纳米纤维素化合物的形态、电学性质及其在电容器组装中的应用

摘要

新材料的发展有力地推动了电气工业创新的兴起。新材料的特性正在改变工程师的设计范式。本文对纤维素纳米晶体薄膜的电学性能进行了测定。研究发现，湿度对纤维素纳米晶体的介电强度有影响。介电强度与工业介质纸相近。增塑剂的加入提高了材料的柔韧性，但降低了材料的介电强度。CNC的薄膜排列是有序的，从它们所显示的虹彩可以看出。用热重法测定薄膜的湿度。CNC薄膜用于组装电容器，并与用介质纸组装的电容器进行比较。

1.介绍

纤维素纳米晶体是从它们纤维素[衍生的材料1］.当纤维素的无定形部分被去除时，纳米纤维素就产生了。在此之后，晶体部分留在材料上[2那3.］.CNC的结晶度比普通纤维素高。CNC具有比普通纤维素更高的存储和模量。

由于CNC的结晶度较高，它也具有比正常纤维素更高的化学稳定性。根据Kumar-Mishra等。[4.目前，专家们正把注意力集中在液体和气体材料的屏障、生物医学、水净化等应用上。然而，基于纳米纤维素的低生态足迹介质片的出现正在前沿研究中兴起[5.]，作为纳米复合电介质的替代品[6.］.关于数控机床的机械性能和化学性能已有报道，但关于数控机床电气性能的报道却很少。有一些论文报道了用于组装电容器的CNC材料的使用[7.或用于组装电池[8.］.测量CNCS的介电性能的兴趣在于它们是电气应用的有希望的材料，因为其绝缘性能和改善的抗性，与纸张相比[7.-9.］.纤维素纳米晶体可以用来制造超级电容器、电池、电动机或电力变压器，而不是介电纸。然而，有关cnc的电学性质和介电行为的论文很少。在电气工业中使用的许多产品含有介电纸;这种材料随着时间的推移会降解或吸收湿度，导致其失去性能或失效，给供应商和用户造成经济损失。性能改善的产品将是替代它们的理想选择。cnc是一种经济可行的材料，具有有趣的特性，使其在能源领域具有潜在的应用价值。

在这篇报告中，我们测量了纯的和复合的CNC薄膜的介电性能以及电容器装置的应用。利用原子力显微镜(AFM)、热重分析(TGA)、偏振光显微镜(POM)和扫描电子显微镜(SEM)进行了表征。表征表明薄膜具有纤维素纳米晶体的有序相。电介质性能表明，CNCs可能是能源部门的一种工业感兴趣的材料，它们可以替代纸张，因为与纸张相比，CNCs改善了机械和化学性能，但吸湿性较差。实验结果表明，该薄膜具有制备电容器的潜力，是一种良好的介电材料。

2.材料和方法

纤维素是从棉花中提取。Impurities were removed by boiling the samples in a 0.75 N solution for 3 hours; after this period of time, the NaOH solution was replaced by a new one, and the cellulose was boiled again for 3 hours [10］.之后，用蒸馏水彻底冲洗纤维素，直到滤液的pH保持中性。然后用商用NaOCl在45℃下洗涤1.5 h。之后，用大量的蒸馏水清洗纤维素。然后将纤维素用0.05 N盐酸处理过夜，以去除半纤维素。之后，用蒸馏水清洗纤维素，并让其在50°C的烤箱中干燥。最后，干燥和纯化的纤维素在威利磨机中使用20目筛进行研磨。

