octane模型等。45)和其他可用的模型需要改进的二次反应烯烃氧化过程中是主要的初级产品n-octane。Atef et al。(48)最近创建了一个新的动力学模型2,2,4-trimethylpentane提高反应速率,集团的价值观,和利率规则。此外,另一种途径的异构化peroxy-alkyl氢过氧化物和其他O₂加成反应是补充道。这些额外的反应提高了预测的反应在等价比率较低,约为0.25。此外,更新后的模型强调了需要进一步在较低温度下反应途径,作为第三啊₂反应路径显示低温燃烧发生的重要变化。

C的同分异构体₇组件iso-alkane组有更高的体积分数比C的同分异构体₈组件,如表所示1。C₇9同分异构体,包括正庚烷,见表4和图2。C的同分异构体₇几乎没有被研究过。韦斯特布鲁克et al。24)开发了一种高温的详细机制九同分异构体的庚烷但由于缺乏实验数据唯一的正庚烷是验证。韦斯特布鲁克et al。49)后改善了反应机制,通过添加一个新的组前面的机制,在hydroperoxyalkyl自由基,起源于一个H原子的抽象从三级站点在父庚烷分子被分配到新的反应序列包括额外的内部H原子抽象。hydroperoxyalkylperoxy激进的异构化反应的速率也都减少了,这样他们都等于类似alkylperoxy激进的异构化率提高计算和实验提供点火延迟时间之间的协议在快速压缩机器(rcm)。计算结果分为三个通用组如图2:最被动的同分异构体,包括正庚烷、2 -甲基己烷,和3 -甲基己烷;最少的活性异构体,其中包括2,2 -二甲基戊烷,3,3-dimethyl戊烷,2,3-dimethyl戊烷,2,4-dimethyl戊烷,2,2,3-trimethyl丁烷;剩下的异构体的中级水平反应活性,3-ethyl戊烷。这些观察大约符合各异构体的辛烷值表4。最近,研究了2 -甲基己烷Mohamed et al。50]。他们的研究的重点是在更新热力学数据和动力学反应机理基于最近发表的2 -甲基己烷热力集团的价值观和利率规则来源于量子计算和实验。

同分异构体的己烷汽油后的第三个主要组同分异构体的庚烷和辛烷。己烷有五个同分异构体如表所示5。Curran et al。51]发达己烷的同分异构体的动力学模型,利用该模型在三维CFD程序研究自燃引擎燃烧动力学模型的发展。发动机的压缩比不断增加达到临界压缩比,己烷异构体自燃是可能的报道在表5。三种同分异构体的自燃己烷使用的详细机制研究[25在当前的工作,如图3。区别两个同分异构体的点火延迟时间计算,2 -甲基戊烷和2,2-dimethyl丁烷,是无关紧要的。然而,关键的区别两个同分异构体的压缩比是3.4,相当大的差异。这种差异可能是由于缺陷的详细机制(25繁殖]己烷的点火延迟时间同分异构体。

戊烷是另一个主要组件的同分异构体汽油烃混合物如表所示1。三种同分异构体的戊烷戊烷,iso-pentane (2-methylbutane)和新戊烷(2,2,dimethylpropane)。Ribaucour et al。52]研究了戊烷用RCM的同分异构体检查燃料分子结构变化的影响同分异构体的自燃特性。他们研究了戊烷异构体在初始气体自燃温度在640 K和900 K和300年和400年托的预加压力的压力。戊烷的同分异构体在大多数情况下经历了一个两阶段的自燃。在压缩温度达到最高,很少或根本没有观察到一期点火。第一阶段遵循一个低温alkylperoxy激进的异构化途径时有效淬火温度达到一个水平alkylperoxy和hydroperoxyalkylperoxy激进分子的离解反应更迅速比相反的步骤。第二阶段是由开始的过氧化氢的分解。的总结Ribaucour et al。52]RCM实验如表所示6。详细的机制也由对RCM的发现和验证数据(52]。号手et al。44)测量点火延迟戊烷,iso-pentane, neo-pentane两激波管和RCM混合物。本研究提出点火延迟时间数据戊烷异构体在等价比率为0.5,1.0,和2.0在空气压力为1,10和20 atm在激波管,和10和20 atm RCM,以及数据在一个氩等价比率为1.0 99%,在1到10附近的压力激波管的自动取款机。详细化学动力学模型也被用来模拟实验点火延迟时间,这些都是推测的同分异构体。康等。53]研究了自燃特性的三个C₅同分异构体、戊烷、2-methylbutane (iso-pentane), 2, 2-dimethylpropane (neo-pentane)使用CFR发动机。对戊烷对加强两级热释放neo-pentane被观察到。相比之下,单级iso-pentane观察热释放,导致整体最弱的氧化反应的三个同分异构体。

