日变化和空间分布对气溶胶样品中硫物种形成的影响评估的x射线吸收靠近边缘结构(黄嘌呤)

文摘

本文提供新的相关结果的影响日变化,垂直分布,排放源在硫K-edge黄嘌呤的气溶胶样品。所有气溶胶样品中使用的昼夜变化实验保存使用缺氧保护不锈钢圆筒(APSCs)和压控手套箱(PCGBs),是专门设计来防止氧化的硫状态点₁₀。进一步研究硫K-edge黄嘌呤光谱显示点₁₀样本由S (VI),即使在缺氧条件下保存。“排放源效应”的硫氧化态点₁₀是检查通过比较硫K-edge黄嘌呤光谱收集来自各种排放源在泰国南部,而“垂直分布效应”的硫氧化态点吗₁₀是用样本从屋顶收集从三个不同海拔最高的建筑物在泰国三大城市。分析结果表明,无论是“排放源”还是“垂直分布明显的特征指纹K-edge硫黄嘌呤在点谱₁₀。

1。介绍

硫物种形成的气溶胶粒子在地球能量平衡中扮演着关键角色和酸沉积1- - - - - -5]。许多一直努力加深了解和阐明硫酸盐气溶胶样品的氧化途径(6,7]。有一个重要的先例的使用x射线吸收附近的边缘结构(黄嘌呤)评估中硫的存在可吸入颗粒物(8]。在过去的十年中,有几个参考出版物表明气溶胶中最稳定的硫氧化态+ 6 (S (VI)) (9- - - - - -12]。这些发现支持了最近的实验数据表明(NH)₄)₂所以₄和卡索₄2 (H₂O)是显性的硫物种在气溶胶13]。尽管这些事实,有几个突出的问题和信息差距值得额外的研究澄清。情况就是这样为研究排放源的作用,昼夜变化,垂直分布对硫氧化态和硫K-edge黄嘌呤在点光谱₁₀。因为气体的转换₂对微粒可以显著改变硫氧化态,所有周围的硫物种都必须保存在缺氧条件下由于其相对较高的氧化速率在几个出版物(正如前面所讨论的那样14- - - - - -16]。

尽管气溶胶的空间动态运动,目前大多数的研究只集中于硫物种形成的粒度偏析在地面水平。到目前为止,研究主要集中在定义K-edge硫黄嘌呤的气溶胶样品收集的监测站点分类城市或偏远的农村。此外,样品一直收集尽可能接近源,而硫氧化态的测量样本网站相邻发射源在很大程度上被人们忽视了。也有研究硫物种形成的点₁₀作为一个高度的函数。的答案如何排放源和接近和垂直分布影响气溶胶的硫氧化态为理解气溶胶行为提供了重要的洞察力以及污染物的运输,最终影响缓解和政策。因此,本研究的总体目标(1)定性调查昼夜变化的影响在硫K-edge黄嘌呤点的光谱₁₀收集了在地面上,(2)分析硫K-edge黄嘌呤在点光谱₁₀样本收集各种排放源附近的代表生物质燃烧,燃烧原油、柴油排放,燃烧木材和交通尾气Songkla省,泰国南部,(3)进行定性调查的“高原效应”K-edge硫黄嘌呤在点光谱₁₀样品收集城市地点在曼谷、清迈和Hat-Yai,泰国。

2。材料和方法

2.1。样本收集和采样站点的描述

2.1.1。硫K-Edge黄嘌呤实验

黄嘌呤进行样品和标准测量光束线没有。8在暹罗光子实验室(17]。从x射线光子能量束运输通过光束线扫描InSb(111)安装在双晶体单色仪(见图1)。光束照亮了样本大小10毫米()1毫米()。图2显示设备设置测量荧光产生的样本。10厘米离子室充满气体混合物的N₂(30 mbar)他(983 mbar)是用来测量样品前的x射线强度。电离室吸收只有10%的梁强度通过电离产生的气体填充和小电流信号光束强度成正比。

样品发出的荧光x射线和记录使用13-channel锗探测器(GeD)或Lytle检测器(LyD)。格有优势的LyD分辨x射线荧光能量的能力。只使用一个数字窗口,K_α光子从硫。最后的光子计数是所有渠道长度的平均值。类似于电离室,LyD产生小电流信号对应的荧光x射线不仅硫,而且对其他元素存在于样品和散射光子从主光束。样品室被水淹没的氦气通过空气减少x射线吸收和散射。一层聚丙烯窗口是用来保护GeD的氦气,它可以通过检测器密封薄薄的铍扩散破坏真空低温恒温器的探测器。介绍了5毫米的最低气隙探测器间隙。从样品到探测器的距离7毫米和9毫米GeD和LyD,分别。