使用纤维素粉末制备CNC。将一克纤维素置于玻璃反应器中，含有17.5ml H.₂所以_4.6.4. wt% and allowed to react at 45°C for 45 min. After the reaction, the solution was diluted by a factor of 10 with cold distilled water and allowed to settle; after it, the supernatant was discarded. Then, it was diluted again, and the process was repeated. The collected cellulose nanocrystals were dialyzed until the pH of the effluent remained constant or neutral. The purified nanocrystals were sonicated using a Sonics Vibra-Cell VCX 750 sonicator, at 65% output, until a colloidal suspension formed. The resulting solution was filtered using Whatman glass microfiber filters, for removing impurities introduced during sonication. The CNC suspension was dialyzed again for 2 days. Finally, the CNC suspension was spiked with toluene to avoid bacterial growth. The CNC suspension was placed in a chemical fridge. Aliquots of the CNC sample were taken and dried in an oven in order to determine gravimetrically the concentration of the CNC suspension. The measured concentration was 0.45 wt%. CNC films were prepared with the CNC suspension. About 60 mL of CNC suspension was placed in a beaker; then, the suspension was sonicated in a Branson sonicating bath for 5 minutes, and then, it was degassed for 10 minutes to avoid bubble formation on the surface of the film, as the bubbles would produce inhomogenous surfaces that would facilitate the pass of the electrical current. Then, the CNC suspension was placed on a Petri dish and dried in an oven at 50°C until completely dried, and then, they were placed in a desiccator to avoid exposition to environmental moisture. To make flexible CNC films, a drop of glycerol was added to CNC suspensions, stirred for 1 hour at 40°C, and then dried at 50°C in an oven.

采用CNC薄膜对电容器器件进行了测试。铝(Al)和数控板被切割(图1)，尺寸如下: mm(铝，CNC)和 毫米(铝)和15毫米(数控)。铝片的前处理采用两种等级的金刚砂纸(600和1200)进行抛光。铝片用蒸馏水洗涤，甲醇脱脂，室温(23℃)干燥。用三丰数字千分尺测量铝片的厚度。每张纸测量了三次。测量平均值为0.095 mm (95μm).电容器结构如图所示1．

2.1。表征

采用傅里叶变换红外光谱(FTIR)和原子力显微镜(AFM)对碳纳米管进行了表征。FTIR是由布鲁克分光光度计模型Equinox 55与ATR附件;在4000-750 cm的红外范围内进行分析^－1分辨率为2厘米^－1使用的64次扫描的平均值。在AFM显微镜用Nanosurf AFM完成，建模NAIO;表征是使用硅探针在接触模式下完成的。使用该软件Gwyddion 2.47图像进行分析。电特性通过测定CNC膜的介电强度，用Hipotronics公司制造，品牌哈贝尔与金细胞，变压器油中浸没先前干燥模型700。介电强度表征制成避免产生气泡的形成。数控膜的热性能用thermogravimetrical分析（TGA）测得的，通过使用TA Instruments热重分析仪TGA模型2050;分析用在氮气氛中以10℃/分钟的加热速率作出。用卡尔蔡司偏光显微镜，型号AX10观察薄膜;该显微镜具有MOTIC软件和摄像头。

对CNC薄膜进行扫描电子显微镜，研究其形貌特征，确认AFM结果。SEM是用Carl-Zeiss EVO MA 15完成的。一小片胶片被剪下来，放在碳带上。样品在1kv下观察，避免充电;在高真空无涂层条件下进行SEM表征。

电化学测试是在室温和吉尔交流恒电位器控制下进行的。循环伏安法在0 ~ 500 mV的电位范围内进行，循环1.5次，扫描速率分别为10 mV/s、20 mV/s、50 mV/s。电化学阻抗谱测试的交流电位幅值为10 mV，频率范围为0.1 Hz至30 kHz，每10年读数100次。