壬烷有同分异构体(包括n-nonane)和它们的主要组件之一iso-alkanes汽油混合物的体积分数为2.4%,如表所示1。然而,除了2-methyl-octane[壬烷的同分异构体,43),进行了研究和发展的写作。

2.3。烯烃集团

烯烃,烯烃,构成大量的运输燃料如汽油、柴油和航空燃油。例如,汽油烯烃由15 - 20%的体积(54]。此外,烯烃已确定作为至关重要的组件在确定燃料的辛烷敏感性,火花点燃式发动机的一个重要特征。此外,烯烃的氧化是一个重要的submechanism燃烧的更高的烷烃。大部分的汽油中烯烃C₅和C₆组件,如表所示1。机理模型和点火延迟实验的一些C₅和C₆组件进行了研究和讨论13,40,54- - - - - -56]。

戊烯有6个同分异构体:(RON = 90.9和MON = 77.1(1 -戊烯57]),cis-2-pentene(未知的辛烷值)trans-2-pentene (RON = 94和MON = 8057]),2-methyl-1-butene (RON = 100.2 = 81.9 (API)和MON), 2-methyl-2-butene (RON = 97.3和MON = 84.758]),3-methyl-1-butene(未知的辛烷值)如图4。梅尔et al。56]研究了低温分支烯烃和发展机制的动力学模型n-hexene(天津、trans-2-hexene和trans-3-hexene)同分异构体。在不同的研究中,梅尔et al。13)研究了两种同分异构体的戊烯(和trans-2-pentene) 1 -戊烯和三种同分异构体的己烯(天津、trans-2-hexene和trans-3-hexene)使用激波管和开发了一种动力学模型。的点火延迟时间的同分异构体戊烯和己烯如图5通过使用梅尔的模型等。13]。韦斯特布鲁克et al。54]研究了自燃2-methyl-2-butene用激波管和jet-stirred反应堆(JSR),开发了相应的动力学模型。激波管实验进行了在三种不同的压力(大约1.7 atm、11.2 atm和31 atm),在三个不同的等价比率(0.5、1.0和2.0),经历了初始postshock温度在1330 k和1730 k之间。JSR实验进行近大气压(800托),化学计量燃料/氧气混合物2-methyl-2-butene 0.01摩尔分数的燃料,以及反应器的停留时间1.5秒。36个不同的化学物种的摩尔分数测量在一个温度范围从600 K到1150 K的这个实验。韦斯特布鲁克et al。54)得出的结论是,这种烯高温燃料反应迅速,类似于有关烷烃燃料,但明显热稳定性的烯丙基的戊烯基物种抑制低温反应;所以2-methyl-2-butene不会产生冷却火焰或负温度系数(NTC)行为,如图5。NTC行为的缺乏有关2-methyl-2-butene的高辛烷值的敏感性,而缺乏低温反应是由于小烯丙基的激进的低反应性物种在较低的温度。这种低温稳定性是激进派无力的结果产生alkenylperoxy自由基,可能导致全国过渡委员会的行为。一般来说,低温氧化的组件被发现正烷烃最快,其次是1-alkene, 2-alkene,然后3-alkene(如果它存在于组件(如3-hexene)如图5和解释Leppard [59]。全国过渡委员会行为减少的碳碳双键离开的碳链和3-hexene几乎消失了54]。Trans-2-pentene trans-3-hexene显示相同的自燃行为如图5。戊烯和己烯同分异构体有独特的高温点火延迟时间,将前面研究的组件(如正烷烃和iso-alkanes(例如,比较数据1和3与图5)。韦斯特布鲁克et al。54)发现2-methyl-2-pentene压力指数为-0.4。这些压力指数小于汽油燃油压力指数(约-1.06),使这些同分异构体很好的燃料添加剂的选择限制敲在高度增加火花点燃式汽油发动机。Minetti et al。601-pentane]研究了点火延迟和物种形成和使用1 -戊烯RCM在600 - 900 K温度范围内的压力7到8条。他们发现一些相似之处和主要差异在1-pentane的行为并不能。相似之处是由于这一事实的主要产品1 -戊烯氧化戊烷和中间的存在不稳定的物种(例如,和哦)属于碳氢化合物。主要的区别是由于影响,1 -戊烯碳碳双键的允许₂和添加哦。也喜欢1 -戊烯烯丙基氢异构化的抽象的攻击和中间的激进分子。

