越南大米中砷和重金属:评估人类暴露于这些元素通过大米消费

文摘

在这个工作中,十二个重金属和砷,,Cd,有限公司,铬、铜、铁、汞、锰、镍、铅、硒、锌,在越南大米样本收集的一些地区已经量化,利用icp等多种分析平台,实现原子吸收光谱法、汞分析仪。收集的七十份水稻样本红河三角洲和矿业区域活动进行分析。重金属和砷的浓度后,分析了水稻拨款样品消化使用内部或外部校准曲线。平均浓度(毫克公斤⁻¹干体重)大米样品分析元素的减少的Mn(19.268) >铁(13.624)>锌(8.163)>铜(3.138)>镍(0.384)> Cr(0.296) >有限公司(0.115),(0.279)> > Cd (0.111) > Pb (0.075) > Hg (0.007) > (< LOD)。水星,一个剧毒元素,一直只存在于水稻样本收集矿业活动区域(频率的检测样本总数的14.5%)。实验结果表明,大米中的重金属和砷收集从矿业活动区域在水稻收获高于正常培养红河三角洲等领域。越南大米样品中的重金属和砷的含量也比其他外国大米样品中重金属的浓度在最近的一些出版物。估计每日摄入量通过大米消费计算并与水平提出的联合国粮食及农业组织。结果表明,Cd的临时每日摄入量高于粮农组织提出的水平,而其他重金属的摄入量是在可以接受的范围内的食品标准。

1。介绍

在越南,大米是最重要和广泛种植作物,这是内部的主要食品消费和出口。越南是世界上排名前十的国家中,种植和出口大米(1]。此外,越南人民中的大多数都是用煮好的米饭或rice-related产品每天吃饭作为一种传统文化。作为传统文化,大米是主要种植的湿地。因此,水稻可以包含一些重金属和有毒元素如镉、铅、铜、硒、汞、砷,等通过吸收这些元素从土壤污染,农业灌溉用水,杀虫剂,或其他污染来源。机制吸收重金属和砷的大米和重金属在水稻不同部位的分布进行了调查(2附近),特别是在采矿活动区域(3]。重金属环境中污染物的一个主要吸引的重视由于其毒理学和nonbiodegradation和持久的性质。此外,重金属可以沿着食物链累积并影响人类健康。我们所知,只有少数论文有关的分析这些元素在越南大米样品已经发表4,5]。此外,人体接触这些元素应注意,特别是那些住在附近的居民矿业活动区域。因此,有必要分析方法具有高选择性和灵敏度分析的大米样品中重金属和有毒元素,尤其是大米样品生长在采矿活动区域。此外,获取信息关于食品中重金属的浓度及其消费大米在评估暴露于这些元素是非常重要的在人类的健康。一些最近的出版物已经表明,摄入食物等重金属污染的蔬菜,大米是人类暴露于重金属的主要来源(6,7]。

到目前为止,许多分析方法火焰原子吸收光谱法(F-AAS) [8),石墨炉原子吸收光谱法(GF-AAS) [9,10),生成氢化物原子吸收光谱法(HG-AAS) [11- - - - - -13),光学发射光谱法和电感耦合等离子体(ICP-OES) [14,15)已经开发了重金属在食品分析矩阵,尤其是大米样本。一些物种形成分析方法也为分析开发的有毒化合物,特别是砷化合物,在大米样品16- - - - - -20.]。然而,电感耦合plasma-dynamic反应cell-quadrupole质谱(ICP-DRC-QMS)已成为黄金标准的多元素分析的灵敏度、选择性、动态线性范围宽,和同位素分析能力21]。

在这部作品中,multielemental分析大米样品中重金属和有毒元素的实现通过使用不同的分析技术如(F-AAS) -火焰原子吸收光谱法、电感耦合plasma-dynamic反应cell-quadrupole质谱(ICP-DRC-QMS)和冷vapour-atomic吸收光谱法(基于CV-AAS汞分析仪)。七十年水稻样本来自不同生产区域(红河三角洲和采矿活动区域)和砷和重金属的浓度进行了分析后微波酸性消化。发达的验证方法是由水稻矩阵认证参考(ERM-BC 211来自欧洲委员会和宿舍2 NRC,加拿大)材料和强化实验。开发方法应用于重金属污染物的评价从稻田水稻样品中在越南红河三角洲和采矿活动的区域。此外,重金属和砷时可以对人类健康有害的食品含有这些元素经常用于饮食;因此,人体接触这些元素通过大米消费是评估和实施。