3.结果与讨论

CNC的特征在于几种方法。FTIR表征显示CNC样品具有通常存在于纤维素上的所有特征条带。这些带对应于OH，C-O-C和CH组。结果总结在表格中1．

桌子1显示CNC样品中含有纤维素的主要基团(CH₂，ch，哦和c-o-c）;这表明样品的介电行为应类似于纤维素的介电行为。OH基团的存在还应在纤维素膜的介电行为上发挥间接作用，因为它们有助于确认CNC在酸形式上。在CNC样品上没有中和或加入电解质，因此仅在样品上仅在OH和硫酸盐上进行。OH和硫酸盐基团有助于CNC样品的氢键，因为它们具有氧气和氢原子。氢键有助于样品的结晶度，疏水性和机械性能，如在干燥的酸形式上干燥时，它们不能再次溶解。CNC薄膜没有吸水，也不是它们再次溶解。

CNC薄膜的形貌如图所示2．CNC胶片(图2(一个)和2 (b))显示了表面的某些特征，通常是狭窄和拉长的。这些特征看起来像棒状，但是以微米为单位的。其余的表面是平坦的，大部分是光滑的。从光滑的表面，凸出数控薄膜的拉长特征。利用Gwyddion测量了样品上观测到的山的高度，结果是 ．这些山的长度是 那而直径是 ．形成薄膜的纳米晶体的尺寸在其他文献中也有报道[11];他们是 在长度和 直径。数据2 (c)和2 (d)用甘油显示CNC样品的表面。样品表面光滑，表面上有些特征看起来像小山;它们是由于样品的灵活性而形成的。样品上还有一些小的棒状特征。甘油样品的形态缺乏CNC胶片上的特征2(一个)和2 (b)．

数据3(一个)-3 (d)显示干燥5% CNC样品后形成的CNC薄膜的2D和3D图像。这个图很有趣，因为在胶片上有一些特征指向一个优选的方向，特别是在图中3 (c)和3（d）．在最后两幅图中，有朝向相同方向的线，它们之间主要是平行的。在样品上看到的线是由于材料的聚合物链的顺序而形成的;直线指向CNC的杆轴方向[12］.线与线之间的平均距离为 ．有报道称，CNC悬浮液形成的干燥膜保持了原悬浮液的质地和方向[13］.在这种情况下，样品暴露在磁场中，因此Fréedericksz转变发生，CNC棒排列成直线，而不是形成手性向列相。数据3(一个)和3 (b)显示聚合物薄膜表面的特征，可以在上述特征下方、靠近中心和图的右侧看到3(一个)．这些物体是CNC的附聚物;它们在CNC膜上凝聚。附聚物在图中具有优选的取向3(一个)和3 (b)；方向是直线的，如图所示3 (c)和3（d）．用Gwyddion测量了团聚体的尺寸;长度是 那虽然直径是 ．从图3.，可以推断电场的影响导致纳米晶体的排列和取向。羟丙基纤维素(HPC，一种纤维素衍生物)化合物在受到机械应力或浓度达到临界浓度时，在文献定向线中显示[12那14］.HPC/聚丙烯酰胺(HPC/PAAm)复合材料已用于布洛芬给药;他们在表面显示了布洛芬晶体，类似于图中所示的晶体3(一个)和3 (b)[14]. 羟乙基纤维素（HEC，一种纤维素衍生物）/聚丙烯酰胺（HEC/PAAm）复合物也被用作乙酰水杨酸作为活性化合物的药物递送[15］.乙酰水杨酸形成的晶体沉积在HEC/PAAm复合材料表面[15];晶体也与图中所示的晶体相似3(一个)和3 (b)，尽管晶体是由活性化合物形成的，就像布洛芬在HPC/PAAm上形成的那样，而不是纤维素化合物。

