发生、分布和生态风险评估的抗生素选择城市湖泊河内,越南

文摘

残留浓度的十五抗生素包括磺胺类药、喹诺酮类、大环内酯类,β-lactams,甲氧苄氨嘧啶在湖泊从河内市区,使用超高效液相色谱分析了越南,加上串联质谱(UPLC / MS-MS)阐明其发生和行为在城市环境。地表水,五个抗生素类的平均浓度降低的顺序:磺胺类药(117.9 ng / L) >β-lactams (31.28 ng / L) >喹诺酮(20.19 ng / L) >大环内酯类(17.74 ng / L) >甲氧苄氨嘧啶(8.93 ng / L)。虽然SMX的最高浓度检测在地表水806.5 ng / L,在沉积物只获得1.35 ng / g,因为他们的高水溶性。喹诺酮类药物被发现的最大浓度158.7 ng / L的笔水阶段而在沉积阶段4017 ng / g由于沉积物的亲和力。这些发现揭示了不同的命运和释放机制每个抗生素组的环境。生态风险评估隐含一些目标化合物,特别是,笔和AZM可能带来高风险的藻类水生生态系统。

1。介绍

抗生素被广泛用于保护人类和动物的健康或促进牲畜生长速度作为食品添加剂和抗生素的使用在世界上超过200000吨/年,抗生素消费正在上升1]。尽管抗生素作为生长促进剂广泛禁止在农业和畜牧业,它们可用于常规的传染病。它是不可否认的巨大好处的抗生素治疗细菌感染人类和动物。然而,医疗保健行业的发展需要相当大的后果相关抗生素由于其毒性生物和抗生素抗性基因的发生(ARGs)和抗生素耐药细菌(ARB)水生环境。出于这个原因,抗生素被归类为新兴污染物可能污染和引起对环境的不利影响,特别是淡水生态系统包括水、沉积物和水生生物。50%至90%的抗生素用于人类和动物通过尿液和粪便排泄父母和代谢物形成的混合环境通过废物流或雨水径流(2,3]。因此,抗生素被发现在所有环境隔间,例如,在地下水4)、饮用水(5- - - - - -7],废水[7)、地表水(8- - - - - -10],沉积物[11- - - - - -13),和污泥12]。这是不可避免的,水生生物有可能受到ecotoxic这些意想不到的抗生素残留通过食物链的影响开始第一次消费,例如,藻类(13),这意味着它可能威胁全球公共健康和生态安全。抗生素对水生生物的环境风险已经被报道在一些高收入国家,但它已稀缺的发展中国家如越南。

越南是世界上15日最多的国家在2019年人口超过9600万。在当前的背景下,对抗生素的需求迅速增加由于经济高速增长,城市化率,和更高的城市人口8]。事实上,2009年和2015年之间增加了双抗生素消费非常高的电阻率抗生素在越南14]。引人注目,抗生素和其他药物在越南可以很容易地在任何药店购买没有处方和不当使用的抗生素在发展中国家被报道在前面的文献[15]。同时,抗生素在环境中检测到的广泛出现,例如,地表水(8),废水从医院16,17],水产养殖[18,19),农业(20.,21),和制药厂家(20.]。然而,数据发布后对他们的命运是有限的流和行为在不同的环境条件。因此,重要的是注意评估其效果和生态环境中的抗生素在越南的风险。

西湖和日圆湖是最大的两个城市水库在首都河内,越南。多年来,这些集雨逐渐重要的水产养殖水源活动为当地居民的需要。虽然越南政府与惊人的环境污染问题一直在河内第二高人口密度的城市在越南,西湖和日元因此湖仍然发挥重要作用拘留盆地每天收到大量的市政治疗/未经处理的废水从城市运河。直到现在,有一些报告监测地表水中抗生素残留及其生态风险在河内,甚至没有报告他们的命运和运输在沉积阶段。在承认这些问题,本研究旨在提供一个全面的分析讨论,分布,在环境样品中抗生素残留的命运包括地表水和沉积物样品在西湖和日圆在越南湖。此外,抗生素的生态风险评估通过风险因素填补现有的知识空白。

