氢含量稀释的生产性气体空气混合物的层流燃烧速度和稳定性的影响。

摘要

生产煤气是一种很有前途的替代燃料，具有典型的H₂有限公司,CH₄，N₂和CO₂。在大范围的操作条件下，计算了生产煤气的层流燃烧速度。研究了优先扩散效应对火焰稳定性的影响。分别对球面火焰和平面火焰进行了计算。通过对不同反应机理的评价，预测了CH的层流燃烧速度₄， H₂， H₂有限公司,CO-CH₄和results showed that the Warnatz reaction mechanism with C1 chemistry was the smallest among the tested mechanisms with reasonably accurate predictions for all fuels at 1 bar, 300 K. To study the effect of variation in the producer gas composition, each of the fuel constituents in ternary CH₄-H₂-CO混合物被0至48％变化，同时保持固定的稀释剂在10％CO₂和42％N₂按体积。峰值燃烧速度从至1.1氢和CO的组合体积百分比从48％变化到0％。观察到对于具有高氢含量的燃料的稀薄混合物不稳定的火焰由于选择性扩散的效果。目前的结果表明使得h₂对生产者气体的燃烧有很强的影响。

1.介绍

合成气通常被称为合成气或生产者气，可以从天然气、石油、煤的气化、生物质甚至有机废物中产生。生产煤气的原料的可用性和灵活性使它成为一种潜在的未来燃料。生成气体主要由可燃气体氢、一氧化碳和微量甲烷及稀释剂二氧化碳、氮气组成。生产气体用于各种用途产生氢气，并作为一氧化碳的来源，用于羧化反应[1]。最近，生产者气体也被直接用作综合煤气化联合循环(IGCC)发电厂的燃气轮机燃料，为满足未来利用煤炭发电的需要，提供了经济和环保的选择[2]。组合物和生产气体的热值差异很大，取决于原料和气化器的类型。Gaseous fuel, produced in various gasifiers, has a calorific value of 4–13 MJ/m³在STP条件。

层流燃烧速度，这是任何可燃混合物的基本特性，在其燃烧速率的判定有用，并因此是在燃烧系统的设计中的关键参数。这些火焰相对于选择性扩散的稳定性通常特征在于它们的马克斯坦长度。对层流燃烧各研究组所产生的速度值几乎直到这个千年之交的实验数据不相互一致，这主要是因为火焰拉伸率的效果并没有考虑到。因此，必须始终引用层流燃烧速度的自由拉伸值。选择用于燃烧速度应经受火焰到已知的拉伸率即在火焰表面均匀的测量中的任何火焰的配置。这将有助于确定由外推法无拉伸燃烧速度。球形火焰在恒定压力传播满足这些要求以及因此在本研究中使用。

米什拉等。[3]开发了一种用于向内和向外传播的球形预混火焰的代码，以确定拉伸的效果。他们指出，单步燃烧机制不利于燃烧速度的精确计算。布拉德利等人[4]开发了三种模式为甲烷 - 空气混合物为球形层流火焰传播的码：爆炸（向外传播），内爆（inwardy传播），和固定球形火焰来确定燃烧速度，拉伸的效果，并且因此未拉伸燃烧速度。Sun等。[五]提出了球形向内和向外传播的火焰，火焰的平面计算结果，与反流用Sandia国家实验室预混料预混火焰和OPPDIF代码[6对于弱拉伸火焰的动力学，以及对火焰拉伸的非等扩散效应的定量描述。

Vagelopoulos和Egolfopoulos [7]研究了氢气和甲烷的添加对CO - 空气火焰的传播和消光的使用逆流预混合火焰的配置的影响。Vagelopoulos和Egolfopoulos [8]报道的未拉伸层流燃烧与火焰撞击速度到在离燃烧器出口的各种距离的板的直接实验测定。他们测量了以超低的应变率燃烧的甲烷，乙烷和丙烷的速度。

Faeth等人[9-13]测量与层拉伸校正和马克斯坦号码沿着燃烧速度使用纹影装置和高速摄影恒压球形向外传播甲烷，氢气，氢气/一氧化碳的火焰与空气理解稳定性。他们还计算使用RUN1DL [层流燃烧速度14]及预混料[6]和讨论基于所计算的火焰结构的拉伸/优先扩散相互作用。

