增长,烟尘体积分数和总大小1 d预拌C₂H₄/空气火焰研究激光感应的炽热和Angle-Dependent光散射

文摘

烟尘体积分数的增长和研究了骨料粒度burner-stabilized预拌C₂H₄/空气火焰与等价比率在2.0和2.35之间高度的函数燃烧器使用激光炽热(LII)测量烟尘体积分数和angle-dependent光散射(ADLS)测量相应的总大小。火焰温度变化以固定等价比率通过改变出口速度未燃烧的气体混合物。在火焰温度测量使用自发拉曼散射等价比率= 2.1,结果显示好对应(在50 K)使用圣地亚哥与温度计算机制。烟尘体积分数和回转半径增加强烈丰富的火焰。此外,都显示出非对火焰温度的依赖,最多发生在1700 ~ 1675 K的体积分数和~ K回转半径。测量结果与计算使用两种不同的半经验的积灰的two-equation模型。数值计算使用这两种机制大大overpredict测量烟尘体积分数,虽然模型做得更好更丰富的火焰。模型占粒子凝固overpredicts回转半径测量的所有等价比率显著,尽管计算值提高= 2.35。

1。介绍

燃烧生成的粒子如烟尘可以产生重大影响燃烧设备、环境和人类健康1]。这种影响粒子的大小和结构有紧密的联系。尽管广泛研究这个话题,建模和预测烟尘的形成和增长在火焰仍然具有挑战性2]。因此,实验研究的烟尘的形成和发展是不可或缺的在增加我们理解相关流程和积灰的改进模型。

获取现场信息烟尘,激光炽热(LII)通常是用来测量烟尘初级粒子的体积分数和大小。不幸的是,LII不能提供所需的粒子结构的所有信息,如粒子形态。非原位方法往往与LII一起使用(例如,透射电子显微镜,TEM),虽然比较容易解释和知识性,遭受入侵抽样固有的缺点,如反应流的扰动的调查和可能的不完全淬火粒子生长过程。弹性光散射已被证明是一个合适的补充LII获取关键信息的无损伤技术,烟灰在火焰,如初级粒子的大小和聚合(3- - - - - -5]。

Burner-stabilized,预拌1 d火焰尤其适合测试模型的积灰,因为他们提供定义良好的条件,很容易适合分析。这些火焰的属性是完全由组成和速度未燃烧的燃料和氧化剂的混合物,而空间配置文件可以很容易地重新映射到居留时间,允许研究烟尘的形成依赖的温度和等效比()。乙烯(C₂H₄)通常是作为燃料用于这些研究因为1 d乙烯/空气火焰可以获得高 ,形成大量的煤烟。烟尘初始、体积分数、表面增长,粒度分布(6- - - - - -16在乙烯火焰已经被广泛的研究使用原位和非原位方法。然而,由于预混合火焰的测量烟尘体积分数相同的等价比率显示显著的变化,即使在测量技术是相似的(17),很难比较不同研究定量测量。

大多数的上述研究没有调查火焰温度的影响独立于等价比率;的变化通常是伴随着火焰温度的变化。值得注意的例外是Ciajolo等的研究。6和顾et al。7)研究温度固定的影响烟尘体积分数和粒度分布,分别使用物理采样技术。据我们所知,只有玻姆et al。8),Bonig et al。9],Chambrion et al。10)研究了火焰温度的影响在预拌C积灰₂H₄/空气火焰在恒定使用非侵入式光学方法。玻姆et al。8)和Bonig et al。9)测量体积分数和粒子数密度的煤烟吸收和散射技术。虽然这些参数确定燃烧的烟尘总量的产品,任何信息总量的大小和结构,如回转半径和分形维数,积灰的基本测试模型,获得了这些研究。此外,这些作者只报道最后烟尘体积分数,没有信息的时间依赖性的积灰postflame区。此外,据我们所知,他们的实验结果并没有与模型预测。与此同时,Chambrion et al。10]目前只有温度的影响的临界C / O比烟尘初始启动和凝固速率常数。