2。材料和方法

2.1。材料

单元素标准包括砷(L, 1000毫克⁻¹)、镉(Cd;L 1000毫克⁻¹),钴(有限公司1000毫克L⁻¹)、铬(Cr, 1000毫克L⁻¹)、铜(铜、1000毫克L⁻¹)、铁(铁、1000毫克L⁻¹)、锰(锰、1000毫克L⁻¹),水星(Hg, 1000毫克L⁻¹)、镍(镍1000毫克L⁻¹)、铅(铅、1000毫克L⁻¹)、硒(硒,1000毫克L⁻¹)、锌(锌、1000毫克L⁻¹)和铟(L, 1000毫克⁻¹)购买了icp西格玛奥德里奇(新加坡)。HNO₃、盐酸、H₂所以₄,HClO₄收集从默克公司(新加坡、Suprapur年级)。其他化学物质被购买的西格玛奥德里奇(新加坡,分析纯)。去离子水被Milli-Q提纯净化系统(微孔、新加坡)。工作标准溶液制备稀硝酸稀释股票的解决方案。铟标准溶液的icp西格玛奥德里奇(新加坡)用作ICP-DRC-QMS内部标准测量。水稻认证的参考材料,ERM-BC 211认证的砷,fish-based认证的参考材料,宿舍2认证汞,是购买的参考资料和测量研究所和欧洲委员会和国家研究委员会,加拿大,分别。

2.2。分析方法和样品制备

2.2.1。ICP-DRC-MS测量

2000年NexION ICP-DRC-QMS(珀金埃尔默,渥太华,加拿大)是用于multielemental分析。ICP-DRC-QMS是日常检查的敏感性和选择性通过使用一个特定的优化解决方案从珀金埃尔默(美国珀金埃尔默)。所有目标元素的灵敏度进行优化和日常检查通过使用内部混合标准溶液(10 ng毫升⁻¹目标分析物)。ICP-DRC-MS的最佳操作条件如表所示S1补充信息。目标分析物都以动能歧视(绵羊蜱)和动态反应细胞(DRC)模式采用与氦碰撞气体以消除多原子离子干扰除镉、砷和硒。测定砷、硒、动态反应细胞模式ultilizing作为反应气体与氧气被用来克服多原子离子⁴⁰基于“增大化现实”技术³⁵Cl⁺在硒砷测量和argon-based多原子离子干扰测量。标准模式是用于测量镉。

2.2.2。原子吸收光谱法测量

由于icp的高浓度和多元质量干扰测量,浓度的锰和铁大米样品被火焰原子吸收光谱法测定使用乙炔和压缩空气作为燃料气体和氧化气体,分别。铁和锰的最佳操作条件进行分析,列出F-AAS表S2补充信息。

2.2.3。汞分析

大米样品中总汞是由冷蒸气原子吸收光谱法(CV-AAS)根据Hirokatsu船长的方法与一些修改(22]。总之,该方法包括与HNO消化₃,HClO₄,和H₂所以₄其次是减少汞柱⁰SnCl的₂和量化冷蒸气原子吸收光谱法(CVAAS)。自动汞分析仪使用hg - 201 (Sanso公司)。消化后,5毫升的样本添加到反应瓶的1毫升的二氯化锡(SnCl₂-10%)减少汞^{2 +}对Hg⁰。然后,产生的汞蒸气进行成瓶含有氢氧化钠在5 N,中和酸蒸汽,和一个含有冰浴,水蒸气的冷凝。于是,汞蒸气被运送到了253.7 nm的光子吸收细胞测量吸光度。在分析总汞、总汞浓度样品溶液被校准曲线计算。