目前的工作涉及使用由Rogg和Wang开发的RUN1DL计算代码计算出发生器气体-空气混合物的层流燃烧速度[14]和桑迪亚国家实验室的预混物6]。的主要目标是研究的氢含量和稀释剂的含量在所述生产气体燃料混合物在层流燃烧速度和火焰稳定性的影响。不同的反应机理，即，Warnatz等人的C1和C2的反应机制。[15和GRI Mech 3.0反应机制[16]都用于计算纯甲烷的层流燃烧速度进行了评估，纯氢气，公司和CO-C烧的混合物在空气中，通过比较发表的实验数据的结果。这种做法的目的是选择可适当地用于计算用于适当地这样的混合物和用于其的计算工作量是合理的相对小的机构。因此，其他大型机制，例如孔诺夫释放0.517]和圣迭戈机制[18]没有被考虑。以CO-C三元混合物表示的生产者气体的计算-与稀释剂和C用不同的组合物中，也已进行。在燃烧峰值燃烧速度的速度和当量比变化的系统的研究进行了。同时使用马克斯坦号码和有效路易斯数火焰的稳定性进行了研究。后者被发现预测的不稳定性为不同混合物的发生。

2.计算程序

通过ROGG和Wang [使用的计算代码RUN-1DL进行向外传播球形层状火焰的非定常数值模拟14]。RUN1DL采用欧拉插方案。为了解决控制方程，它们通过化学源项和涉及其通常表现出陡峭的梯度，并且强曲率燃烧过程的数量的轮廓引入的刚度，利用自适应方法是使出，所以两者的对照时间和空间的离散误差是可能的。对未拉伸（平面）的火焰的计算进行了使用稳定的，一维层流预混火焰代码预混料[6]。后一种计算是为了比较由RUN1DL模拟结果外推到零拉伸极限得到的未拉伸燃烧速度。

3.拉伸速率的计算

火焰拉伸率，在火焰表面上的某一点，是该点周围的一个无限小的单元a的时间变化率，该单元由该区域归一化。对于球对称向外传播的火焰，其总拉伸速率为[4] 在哪里为火焰速度，是火焰半径。通过跟踪特定的等温线，然后火焰速度和燃烧速度计算得到的火焰的位置。无拉伸燃烧速度（)由拉伸燃烧速度到零拉伸的线性外推得到 在这里,为马克斯坦长度。定义了无因次数来方便地描述拉伸效应:卡洛维茨数()及马克斯坦号码()[9]。卡洛维茨数表示特征火焰停留时间与特征火焰延伸时间的比值，。马克斯坦数表示层流燃烧速度对火焰拉伸的敏感性，可以为正(稳定火焰)或负(不稳定火焰)[19]。对于目前的工作中，特征火焰厚度是基于一个特性的质量扩散系数(）和层状燃烧火焰拉伸速度，按照该方法遵循[9]。将上述关系输入(2）和重排将产生

4.化学反应机理

Warnatz等人提出的两种详细的化学反应机理[15]，一个仅由C1化学组成的16种反应性物质和97个的化学反应（在本文件作为C1机构的统称）和另一种机制是由C1-C2化学，由23种反应性物质和140个的化学反应（称为作为C2机构），在RUN1DL代码本工作中使用。These mechanisms have smaller sets of reactions and are widely used at 1 bar pressure. GRI-Mech 3.0 [16有53种物质和325种反应的反应机制是一种用于甲烷燃烧的优化反应机制——它与预混代码一起使用。使用RUN1DL计算grii - mech 3.0化学计量甲烷-空气混合物的球形外传播火焰，即使是4厘米的小火焰半径也需要在Intel p4基于3 GHz的32位计算机上计算50小时。因此，在球胀火焰的计算中，没有使用这种机制。此外，其他大型机制，如圣地亚哥机制[18]和孔诺夫释放0.517在使用RUN1DL时没有考虑]。在预混料上，使用这种机制的计算时间相对较短，因此我们决定使用GRI Mech 3.0执行预混料模拟，而RUN1DL计算仅限于Warnatz C1和C2机制。然而，在特定的情况下，用相同的机制从两种代码中预测的未拉伸燃烧速度几乎是相同的。

5.目前模拟反应机制的适宜性评估

两个Warnatz [15[参考译文]利用文献中的实验数据，已经评估了反应机制在准确确定各种混合组合的层流燃烧速度方面的适用性。这是通过比较RUN1DL中使用这些机制计算得到的向外传播球面火焰的燃烧速度与已发表的文献数据以及使用预混料获得的平面火焰的结果来实现的。