2。材料和方法

2.1。标准和化学物质

目标化合物属于5家庭:(1)磺胺类药(SAs),包括磺胺甲恶唑(SMX),(2)喹诺酮类(qn),包括氧氟沙星(笔)、环丙沙星(CIP)、莫西沙星(MXF)和诺氟沙星(也),(3)大环内酯类(MLs),包括克拉霉素(CLR)和阿奇霉素(AZM), (4)β-lactams (β头孢克肟- ls),包括(CFM)、头孢噻肟(CTX),氯氨苄青霉素(CEC),头孢氨苄(排名),cefadroxil (CDX),阿莫西林(AMX)和氨苄青霉素(AMP),和(5)甲氧苄氨嘧啶(TMs),包括甲氧苄氨嘧啶(TMP)。15个目标抗生素从Sigma-Aldrich购买(美国)和国家药品质量控制(越南)。此外,ofloxacin-d3 azithromycin-d3, cefotaxime-d3钠替代标准选择抗生素,和sulfamethoxazol-d4被选为一个内部的量化标准样品。

2.2。研究区和取样收集

两个抽样地点在河内进行资本包括2019年西湖湖和日元。在河内的西湖是最大的湖岸边17公里的长度和面积530公顷。与发达国家不同的是,污水收集和处理系统在低收入和中等收入国家明显不够。作为娱乐的重要位置的周围的花园,宝塔,酒店,别墅,和其他游乐园,西湖不情愿地成为不必要的水库超过30渡槽接收废水直接从附近。同样,日元因此湖是一个复杂的小型和大型水库躺在河内的南部水域面积70公顷。大量的城市污水等河流的巫妖,金正日Nguu,流入日元因此湖。事实上,从这些河流被废水的一部分在日元污水处理厂位于旁边的湖容量200000³日元/前一天直接流入湖。值得一提的是,在两个湖泊水产养殖活动经常为当地市场提供了鱼。

抽样地点如图1。短暂、水和沉积物样本每一点,王(n= 11),y (n= 14)。样本保存在干净的容器在4^°C前处理和分析。

2.3。分析抗生素的

磺酰胺的浓度,喹诺酮类、大环内酯类β-lactams,甲氧苄氨嘧啶串联质谱测定配备高性能液相色谱(质/ MS)方法根据1696年《制药和个人护理产品的水,土壤、沉积物、有机固体残HPLC / MS / MS [21]。每500毫升的水样本过滤使用0.45μ玻璃纤维膜和酸化萃取前pH值2。接下来,50μL混合代理的解决方案(ofloxacin-d3: 2 ppm, azithromycin-d3: 2 ppm, cefotaxime-d3钠:20 ppm, sulfamethoxazol-d4: 5 ppm)和Na₂EDTA(500毫克)添加到水样本。绿洲HLB盒(6毫升,500毫克,水域,美国)条件与10毫升的甲醇,其次是6毫升的去离子水和6毫升盐酸(pH值2)水样前添加和加载通过税务师盒5 - 10毫升/分钟的流量。然后,墨盒洗了10毫升的去离子水和vacuum-dried 3 - 5分钟。下面的步骤是目标化合物筛选了6毫升的甲醇和2毫升的乙腈和甲醇的混合物(1:1 v / v)。最后,提取浓缩为1毫升氮流和分析下质/女士。

沉积物样品,大约5.0克湿样品就被掺入了50μL的替代标准,15毫升的磷酸盐缓冲剂(pH值0.2米,2),和20毫升的乙腈。样品用了5分钟,动摇与水平振动器在室温下30分钟,和离心机在1500 rpm,持续15分钟。这个提取过程重复两次。整个提取相结合,由真空旋转蒸发器蒸发到20毫升。接下来,一个解决方案Na的混合物₂EDTA(500毫克)和去离子水(200毫升)添加到提取。固相萃取过程进行了从沉积物样品中提取目标抗生素使用HLB墨盒,和下面的步骤是一样的水样本。