在这个工作我们扩展玻姆的研究等。8)包含的信息时间烟尘粒子的增长与集聚通过测量轴向剖面烟尘体积分数, ,和回转半径, ,并通过比较它们与数值模拟的结果。为此,我们进行了测量范围的火焰条件下使用一个实验装置,火焰温度和等效比例是彼此独立的控制。实验进行的预混合的C₂H₄/空气火焰等价比率在2.0 - 2.35的范围,大大高于油烟的极限≈1.8 [18和出口速度从v= 5.3 - 13.6厘米/秒,导致温度变化之间的1600和1850 K。LII是用来测量烟尘体积分数,而angle-dependent光散射(ADLS)作为侵害等替代非原位方法TEM测量聚合物的回转半径。实验结果与数值模拟相比,使用半经验的two-equation积灰的模型梁等。19和刘et al。20.]。虽然更详细的模型存在,这些two-equation模型广泛应用于数值研究烟尘的形成,因为他们相对较低的计算成本和合理准确的火焰条件派生(21- - - - - -24]。

2。实验装置

2.1。燃烧器系统和天然气供应

烟尘总量生产持平,预拌乙烯/空气火焰在大气压力。上面的火焰稳定60毫米直径水冷。麦凯纳燃烧器和氮是通过外护环抑制火焰不稳定,防止与空气混合。注意,没有稳定板或烟囱被用于这些实验限制控制参数的数量比其他研究(25),只使用氮裹尸布稳定火焰所显示Gothaniya et al。17]。火焰稳定性是通过眼睛判断,基于LII的稳定性和光散射信号,测量时才执行条件没有明显的动摇或闪烁的火焰,如果信号稳定没有周期性的波动。轴向距离测量体积和垂直安装燃烧器表面藻种()被移动燃烧器不同,被固定在一个定位器(帕克),在1或2毫米的增量。在本研究火焰温度变化通过改变燃料/空气混合物的质量流量通过燃烧器,这决定了稳定的程度,从而转移到燃烧器的热量(26,27),允许固定火焰温度的变化 。应该指出,在1 d burner-stabilized火焰上游热量损失,因此火焰温度完全取决于燃料/空气混合物未燃烧的速度。因此,测量热损失到燃烧器甲板不需要在这个实验装置获得火焰温度。火焰与所需的燃料当量比和温度是通过设置适当的乙烯和空气流量使用[描述的气体流量控制和测量系统28]。提高准确性和重现性,设定的气体流速Alicat MC-series质量流量控制器也衡量Bronkhorst Hi-Tec EL-FLOW米。流的测量和设置值之间的差异小于2%工作范围从9到22日SLPM (298 K, atm)。

2.2。拉曼温度测量

火焰的温度被自发拉曼光谱测量,使用描述的设置和方法[29日),利用斯托克斯振动的N₂,这是很好的分离激发激光线(~ 2300厘米⁻¹)。这里所描述的实验,推导温度拟合获得的拉曼光谱在逐步富裕火焰是复杂的,因为它变得越来越难以区分弱者自发拉曼信号从背景信号的煤烟和瑞利散射辐射,这是不能完全消除的过滤器/能谱仪组合。拉曼温度测量可以用来确定温度的火焰等价比率约= 2.1,这取决于出口速度的乙烯/空气混合物。拉曼信号总是测量两次,一次与激光偏振垂直与平行极化散射平面,一次,用半波片旋转偏振。因为未极化的背景信号,它可以显著减少通过减去信号测量平行与垂直入射辐射的入射辐射信号。然而,由于不同极化的测量入射光不同时进行,这个背景减法过程并不能消除噪音。由于这个原因,在高烟尘浓度超标的噪音限制的范围可以测量火焰温度情况。此外,增加收购在背景需要短时间之前宣读CCD传感器的信号,以避免过度曝光。因此需要更多的积累来获得相同的总曝光时间nonsooting火焰的测量,大大提高了总测量时间。一个典型的拉曼光谱测量在油烟火焰HAB 5毫米= 2.1和出口速度10 cm / s如图1之前和之后,减去背景。背景在这些条件下大约是十倍的拉曼信号,但可以有效地消除减法的过程。适合产生的光谱给出了火焰温度1775 K。

2.3。烟尘测量

在本文中,我们使用LII,激光灭绝,ADLS烟尘参数测量火焰。光学设置如图2。烟尘体积分数来自LII测量信号的峰值。我们使用量子射线gcr - 150激光在1064 nm和25 Hz频率的脉冲宽度8 ns 70 mJ /脉冲的能量。激光光束集中由一个500 mm焦距镜头中心的燃烧器。红外波长的激光可以防止代生活信号多环芳烃(多环芳烃)可能会干扰测量(30.]。UV-Nikkor LII信号收集的105 mm f / 4.5镜头放置垂直于激光和光电倍增管检测到的(EMI 9558 b),带通干涉滤光片(波长450 nm,带宽40±8纳米,和干预流浪03 FIV 028)安装在它前面。光电倍增管信号由54830系列Infiniium示波器测量,平均超过250为每个测量激光脉冲。提供所有粒子达到相同的峰值温度(在升华点)、瑞利的峰值信号近似将粒子的体积分数成正比(31日]。