自适应网格参数（GRAD和CURV），其在陡坡和尖锐的曲率放置更多的网格点，分别被选择为使得网格点在所述反应区的数目是大于504确保网格结果独立。这些网格参数对化学计量甲烷-空气混合物层流燃烧速度预测值的影响见表1。显然，改变GRAD从0.1到0.01的燃烧速度的影响是非常小的。因此，被选择的0.01 GRAD值和1.5的值CURV用于在本文提出的所有计算使用。

所有计算均取半径为12厘米的冷边界。通过以上计算得到的化学计量甲烷-空气混合物在1bar和300k下的燃烧气体温度为2240k，等于绝热平衡温度，说明在这种情况下计算域的选取是充分的。

在目前的工作中使用的各种反应机理的适用性通过比较层状燃烧使用这些机制对在文献中获得的实验数据的预测速度评估。As a first step, computations were carried out for pure gaseous fuels, such as methane and hydrogen burning in air at 1 bar with unburnt gas temperature 300 K, since chemical kinetics and experimental data on laminar burning velocity are well established for these mixtures.

对于甲烷-空气，计算结果与Warnatz C1化学与可用的实验数据一致0.7-1.2范围优于Warnatz C2 chemistry和grii - mech 3.0。非常丰富的混合物(），然而，C1化学预测的燃烧速度比实验较低，因为富混合物的C激进分子会联合起来给予自由基。因此，C2化学预期更好地为这样的混合物比C1化学。对于使用在RUN1DL的C1机构高达3.0的当量比氢 - 空气混合物的预测与实验数据，以及使用GRI-机甲3.0机制在预混料的预测基本一致。

Warnatz C1机构在1巴30万K下对甲烷-空气和氢-空气混合物产生相当准确的结果。为了评估的准确性预测时使用此机制公司也出现在可燃混合物,以及当一个以上的可燃成分存在于混合物,仿真结果在同一初始压力和温度对二元燃料混合物与文献中实验结果可用。对共混物的燃烧进行了计算和C在空气中co。

只有一个发表的作品（Vagelopoulos和Egolfopoulos [7]，使用逆流预混火焰技术）可用于C的未拉伸的燃烧速度-CO混合物在1bar压力下在空气中燃烧，未燃烧气体温度为300k。对在[7]。结果示于图1。提交文件的格式如下[7]，其中横坐标为C的摩尔分数并绘制了燃料的不同摩尔分数(C-CO）在混合物中。这些预测中提到的实验不确定性内[7]。

计算是在1bar压力和未燃气体温度300k下进行的，燃料混合物的组成为5% -95％有限公司,50% -50％CO.这些计算包括热扩散效应[14]。燃烧速度为这些混合物使用所述Warnatz C1机制球形膨胀火焰RUN1DL未拉伸层的预测被绘制在图2并与Hassan等的球膨胀火焰测量结果进行了比较[10， McLean等人[20.]，以及Sun等人。[21]和那些与使用GRI-MECH 3.0自由传播的平面火焰预混料获得。与实验的比较是相当不错，RUN1DL预测同时当量比峰值燃烧速度作为实验。

在图2，计算的结果与不使用RUN1DL和预混物热扩散（5％） - CO（95％）被示出。Bongers和德Goey [22]表明，对于光物种如氢，取索雷效应或热扩散考虑，使约10％的在预测燃烧速度的差。数字2表明，在RUN1DL模拟中，热扩散的加入使燃烧速度降低了5%，预混料模拟降低了8% -95％CO混合物。因此，对于在含有氢的燃料的火焰传播的正确模拟热扩散的包含是必不可少的。

以上章节的结果清楚地表明了Warnatz等人的C1机制[15]是能够预测单燃料和含CO的燃料混合物的燃烧速度，C在大气压力下燃烧在实验范围内的不确定性几乎在所有情况下提出。对于甲烷-空气和氢-空气火焰，实验数据与Warnatz C1机构模拟结果的百分比差小于5%。对于二元燃料混合物，百分比差异小于10%。因此，本文的后续计算都采用了这种机制。热扩散效应已包括在后面的结果中。

6.结果与讨论

6.1。燃烧炉煤气，空气火焰的速度和马克斯坦数

以下各节介绍用于CO的三元气体燃料混合物计算结果，C与稀释剂Ç和。表2提供三种产生气体的成分[23]，从使用不同种类的生物质气化技术的不同原料中获得。对表格的简要浏览2表明PG2有近燃料成分为PG1的相同的相对比例。在PG2的稀释剂，其再次在C的相同的相对比例和在PG1，有近50％，比那些更PG1。PG3具有几乎总稀释剂PG1的相同量，而在PG3的氢含量为约40％比PG1更。因此，在以下部分中，PG1和PG2的比较可以预期带出的稀释剂的作用，而PG1和PG3的比较可以预期图示的氢含量的影响。