2.4。液体Chromatography-Tandem质谱分析

分析是由UPLC-ESI-MS /女士8040仪器(日本岛津公司、日本)积极电离模式。色谱分离进行Poroshel-C18列(15 cm×2.1毫米。dx2.7μ米,安捷伦)。包括流动相溶剂(0.3%甲酸(v / v)弗吉尼亚州0.1%甲酸铵水)在高效液相色谱中的应用(m / v)和溶剂B(乙腈:甲醇(v / v) 1: 1)。流率维持在0.25毫升/分钟以下梯度程序:流动相最初95%和5% B在一段4分钟,18分钟。然后,流动相的速度在1分钟下降到12%,继续在23分钟达到0%。这个流保持3分钟,增加到95%的流动相a列和样本盘温度稳定在40^°C和4^°C,分别。源和反溶剂温度在140举行^°C和350^°c .反溶剂和锥气率在400年和80年L h⁻¹。每个抗生素的优化参数如表所示1。

2.5。质量保证和质量控制

监控程序性能和基体效应,与每个样本代理化合物飙升。一个程序上的空白,同时分析了样本矩阵飙升每10实际样品检查分析过程的污染。仪器检出限(IDL)和仪器定量限制(IQL)中所描述的表2。检测的局限性(LOD)和定量的极限(定量限)的浓度之比信噪比(S / N)是3和10个,分别。在这项研究中,LOD范围内0.12 - -0.75 ng / L对水样和0.05 - -0.15 ng / g干重的沉积物。抗生素的回收率从115%到62不等的表面样品和沉积物样品的126%到65。

2.6。生态风险评估的抗生素

根据欧洲化学品管理局指南(22②),生态风险指数评估是基于最大测量环境浓度的比值(MEC)预测浓度没有影响(PNEC)中描述方程(1)。PNEC最低的是用于相同的物种:

有三个层次的风险,低风险的RQ从0.01到0.1,中等风险与中移动从0.1到1,中移动和高风险> 1 (23]。

此外,PNEC价值是由评估因素(AF)使用 NOEC没有观察到的效应浓度和EC50一半最大有效浓度。

3所示。结果与讨论

3.1。出现的抗生素地表水

15个目标中抗生素、TMP、SMX,笔,CLR是最常发现的化合物在100%的地表水样品MXF和CDX几乎水样本中发现西城。详细信息浓度的抗生素从西湖和日圆地表水湖表所示S1和S2补充信息。综上所述,五个抗生素类的平均浓度降低的顺序:磺胺类药(117.9 ng / L) >β-lactams (31.28 ng / L) >喹诺酮(20.19 ng / L) >大环内酯类(17.74 ng / L) >甲氧苄氨嘧啶(8.93 ng / L)。这可以解释说,磺胺类药和污染趋势β-lactams对于人类和动物,而使用喹诺酮类和大环内酯类主要用于人类1]。抗生素的检测频率在两个湖泊是72% AMP、CIP和MXF 54%, 46% CTX, 29%也和AZM。15抗生素的总浓度范围从40.3到674.0 ng / L(意思是:253.9 ng / L)在西湖和101 - 1753 ng / L(意思是:542.6 ng / L)日元因此湖。一般来说,大多数的抗生素被发现在西湖(WL)在低浓度相比日元因此湖(y),从城市河流包括接收处理和未经处理的污水河,金正日Nguu河,河和巫妖。特别是,这些河流流经城市地区发挥重要作用直接收集废水从家庭和商业建筑在河内。为个人、SMZ存在显著差异,笔,CLR, TMP王之间的观察和y ( )。SMZ的平均浓度,笔,CLR和TMP 7.51 ng / L, 33.2 ng / L, 1.75 ng / L和1.11 ng / L在西城而y记录在浓度为178.9 ng / L, 73.62 ng / L, 45.76 ng / L,分别和13.27 ng / L。根据不同的污染程度以及污染来源的特点,有一个湖泊之间的抗生素浓度的变化(24]。