黄嘌呤光谱记录从2450 eV - 2520电动汽车与能源步骤0.2 eV和校准使用的最大吸收硫酸铁2481.4 eV (18]。吸光度是由荧光光子数的比值计算电离室探测器。所有QFF样本应用于胶粘剂的聚酰亚胺胶带,放置在一个45°角的光路的样品室。没有稀释,类似的方法被用于环境样品的制备。数据处理和定量黄嘌呤进行了分析使用雅典娜项目IFEFFIT电脑包(19]。

2.1.2。取样设备

环境空气样品通过使用Graseby-Anderson高容量空气采样器与TSP和点₁₀te - 6001,操作流速为1.4 m³最小值⁻¹。TSP和点₁₀样本收集47毫米绘画纸石英(QMFs)超细纤维过滤器。过滤器在800°C预热前12小时取样。暴露的过滤器被存储在一个冰箱在4°C到硫物种形成分析,防止挥发性化合物的蒸发。野外采样和重的过滤器进行符合美国环保局的指导标准操作程序点的采样和处理_2。5过滤器。注意所有过滤器被梅特勒-托利多体重AB204-S分析天平之前发送同步光研究所(公共机构),泰国。

2.1.3。尼达Bangkapi校园监控站点

点₁₀样本收集每三个小时27-hour一段时间(例如,,18.00 - -21.00,21.00 - -00.00,00.00 - -03.00,03.00 - -06.00,06.00 - -09.00,09.00 - -12.00,12.00 - -15.00,15.00 - -18.00,-21.00和18.00)在国家发展管理学院(尼达),泰国最具声望的高等教育研究生院委员会下,教育部在曼谷。昼夜变化的城市基准样本是在一个开放的领域位于尼达Bangkapi校园的西南侧,靠近Sereethai路,在这个地区最繁忙的道路之一。自监测站点离商场购物中心仅1公里Bangkapi, Tesco-Lotus Makro商店,它似乎是合理的假设点₁₀从这个网站收集代表气溶胶来自交通汽车尾气。如前所述,所有样品都聚集在绘画纸QM-A-type石英纤维过滤器(QFFs),和精心保存在一个压力控制手套箱(PCGB)与氮气净化,以避免气体转换₂对微粒。所有过滤器被安装在一个缺氧保护不锈钢圆筒(APSC)充满氮气(见图3和4)和仔细地交付给同步光研究所(SLRI)硫k-edge黄嘌呤光谱分析。

2.1.4。源集群监控网站

抽样进行连续超过三天(Songkla大学(事业单位),王子Hat-Yai校区),交通路口(TI),陆战队焚化炉(CI),卜Phokphand工厂(CPF) Songkla湖(SL),橡胶制造厂(RMF),总线终端(BT),垃圾焚烧炉(WI),烧烤节(BF) Petkrasem道路(PR)和侯尔香港山(KHH)站。BB和肺结核站采集空气样本代表最重要的空气质量。因此,3小时样本收集每天三次,以避免任何重载的空气颗粒物这三个站。

所有监测站点位于宋卡省,位于曼谷以南950公里人口超过132万人。十三个抽样地点被精心挑选来反映复杂的城市环境的混合商业,住宅,在这个省的工业区。抽样地点选择和分类排放源的性质。网站描述在下面的表中给出了1。

集群我
基线采样站点集群进一步分为三组。

王子Songkla大学(事业单位)
站点位于离地面约3米高的教师环境管理,Songkla大学的王子和大约550远离市中心的主要道路,导致Hat-Yai。重要的是要注意,事业单位代表10月的采样周期(2007年10月24日至26日于)。这个网站被认为是城市居住区域。

宋卡湖监测站(SL)
它位于北面的约13公里处王子Songkla大学的宋卡湖,南部和西部的约14公里泰国湾。这监测站远非任何工业和交通排放来源,包括化学和冶金、这个地区和发电厂。因此,作为农村的基线监测站。Songkla 1 (SL1)和Songkla 2 (SL2)被用来代表7月的监测期(2007年7月27日至29日)和10月(2007年10月20至22日)。

Korhong希尔监测站(KHH)
它位于顶部Kor-Hong山海拔356米。这个网站是所有排放源的混合物在城市地区。因此,气团来自本站被认为是城市的基线。抽样是11月3日到5日进行的,2007年。

集群二世
这组包含抽样网站分为柴油和苯排放的来源。
三个取样站在这个集群分类。

巴士站(BT)
这个网站位于西南部的事业单位,从校园约1.4公里。大多数公共汽车柴油推动在这个领域,我们认为这个网站柴油排放的来源。空气样本集合进行从5日到2007年8月7日。