数字4.显示CNC膜和5wt％膜的型材。使用GWYDION软件从AFM显微照片获得这些型材。对于CNC电影，图4（a），发现了312 nm的平均高度。测量平均直径为2.408 μm。高度之间的差异的概要文件和图像的结果可能是由于一个事实,即概要文件以一条直线在图像跟踪,而高度测量直接在图像上考虑尽可能多的“凸起”。对于从5 wt%悬浮液中获得的CNC薄膜，样品的轮廓如图所示4（b）；这个剖面图与figure中所示的图形相对应3(一个)和3 (b)．附聚物位于图像轮廓的左侧部分。聚集体的高度是 那而测量的直径为 ．直径的测量值的相对于那些图的差3(一个)是，从轮廓测得的长度被带到与跟踪线所形成的角度接近45°，使得其覆盖尽可能多的聚集体，以及在图中所示的基板3(一个)．从图中的轮廓测量的直径4.近似于直角三角形的斜边， 那使用图中测量的长度和直径的值3(一个)．该层的厚度是通过在剖面中找到一个平台来测量的;这个高地是凝聚层的最低部分。测得的层平均厚度为 那层的平均高度为244.82 nm。

纤维素的电动行为总结在表中2．CNC样品具有类似于介电工业纸的介电强度。CNC样品没有添加剂;值得注意的是，其介电强度与工业介质纸的价值相匹配。发现CNC膜的湿度降低了介电强度;为了避免样品上的湿度，将CNC悬浮液在烘箱中干燥5天，然后放置在干燥器上;如果没有完成这些步骤，湿度进入了CNC薄膜。水分含量影响材料的绝缘行为[16］.甘油的加入使纸张的介电强度降低。甘油的作用是增加CNC膜的灵活性，因为CNC膜在纯态下是脆弱的。我们观察到，加入甘油的CNC薄膜柔韧性更强，脆性更小，但介电强度明显降低。这归因于甘油的存在，它对CNC薄膜有塑化作用;增塑剂增加了聚合物链的流动性。认为增塑剂嵌入在聚合物链之间，增加了自由体积。CNC链条之间塑化的存在使电的路径更容易。在我们的发现中，甘油干扰了CNC的介电特性，这与理论考虑一致。

用浓度为5%的CNC溶液制备的CNC薄膜具有较低的介电强度。众所周知，CNC在高浓度时以螺旋状排列，形成手性向列相。当电场存在时，纳米晶体倾向于沿给定方向排列，而不会形成螺旋状图案;这是由于Fréedericksz的转变。尝试用高度浓缩的CNC溶液形成一层膜，旨在避免手性向列模式，并使晶体的定向均匀，从而降低电流通过聚合物链的概率。然而，在我们的研究中，介电强度低于纯CNC薄膜。我们认为，这一结果可能是由于晶体与电场的取向，以一个优选的排列方向。然而，手性向列相可能使电流在薄膜中通过困难，因为每一层都有一个相对于相邻层旋转的方向。这两层的旋转使得电流在与前一层不同的方向上反弹，使得电流通过的时间比均匀取向晶体更长，而均匀取向晶体的偏移角将低于手性向列相引起的偏移角。如图所示5.；数字5(一个)显示具有手性向列排列的纤维素纳米晶体化合物中电流的通过。纤维素纳米晶体在干燥时保持手性向列排列[17那18］.所述胆甾相具有相对于相邻层的扭曲层，从而使材料具有不同方向;这种效应迫使电流找到电阻较小的区域通过电流。另一方面，图5 (b)显示具有长范围定向的晶体，无捻。当晶体以相同的方向定向时，较少的偏差并且因此对电流的通过较小的阻力。

介电强度的结果可能会引起电气工业的兴趣，因为CNCs可以形成与工业介质纸相同介电强度的化合物，但机械和化学性能有所改善，因为CNCs的较高结晶度改善了这些性能。由CNC制成的柔性化合物保留了介电特性，将成为一种具有工业兴趣的新材料。在能源部门的产品中，cnc是改进和替代电流介质纸的良好材料。