总结抗生素在地表水从两个湖泊和世界各地的其他研究显示在表中3。研究抗生素在西城的发生模式类似于y。在这项研究中,磺酰胺是一个最丰富的抗生素类是无所不在的城市湖泊浓度从4.54到806.5 ng / L(意思是:117.7 ng / L)。同样,据报道,磺胺类抗生素是经常发现在地表水在越南8)、法国(26)、西班牙(25),德国(28),中国(27]。SMX的高检测频率可以从市政直接放电活动在河内,它反映了广泛使用的抗生素在人口稠密的城市。除此之外,情景应用程序也被称为化合物具有高溶解性以及在水中稳定性好(27]。值得注意的是异常高水平的SMX现场y中被发现。W14-SR (806.5 ng / L), y。W13-SR (459.9 ng / L), y。W11-SR (269.9 ng / L), y。W12-SR (158.8 ng / L)。相比其他网站在这项研究中,所有网站和明显的高浓度SMX位于城市运河如巫妖和金姆Nguu视为在河内污染最严重的河流。此外,两个引人注目的网站,y。W14-SR和y。W13-SR,日圆附近所以污水处理厂(WWTP)处理过的废水流入金Nguu河。 This observation for two greatest levels could be explained due to incomplete removal and the biotransformation of its acetylated form in anaerobic treatment unit [44]。事实上,某些文学文档说明结合SMX TMP经常用于提高治疗效果的目的(45]。可能的原因TMP和SMZ相对较丰富的模式被发现在这个研究和其他研究[32]。TMP的浓度范围从0.65到67.9 ng / L(意思是:8.93 ng / L),检测频率为100%,表明它们的广泛应用为人类治疗。

尽管抗生素的各种法规和管理国家之间有许多相似之处的发生全球抗生素地表水。在越南,喹诺酮类药物广泛用于各种感染和这组由笔表示。对喹诺酮类,笔是最主要的化合物的浓度范围28.18 - 158.7 ng / L(意思是:59.19 ng / L), CIP(意思是:1.33 ng / L), MXF (7.43 ng / L),也不(0.11 ng / L)在低浓度检测。这些结果与先前的研究中报道越南(8),拉丁美洲29日)和巴西(6]。喹诺酮抗生素,笔是观察到非常高的浓度在城市医院废水(16),这意味着笔是广泛用于人类治疗。另一方面,它很容易购买任何药物,抗生素,在越南自我药疗是一种常见的做法。因此,它表明家庭的一个重要来源笔到废物流。这些抗生素的污染水平较低可能是由于他们的光敏感度和对沉积物吸附(1]。除此之外,使用喹诺酮类,如CIP和也没有被禁止在水产养殖在越南很长时间了。

浓度的大环内酯类(CLR和AZM)在西城的范围< MQL 243 ng / L。显然,CLR出现在所有样本平均浓度30.04 ng / L和CLR的最高级别是243 ng / L网站y。W14-SR。相比之下,低检测频率AZM (DF = 29%)可以归因于这种抗生素的低消费在城市地区。因为CLR的价格(0.43美元/片/ 250毫克)显著低于AZM(5.19美元/瓶/ 200毫克/毫升)和CLR是最常见的一种抗生素在越南46),这是不足为奇的浓度AZM远低于CLR的研究( )。因此,这种业务模式AZM似乎不同于发现在发达国家,例如,新加坡(37)、伊朗(38)和西班牙(39),AZM是一个丰富的大环内脂类抗菌素,检测频率非常高。

在七个调查β-lactams, AMP是最普遍的β-lactams (DF = 72%),其次是CTX (DF = 46%)、AMX (DF = 25%),它(DF = 21%),和CEC (DF = 21%)浓度范围总结表1。个人的最高浓度抗生素被发现在1572 ng / L CFM日元因此湖(YSL的网站。W08)。本研究观察到高水平的污染由CEC和AMX在两个站点,王。W03 (CEC: 301.3 ng / L;AMX: 221.3 ng / L)和王。W06 (CEC: 215.4 ng / L;AMX: 157.8 ng / L)的西湖。是销售的最常见的抗生素在越南,AMP发现污染水平从发现到70.14 ng / L(意思是:32.27 ng / L)在两个湖泊可能来源于人类医学和消费在废水处理不完全消除。另一方面,大量的音箱可以可辩解的,音箱是一种非处方药在越南广泛用于上呼吸道和消化道疾病,由于其可负担得起的价格。 For example, a statistical report in rural areas of Vietnam with low density population indicated that 62% of pediatric patients under five sought care at health facilities and drugstores for respiratory infections whileβ-lactams被用于90%的病例(47]。此外,尽管如此,CFM和CDX很少观察到(DF = 7%)地表水样品,因为人体可能迅速恶化。的不稳定性β-lactams通过吸附、阳光下的热降解和酶降解曾被证实在文献[48,49]。最终,β通过羟基化-lactams容易退化,乳沟,矿化二氧化碳和水。因此,β-lactams通常不视为严重的环境污染物(49]。