LII测量被校准= 2.2乙烯火焰与出口速度的8.8厘米/秒HAB通过测量灭绝(参见图10毫米2)532海里的连续波激光(激光相干蓝宝石100 mW)。在这种情况下,我们测量的激光功率下降~ 4%通过燃烧器后,这给了= 0.074 ppm,假设1.57 - -0.56的值我折射率的烟尘(32]。额外的测量在其他火焰燃烧器确认以上各种高度线性相关LII信号的烟尘体积分数在消光法测量的范围可以信任产生精确的结果。

粒径的测量postflame区是由激光光散射,如我们之前所述研究[33];设置如图2。简而言之,一束激光通过火焰,直接和散射光检测在四个不同的角度, 。如前所述(28)、回转半径与angle-dependence根据散射光的强度 在哪里散射光的强度。因此,通过策划 的函数 ,斜率和交叉轴的线性可以提供 。有限的测量方法的敏感性导致最低的高度~ 6毫米以上燃烧器,根据等效比例和出口速度未燃烧的气体混合物。

3所示。火焰建模

这项工作中所使用的数值模型详细描述了齐默et al。34),评估其准确性逆流乙烯火焰。模型由一组一维守恒方程的质量,品种质量,动量和能量。扩散是使用Hirschfelder-Curtiss近似建模(35),气相的反应动力学建模使用圣地亚哥机制(36]。烟尘的形成和发展是基于梁的模型等。19和刘et al。20.乙炔),半经验的基础模型,描述烟尘粒子成核,表面增长,凝固和氧化。假设单分散的烟尘粒子分布,守恒方程的两个守恒方程烟尘质量分数数量和密度(每公斤粒子的混合物),分别。的质量和能量耦合煤烟气相物种如[34)是被忽视的,因为烟尘质量分数足够低在目前的火焰。刘等人的烟尘模型是梁等的修改版本,添加烟尘氧化和哦的O(除了氧化O₂)和忽视烟尘粒子凝固(20.]。

预拌burner-stabilized火焰模拟的处方质量流量和固定进气温度(= 300 K),求解能量方程在其他领域。气体和烟尘辐射建模使用光学薄grey-gas模型与普朗克平均吸收系数(34]。自自吸收的辐射被忽视,热损失可以高估了。目前火焰,随着路径长度约5厘米,辐射热量损失70%的光学薄的限制(37]。烟尘体积分数计算烟尘质量分数的计算 ,在那里烟尘的密度(2.0克/厘米³和1.9克/厘米³在模型梁等人,刘等人分别19,34])。

4所示。结果与讨论

4.1。温度测量

测量温度的= 1.8和2.0= 8.8厘米/秒居住舱的函数,如图所示3和比较计算包括和不包括辐射热量损失从高温气体和烟尘。这种垂直剖面的最大等效比可以度量= 2.0。我们注意到没有辐射损失的计算显示超绝热温度接近燃烧器表面,已报道以前在富烃火焰38]。可以看到,测量火焰温度随轴向距离的增大而减小(因此,增加停留时间),虽然不是那么强烈的预测模型。鉴于辐射损失的影响所展现的温度资料,计算,烟尘的形成在这些条件下不是一个等温过程,应该小心谨慎,当描述温度对积灰的影响在一维火焰。然而,对于这里的火焰了,火焰温度HAB = 5毫米在30 K的计算没有辐射损失;这不是不合理的自热释放在这个距离是基本完成,辐射还没有实质性的损失。因此,我们在固定的温度变化的特点居住舱的温度= 5毫米。我们注意到,尽管从烟尘在增加辐射传热= 2.0,几乎没有区别的测量温度两个等价比率图3。

比较测量和计算火焰的温度= 2.0,居住舱= 2.1在低(5毫米),出口速度的函数,呈现在图4表明,计算继续预测温度在这个年岁。尽管这些油烟中的散射测量火焰,结果表明,该模型可能稍微overpredict辐射损失的影响5毫米的轴向距离。改变出口速度未燃烧的燃料空气混合物从5到14 cm / s导致的温度变化范围从约1630到1850 K= 2.1。显示在图3,大量烟尘杜绝密度测量在富裕居住舱火焰或在高辐射热量损失的影响将更为重要。然而,考虑到忠实复制的测量温度的函数等价比率和质量通量,我们将使用计算居住舱温度= 5毫米的火焰研究描述在图中的温度变化分析4。这个温度是代表尤其是烟尘增长的早期阶段,但即使是这项工作最富有的火焰,热损失不会影响火焰温度直到居住舱相当高太多。