己烯有十七个同分异构体;十七岁,天津石化研究最多的同分异构体,trans-2-hexene, trans-3-hexene,例如,55,61年,62年]。Wagnon et al。55)研究三个己烯同分异构体(天津石化、trans-2-hexene trans-3-hexene)使用RCM。稳定的中间体的测量显示显著差异的异构体的反应途径。测量的三个己烯燃料表示的初始氧化三种同分异构体收益与出口增速。烷基链的长度决定了反应途径和在氧化稳定中间体生产。使用梅尔et al。13)模型,模型和实验数据显示良好的协议与自燃特征;然而,有一些异常的预期数量的丙醛。结果trans-3-hexene尤其令人不安,因为模型overpredicted丙醛生产的十倍。此外,模型overpredicted消费率的己烯同分异构体。Wagnon等人的结果支持需要开发更好的反动的模型更准确地预测反动的途径和不同分子结构的敏感性。Yahyaoui et al。63年- - - - - -65年)派生的相关性与天津石化的点火延迟时间的温度变化和等价比率用激波管数据。杨et al。61年,62年)派生的相关性三个己烯同分异构体(天津、2-hexene 3-hexene)与点火延迟的压力,温度和等效比例从激波管使用新的测量数据。杨等人看见的压力指数-0.53天津石化和3-hexene 2-hexene和-0.421。

Leppard [59]研究了烯烃的自燃的化学(1-butene, cis-2-butene、异丁烯、2-methyl-2-butene和天津)及其相应的烷烃(正丁烷、异丁烷、2-methylbutane和正己烷)使用驾驶汽车,单缸引擎通过测量稳定的中间物质。Leppard产生自燃的证据表明化学烯烃主要是自由基增加了双键,特别是对于低碳化合物。

2.4。环烷集团

环烷(也称为环烷烃)构成的很大一部分传统的柴油,航空燃油和汽油(35%、20%和15%,分别)。甲基取代(mono和di)环烷同分异构体占优势汽油燃料,与更多甲基烷基替换更普遍(21]。C₅汽油中的环烷最丰富的组件,如表所示1。有限的研究,实验或计算,是否进行环烷的氧化,例如,(66年- - - - - -74年]。环戊烷和环己烷的动力学机制研究的所有的环烷由于其简单性。环己烷的自燃研究了激波管使用(75年- - - - - -77年],rcm [26,70年,78年],jsr [72年,74年),活塞流反应器(79年,80年),并关闭反应堆(81年- - - - - -84年]。环戊烷的点火特性研究了激波管使用(75年,76年,85年)和一个JSR (86年]。环戊烷和环己烷的自燃是观察更多的压力比烯烃的依赖。这可以显示在这项研究通过戴利et al。75年),在那里他们发现了环戊烷的压力指数和环己烷在化学计量条件是0.9和1.1,分别。相对来说,压力指数在同一条件2-methyl-2-butene和1-hexane是-0.4和-0.3,分别。环戊烷和环己烷的动力学机制需要改进讨论(75年由于他们的不可靠和准确。环己烷动力学模型研究是由Silke et al。26)和与RCM点火延迟的数据(70年),如图6。点火延迟的模型预测的趋势,甚至在全国过渡委员会的地区。然而,整个点火延迟overpredicted对于大多数测量的点。进一步研究了甲基取代环庚烷和环己烷的同分异构体。建立et al。21)建立了一个甲基环己烷模型在低和高温度和试图使用RCM数据验证它。模型overpredicted点火延迟,尤其是在低温下。

2.5。芳基

汽油中的芳烃是另一个主要成分,如表所示1和图7。苯——一种常见的芳香,仅限于总量的1%在美国销售的汽油(87年]。最丰富的芳烃汽油在美国销售的甲苯和间二甲苯(3-dimethylbenzene) [21]。甲苯是我们添加到汽油和背后的原因可能是C₇峰在表1。除了美国的汽油、甲苯是主要芳香成分在中国完成汽油(RON = 93),日本完成了普通汽油(RON = 90),和日本完成高级汽油(RON = 100)如表所示7。另外三个主要芳烃如表所示7:1、2 4-trimethylbenzene 1号3-ethylbenzene,和间二甲苯。

甲苯的化学动力学模型被广泛研究。一些最近的研究(13,88年- - - - - -90年在[]与自燃实验27,88年,89年,91年- - - - - -93年]。甲苯不显示低温或NTC反应由于其高罗恩/ MON的126/110。三种动力学模型被使用(94年甲苯的点火延迟模型和比较与激波管实验数据如图8。如图,建模的点火延迟时间在公平的协议与实验数据。据(27-1.09),点火延迟压力的依赖关系的等价比率1接近汽油点火延迟压力指数为-1.06。需要注意的一个有趣的事情是,甲苯的点火延迟比环烷压力变化更加敏感和烯烃组件。