Petkrasam路(PR)
这个网站是Hat-Yai位于城市的心脏。这个网站面临交通堵塞的最沉重负担的柴油和汽油尾气排放。因此,气团来自这个地区主要是柴油和苯污染的排放。监控进行th-29th 8月27日,2007年。

交通十字路口(TI)
本站位于前面的十字路口交通事业单位附近乐购超市的大门。在东部,大约2.5公里Hat-Yai市中心靠近城市住宅区域。这个站被认为是交通繁忙区域和主要柴油和苯污染的排放。空气样本收集从5日到7月7日,2007年。

集群三世
这个集群包含网站分为工业排放的来源。两个取样站在这个集群分类。

卜Phokphand工厂(CP)
这个网站是位于CP鱼罐头厂。这个工厂是在泰国最大的商业企业集团的一部分。我们认为这是一个粗糙的燃油排放源之一。监控是2007年7月24日至26日进行的。

胶板制造工厂(RMF1和RMF2)
这个车站位于Tumbol Tungwan, Hat-Yai区。这个工厂通常使用帕拉胶治疗作为燃料的制造过程。橡胶板是接受高温和高压蒸汽,然后用硫酸净化解决方案。对位橡胶树被用作燃料的这一过程,因此,我们认为这是一种混合对位橡胶树燃烧排放,乳胶粒子和硫酸气溶胶也预期。空气样本收集从7月30日到2007年8月1日(RMF1)和从2日到2007年8月4日(RMF2)。

集群四世
这组包含抽样网站分为生物质燃烧的网站。我们进一步分类网站分成两个子组,如下所示。

帕拉橡胶树燃烧(PTB)
本站位于Namom区,宋卡省,可以被视为一种对位橡胶树燃烧排放。空气样本收集11月18日,2007年。

生物质燃烧(BB)
这个车站位于Satingpra地区的稻田,宋卡省。删除稻草离开作物收获后通过燃烧可以限制病菌,但会导致严重的空气污染问题在这个地区。这个站被认为是生物质燃烧排放的来源。于2007年11月16日进行抽样。

集群V
这个集群分为旧轮胎,临床废物和木炭燃烧的网站。我们进一步分类网站分为以下三个组。

尸体焚化炉(CI)
这个站是Kor-Hong神庙的一部分,位于北部,TI约1.5公里。从木材和轮胎通常用作燃料的尸体焚烧,这个网站被认为是木材和轮胎燃烧的排放源。这个网站是2007年7月19日th-21st的采样周期。

废物焚化炉(WI)
这个网站是位于城市中心,属于Hat-Yai城的直辖市。自城市垃圾焚烧是一种异构混合固体废物和燃烧燃料,这个网站可以被认为是一种固体废物焚烧和柴油机尾气排放。空气样本收集从28日到8月30日,2007年。

烧烤节(BF)
这个网站顶部位于大学校园在自然资源学院建筑屋顶。烧烤节已成为一年一度的传统是在8月第二周举行。第四十届烧烤节是星期三,2007年8月15日。这个网站可以被看作是一个发射的木炭燃烧排放。空气样本来自to18th 8月15日,2007年。此外,同样重要的是要强调,没有障碍物附近的取样设备在所有网站,战略定位是容易接近的风从四面八方。

2.1.5节讨论。垂直采样地点

所有三个抽样地点位于曼谷市中心,清迈Hat-Yai,代表这个国家的首都和最大城市和大城市泰国北部和南部地区。空气样本收集三个小时时间(也就是三个不同的高度。,9.00点- 12.00点)Bai-Yoke套房酒店天文台网站(即。第1层:38 m;2级:158;3级:离地面328米),在呢Duangtawan酒店天文台网站(即。第1层:12米;2级:52米;3级:离地面152米)和在诺富特呢Hat-Yai酒店天文台网站(即。第1层:30米;2级:60米;离地面3级:125米),监控网站的曼谷、清迈和Hat-Yai订单(见表1)。

而交通排放被认为是曼谷大气中空气污染物的主要来源,农业在清迈燃烧是主要的空气污染问题。高浓度的曼谷交通排放渣料样品,在清迈的样本可能会包含工业排放和木材燃烧的证据。Hat-Yai位于西海岸的只有30公里泰国湾,所以很可能气溶胶样本这个网站将包含海盐和生物质燃烧的痕迹。