4.2。烟尘体积分数测量

轴的测量和计算烟尘体积分数= 2.0,2.1,2.2,和2.35呈现在图5代表退出速度= 5.9,7.1,8.8,11 cm / s(我们的话,在11 cm / s和火焰= 2.35太不稳定可靠的测量)。误差是基于日常再现性,在10%以内。可以看到,烟尘体积分数增加火焰燃烧器上面的距离。在固定的距离,烟灰体积分数增加而增加等价比率。

在图6我们比较为居住舱= 2.2,= 30毫米作为温度的函数(计算5毫米)最终烟尘体积分数以类似的火焰(= 2.16)由玻姆et al。8]。这些结果显示优秀的烟尘体积分数之间的对应这里获得使用校准LII与灭绝测量[8]。协议的最大体积分数的位置作为温度的函数(见图6)也是很好的。本协议给我们额外的信心测量报告的真实性。

回到图5,我们观察到的数值计算使用这两种机制积灰大幅overpredict测量体积分数。例如,最大的烟尘浓度测量火焰= 2.0,2.1,2.2,0.04,2.35,0.1,0.25,和0.45 ppm,分别,而值计算刘的机制等。20.)是0.3,0.4,0.60和0.8 ppm的火焰的条件。刘的模型,如前所述稍微化学细节,更好的协议与测量。早期发病的积灰模型相比,可能是因为测量烟尘模型假设C₂H₂作为一个直接的烟尘前体。多环芳烃(多环芳烃),已观察到下游的乙炔峰值出现,但上游煤烟体积分数的增加(6),被发现在烟尘中发挥更加重要的作用预拌C的增长₂H₄/空气火焰[39]。我们希望更详细的治疗改善这个缺点积灰。最后,我们评论,改进后的协议模型预测和测量等价比率很可能增加,因为模型优化nonpremixed逆流火焰更高的烟尘分数被观察到。这里使用的半经验模型缺乏物质基础的应用通常没有参数调优。

为了方便进一步分析,测量和计算的一个全面概述烟尘体积分数轮廓图,如图所示7。轮廓图,轴向垂直的横截面显示概要文件以固定出口速度,而水平横截面表示的依赖在退出速度固定的藻种。只有轮廓图的计算使用的模型刘et al。20.模型显示,因为他们的略好协议与测量。

我们第一次的话,使用刘模型计算了最大烟尘体积分数较低的出口速度比最低出口速度的实验研究。鉴于这些非常缺乏烟尘的氧化路径富油火焰,我们观察稳步增加随着年岁,等价比率和出口速度,如图5。同时,指颜色,附带的传说被视为与等价比率增加,当增加了大约四倍从2.1到2.35。更有趣的非依赖性在出口速度,因此在燃烧器温度固定高度,最初与出口速度增加,但在较高的速度减少。这种行为已经观察到以前[6,8),并认为(6)多环芳烃形成的与温度有关的变化或多或少导致烟尘《盗梦空间》,较低的温度(在低速度)防止多环芳烃对烟尘和更高的温度(高速度)氧化这些物种才能导致积灰。观察到的趋势,减少骨料粒度居住舱以固定速度高退出放大的停留时间,减少出口速度对于任何给定的藻种。应该指出,停留时间大约是成反比的高度燃烧器和出口速度。的改变伴随着火焰温度的变化,而不是这有很强的影响程度停留时间。我们可以看到在图7(和图5),测量烟尘的最大体积分数发生在温度1675 K左右所有等价比率研究工作,观察到的其他研究[6,8]。最大的转变以固定高度更高的出口速度的燃烧器逐步丰富的火焰主要是由于这一事实在富裕火焰更高的出口速度必须达到相同的火焰温度。

