删除的四环素溶液使用基于Polyanion-Modified红土的纳米复合材料

文摘

这项工作研究抗生素四环素(TC)的去除废水根据红土使用纳米复合材料改性聚阴离子,聚苯乙烯磺酸钠(PSS)。TC删除使用纳米复合材料的有效因素影响PSS-modified红土(NCPML)进行了优化,发现pH值4,固液比5毫克/毫升,接触时间180分钟。最高的TC去除最佳吸附条件下达到约88%。TC的吸附等温线和动力学吸附到NCPML是在良好的协议与朗缪尔pseudo-second-order模型,分别。NCPML材料的特点,考察了TC吸附前后泽塔(ζ)潜在的测量,Brunauer-Emmett-Teller(打赌)方法,和傅里叶变换红外光谱(ir)。TC吸附到NCPML被静电相互作用诱导,氢键和扩散作用。废水除TC效率约为94%,而五个再生后仍达到了66%。我们的研究显示,NCPML是TC的高性能吸附剂去除废水。

1。介绍

基于种基质的纳米复合材料混合吸附剂对污染物去除1- - - - - -3]。基本上,聚阳离子吸附在带负电荷的粘土形成的复合材料广泛应用于环境修复4,5]。各种有机污染物如除草剂(6),有机染料(7),重金属(8),和抗生素(9)被使用这些类型的组合。相反,聚阴离子吸附在带正电的矿物复合材料作为一种新型的抗生素去除尚未报道。

近年来,在越南水产养殖大规模发展和生产。然而,水产养殖对环境和鱼类加工产生污染物,尤其是水源。从水产养殖废水含有分解剩余食物来源,化学物质,和抗生素。许多家庭的抗生素用于治疗细菌(10]。抗生素四环素(TC)是一个很大的集团,被广泛用于治疗动物和人类疾病以及水产养殖的抗菌活动(11,12]。在TC组,四环素(TC),其分子结构如图1,是最常见的抗生素。TC不仅被广泛用于治疗疾病的动物,也用作动物饲料的一部分,加强有效的增长(13]。大量的TC是释放到溶液中,可以导致严重的问题对动物和人类健康14,15]。因此,研究了各种技术来消除TC (16]。

TC的著名方法去除包括吸附(13,17- - - - - -19)、高级氧化(20.],并使用催化剂降解[21)和膜生物反应器(22- - - - - -24]。很明显,吸附是一种流行的方法在发展中国家,因为许多矿物质或自然土壤可以减缓价格伪造或修改吸附剂(17,25- - - - - -27]。吸附被认为是一种绿色技术,使用更少的化学物质(28]。此外,吸附是一个通用的方法由于容易修改和监管的带电表面。相反,低选择性与常见的吸附剂是吸附技术的缺点[29日]。因此,一种新的污染物吸附剂去除始终是一个伟大的许多科学家感兴趣的话题。我们所知,TC的去除nanocomposite-based polyanion-coated红土土壤没有调查(16,30.]。

红土在热带国家比如越南很常见。材料修改了阴离子表面活性剂十二烷基硫酸钠(SDS)不同污染物的去除31日- - - - - -33]。然而,使用聚阴离子,如聚苯乙烯磺酸钠(PSS)修改红土土壤TC切除仍是一项新的研究。

包括界面和物理化学方法ζ潜在的测量,Brunauer-Emmett-Teller (BET)和傅里叶变换红外光谱(ir)是用来评价材料表征TC吸附前后的变化。TC的等温线和动力学上NCPML被实验考虑和理论模型系统地研究。NCPML的重用和TC删除应用程序在实际废水也进行这项工作。

2。材料和方法

2.1。材料

我们收集原始红土在Thach区,河内,越南。裸露的红土被视为在我们以前发表论文(32,33]。

强大的聚电解质与负电荷,聚苯乙烯磺酸钠(PSS)纯度≥98%,总经理是购自沙劳打电话(西班牙,欧盟)。能够允四环素(TC)从Sigma-Aldrich提供纯度≥95%(美国)。我们使用单价盐氯化钠(p。A,默克公司)研究吸附离子强度的影响。此外,盐酸强酸和强碱氢氧化钠(p。A,默克公司)被用来调节pH值的解决方案。酸度计(Presisa 900 -瑞士)使用商业玻璃电极用于监控对溶液pH值。用去离子水和准备的水解决方案在这个调查。