1、2、4-trimethylbenzene汽油(124三甲)是另一个主要组件的芳基如表所示7。就像甲苯、124年三甲不显示低温反应由于其高罗恩/ MON的115/110。124年三甲是流行的建模煤油(代理95年)的动力学模型进行了研究和开发的96年,97年]。124三甲的燃烧特性研究了激波管(98年],RCM [31日JSR (),99年),燃烧器火焰稳定预拌(One hundred.,101年),燃烧器(余温102年自由,传播预混合火焰(103年]。Roubaud et al。31日]研究了11个烷基苯的自燃RCM在化学计量条件,600 K到900 K的温度范围内和压缩压力25条。他们的实验表明甲苯、间二甲苯、对二甲苯和1,3,5-trimethylbenzene点燃仅在温度高于900 K和16条,而邻二甲苯,乙苯,1,2,3-trimethylbenzene, 1, 2, 4-trimethylbenzene, n-propylbenzene, 2-ethyltoluene, n-butylbenzene点燃以低得多的温度和压力。点火延迟时间对所有这些组件如图119。其中11组件,124年三甲最大的点火延迟时间与反应性最低的所有组件。回族et al。102年)证实了124年的低反应性三甲其他芳香组件(甲苯、n-PB和1.3.5TMB)通过层流火焰速度研究的双生子火焰余温反应堆压力1条。

研究了间二甲苯氧化盖尔和Dagaut [104年)使用JSR在大气压力,在一个广泛的等价比率(0.5 - 1.5)和温度(900 - 1400 K)。间二甲苯的动力学模型推导并分析结果。这项研究由盖尔和Dagaut表明,间二甲苯的反应是相似的,但稍低,对二甲苯的评估条件下。这个反应性差异两个同分异构体中更详细地研究了(31日]利用RCM在更高的压力,以前在图所示9。结果表明,邻二甲苯最高反应所有的二甲苯同分异构体之间。额外的研究间二甲苯进行使用激波管确定点火延迟(94年,105年,106年从反应堆),物种配置文件107年),层流火焰速度(108年]。动力学模型的甲苯、间二甲苯的动力学模型是在开发的106年)和模型预测激波管实验数据相比。Narayanaswamy et al。109年)开发的详细模型甲苯、苯、乙苯、1,3-dimethylbenzene(间二甲苯),和1-methylnaphthalene。模型验证对点火延迟时间的平推流反应器数据,从激波管实验物种配置文件,层流燃烧速度。

2.6。含氧组件

研究乙醇的氧化是至关重要的在预测汽油燃烧后大约有10%的美国汽油的体积(E10)含有乙醇(21),根据目前美国联邦和州城市空气质量标准(110年]。罗恩/ MON的116.3/101.4,乙醇的燃烧特性研究了广泛使用低压冲击管(111年- - - - - -114年)、高压冲击管(115年- - - - - -118年],rcm [118年- - - - - -121年),燃烧器(113年,114年,122年],湍流反应器[113年,114年,123年),和一个JSR (114年]。动力学模型研究了乙醇和由(4,110年,112年,115年,118年,119年,121年,123年- - - - - -128年]。此外,燃烧的特点,讨论了乙醇和汽油的混合物(124年,129年]。Zyada和Samimi121年)开发了一个乙醇使用自动反应机理动力学模型生成器(RMG)和验证机制对点火延迟时间,测量层流火焰速度,和物种浓度数据。新的机制模拟燃烧乙醇非常好。Marinov [110年燃烧乙醇)开发了一个详细的模型和验证各种实验数据集,如层流火焰速度数据(从恒定体积获得炸弹和反向的双生子火焰),点火延迟数据背后反映了冲击波和乙醇氧化产品概要文件从jet-stirred和湍流反应器。好的协议中建模的数据集来自五个不同的实验系统。Cancino et al。115年,130年研究和开发了一个使用高压激波管乙醇动力学模型数据。他们用几submechanisms [110年,131年),发现乙醇的点火延迟相关。中使用的模型然后ethanol-gasoline燃料代理人通过混合乙醇和其他碳氢化合物的模型模型。他们还发现乙醇的压力灵敏度为-0.83 (115年)(-1.06)低于汽油燃料。应该提到Heufer和奥利维尔(116年发现-0.77压力灵敏度。模型Cancino et al。130年)仍然需要改进的最终模型低估了点火延迟数据纯乙醇和所有组合的组件,以乙醇为特色。洞螈et al。128年)最近开发的详细机制,优化44阿伦尼乌斯14至关重要的基本反应参数的详细机制由Saxena和威廉姆斯(125年]。他们验证了模型使用点火延迟,物种浓度和火焰速度测量。结果表明,优化的机制提供了更好的预测可用的实验数据。李等人。118年]了李的乙醇机制等。132年使用参数中发现文学)和改进它。他们从[验证与实验数据115年,116年)和广泛使用激波管实验(80条)和RCM(40条)700至1000 K温度。麦特卡尔夫et al。127年C] AramcoMech 1.3创建机制₁- c₂碳氢化合物(甲烷、乙烷、乙烯、乙炔、甲醇、乙醛、乙醇)。他们改变了速率常数和热力学性质(焓和熵)的重要反应他们发现文献中碳氢化合物的物种基于灵敏度分析。麦特卡尔夫模型等。127年]预测点火延迟和性能比的模型110年,132年]。Barraza-Botet et al。120年]研究了乙醇的化学计量乙醇/空气混合物稀释。他们使用这些数据来验证模型的133年,134年),这是一个版本的AramcoMech, C₁- c₃碳氢化合物和含氧物种氧化。他们使用点火延迟和物种形成数据RCM实验修改重要的抽象氢反应的速率常数的乙醇。