利用Warnatz C1机制对1 bar和300k下的这些生产气体混合物进行了向外传播的球形火焰的计算研究。本研究拟研究两个特征:(i)成分对未拉伸燃烧速度的影响和(ii)层流燃烧速度对拉伸的敏感性。

数字3示出了未拉伸的燃烧速度为当量比为不同的发生炉煤气的组合物的函数，使用拉伸燃烧速度数据的线性外推到零拉伸获得的。显然，层流燃烧速度在任何当量比增加氢含量的燃料增加。为PG2，燃烧速度的峰值在1.1的当量比进行。具有较高的氢含量，峰位移的发生，当量比较高的值。为PG1，它发生在1.3的当量比的，而对于PG3（31％氢），它发生在大约1.4的当量比。从这些观察结果发生炉煤气的层流燃烧速度强烈地受到在混合物中的氢含量的影响可以得出结论。

数字4显示了不同生产者气体组成的当量比范围内的预测马克斯坦数。如章节所述3，马克斯坦长度（）在拉伸的燃烧速度数据的线性外推法的过程中得到零拉伸这里考虑球面扩展火焰的模拟。对于马克斯坦数的计算（)，火焰特征厚度，为扩散系数()的氢转变成氮。从图中可以看出4对于所有三种产生气体的稀薄和中等丰富的混合物，马克斯坦数是负数。

如果，火焰属于优惠扩散不稳定的政权，如果，它是在稳定的政权[25]。如果，火焰是中性稳定在拉伸率的所有值。火焰可以看作是在中性稳定为PG1和at用于PG2和PG3。比较PG1和PG3的稳定性，我们发现PG1在更大的当量比范围内比PG3表现出优先扩散稳定性。这可能与PG3中氢含量较高有关。Hassan等人也观察到了这种行为[10];随着…的增加在二元燃料混合物中从3%到50%的部分(按体积计算)-CO，中性稳定性从〜1.6，表示的氢含量在燃料上选择性扩散稳定性的影响。

比较PG1和PG2的优先扩散稳定性特征，PG2更不稳定，这与PG2中稀释剂的量较大有关。权与法[13]已经显示了类似的结果--Ar混合物：在，随之变化/（+Ar)从0.36到0.21，//Ar混合物也表现出从稳定状态到不稳定状态的转变。还有乔等人[26已经证明了这一点在 - 空气混合物增加Ar的稀释，或C从0% ~ 40%的变化导致了稳定状态向不稳定状态的过渡。泰勒(19发现稀释后从0-60％的氮气 - 空气混合物，马克斯坦号从正变为负的值，表示的过渡。

6.2。的混合物的有效路易斯数提取

选择性扩散稳定特性可以基于混合物的有效路易斯数进行说明。然而，有效的路易斯数为多组分燃料混合物的计算不那么简单，因为对于纯燃料 - 空气混合物，如C-空气。Chung和法[27]提出的表达式用于计算从自由拉伸绝热火焰温度的燃烧废气温度的偏差，由于选择性扩散和拉伸的同时存在。根据这个表达式中，有效的路易斯数目可以写在实际的燃烧废气温度的术语（)及无拉伸燃烧气体温度(),

在仿真中的燃烧废气温度每个时间步长（）被获得。的价值，平衡假设下的绝热火焰温度，使用STANJAN [确定28]。经过对各种混合物的广泛研究，发现与嘉线性变化的截距非常接近单位数。有效路易斯数()使用(4）在不同的当量比PG3列于表3。它这里要提到的是，在单独的反应物的路易斯号码在这项工作中所研究的多组分混合物的条件没有一个有效的路易斯数的表达式时，上述半经验的方法已被用于在从一个有效的路易斯数到达观察到的线性变化与舒展。所获得的有效的路易斯数是独立的拉伸。

在和，其中小于统一时，我们观察到马克斯坦数(Ma)为负值，表明火焰不稳定。在和，其中大于统一时，马克斯坦数为正，表示火焰稳定。在这里，可以清楚地看到可以用作基于所述参数在其上可以表征火焰的稳定性的混合物。然而，无论是表示火焰稳定性，有效的路易斯号和马克斯坦数的参数的计算，需要，也就是说，不能从未燃烧气体性质的已知值来计算这些参数的火焰传播的计算结果和组成。