2.2。基于PSS-Modified红土的纳米复合材料

纳米复合材料是制作的基础上,在最优条件下PSS-modified红土。首先,红土完全混合通过震动100 mg / L (PSS在50 mM氯化钠和固液比5毫克/毫升的pH值4 150分钟。然后,固体材料被离心法分离之前,用去离子水清洗它。获得的nanocomposite-based PSS-modified红土形成,称为NCPML。

2.3。吸附研究

吸附的批处理技术被用来研究TC使用NCPML移除。首先,股票的解决方案的TC 100 mg / L的浓度是由溶解TC的准确性在甲醇和去离子水。然后,股票的解决方案被稀释给每天的解决方案。

不同数量的吸附剂混合了25毫升TC给定浓度的溶液100毫升厄伦美厄烧瓶25±2°C。一些重要影响因素TC删除如接触时间、吸附剂用量、pH值的解决方案,和离子强度是系统地调查。TC在水溶液的浓度都是检查紫外可见紫外)方法为277.4 nm使用uv - 1700光谱仪(日本岛津公司、日本)。TC去除效率计算由以下方程: 在哪里C_我和C_fTC的初始和最终浓度(毫克/升)。

下面的方程被用来确定TC吸附容量到NCPML材料: ΓTC的吸附容量来标示(毫克/克),C_e是TC平衡浓度(毫克/升),是体积的解决方案(L)和米吸附剂的质量(g)。

2.4。表征方法

的ζ潜在的测量和Brunauer-Emmett-Teller(打赌)方法被用来描述NCPML TC前后吸附材料。

泽塔(ζ)进行了潜在使用纳米z Zetasizer(英国莫尔文)。的ζ可能是由以下方程计算(34]: 在哪里电泳迁移率(μ女士⁻¹/ V·厘米⁻¹),的动态粘度液体(mPa·s),电真空介电常数(8.854×10⁻¹²·F / m)电解质溶液的相对介电常数不变。

选择方法是基于N₂材料上的吸附和解吸等温线的比表面积NCPML TC吸附前后使用表面分析仪,微粒学(美国GA 3000年三星Norcross)。

此外,我们还利用傅里叶变换红外(ir)光谱的不同振动组检查NCPML TC前后吸附。傅立叶变换红外光谱是由使用Affinity-1S(日本岛津公司、日本)。

2.5。吸附等温线和动力学建模

2.5.1。吸附等温线模型

需要申请一个合适的模型来深入理解吸附过程的机制。朗缪尔和弗伦德里希模型应用于适合TC等温线NCPML。

朗缪尔等温线方程(35)如下: 在哪里K_l(L / g)是朗缪尔常数,问_马克斯(毫克/ g)是最大的数量,和问_e(毫克/ g)是平衡的TC。

弗伦德里希模型描述的方程(36以下方程: 弗伦德里希常数在哪里吗K_F(毫克ⁿ⁻¹lⁿ/ g), 1 /吸附的强度n。

2.5.2。吸附动力学建模

符合一级和pseudo-second-order模型用于本研究。

符合一级动力学模型

pseudo-second-order的动力学模型描述以下方程: 在哪里问_e和问_t(毫克/克)吸附能力的TC到NCPML平衡和时间t分别为,k_1,k(1 /分钟)k_2,k(g / mg·分钟)为符合一级反应速率常数和pseudo-second-order吸附动力学,分别。

3所示。结果与讨论

3.1。TC吸附到NCPML有效条件

3.1.1。pH值的影响

pH值的影响在TC去除使用NCPML如图2。pH值效应的实验是在3 - 9的pH值范围进行,找出使用NCPML TC的最佳pH值删除。

图2表明TC删除使用NCPML达到最大酸碱4然后下降5到9。pK_一个TC值是3.3、7.7和9.7;因此,在pH值的范围3 - 9,TC存在于阳离子、两性离子,或阴离子形式在溶液pH值3.3,在pH值的范围3.3 - -7.7,7.7及以上的pH值,分别37]。在pH值4,表面的负电荷NCPML方便附加TC的阳离子和两性离子物种。这个结果是由其他研究人员(类似于以前的报告38]。当pH值增加从5到8,TC切除减少因为消极的部分TC两性离子形式增加。然而,在pH值≥8,减少观察吸附由于电子之间的排斥力增加阴离子TC和带负电荷的NCPML表面。在pH值3,红土的金属氧化物的一部分可能会溶解,所以TC删除也降低了。pH值4因此选择并保存使用NCPML TC移除。