一般来说,β内酰胺抗生素可以忽略或被发现在低浓度在澳大利亚(类似报道49),中国(40,埃及41)和加纳(42尽管他们广泛的使用模式。

3.2。抗生素的存在和分布在两个城市湖泊沉积物

在沉积物中,只有6个抗生素、笔、CIP, MXF,而且,CLR, AZM,属于喹诺酮类、大环内酯类显示检测频率高而7βCEC内酰胺抗生素(CFM,排名,排名,积分,AMX, AMP)缺席和磺胺类药(SMX)和甲氧苄氨嘧啶(TMP)与低浓度很少被发现。15浓度抗生素沉积物从西湖和日元因此湖被显示在表中S2和S3(补充信息)。尽管有不同浓度的目标化合物,根据特征的浪费资源和每个站点的位置,抗生素在两个湖泊的命运模式是持续的与世界各地的报道。统计两个示例t笔以及说明水平显著升高,CIP, MXF,而且,CLR, AZM日元相比,西湖湖( )(图2)。

5调查人群的抗生素,喹诺酮类是无所不在地在沉积物中发现与最高频率从64%到100%不等,除了MXF只被发现在日元湖。指出,喹诺酮的吸附是非常强大的相比于其他抗生素(50]。笔不同浓度从3.51 ng / g 113.9 ng / g(意思是:32.6 ng / g, DF = 36%, DF = 36%)在西湖和范围从281.36 ng / g - 4017 ng / g(意思是:1416 ng / g, DF = 93%)日元因此湖。这些观察日元因此湖远高于那些发现在海河的沉积物(意思是:36.8 ng / g) (1Fengshuba水库)和(意思是:7.1 ng / g)在中国(13和在美国密西西比河流和明尼苏达州11]。同样,CIP被发现在100%的沉积物样品的浓度中位数31.91 ng / L和668.5 ng / L在西湖和日圆湖,分别。也不是主要检测化合物及其浓度(范围:57.32 ng / g 124.9纳克/克;意思是:57.32 ng / g)日元因此湖比高出两个数量级(水平范围:< MQL 48.25纳克/克;意思是:18.58 ng / g)在西湖。然而,这项研究了水平的巨大差异MXF两个湖泊之间。事实上,MXF的检测频率是64%的沉积物样品的0.14 ng / g到24.68 ng / g,而这种化合物在西湖完全缺席。一般来说,喹诺酮抗生素的污染沉积物来自西湖在一致性与其他研究;与此同时,那些观察到日圆湖被发现在更高水平相比其他国家的文学(1,11,12]。与发达国家的淡水水库不同,日圆湖是接收身体大量用水河内的主要都市地区城市污水。此外,调查网站非常高的浓度远从下水道水循环发生在许多的水域;因此,随着时间的推移积累和沉淀的抗生素沉积物。可以看出,喹诺酮类、大环内酯类检测在泥沙浓度和检测频率最高。除了广泛的消费在人类的药品,这可以解释为,喹诺酮类高湿地分布系数很容易吸附在沉积物10]。