2.2.4。大米采样地点

大米样本收集来自不同网站包括稻田红河三角洲和采矿活动区域在2018年和2019年丰收的季节。大米样本编码TN1-TN35和R1-R35收集从矿业活动区域(太原省)和红河三角洲(哈南省),分别。两个采样地点的地图在图所示1。也收集了大米样品干燥和潮湿的季节。大米样本使用去离子水清洗和空气干燥。大米样品然后保存在塑料zip-bag和储存在4°C到化学分析。

2.2.5。样品制备

(1)ICP-DRC-QMS和F-AAS测量。大米样本干烤食品处理器和re-grilled玛瑙研钵和杵。0.2000克的大米是加权分析天平和转移到容器PPFE船受到样品消化的微波炉。总之,大约2毫升的浓硝酸(65%)和1.0毫升的过氧化氢(34%)涌入消化容器。之后,大米样品消化在专用微波炉(多波PRO,安东洼地,格拉茨,奥地利)的温度程序控制。完整的消化后,船只被冷却到50°C。样品冷却到室温,然后转移到50毫升容量的玻璃瓶和体积与去离子水。这些解决方案然后分析ICP-DRC-QMS使用作为内部标准(内部标准集中在最终的解决方案是10 ng毫升⁻¹)。

(2)CV-AAS测量的水银。从技术上讲,大约100毫克的每一个大米样品重量在50毫升消化管,和1毫升的去离子水添加+ 2毫升集中HNO的混合物₃和HClO₄(1/1:v / v)和5毫升的H₂所以₄和加热30分钟在热板温度为230°C。冷却后,解决方案是转移到50毫升容量瓶和由去离子水50毫升的最后一卷。最终消化CV-AAS解决方案受到汞的分析。

2.2.6款。质量控制

质量控制,水稻证书参考材料(ERM-BC 211年从欧洲参考资料、比利时)用于砷的分析。DORM-2用于验证的分析方法为其他元素汞和飙升的实验。CRM的消化是由相同的大米样品制备过程。空白的总数和质量控制样品含有至少20%的总样本分析每个分析批。

2.3。数据分析

数据分析使用数据分析函数是由2020年Microsoft Excel版本(微软、美国)。有信心间隔级别被设置为95%。人类暴露于这些元素计算作为粮农组织的建议。

估计平均每日摄取这些化合物的越南消费者通过消费大米,大米产品计算根据方程(1)提议联合国粮食及农业组织(粮农组织)23]。

EDI_大米估计每日摄入这些元素(毫克一天⁻¹公斤⁻¹体重)大米消费。平均值越南成年男人和女人的体重58公斤,45公斤,分别。越南人民的平均消费大米是每人每天589克(24]。重金属的平均日摄入量估计计算平均浓度和范围的基础上,这些元素在水稻样本和大米消费。

3所示。结果与讨论

3.1。图的优点分析Multianalytical大米样品分析的技术

七个独立的解决方案(从1.000到50.000μ克/公斤)包括Cd,等多元素锌、铜、铅、镍、铬、钼,,,和作为内部标准(最终的浓度溶液中的10μg公斤⁻¹在稀硝酸)准备。所有的元素被icp分析如表示1。铟是作为内部标准和强度比率计算和拟合浓度的函数。因为使用的内部标准,icp测定的可靠性提高的重复性和再现性25]。在铁和锰的情况下,采用原子吸收光谱法,因为高浓度的大米样品和多原子离子干扰在icp (⁴⁰基于“增大化现实”技术¹⁶O⁺在⁵⁶菲⁺测量和⁴⁰基于“增大化现实”技术¹⁴N¹HgydF4y2Ba⁺,³⁹K¹⁶O⁺,⁴⁰基于“增大化现实”技术¹⁵N⁺等在⁵⁵锰⁺测量)26]。此外,汞被冷vapour-atomic吸收光谱法分析为了实现高选择性和灵敏度。线性范围、相关系数、LOD和分析方法的定量限表中列出1。