3.1.2。接触时间的影响

接触时间对TC去除使用NCPML如图3。接触时间从15增加到240分钟。图3表明TC去除使用NCPML长大之前从61年的87%增加时间15 - 180分钟。当接触时间大于180分钟,TC去除效率下降无关紧要的,因为从NCPML PSS解吸。此外,三个复制的误差最小的180分钟,180分钟TC切除是最好的接触时间。

3.1.3。吸附剂用量的影响

有必要研究吸附剂用量的影响评估eco-effectiveness吸附剂。吸附剂用量对TC去除使用NCPML调查的范围1 - 8毫克/毫升,是显示在图4。我们可以看到在图4,TC删除增加吸附剂用量增加时从1到8毫克/毫升的结果增加净表面电荷或吸附剂的比表面积。TC高原去除效率是实现在5毫克/毫升88%当吸附剂的量没有明显变化超过5毫克/毫升。因此,我们使用5毫克/毫升NCPML进一步研究TC删除。

3.1.4。离子强度的影响

离子强度起着重要的作用在阳离子之间的库仑相互作用,两性离子或阴离子形式的TC和NCPML的负电荷。图5表明,TC去除效率增加当氯化钠浓度从0.1增加到10毫米,从10到100毫米减少生理盐水。结果建议TC去除影响通过改变氯化钠的浓度。深深理解离子强度的影响在使用NCPML TC移除,TC的等温吸附到NCPML是系统地调查和下面。

3.2。吸附等温线和TC到NCPML机制

等温吸附的TC NCPML在不同离子强度的氯化钠盐是一个实验研究和安装由朗缪尔和弗伦德里希模型(数据6和7)。等温吸附的主要参数的TC到NCPML 25±2°C展示在表1。表1和数字6和7表明,TC的等温吸附到NCPML朗缪尔模型所代表的比弗伦德里希。相关系数的值,当使用朗缪尔模型(R²> 0.99)大于使用弗伦德里希(R²> 0.92)。

数据6和7表明,离子强度强烈影响TC NCPML上的吸附等温线。吸附从1到10毫米随着氯化钠浓度的增加而增加,而这一趋势逆转时增加盐的范围10 - 50毫米。越高盐、低静电吸引诱导吸附。它表明,TC吸附到NCPML则由静电和nonelectrostatic交互low-ionic力量,但是静电吸引的主要驱动力TC吸附在high-ionic力量。

3.2.1之上。TC到NCPML吸附机制

TC到NCPML吸附机制的基础上预测了傅立叶变换红外光谱和选择方法以及ζ潜在的测量。

图8表明NCPML傅立叶变换红外光谱和NCPML后TC吸附是相似的。然而,烷基链分配在2927.94厘米⁻¹NCPML没有出现在TC NCPML后吸附的红外光谱。此外,许多新的峰波数从1200到2200厘米⁻¹出现在NCPML TC吸附后的光谱。分配的峰值为1747.51厘米⁻¹,1512.19厘米⁻¹,1255.66厘米⁻¹因为C = O拉伸的外观,地变形,NH₂弯曲,分别39]。傅立叶变换红外光谱显示TC NCPML表面上的发生通过疏水碳链之间的相互作用NCPML TC和自然有机物质。

图9显示了打赌NCPML TC吸附前后的结果。我们可以看到在图9的比表面积NCPML下降约15米²TC吸附后/ g(从42.39减少²27.51 m / g²/ g)。PSS-modified红土的平均孔隙宽度由使用Barrett-Joyner-Halenda检查(BJH)模型(40)的N次方₂吸附和解吸等温线是15.2和12.6 nm,分别。这些毛孔很容易由N₂打赌(BJH)方法表明,我们的材料是一种纳米复合材料。TC吸附后,平均孔隙减少,被发现10纳米。打赌结果表明,TC NCPML分子被成功了。

的ζ潜力是一个强大的工具来评估各种材料的充电行为通过许多研究人员(吸附技术41- - - - - -44]。在我们的研究中,我们还使用了ζ潜力的目的,确认到NCPML TC的吸附机制。的ζ潜在的红土,laterite-modified PSS (NCPML)和laterite-modified PSS后TC吸附测量pH值4。图10表明,ζ潜在的生红土是积极的(ζ= 6.49 mV),ζ的潜力NCPML负面是因为PSS分子的存在(ζ=−12.0 mV)。TC吸附后,NCPML几乎是普通弓箭了ζ0.121 mV的潜力。的ζ潜在的测量结果表明,吸附是由库仑相互作用积极和两性离子种类的TC和带负电荷的NCPML表面。