3所示。汽油代理人审核

一些汽油从文学代理人进行建模并与本节提供实验数据。这些燃料代理人选择评审的点火延迟时间为代理发展的主要目标之一。主要参考燃料或脉冲重复频率(标准异辛烷和正庚烷的混合物)最初研究解决这个代理模型的不足和突出的必要性进一步汽油替代细化通过添加其他组件的代理混合物。十个代理人与复杂性超过编码脉冲进行了综述和点火延迟和其他属性建模并与实验。所有的点火延迟时间建模使用的机制19在精益燃料/空气条件),这类似于操作条件在HCCI发动机。含氧汽油燃料的自燃,比如E10,没有实验研究写作的时候;然而大多数燃料的代理人是由脉冲重复频率和甲苯参考添加乙醇燃料(基金会)的代理人,代理等(4]。因此,含氧代理人没有研究在当前审查由于缺乏实验数据。在下一节中,属性的RD387(除了实验数据)用作汽油燃料的代表。表8显示了RD387的一些重要性质。在这工作,RD387 nonoxygenated汽油和条款应交替使用。报道了点火延迟测量汽油RD387 Kukkadapu et al。23)用RCM和瑟et al。(10使用激波管)。Kukkadapu et al。23)测量了点火延迟nonoxygenated汽油的各种压缩压力(20和40条),等价比率(0.3,0.5,1),和压缩温度(667 k到950 k)。Gauthier et al。10)测量的点火延迟时间RD387使用激波管在精益,化学,和丰富的条件(等价比率= 0.5,1.0,2.0),两个压力范围(15 - 25和45 - 60 atm),温度从850年到1280 K,和废气再循环(EGR)载荷的0%,20%,30%。摘要RCM实验是模拟使用零维模型,有限压缩时间和热损失占墙壁。RCM开始计算的初始条件实验和混合物被压缩以同样的速度测量压力曲线所示。热损失特性取决于nonreacting审讯和RCM反应实验的氧燃料空气混合物被氮所取代。在RCM和激波管模拟点火延迟时间定义为哦摩尔分数的时候达到最大值。建模的计算表明,点火延迟对应最大哦浓度相当于定义基于压力或压力上升速率为高度放热激波管和RCM环境考虑。研究辛烷和电动机辛烷值(RON和MON)的代理人都是计算使用的非线性相关性Ghosh et al。136年]。蒸馏曲线的测定是通过近似系统来完成一系列的flash平衡阶段,相当于由ASTM D86蒸馏曲线测量过程概述。在每个平衡阶段,每个纯组分的饱和蒸汽压计算基于DIPPR [137年相关性和活度系数计算基于UNIFAC [138年]组交互相关性。点火延迟和蒸馏曲线计算使用Chemkin-Pro [139年)和工作台包(140年]。多组分汽油替代模型的模拟研究了在接下来的部分。

3.1。主要参考燃料替代

PRF代孕辛烷值87 (PRF87)是第一个被评估。代理的细节如表所示9。PRF87的H / C比值(2.254)高于RD387(1.869),如表所示8和9,因为这两个组件在PRF混合物(标准异辛烷和正庚烷)H / C比值约为2.2。脉冲重复频率的最初的沸腾温度为99°C不管混合物成分的比例(从标准异辛烷对正庚烷)和蒸馏曲线几乎是一条直线,如图10。PRF代孕蒸馏曲线并不遵循汽油蒸馏曲线。总,第一阶段的点火延迟PRF87数据所示11和12。代理的性能在温度高于800 K是满意和代理点火延迟行为在全国过渡委员会地区接近RD387。代理一期点火延迟显示了同样的行为作为汽油(随着温度的增加减少),但代理第一阶段的点火延迟时间低于汽油。Samimi Abianeh et al。19),混乱等。12),Vanhove et al。11,汗32),和其他一些烃组件添加到脉冲代孕改善总和一期点火延迟预测,为将在以下部分中讨论。