我们可以看到在桌子上1,介绍了分析方法的敏感性是足够高的直接量化的目标元素在大米样品微波酸性消化。此外,水稻样本的验证的分析方法分析了通过强化实验。这些元素的复苏的范围从(80±7.3)% (118±15.3)%。和Hg,样品制备的复苏是由通过认证的参考资料。ERM-BC211和宿舍2认证的参考资料是用于验证和Hg,分别。相应的复苏和Hg(99±5.5) %和% (90±7.8)。

3.2。申请实际样品的分析

大米样品进行分析后酸性微波消化使用烤箱或其他制备方法如前所述。总共70份水稻样本进行分析,这些元素的浓度在大米样品报告在表S3补充信息。所有元素的浓度单位表S3提出了重金属的毫克每千克干重量的样品(毫克公斤吗⁻¹)。每个元素的浓度的比较在两种采样区域如图2。的平均值和范围分析元素的浓度在subrice样本,收集在红河三角洲和采矿活动的区域,也是计算表中给出2。此外,分析数据与最近的一些出版物相比,这项研究也显示在这张桌子。

重金属和砷的总量分析水稻样本提出了表S3补充信息。锰的浓度在水稻获得最高其次是铁的浓度。因此,平均浓度(毫克公斤⁻¹干体重)大米样品中元素的减少的Mn(19.268) >铁(13.624)>锌(8.163)>铜(3.138)>镍(0.384)> Cr(0.296) >有限公司(0.115),(0.279)> > Cd (0.111) > Pb (0.075) > Hg (0.007) > (< LOD)。

可以清楚地看到在桌子上S3的平均值浓度的重金属和砷在两个sub-rice样本收集从红河三角洲和采矿活动区域有显著不同。最近报道,铅浓度升高和其他元素被发现在越南矿业活动区域(32]。大多数分析大米样本中重金属浓度矿业活动区域高于大米来自红河三角洲。例如,大米样品的平均浓度的Cd收集从矿业活动区域大约是2.5倍,在水稻样本红河三角洲。然而,在两个使锌的浓度是相似的。Se在所有收集的大米样品浓度低于检测限。在水星,几个样品收集从矿业活动区域发现了在一个非常低的浓度。大米和重金属的平均浓度与样品范围值如表所示2。在越南大米样品中元素浓度类似的外国大米样本如表所示。而言,与越南大米样品中重金属的浓度,在这项研究中,这是高于报道在以前的出版物。它可以解释说,大米样品在之前的出版物只有在红河三角洲(5]或少量的大米样品进行分析(只有3米样品)31日]。

3.3。评估的日常摄入这些元素通过大米消耗量

估计每日摄入这些元素通过大米消费计算通过使用方程(1),表中给出3。

3.3.1。砷

,如金属,是有毒的植物和动物。水稻吸收更有效地比其他谷物,主要来自受污染的水稻土和灌溉用水和其他来源像杀虫剂或化肥。水稻生长在受污染的水稻土可以积累高浓度的砷和增加的转移从土壤到大米。此外,最大残余大米的无机砷水平低于0.2毫克公斤⁻¹根据欧洲理事会和美国食品和药物管理局常客和越南标准设置的最大浓度总在大米(总砷低于1.0毫克公斤⁻¹)。我们可以看到在桌子上S3在补充材料,70年的平均浓度为0.115毫克公斤大米样品⁻¹和范围是0.052毫克公斤⁻¹0.328毫克公斤⁻¹。所有分析大米样品含砷的越南国家标准以下。然而,只有几米样品(4样品,大约5.7%的总收集样本)包含的是更高的最高级别根据欧洲理事会和美国食品和药物管理局。此外,这些大米样品的物种形成相关化合物的分析应该考虑为了区分无机和有机砷物种。总砷和砷化合物的吸收机制总结了水稻物种在最近的出版物(33]。几个因素,如种植季节,水稻物种,和类型的土壤(磷、硫、铁、锰等内容)在水稻影响砷的吸收。