6.3。参数化研究了组成对燃烧速度和火焰稳定性的影响

虽然PG1，PG2，和PG3的比较表明的稀释剂含量和氢含量在对燃烧速度和火焰稳定性的燃料混合物的影响，更系统的研究是必要的，以便能够在火焰的行为属性的变化燃料组合物。因此，参数进行了研究，以定量的燃料组合物对生产燃气 - 空气火焰的燃烧速度和火焰稳定性的特性的影响。该模拟是在燃料组件，即，C的体积百分比进行了使用RUN1DL与变化，，和CO在生产者气体，保持42%和C在10%。在燃料组件中，C保持在0和12%，还有CO在12个步骤中变化所以总燃料成分是48%在恒压1bar和未燃气体温度300k下，模拟了球形火焰在当量比范围内的传播。这项工作的结果清楚地显示了每种燃料成分对混合燃料燃烧行为的影响。

在图五燃烧的混合物的速度用0％C以当量比的函数表示CO和?的相对比例的影响。在这些混合物中，CO在12 ~ 48%之间变化，当量比在0.8 ~ 2.0之间变化。随着氢含量从12%增加到48%，燃烧速度峰值增加了200%。这种行为也如图所示3，其中PG3燃烧速度明显高于PG1。从两种情况的一致性可以看出，PG3的燃烧速度较高明显是由于其较高的氢含量所致。

还可以观察到，峰值燃烧速度的变化，从对于12％ 来48％ 。随着CO含量的增加，公司混合物(10，21显示峰值燃烧速度在等效比大于2，而纯氢显示峰值在[五，13]。因此，增加了CO和在下降在混合物中结果内容在燃烧速度峰值的朝向的较高值的移位。

对于不同的燃料组合物的预测马克斯坦号码显示在图6。随着增加通过在燃料体积的12％至36％百分比，当量比在该稳定不稳定转变发生时从移来。这表明，氢的燃料的增加导致用于层火焰的稳定性，更高的值在所述阈值当量比的偏移。这一发现是与用于生产气体混合物1和3如前所讨论观察到稳定性的特点相一致。

在图7，混合物燃烧速度为12% C体积，剩余的36％，其包括和CO被绘制在一定范围的当量比的。峰值出现在为0% 24%上升到1.1 。可以注意到，对于富混合物的所有组合物的燃烧速度值的窄范围内变化。The steep decrease in burning velocity from 23 cm/s (12% 和24%的CO混合物)到3厘米/秒可以结合图鲜明的对比中可以看出五。图之间的主要区别五和7有12%的C吗在后者。有趣的是，要注意的C即使有少量存在限制的当量比在其上的混合物可以燃烧的范围内。另外，燃烧速度的值的的12％和24％的比较 两图中的案例表明用C代替CO结果富侧燃烧速度值急剧下降，特别是当当量比超过1.2时。

7.结论

利用向外传播的球形火焰，计算了拉伸和成分对生产气体等多组分混合物层流燃烧速度和稳定性的影响。本研究的主要结论如下。（1）测试了Warnatz C1化学机理、C1- c2化学机理和GRI MECH 3.0三种反应机理，对二元混合物的实验结果进行预测-CO和C有限公司。Warnatz C1 chemistry is the smallest mechanism considered in this paper, which was found to predict burning velocities better than other mechanisms for all the tested fuels at 1 bar and 300 K. This mechanism is used for prediction of burning velocities of producer gas in this paper.（2）当索瑞效果占燃烧速度的变化至少为5％，甚至在的二元燃料氢（按体积计）的5％有限公司。因此，热扩散的包含对于含氢等轻物质的燃料是非常重要的。(3)这项研究表明，氢的效果增强了燃烧速度，并降低在峰值燃烧速度的当量比。这也表明，增加稀释促进发病不稳定。(4)根据拉伸和优先扩散同时存在引起的火焰温度变化，计算出了一个有效的刘易斯数。有效路易斯数小于单位表示火焰不稳定。当Lewis数大于单位数时，得到了稳定的火焰。(5)对三元混合物的组成对燃烧速度影响的参数研究显示如下。（一个）燃烧速度的增加是由氢的含量决定的。增加的程度受到甲烷存在的限制。甲烷还限制了混合物燃烧时当量比的取值范围。(b)随着氢含量的增加和CO含量的减少，燃烧峰值速度发生的等效比逐渐减小。

致谢

作者非常感谢B. ROGG教授和王医生，波鸿鲁尔大学为他们提供与在此工作中使用的RUN1DL代码。

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