使用偏振光显微镜研究干燥膜的结晶布置;数字6.显示在交叉偏振镜下观察到的薄膜图像。样品呈彩虹色，典型的纤维素纳米晶体[19］.样品的彩虹色在图像中可以看到不同的颜色;它们是由薄膜的纤维素纳米晶体引起的，它与显微镜下的光相互作用，尽管样品没有显示出任何手性向列相的图案特征。起始溶液的浓度低于手性向列相形成时的浓度。然而，在图像中观察到的特征类似于油性条纹的纹理，这是在纤维素衍生物的手性向列相上发现的纹理;这表明在干燥过程中，纤维素纳米晶体有一定的顺序。

数字7.显示了在不同入射角度下观察到的CNC胶片的图像。胶片显示的彩虹色可以在图中看到7(一)那7 (b),7 (d)，不同的颜色被反射到薄膜的表面，如图所示7 (c)和7 (d)．这表明在干燥后，纤维素纳米晶体有时间自组织并有有序排列，因为彩虹色表明薄膜中有序纤维素纳米晶体引起的建设性光干涉的结果[20.］.在文献中有其他关于在聚苯乙烯培养皿上干燥的CNC膜的彩虹色的报道[13那21］.通过观察干燥膜上的彩虹色和不同颜色，证实膜上的纤维素纳米晶体排列有序，否则膜将是无色的，没有干涉，当光的角度变化时也不会显示不同的颜色。纤维素纳米晶体在干燥膜中的排列顺序对CNC膜的介电强度有影响。

数字8.示出了所述纤维素样品的热降解行为。数控膜样品损失在100℃下湿度为6％;该湿度是由于被困在聚合物层内nonevaporated水。将样品保持在250℃左右加热，并开始降低稳定;该温度之前，有纳米微晶纤维素的无显著下降。数控膜的起始温度是类似于在文献观察样品[22］.所观察到的降解行为是典型的纤维素[23]及纤维素衍生物[24，从退化温度开始急剧下降，然后达到一个平台。在400℃时，残渣约为11%，这残渣主要是由于存在纤维素分解产物，左旋葡聚糖[25］.然后在加热期间分解左葡聚糖;然后，它开始在低分子量烃中缓慢分解，直到在750°C的分析结束时达到另一种平台;最终残留物为3.27％。TGA表明膜上存在一些湿度。湿度具有降低介电强度的效果[11，因为薄膜中的水分子为电流打开了一条通道。降低薄膜的湿度可提高薄膜的介电强度。电介质纸的TGA如图所示。样品在280℃开始降解;然后，它遵循纤维素样品的典型降解过程[23并在380°C达到高原。最后的残留量约为22%。电介质纸的重量损失比CNC薄膜的重量损失要快，因为CNC样品由于CNC晶体表面的硫酸盐基团表现出更复杂的热行为。介质纸在较高的温度下会降解;CNC在较低的温度下会降解，因为CNC的硫酸盐基团是不稳定的，但介电纸有添加剂来提高其在电力变压器中的性能和承受电力变压器的温度;这就是为什么电介质纸的残渣比CNC样品高的原因。

数字9.给出了不同加工工艺下纯CNC薄膜的SEM显微照片。数字9（a）显示纯CNC薄膜的SEM显微照片。该薄膜的表面覆盖着CNC颗粒形成的棒状物，看起来像AFM在图中显示的棒状物2．SEM显微照片证实了微米棒在薄膜表面的存在。用Gwyddion软件测量了棒的尺寸，长度为 那虽然直径是 ．SEM测得的尺寸比AFM测得的尺寸要小。这可以解释为，由于一些影响，如尖端卷积和AFM尖端、薄膜表面和粒子之间的相互作用，产生了图像粒子的加宽，通过扫描电镜获得的尺寸通常较低[26］.大小的差异可能是由于被成像的样品的不同区域。

数字图9（b）显示了带有甘油的CNC薄膜的SEM显微照片。薄膜的表面大部分是光滑的，没有在CNC薄膜上观察到的棒。由于薄膜的柔韧性，在表面也可以观察到一些特征。观察到的特征是在胶片上有细小的线条和凹槽。