氟喹诺酮类原料药的发生、磺酰胺类和四环素在沉积物在其他国家已经被很好地记录下来了。然而,很少的数据积累大环内酯类,如AZM和CLR的沉积物是可用的。由于这个原因,有必要调查和评估他们在沉积物发生模式。事实上,这项研究的结果说明了无处不在的存在选择的大环内酯类沉积物,特别是,CLR和AZM无处不在的DF从100%到82不等。尽管无处不在的检测大环内酯类,CLR在沉积物表明低浓度变化从0.23到0.79 ng / g(意思是:0.48 ng / g)在西湖和LOD 4.33 ng / g (1.36 ng / g)日元因此湖。一般来说,CLR的浓度的变化在两个城市湖泊似乎类似报道在电弧河在法国51]。巧合的是,paired-samplet测试表明,有一个显著的差异在两城市湖泊(AZM的浓度 )而AZM变化从0.23 ng / g 0.79 ng / g(意思是:0.48 ng / g)在西湖沉积物和那些被发现在更高浓度从7.56纳克/克到969.2 ng / g(意思是:169.9 ng / g)日元因此湖。在泥沙浓度AZM收集从日元湖在同一个数量级的发现在法国51]。此外,Feitosa-Felizzola和凯龙星[51)报道,AZM更相关的沉积物比CLR,因为它更大的疏水性51]。因此,AZM在沉积物的积累趋势远远高于CLR。的一个因素导致泥沙高浓度的抗生素是低流动条件(52]。在早期的研究中,Kolpin et al。53]证明了水平不同的医药和有机废水污染物包括抗生素随流量最高的水平和DF中发现低流动条件(40%)相比,高(近10%)和介质流(近10%)条件下53]。同时,有大量的流量通过两个城市湖泊,尤其是日元因此湖增加潜在的污染物积累不仅在地表水还在沉积物。

毫不奇怪,β-lactams没有检测到任何城市湖泊沉积物样品在这项研究由于其在水相,这是不符合中国的结果(13]。同样,SMX和TMP很少观察到沉积物,这可以解释说,与最低SMX有机碳水分配系数(K_OC)是最不疏水性化合物52]。抗生素污染趋势水平和沉积物的组成显示不同的模式与以往的研究相比1,52,54),检测频率β-lactams, SMX和TMP显著低于在中国(10]。

如图3,抗生素沉积物分布两个湖泊是评估,除了目标化合物浓度可以忽略或根本没有检测包括CFM、CTX、CEC,排名,积分,AMX, AMP。一般来说,配置模式的抗生素西湖比日元因此湖略有不同,这取决于很多因素。最主要的抗生素在日元是笔,占总数一半以上沉积物中目标化合物的浓度,而CIP贡献最高百分比从37%到97%的抗生素总额在西湖。因为笔的浓度明显高于其他抗生素获得了日元因此湖,这种化合物占百分率最高的沉积物。事实上,笔的最大污染水平被发现在一个浓度高达4017 ng / g(总数:7456 ng / g)在伊夫圣罗兰的网站。伊夫圣罗兰S11,其次是网站。S02 3717 ng / g笔的金额(总金额:5896 ng / g)。同样,据透露,国际马铃薯中心是一个主要贡献者抗生素,这是发现在沉积物显著水平不仅在西湖,而且日元因此湖。相比之下,AZM做出了小小的贡献从几个百分比的抗生素成分百分比总共抗生素浓度。

3.3。源和抗生素表面水和沉积物的命运

因为抗生素部分代谢和排泄,大量的这些化合物有可能进入废水流到城市河流之前积聚在沉积物。发生模式的抗生素沉积物表明这些化合物可能有类似的来源被释放从人为活动在城市地区55尽管不同浓度。正如上面提到的,在许多网站在日元湖,地表水河流系统的抗生素水平明显高于湖泊系统,这意味着城市河流的输入是一个重要的贡献者化合物的湖泊。值得注意的是目标化合物的发生可能影响point-contamination来源和非点源的来源包括消除未经处理/处理污水,污水外溢,和城市雨水径流(8]。在河内资本与人口密度非常高(大约有2300人/公里²)[56),两个调查地点遭受严重的城市污水导致人为活动。事实上,不恰当的使用抗生素是常见的做法在许多国家包括越南,这些化合物很容易交付自限性上呼吸道疾病没有任何处方(46]。因此,当前研究的结果表明,家庭扮演着重要的角色在放电的抗生素到废物流。另一方面,河内市区目前约40公立医院和无数的私人医院和医疗中心。值得注意的是,一直没有任何具体规定浓度的抗生素在环境中的越南,这引起了不完整的去除抗生素从常见的污水处理系统。根据越南卫生部报告2019年,五个抗生素通常是规定在医院由AMP,排名,CIP MXF, CLR。在这些化合物中,音箱,有超过60%的总使用在医院最常用的抗生素,这是类似于发生在这项研究中发现模式。同样,MXF的污染可能是与当前的状态,只有1.4%的总使用(57]。除了潜在的大量的抗生素废水[出院16,17),大量的SMX和TMP在这项研究暗示有一定量的鱼虾水产养殖中使用两个城市湖泊由于使用这些抗生素在越南虾虾苗到成人阶段农业(17]。此外,西湖和日元因此湖经常接收来自周围居民区的雨水径流,这意味着意想不到的固体废物种类的宠物粪便等动物往往是洗到水生环境中。尽管水平产生的抗生素从这些来源可能是微不足道的,存在兽医抗生素曾被认为在文献[9,52]。