人道的暴露于砷可能包括吸入空气中的尘埃、水和食物消费,和皮肤接触的土壤和水。估计每日摄取的矿业活动区域,从大米消费增长在红河三角洲表所示3。估计每日摄取的男人和女人是0.0012毫克的一天⁻¹公斤⁻¹(范围0.0005 - -0.0033毫克⁻¹公斤⁻¹)和0.0015毫克⁻¹公斤⁻¹(范围0.0007 - -0.0043毫克⁻¹公斤⁻¹)。砷的暂定每周摄入(PTWI)根据《食品法典》标准是0.0021毫克公斤⁻¹每天的体重。因此,估计每日摄入砷通过大米消费在这项研究中低于《食品法典》标准。

3.3.2。镉

在这项研究中,Cd 70年大米样品的浓度范围从0.005到0.480毫克公斤⁻¹和平均浓度为0.111毫克公斤⁻¹。Cd 70年大米样品的平均浓度低于精白米(0.4毫克公斤法典标准⁻¹干体重)除了三个样本收集从矿业活动区域(TN8 TN11, TN12) (34,35]。此外,平均35个大米样品中镉的浓度从矿业活动收集区域大约是2.5倍浓度在红河三角洲的大米收集提到的。Cd的机制吸收水稻种植对土壤污染的研究进行了总结李回族et al。33]。Cd的平均日摄入量估计男人和女人通过大米消费为0.0011毫克⁻¹公斤⁻¹和0.0014毫克的一天⁻¹公斤⁻¹,分别。人类暴露于Cd通过大米消费的潜在收获矿业活动区域也高于其他地区。Cd的临时每日耐受摄入量是0.00082毫克公斤⁻¹根据法典。因此,估计每日摄取的Cd在本研究通过水稻高于从法典标准。因此,行动缓解这样的元素吸收的大米喜欢固定在土壤、生物修复、分子生物技术应注意。

3.3.3。铬

Cr中检测出74.5%的大米样品(70)和平均浓度0.296毫克公斤⁻¹,范围从0.004到1.223毫克公斤⁻¹。其他先前的研究表明,铬的浓度之间的线性相关性在大米和飙升的土壤已经被观察到36,37]。这意味着铬的主要贡献在水稻可以来自农业土壤污染。由于高毒理学的Cr,尤其是六价铬化合物,临时公差每日摄入总铬被定义为0.0033毫克公斤⁻¹一天⁻¹(38]。Cr通过大米消费的估计的日摄入量是0.003毫克⁻¹公斤⁻¹(0.0001 - -0.0124毫克⁻¹公斤⁻¹)和0.0039毫克⁻¹公斤⁻¹(0.0001 - -0.0160毫克⁻¹公斤⁻¹分别),越南女人和男人。

3.3.4。钴

公司70年大米样品的平均浓度为0.275毫克公斤⁻¹,范围从0.001毫克公斤⁻¹1.369毫克公斤⁻¹。有限公司红河三角洲的平均浓度是0.008毫克公斤大米样品⁻¹(0.001 - -0.018毫克公斤⁻¹)。与此同时,这样的元素在水稻的平均浓度采样在采矿活动区域是0.512毫克公斤⁻¹(0.021 - -1.369毫克公斤⁻¹)。因此,Co的浓度大米样品收集从矿业活动区域高于红河三角洲的大米样品。它可以解释为积累这样的元素在水稻灌溉用水,污染土壤或其他来源矿业活动区域(39]。有限公司在这些样品的浓度也高于先前的一项研究报告(31日]。公司的平均估计每日摄入量为越南女人和男人是0.0037毫克⁻¹公斤⁻¹和0.0028毫克的一天⁻¹公斤⁻¹。此外,没有文献报道临时公差每天摄入对人体健康的元素。

3.3.5。铜

所有收集的大米样品中检测出铜平均浓度3.138毫克公斤⁻¹和范围0.118 - 7.754毫克公斤⁻¹。本研究铜的平均浓度高于越南大米从以前的出版物(报告的样本5]。然而,这些大米样品中铜含量的浓度是同一级别的其他大米样品收集在其他国家如表所示2。估计每日摄入铜通过大米消费对越南女人和男人是0.0411毫克的一天⁻¹公斤⁻¹和0.0319毫克的一天⁻¹公斤⁻¹,分别。