3.2。混乱等。代理

混乱等。12)开发了一个三分量的甲苯参考燃料(基金会)代理代表汽油的自燃的行为。代理混合物组成和性质如表所示10和蒸馏曲线如图10。H / C比和辛烷值的代理都高于汽油(RD387),而扶轮基金会的蒸馏曲线和脉冲重复频率代理人是相同的,远离汽油的蒸馏曲线。代理模式的混乱等。12]通过实验数据验证了变压流动反应器。物种质量分数的一氧化碳和二氧化碳,氧气和燃料组件在自燃过程中建模和测量。点火延迟的几个代理混合物与激波管实验数据建模和优化最终的代理。最后优化代理是用于HCCI发动机建模预测的压力历史,但预测结果不令人满意。所示的点火延迟时间的比较数据13和14。代孕的点火延迟20条更好的协议与汽油的点火延迟40条。点火延迟时间在全国过渡委员会地区和低温的等价比率0.3高于汽油中的数据。然而,第一阶段的点火延迟的扶轮基金会代理接近汽油比PRF87替代实验,如图13和14。

3.3。Vanhove et al .代理

Vanhove et al。11]研究了五个未稀释的化学混合物的自燃:正庚烷/甲苯、标准异辛烷/甲苯、标准异辛烷/天津石化、天津石化/甲苯和标准异辛烷/天津/甲苯在RCM温度低于900 K。第一阶段的点火延迟,总点火延迟,一些中介的物种以他们的工作。提出了一种汽油替代标准异辛烷/天津/甲苯的混合物组成如表所示10。的总点火延迟Vanhove et al。汽油替代如图13。代理没有显示第一阶段自燃在精益的条件。代孕的辛烷值和总点火延迟高于RD387数据如表所示10和图13。代理主要是为欧洲开发的汽油比我们高辛烷值汽油。

3.4。汗代理

汗(32)制定代理混合烃组也有类似的比率,辛烷值,和低和中间温度反应一些行业标准燃料,如参考燃料(RFA)自动/油空气质量改善研究项目,indolene(认证燃料),和一个标准的测试燃料从福特。的H / C比值和辛烷值代孕接近RD387如表所示10。Lenhert et al。141年)的反应性行为调查汽油替代汗在加压流反应器的温度低,中间政权(600 - 800 K)在一个高压力(atm) 8日。燃料种类配置文件作为反应堆温度的函数与实验数据比较,调查和验证代理性能(141年]。总,第一阶段的点火延迟时间代理模型和比较与实验如图13和14。汗的总点火延迟行为接近混乱等。12)和汽油燃料;然而,低温点火延迟时间对汽油overpredicted精益条件(即。Φ= 0.3)。第一阶段的点火延迟与汽油的代理协议数据如图14。

3.5。奈克et al .代理

奈克et al。33)开发的三个代理人汽油HCCI发动机燃烧在精益自燃条件模型。代理人的混合物成分包括标准异辛烷、正庚烷、1 -戊烯甲苯、和methyl-cyclohexane代表所有烃组nonoxygenated汽油燃料。代理发展方法论并不是讨论和结果评估利用HCCI发动机燃烧压力历史和激波管数据。代理人的组成如表所示11。第二个代理有更紧密的物理和化学性质(辛烷值、热值和点火延迟)比其他两个代理人汽油。只有一个蒸馏曲线的研究显示在图10因为所有三个代理人有相同的蒸馏曲线;没有人可以准确地代表汽油的蒸馏曲线。总三个代理人和一期点火延迟时间与RD387点火延迟数据如图15和16。第二混合物的总点火延迟时间非常接近实验数据,而混合物1和2的第一阶段的点火延迟时间与汽油相似。

3.6。梅尔等。代理

梅尔et al。13制定一个四分量代理包括标准异辛烷、正庚烷,甲苯,2-pentene如表所示12,发现模拟层流火焰速度和目标汽油的点火延迟时间(RD387)一个好的协议。代孕的蒸馏曲线如图10,不遵循汽油的蒸馏曲线。代理的机制是由不同的物种的详细的动力学机制从脉冲重复频率的详细机制。汽油代孕在RCM模型和激波管条件并与RD387实验数据的19,23]。这种比较研究,首先重复点火延迟,如图17和18。代理点火延迟高于汽油的全国过渡委员会地区等价比率为0.3,如图17。然而,第一阶段的点火延迟时间值和趋势预测汽油点火延迟的,如图18。整体的点火延迟代孕是几乎相同的奈克et al。(33)第二代孕点火延迟,这两个是接近汽油点火的延迟。梅尔的代理和机制等。13]应该验证实验因为代理没有实验验证不同于前面提到的代理,如脉冲重复频率或扶轮基金会。