抗生素的命运和运输取决于他们的物理化学性质58)和环境条件(27,49)通过他们的自然衰减(58]。事实上,不同的化合物具有不同的物理化学性质,将辛醇和水等分离系数(K_噢)、湿地分布系数(Kd)和他们的水溶性59]。例如,日志低K_噢抗生素(< 2.5)显示低这些化合物的吸附能力,使得他们往往存在于地表水。相比之下,抗生素具有高分子量和高日志K_噢强烈,这些沉积物(> 558]。在自然环境中,阳光被视为主要因素将包括水生系统的抗生素药物。光降解可能加速在其他情况下,例如,pH值、温度、总有机碳(TOC)和金属阳离子(60]。在早期的研究中,蒂姆et al。49证明的退化β-lactams可能影响光降解与水解和微生物活动。值得注意的是,这些化合物很容易退化,阳光(1千瓦/ m²从3.2到7.0),短有半数住h (49]。因此,β内酰胺抗生素似乎微不足道的表面水和沉积物不仅在这项研究也在世界各地的其他研究。除了光解的退化,生物降解发生酶促反应,在转换过程中扮演着很重要的角色的抗生素在环境中,虽然它可能需要更长的时间降解的时间,尤其是在厌氧条件下(59]。例如,有很多微生物物种转化和降解抗生素的芽孢杆菌sp。,肠杆菌属sp。,加氏乳杆菌退化的74、96和100%的CIP(初始水平:5 mg / L)后14天(61年]。一般来说,喹诺酮类说明顽固的水和沉积物中生物降解(62年),根据微生物的分布和概要文件。这些化合物可能的原因经常被发现在不同的污染水平在同一储层在这项研究中。另一方面,在沉积阶段,微生物降解往往是更积极比水相由于微生物降解活动是至关重要的(59]。另外,湖泊水文因素可能影响抗生素的命运在水和沉积物63年]。但是,很难确定结合水文、化学因素的命运和运输的抗生素在水沙阶段(13]。

3.4。湿地分布系数的抗生素

为了更好地理解抗生素水平沉积物和水之间的动力学,Kd的抗生素抗生素浓度的分数计算泥沙和相应的浓度在水中52]。一般来说,抗生素的Kd值是重要的评估他们的单个化合物吸附特性的水生系统尽管这些值不是常数(10]。可以看出,Kd值在两个城市湖泊非常有价值。例如,Kd值的范围从124.5到61900 L /公斤为笔,从9469年到536000年为CIP L /公斤,从11.59到1787 L /公斤MXF,从53100年到544000年为和L /公斤。Kd值较低的化合物SMX (27.87 -256.5 L /公斤),CLR (27.7 -584.4 L /公斤),AZM (3700 - 114000 L /公斤),和TMP (42.21 - -552.2 L /公斤)。在喹诺酮类显示明显高于Kd值(平均值:104000 L /公斤),三个包括大环内酯类抗生素类,磺胺类药,和甲氧苄氨嘧啶Kd值平均值为14400,160年,分别和218.2 L /公斤。Kd值在当前的研究中获得更大的比计算在其他集雨[11,14,26由于泥沙高浓度的抗生素的这份报告。然而,有一个相对相似的订单减少Kd值如下:喹诺酮类>大环内酯类>磺酰胺类,这意味着强烈的喹诺酮的吸附在沉积物。换句话说,这些化合物相比更容易积累在沉积物与其他抗生素类别。的确,喹诺酮类沉积物和水平的主要化合物是许多数量级比水阶段。评估湿地中目标化合物的相互作用,在固相有机碳浓度是一个有意义的参数虽然有不同程度的湿地中交互的流域,因为多个条件(例如,物理化学性质、水文条件和矿物因子)。因此,如果环境因素不同,化合物的吸附沉积阶段将再次排入水(13]。