3所示。结果

图5说明了九的昼夜变化K-edge硫黄嘌呤点的光谱₁₀保存在APSC和PCGB充满氮气前黄嘌呤在SLRI分析。有三个功能,这是常见的硫K-edge黄嘌呤谱:(a)“pre-edge”地区,代表了能源排放2450 - 2465 eV和指向的区域能量低于主要吸收边缘;(b)靠近边缘的地区,这指的是在白线(即5 eV宽区域。,the main peak), located at the “post-edge” region, which denotes the region greater than 2490 eV outside the absorption edge. Based on the results from nine sulfur K-edge XANES spectra, one can deduce that all S species in PM₁₀分享类似的谱结构。点₁₀样品似乎都显示一个相对平坦的preedge地区(即。,2450- - - - - -2650 eV), followed by a sharp main peak at 2482 eV, and a large postedge fluctuation that arises in the energy band of 2490–2510 eV (see Figure5)。这些结果与先前的报道是一致的关注K-edge硫黄嘌呤与不同粒径气溶胶光谱[11- - - - - -13]。

从高桥et al。结论微粒硫化合物是由S (VI),它可以推断,元素硫的氧化值收集在尼达Bangkapi校园也是+ 6,和合理的硫酸被物种。

图6展示了硫K-edge黄嘌呤光谱15点₁₀样本收集的各种排放源在Songkla省。类似于前面的硫K-edge黄嘌呤光谱检测到尼达Bangkapi校园,BT的光谱,公关,乐购,说明,和论坛显示preedge地区广泛的共鸣,可能由于叠加多个共振。所有15光谱,最大峰值出现在2482年的能源电动汽车,这是符合峰属于昼夜变化样本。尽管一些偏差之间的最大峰值强度的不同排放源样本,其他一些微妙的post-edge区域差异明显,特别是在随后的结构,似乎post-edge地区从2485年到2510年,电动汽车。先前的研究解读这一现象由于电子转换型形状共振,可受到各种类型的猫与硫酸盐离子绑定(20.,21]。这些差异在不同硫K-edge黄嘌呤光谱可以采取的“指纹”特征目标气溶胶与各种排放基线。

图8强调了硫酸的优势物种在城市气溶胶通过显示相对类似的硫K-edge黄嘌呤点的光谱₁₀收集在不同高度比较“昼夜变化”样本。类似的光谱特征点的观察₁₀收集在清迈,曼谷和Hat-Yai,无论采样高度的差异。基于t硫之间的正相关和光子的能量,似乎明智的考虑最高峰结构在2482 eV的结果大部分的年代(VI)记录在城市点₁₀。也是合理的假设硫酸铵和石膏总理候选人是基于先前所称这个地区的分类学研究(8,11,20.]。

此外,早期的研究显示,分子结构几乎没有影响1 s→3 p跃迁能的具体硫官能团,从而突出黄嘌呤的有用性分类元素硫的氧化值点₁₀(22- - - - - -24]。

4所示。讨论

4.1。“缺氧保护”对硫的影响K-Edge黄嘌呤点的光谱₁₀

探讨“缺氧保护”影响硫K-edge黄嘌呤点的光谱₁₀,QFF样本保存在APSC充满氮气完成后立即集合。同样重要的是要注意,所有filter-cutting过程进行内部PCGB充满氮气前黄嘌呤分析。

硫K-edge黄嘌呤点的光谱₁₀样品收集在不同时期证明主峰的位置相对一致的2482电动汽车没有任何峰转变的迹象在±0.5 eV无数气溶胶样品,表明硫颗粒成分不受昼夜变化的影响。适度制服K-edge硫黄嘌呤光谱表明,硫酸整个物种分布在交通站点是恒定的。这一发现是一致的相似的作品由高桥et al .,表明“缺氧保护”可能振荡的次要硫K-edge黄嘌呤在点光谱₁₀(11- - - - - -13]。

三个可以考虑这种现象的解释。首先,所有的硫化合物排放来源在城市大气环境是由硫酸(VI)和极有可能成为主流的物种。其次,气溶胶硫的氧化速度过快将所有微粒硫化合物转化为最稳定的氧化态+ 6之前被运送到受体部位在尼达Bangkapi校园。

第三,硫化合物都完全氧化年代(VI)粒子的沉积后QFFs在三小时的采样周期。有趣的是,这一发现是在良好的协议与较早的研究中,为确定和量化应用黄嘌呤(S) (IV)物种气溶胶样品收集在青岛,中国东北[13]。东等人得出的结论是,亚硫酸盐是唯一拥有的硫氧化+ 4气溶胶中发现的数量,尤其是在大的粒子直径收集了2001年8月。