3.7。瑟等。代理

Gauthier et al。10]研究了自燃的特点正庚烷/空气、汽油/空气和汽油两三元代理/空气混合物用激波管高压,低温政权类似于HCCI发动机条件。两个三元组件汽油的代理人RD387由考虑到汽油点火延迟时间如表所示12。代理人的点火延迟验证了温度在850 K和1250 K, 15 atm和60 atm之间的压力,等价比率为0.5,1.0,和2.0,和废气再循环载荷使用激波管从0到30%。如表所示12的氢/碳原子比代理人不是接近汽油RD387。代孕的蒸馏曲线如图10,不遵循汽油蒸馏曲线。之间没有显著差异的两个代理的点火延迟时间如图17和18。通过仔细检查这些结果,可以实现以下两个结论:(1)小辛烷值的变化(±2)或H / C比值(±4%)不影响点火延迟时间和(2)辛烷值和/或H / C比值更重要比开发代理自甲苯的混合物成分质量分数在两个代理人之间的混合物不同33%检查点火延迟时间的影响微乎其微。附近的点火延迟行为等。10和混乱等。12)(图13和14)几乎完全相同和接近汽油点火延迟数据。

3.8。Samimi Abianeh et al .代理

Samimi Abianeh et al。19)开发了一种方法论的配方汽油替代基于目标的基本理化性质汽油燃料。使用该程序,代孕与七个组件被模仿真实的物理和化学特性nonoxygenated汽油燃料,RD387。代孕动力学机制是由结合可用的详细动力学机制从劳伦斯利弗莫尔国家实验室图书馆(142年]。代理混合物组成第一次被定义为寻找一个最适合的主要目标利用遗传算法和鲍威尔最小化。代理制定的主要目标是蒸馏曲线,H / C比值,辛烷值(RON和MON)、热值和汽油燃料的密度。点火延迟时间被定义为一个次要目标,因为它需要计算与动力学机制和执行,因此,更需要大量的计算来计算。代理混合物组成如表所示12和蒸馏曲线如图10。H / C比值、辛烷值、密度、热值,代孕的蒸馏曲线类似于汽油RD387。没有代理人的蒸馏曲线匹配当前研究汽油数据除了代理由Samimi Abianeh等。代理繁殖汽油比其他代理人的物理性质研究工作。代孕的点火延迟数据所示17和18。总点火延迟接近汽油点火延迟数据,与全国过渡委员会地区被复制。代理的第一阶段的点火延迟大约相同的值和趋势的汽油燃料,如图18。Samimi Abianeh et al。(19从C]代理包括一系列的碳氢化合物₅C₁₂涵盖汽油沸腾温度从60°C到150°C。代理和机制需要验证通过激波管和RCM实验。

调查代理的性能和动力学模型,建模的层流火焰速度的几个讨论了汽油代理人和测量汽油燃料如图19。层流火焰速度测量为欧洲标准商业汽油(EN 228)罗恩/ MON的95/85是由Jerzembeck et al。34使用体积恒定炸弹engine-relevant条件下)。尽管EN 228汽油的组成和物理性质没有报道,他们不是将汽油RD387一样因为EN 228通常包含在~ 5%乙醇或其他含液体体积分数。不管这些代理人的辛烷值之间的显著差异(从87年到94年),层流火焰速度是相似的建模和测量数据的不确定性。在精益的条件下,层流火焰速度建模的建模代理人是相同的和层流火焰速度峰值发生在一个等价比率约为1.05;这对测量数据值是1.1。之间有一个很好的协议模拟和实验化学计量和精益燃气混合物,但两种模型低估了丰富的燃料空气混合物层流火焰速度测量的高压条件(例如,20到25条)。这些差异可能是由于代理混合物,用来模拟nonoxygenated RD387汽油,没有充分代表EN 228汽油,可能含有乙醇(5%左右)或其他含氧组件。建模层流火焰速度,即使对于脉冲重复频率,低于建模数据的报告,例如,Jerzembeck et al。34]或梅尔et al。13]。讨论了在(19),这可能是由于一些重要物种的去除和反应机制中减少Jerzembeck等人的作品。34和梅尔等。13]。