3.2.2。吸附动力学TC NCPML上

在本节中,我们研究了吸附动力学TC到NCPML TC含量不同。的数据符合一级和pseudo-second-order模型展示在表2。

表2显示符合一级pseudo-second-order比,高表达的相关系数(R²)pseudo-second-order TC浓度。此外,计算问_epseudo-second-order值(1.81、3.56和5.25毫克/克首次TC的浓度10日25日和50 mg / L,分别)类似于实验的(1.76,3.46,和5.11毫克/克10,25岁和50 mg / L,分别)。这意味着动力学吸附TC到NCPML同意pseudo-second-order模型。

3.3。吸附去除的TC在红土PSS和没有修改

去除效率的TC红土上有或没有修改PSS呈现在图11。图11显示的TC, TC初始浓度在10毫米10 mg / L氯化钠和pH值4从66.67%增加到87.09%,表面改性PSS的红土。红土带负电荷的表面改性后提高了TC去除效率的积极和两性离子物种之间通过静电吸引TC和带负电荷的NCPML表面。结果表示,laterite-modified PSS比红土土壤TC去除更有效。

3.4。重用潜力NCPML

有必要探讨再生材料评估的稳定性和可重用的潜力。物质经济复苏的过程中,我们通过以下步骤进行实验。首先,NCPML眠了0.1 M氢氧化钠和盐酸0.1 TC吸附后的浓度为10 mg / L。然后,我们使用一个离心分离机分离NCPML和液体。之后,NCPML与超纯水洗很多次达到中性pH值。在下一步,NCPML又重新激活了PSS残留(部分2.2。)。最后,再次使用NCPML删除10 mg / L TC在最好的条件下(部分3.1。)。重用NCPML材料通过使用盐酸和氢氧化钠在同一条件下进行,重复5次。图12显示了TC切除后使用NCPML五再生。很明显观察到,TC去除与回收的数量减少,但切除仍达到61%和66%,此前五再生盐酸和氢氧化钠。我们的结果表明,NCPML不仅廉价而且可重复使用的材料。

3.5。去除四环素废水

在这项研究中,我们还应用NCPML治疗TC在实际的水样本。水从鱼样本收集在太原省水产养殖池塘。样品被保存在聚乙烯瓶在冰箱里,然后,向实验室。我们进行TC删除示例2天内。TC删除从样本进行了4 pH值和接触时间180分钟。TC的紫外可见光谱抗生素在样例治疗前后以及之前和之后添加TC标准使用NCPML如图13。TC吸收波长为277.4 nm深深减少因为各种因素的影响在实际水在吸附过程中. .通过计算,TC去除效率达到81%,78%,和大约94%的样本添加5.0 mg / L TC标准;样品添加为10.0 mg / L TC标准,分别只有样品。大约94%在治疗去除效率高TC在鱼类养殖池塘。结果表明,NCPML eco-effective治疗TC从水环境抗生素,因为简单的修改,除效率。

4所示。结论

本研究调查了四环素去除使用nanocomposite-based从水溶液PSS-modified红土(NCPML)。包括不同的物理化学和界面的方法ζ潜力、傅立叶变换红外光谱和打赌被用来评估使用NCPML吸附去除TC。TC删除所选择的条件是pH值4,吸附剂用量5毫克/毫升,接触时间180分钟,10毫米氯化钠。吸附机制TC NCPML上由两个控制之间的静电吸引带负电荷NCPML表面和两性离子种类的TC和nonelectrostatic交互。吸附等温线的TC到NCPML依照朗缪尔吸附动力学模型,而同意与pseudo-second-order模型。TC删除使用NCPML五回收后得到了66%以上。除效率的TC在实际水样收集从鱼水产养殖池塘使用NCPML达到大约94%。这项工作表明,NCPML是小说和混合吸附剂从水环境抗生素的去除。

数据可用性

所有的数据和支持材料用于本研究包括在本文中。

的利益冲突

作者宣称没有利益冲突有关的出版。

确认

这项研究是由太原大学教育(TNUE)项目CS.2020.01数量。

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