它也强调没有S (IV)的关键物种,然而,发现表面的气溶胶surface-sensitive转换电子/他提出来的离子产生黄嘌呤(13]。的点₁₀收集在尼达Bangkapi校园,适度的高反应性示踪气体(例如,阿,₃和哦激进)浓度从柴油发动机和其他交通燃烧可能释放硫氧化化合物和最终所有的硫氧化态转换为S (VI)。另外,硫的相对较低的吸收强度K-edge黄嘌呤的点₁₀收集从12.00点到15.00点可以被描述为“稀释效应”的结果引发的取消暖气团中午(见图5)。

4.2。“发射源”对硫的影响K-Edge黄嘌呤点的光谱₁₀

与昼夜变化运动的结果,相对振荡post-edge地区明显的硫酸,从而强调了错综复杂的成分在下午₁₀收集来自各种排放源(图6)。同样,白线更明显的排放源光谱强度波动。这些独特的光谱特性可以诊断为散度在“数量”和“物种形成的年代中发现点₁₀。有趣的是,不平滑的pre-edge地区主要在硫K-edge黄嘌呤CI谱,WI,论坛,事业单位,BB,肺结核(图6)。这可以归因于两个源信号的混合(即。,more variety of sulfur oxidation states) and the relatively low signal-to-noise ratio of S(VI) particularly in case of PTB and BB (i.e., low white line intensities due to high noise Baselines).

也值得一提的白线位置不同的硫化合物具有独特的能量。例如,元素,有机多硫化合物,硫醇,亚砜,亚硫酸盐,砜、磺酸盐、硫酸酯、硫酸和无机显示硫的峰值能量K-edge白线为2472.5,2473.0,2473.4,2475.8,2478.7,2480.2,2481.3,2482.5,和2482.5 eV,分别25]。因此,强烈的振荡在pre-edge揭示了关键信息在目标样本中各种硫物种(9]。

进一步调查硫磺K-edge黄嘌呤光谱特性(即为基准进行样品。,集群我)。Both SL1 and SL2 showed a considerably high level of reproducibility of pre-edges from 2470 eV to 2480 eV regardless of different sampling periods (see Figures6和7)。这种行为模式支持,人为排放和季节性影响扮演一个次要角色在这个监测站由于其距离Hat-Yai城市的市区结合“稀释效应”引发的清洁海洋气团来自泰国湾。

相比之下,光谱高原地区2473 eV - 2476 eV WI中发现展示了一个特殊的功能,不能解释为气候条件的差异由于相对类似的采样周期和位置(见图7和表1)。最令人信服的解释,因此,合理的将这种差异归因于复杂的固体废物材料燃烧WI的性质。此外,事业单位的相对类似的光谱特性,肺结核,RMF1, RMF2表示,帕拉橡胶树燃烧可能在下午管理发挥重要作用₁₀浓度在住宅区域,从而提高不利影响的担忧对位橡胶工业Hat-Yai这座城市的空气质量。

4.3。“垂直分布对硫的影响K-Edge黄嘌呤点的光谱₁₀

我们所知,这是第一份研究硫K-edge黄嘌呤点的光谱₁₀在同样的城市大气条件下在不同的海拔。所有的点₁₀收集来自三个不同的城市显示适度比较相似的光谱特性与昼夜变化监测样本在尼达Bangkapi校园如图5。相对较高的白天气温可能负责上升流的粒子,可由气团的对流换热表面边界层(SBL)城市边界层(UBL)。这种现象让气团,垂直相对同质的,主导城市边界层在曼谷,清迈和Hat-Yai观察。尽管差异“发射源”和“气候条件”在三个城市中,所有光谱特性都相同年代的主要成分(VI)如图8。

5。结论

几个问题是解决对因素影响硫K-edge黄嘌呤点的光谱₁₀收集来自不同地方不同采样高度。有三个共同的特征出现在所有K-edge硫黄嘌呤光谱:(a)“Pre-edge”地区,涉及2450 - 2465电动汽车的能量,这意味着该地区在吸收的能量低于重点优势,(b)“靠近边缘地区,立即指5 eV-wide区域包括白线区域(即。主峰),位于2482 eV,和(c)“Post-edge”区域,表示该地区超过2490 eV,吸收外边缘。“缺氧保护”和“排放源”明显改变了这种模式。进行了进一步的调查评估变更的微粒硫K-edge黄嘌呤光谱采样高度的函数。有趣的是,相对统一的硫K-edge黄嘌呤光谱中观察到所有点₁₀收集来自不同城市和采样时间。这项研究还确定,硫氧化态的点₁₀主要是被(VI)。

确认

批准执行这项工作的同步光研究所(社会团体)也承认支持地球环境研究所,中国科学院(IEECAS)。

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