3.9。敏感性分析

进行了敏感性分析以识别的反应在当前机制(19影响点火延迟时间)在体积恒定的条件下的初始温度720 K和900 K, 40条的初始压力,燃气等价比率为1。这些条件是基于相关的RCM和先进的压缩点火发动机数据文献中找到。一阶灵敏度分析的气体温度对反应速率系数进行了反应速率系数的机制。温度阈值0.1是用来识别的主要反应。由于敏感性分析是依赖于代理组件,几个组件的代理Samimi Abianeh et al。19)被选中进行敏感性分析。敏感性分析的结果如图20.和21。加倍preexponential因素,产生的结果是,为每一个重要的反应速率系数动力学机制,发现在前一步中使用一阶灵敏度分析。敏感性,定义为 ,被用来评估一个特定的速率常数的影响总点火延迟。负敏感性意味着更短的点火延迟的结果一倍preexponential因素和利益的反应促进或加速整体反应速率。灵敏度分析的总结如下:(1)标准异辛烷,n-dodecane、甲苯和2-pentene分解反应是最主要的反应等反应的动力学模型在低到中度的温度。改变他们的反应系数显著影响点火延迟。(2)标准异辛烷(集成电路₈H₁₈C)分解反应₈H₁₇同分异构体与氢氧化攻击显著改变点火延迟在低温下。(3)H₂O₂(+ M) = 2哦(+ M)反应在温和的温度更重要。鉴于H的活化能₂O₂分解,这种反应只发生在温和高温和它改变了点火延迟明显在这个范围内。(4)十二烷(数控₁₂H₂₆C)分解反应₁₂H₂₅是重要的低和中等温度,这是由于低活化能n-dodecane分解C₁₂H₂₅同分异构体。翻倍总反应速率降低了点火延迟时间无论同分异构体(C₁₂H₂₅)。(5)甲苯(C₆H₅CH₃分解反应(通过攻击哦)改变点火延迟低和适度的温度显著。这可能是由于甲苯的活化能非常低。(6)2-pentene C的分解反应₅H₉通过攻击氢氧根仅仅是重要的在低温下由于低烯烃的活化能。增加反应速率显著增加点火延迟。

4所示。总结

发展一个代理的终极目标是模仿所有目标的燃料的化学和物理性质。有两种截然不同的和独立的燃料替代发展目标:物理性质(如蒸馏曲线、密度、导热系数、等)和燃烧特性(如点火延迟时间和层流火焰速度)。的数量是一种稀缺的作品研究上的物理性质的影响汽油燃烧特征或开发一个代理来解决这两个目标。实验数据集中在燃烧特性(例如,汽油的自燃)和测量使用激波管和rcm。这些方法忽略的影响燃料的物理性质(密度和蒸馏曲线等),因此,缺乏必要的信息。

此外,一些主要的组件的动力学模型在汽油燃料混合物,正如本文所讨论的,仍然是未知或未验证。开发这些组件的动力学模型可以帮助建立一个更可靠的代理。

一些高级汽油代理人和动力学模型的验证是通过比较模型替代汽油点火延迟与实际数据。这些代理人及其动力学数据应该通过实验和测试代理检查验证的可靠性机制之前,汽油的结果与实验数据进行比较。

没有一个先进的,最近代理(即以前讨论。,those with the capability to mimic the ignition delay of gasoline over the whole range of temperatures, such as Mehl et al.’s [13]代理)是利用CFD代码建模燃烧的火花点燃式内燃机除了PRF和扶轮基金会代理人。这种类型的建模和对比实验可以显示物理性质对喷雾的影响渗透,自燃,这些属性在实际工程应用程序之间的交互。这些代理人的总体目标是减少计算负荷模拟这些燃料的燃烧加快先进燃烧系统的发展。

代理开发取决于工作条件(例如,低温和高温),应用程序(例如,SI引擎对HCCI发动机),和目标属性(如蒸馏曲线、密度,等等)。如本文所示,讨论代理的建模层流火焰速度大约是相同的测量数据;然而,他们的点火延迟时间明显不同。因此,对于SI引擎应用程序通过一个火花,火焰的提升者可以利用这些代理人模型燃烧性能,例如,峰值压力的位置。但是,如果目标是预测敲SI引擎或HCCI发动机的性能,一个代理可以模拟汽油的点火延迟时间是必要的。

含氧汽油燃料在美国主导的运输燃料。尽管如此,这些燃料的自燃(例如,E10汽油和E85)尚未执行,当前发展代理人缺乏预测能力。这可能是由于添加乙醇反应路径添加到先前的汽油代理人(例如,扶轮基金会和脉冲重复频率)没有任何分析关键的物理和化学特性。未来的工作需要做测量这些含氧燃料的特点和发展更精确的代理模型。

的利益冲突

作者宣称没有利益冲突。

确认

研究赞助部分就由陆军研究实验室,完成合作协议号码w911nf - 18 - 2 - 0042。本文档中包含的观点和结论是作者和不应被解释为代表的官方政策,表达或暗示,美国陆军研究实验室或政府。美国政府是政府授权的复制和分发再版目的尽管任何版权符号。

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