3.3.6。铅

Pb在所有分析大米样品的平均浓度为0.075毫克公斤⁻¹和范围从0.03到0.177毫克公斤⁻¹。都分析了大米样品中铅的浓度低于最大残留水平根据《食品法典》标准(0.2毫克公斤⁻¹干体重整个商品)。大米样品中铅的浓度从矿业活动收集区也高于红河三角洲。大米中所包含的高浓度的铅收集/附近开采活动区域可以解释为这个元素从土壤农业转移到水稻在这些领域(32,40]。估计平均每日摄入量(不等式性质)的男人和女人是0.0008毫克⁻¹公斤⁻¹(0.0001 - -0.0018毫克⁻¹公斤⁻¹)和0.001毫克⁻¹公斤⁻¹(0.0001 - -0.0023毫克⁻¹公斤⁻¹),分别。估计每日摄入铅通过大米消费低于摄入量根据法典(0.003毫克⁻¹公斤⁻¹)。

3.3.7。锰

在大米样品中锰浓度的平均值为19.19毫克公斤⁻¹,范围从7.4到42.65毫克公斤⁻¹。Mn(27.92毫克公斤浓度越高⁻¹平均值)被发现在水稻样本收集从矿业活动区域相比,红河三角洲大米样品中该元素的浓度。此外,在大米样品中锰浓度在这项研究是高于以前的出版物,但是低于越南糙米(5]。

3.3.8。镍

在这项研究中,镍70年大米样品的平均浓度为0.384毫克公斤⁻¹(范围从DL - 1.234毫克公斤⁻¹)。与之前的研究相比,莳芳等人报道,越南大米样品中镍的浓度是0.869毫克公斤⁻¹。这意味着本研究的发现对镍的浓度较低的三倍。倪大米在这项研究中发现的浓度低于中国米饭的比较。

3.3.9。锌

在大米样品中锌的平均浓度在这个研究是8.155毫克公斤⁻¹。锌浓度的范围从5.341到11.653毫克公斤⁻¹。有趣的是,在大米样品中锌的浓度从这两个方面,收集在红河三角洲和采矿活动区域,是相同的浓度水平。与锌在韩国白米相比,泰国白米和澳大利亚的白米,越南白米的锌水平低是两倍。然而,锌的浓度在越南白米和中国米饭被观察到在同一水平。估计每日摄入锌通过大米消费对越南女人和男人是0.1068毫克的一天⁻¹公斤⁻¹和0.0826毫克的一天⁻¹公斤⁻¹,分别。

3.3.10。其他元素

在这个工作中,Se和汞的浓度也决定水稻样本。硒,硒在所有大米样品的浓度低于检测方法。与此同时,提出了在低浓度汞在几米样品,所有这些来自采矿活动区域。因此,大量的大米样品中汞测定收集从矿业活动区域以及受污染的土壤,或灌溉用水,应以可靠的证据来证实。估计每日摄入Se和Hg不是还提出了研究。

4所示。结论

在这项研究中,重金属的浓度,如Cd,铬、铜、铁、锰、镍、铅、硒和有毒元素,如砷、汞在水稻样本来自红河三角洲进行了分析和介绍。这个发现在这项研究中表明,在大米样品中重金属的浓度分析生长在采矿活动区域高于大米样品中重金属的浓度在红河三角洲收集除了Se和锌。此外,人体接触这些元素也被调查和实施。所有调查的临时每日摄取重金属是在可以接受的范围内除了Cd,根据《食品法典》标准。人类暴露于两个元素的进一步调查,Cd和,应该进行关于化学形式,吸收机制在水稻物种,这些元素和毒理学。

数据可用性

使用的数据来支持本研究的结果包括在本文中。

的利益冲突

作者宣称没有利益冲突。

确认

这项研究是由越南国家科学技术发展基金会(NAFOSTED)授予数量104.04 - -2017.19。

补充材料

表S1: ICP-DRC-QMS进行多元素分析的操作条件。表S2:操作条件的F-AAS铁和锰的测定。表S3:分析元素的浓度(毫克公斤⁻¹大米样品干重)。(补充材料)

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