4.3。集料尺寸测量

与当前实验装置,可靠的一系列出口ADLS测量火焰的速度只能执行≥2.1。在较低 ,由于骨料粒度小,信号之间的差异甚至最外层pmt太小可以可靠地检测到它们。而不要试图数值模型计算总回转半径,是很有意义的获得基于简单的球形粒子,考虑计算作为与烟尘粒子的半径,计算 。因而作为派生的回转半径下限,因为事实上骨料已知不紧凑,典型的分形维数的烟灰被~ 1.8 (40]。轴的测量和计算居住舱的函数的退出速度如图8。误差是基于最小二乘的质量适合用来推导 ,用最少的至少日常的再现性(总是在10%)。

为观察 ,居住舱测量烟尘回转半径增加而增加对所有等价比率和出口速度。正如所料,大大大富裕火焰:火焰= 2.35火焰大约是两倍的火焰= 2.1。我们注意到早期散射测量(41)范围内的火焰温度和等效比那些报道(= 2.28,火焰温度1740 K)最终取得了平均粒子直径40纳米,而粒子直径的基础上获得使用ADLS估计大约60 nm。我们也注意到,尽管测量资料丰富的火焰(数字5 (c)和5 (d))倾向于在更高的藻种,平测量仍在增长,这表明集聚作为主要过程更大的轴向距离。

虽然刘的模型等。20.显示出更好的协议(见图5,上图)它没有任何物理计算的基础因为这个模型没有考虑颗粒的凝固。因此,我们只考虑梁的模型等。19]。从图8,我们注意到,使用模型的数值计算从梁等。19]回转半径的预测与实验结果出现在合理的协议在等价比率越高,尽管贫穷煤烟体积分数的预测。然而,如前所述,计算基于考虑凝固球形粒子而不是聚集,在最好的情况下提供较低的粒子大小的估计。基于一个典型的分形维数(1.8 ~40和单体大小为10纳米42我们可以得出的最大高度= 2.35我们低估了实际一个聚合结构同等质量的逾三倍。这意味着计算应该是小得多的模型与测量在合理的协议。

总结所有的等高线数据如图9。这些数据给实验数据显示,据我们所知,迄今为止未报告的非单调的依赖关系出口速度/火焰温度观察 ,(见图7)。

这里,我们观察到的最大转移到更高的出口速度随着等价比率。然而,类似于体积分数最大的回转半径也发生在恒定温度下,独立的等价比率。的最大发生在出口速度高于 ,对应于一个火焰温度1700 K左右。积灰的情况下,减少停留时间对于一个给定的居住舱和增加出口速度放大观察到的趋势,减少骨料粒度在固定年岁高退出速度。类似于煤烟体积分数的行为观察,计算显示峰值在退出速度低于实验结果。

5。结论

烟尘的增长数量和总大小,研究了一维预拌富油为各种等价比率和乙烯/空气火焰温度范围使用激光感应的炽热和angle-dependent光散射测量烟尘体积分数和回转半径,分别。火焰的温度来自自发拉曼散射在火焰与等价比率= 2.1显示好对应的温度计算使用圣地亚哥机制。

类似于以前的研究(17LII测量显示,产生重大影响的燃料当量比烟尘体积分数,在= 2.35在十倍大= 2.0。此外,我们观察一个非依赖的测量出口速度的燃料空气混合物,与最初的增加和减少更高的速度。的最大转移到更高的出口速度逐步丰富的火焰。然而,最大的出现在火焰温度1675 K左右,无论等价比率。

我们还观察到一个强大的影响回转半径生成的煤烟颗粒,颗粒形成= 2.35有一个半径约两倍的形成= 2.1。此外,我们看到一个类似的依赖燃气出口速度 ,最大的高速度。,在a slightly higher flame temperature of around 1700 K. The use of a laser with shorter wavelength should enable extension of these measurements to lower equivalence ratios in the future.

测量结果与计算使用半经验的two-equation积灰的模型梁等。19和刘et al。20.]。模型做的相对较好预测在较为富裕的火焰,刘等人的所有条件略好协议,但计算使用这两种机制大大overpredict测量体积分数。预测 ,刘的模型本质上是不合适的,因为它没有考虑到凝固。梁的模型只考虑凝固但是有限的,因为它假定球形粒子,而不是更详细和更正确粒子形态。像 ,实验结果和预测之间的协议使用梁的数值模拟的模型是更好更丰富的火焰,但基于简单考虑典型的分形维数和单体规模模拟仍然overpredict测量回转半径大幅增加。未来的研究将比较研究结果和更详细的模型。

数据可用性

与本文相关的实验和计算结果可以补充材料中发现的。

的利益冲突

作者宣称没有利益冲突。

补充材料

与本文相关的实验和计算结果可以补充材料中发现的。(补充材料)

引用

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