3.5。生态风险评估

由于有限的抗生素沉积物毒性数据,尤其是结果与底栖生物直接遭受负面影响抗生素污染的沉积物,这些化合物的综合生态风险只是在水生生态系统评估。NOEC和EC50的水生生物,包括初级消费者(例如,藻类),二级消费者(如甲壳类动物)和三级消费者(例如,鱼)在食物链从以前的文献获得如表所示S5补充信息。然后,抗生素的浓度没有影响(PNEC)预测计算的最小值NOEC或EC50总结如表S6(补充材料)。从获得的数据,研究化合物的RQ值在城市湖泊呈现在图4。值得注意的是,鱼或高水平的消费者相比,藻类NOEC和EC50较低,这意味着这些物种选择抗生素(更敏感64年]。

显然,笔的RQ值对于藻类高于1,表明这些化合物有害藻类的湖泊,这是符合报告的结果Zizhuyuan湖(65年],汉水[10),和巢湖66年]。此外,AZM可能导致高风险藻类,这可能是由于他们的高含量和低PNEC值。至于SMX, RQ价值被发现更大的湖1日元的甲壳类动物(Ceriodaphnia dubia)和鱼(Carassius auratus),这意味着这种化合物可能对淡水生物构成高生态风险。值得注意的是这些生物的代表不同的消费者,这反映了他们潜在的生物蓄积的有毒物质通过食物链。AMP,与此同时,CIP MXF也AMX, TMP不太可能在藻类,因为他们的风险因素的风险要小于0.1。相比与其他结果在不同的湖泊和河流,rq Zizhuyuan湖(抗生素是类似的65年和东江河流在中国13]。与抗生素的多个影响水生生物积累,抗生素抗性基因(ARGs)获得了越来越多的关注,应该控制为主。参数的演化和传播已被公认的在前面的文献显示潜在的不利影响在水生生态系统和公共卫生67年]。出于这个原因,它是重要的评估抗生素污染西湖以及日元因此湖,这是迫切需要控制自己的生态风险,因为这些湖泊水产养殖活动通常发生向城市提供大量的鱼市场。

4所示。结论

在当前的数据研究表明,大量的这些抗生素在水里是一致的沉积物而水平远高于其他研究世界各地。15中抗生素、12个目标化合物在地表水中发现只有八个抗生素属于4类沉积物中观察到,除了β内酰胺。结果表明广泛使用模式的个人在城市地区的家庭和医院可能抗生素的重要来源的废物流由于应用人类医学在污水处理和不完整切除。根据其理化特性和环境条件下,抗生素不同的命运和运输水和沉积物。值得注意的是,这两个湖泊持有高生态风险的笔和AZM和中等风险的几种抗生素。因此,要注意综合监控污染参数和arb释放城市湖泊和河流的水质安全控制在不久的将来。

数据可用性

数据和补充材料用于支持这项研究的结果包括在本文中。

的利益冲突

作者宣称没有利益冲突。

确认

本研究在经济上支持越南国立大学,河内(批准号TXTCN.19.03)。作者也要感谢Truong Thi金,二元同步通信。,for her support at the laboratory under the Research Centre for Environmental Technology and Sustainable Development, VNU University of Science, Vietnam National University, Hanoi.

补充材料

表S1。浓度的抗生素(ng / L)地表水样品在西湖表S2。浓度的抗生素(ng / L)地表水样品日元因此湖表S3。浓度的抗生素(ng / g)在西湖沉积物样品表S4。浓度的抗生素(ng / g)在日元因此湖表S5的沉积物样品。淡水水生动物毒性数据总结表S6的抗生素。总结抗生素的浓度预测没有影响(PNEC) NOEC或EC50。(补充材料)

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