数字9 (c)显示了5 wt% CNC薄膜的SEM显微照片。薄膜看起来像AFM图像在图中3.．在薄膜表面也可以观察到平行线，如图所示3 (c)．在显微照片右下角的表面可以看到一些结块，如图所示3(一个)．SEM图像证实了图中观察到的特征的存在3.．图中线的方向9 (c)是用箭头标记的。

数字9 (d)示出了CNC膜和图的边缘的显微照片9 (e)边缘数控5 wt%。这些数字分别对应于figure的样本9（a）和9 (c)．这些薄膜被剪开，然后盖在碳带上。薄膜的厚度可以从图中得到。对于5%的样品，薄膜的厚度是175μm;对于CNC样品，厚度为29μm.薄膜厚度差异的原因是用于蒸发的样品的浓度不同。文献中报道了浓度、体积和样品制备等因素影响和确定CNC薄膜的厚度[27］.The profile of sample CNC 5 wt% is interesting, because the edge shows parallel lines, with an average separation of 1.97 μm。平行线是由发生在轴垂直于膜的表面CNC颗粒的层的顺序形成的。CNC样品显示所述颗粒的排序对薄膜边缘[28];在薄膜边缘的高倍率下可以观察到CNCs手性向列相的顺序[28］.在我们的浓缩薄膜中，CNCs不是以手性向列相排列的，但由于对样品施加了磁场，样品的对齐方向是给定的。在图的上方观察到的线9 (e)平行于薄膜表面，表明方向轴垂直于表面[28］.

为了证实数控薄膜具有良好的介电性能，构建了电容型塑料薄膜。塑料薄膜电容器由塑料薄膜和金属片点缀而成，其特性使其适用于各种应用:滤波、去耦、旁路、EMI抑制、脉冲耦合、阻塞和平滑[29］.塑料薄膜电容器在较宽的温度范围内非常稳定，可靠性好，寿命长[30.］.

数字10显示该设备的尼奎斯特图。在高频值处，观察到部分类电容的凹陷半圆(插入图)。半圆是电阻组合的结果;在这种情况下，它是一个极化电阻，这是金属/CNC接口的电荷转移电阻与总电容并联的总和，总电容是该接口的电容总和。此外，这个半圆与电极表面有缺陷(如气孔)有关[31］.在低频时，观察到另一个行为;直线略微倾斜到假想轴。这种行为表示设备在电极表面上存储充电的良好能力[32］.

一个等效电路(图10， inset)来模拟阻抗数据。电路中,是与该装置中的欧姆损耗，这主要是由于界面之间的接触电阻[欧姆电阻33］.该电阻为偏半圆与实轴( ）在高频率;为总电容，为极化电阻(偏半圆在中频率处的交点)，是Warburg阻抗，用于模拟在低频下观察到的行为。而不是电容元素（ )，采用恒相元素(CPE)来更好地拟合数据，并且由于电极表面不均匀[34](粗糙度、位错、杂质等)[35］.模拟参数值如表所示3.．

偏振电阻的高值表明累积在电极表面上的电荷在从介质屏障中插入或移除时很困难[36］.这验证了CNC作为介电材料的容量良好，可用于这种类型的应用。

数字11显示了器件在不同扫描速率(10 mV/s、20 mV/s和50 mV/s)下的循环伏安曲线。所有CV曲线均呈准矩形，表明电极材料和CNC膜由于其性能，在电容器中有潜在的应用前景[37那38］.当扫描速率为50 mV/s时，根据曲线形状得到最佳的扫描性能。在较低的扫描速率(10 mV/s和20 mV/s)下，曲线形状轻微地偏离矩形形状。这种行为可能是由于法拉第电容[39]和电子转移过程[40，在这种情况下，限制在10 mV/s和20 mV/s。

在介质纸的情况下，观察到类似于CNC的行为，在高频部分电容状的半圆和中低频率的准垂直线(图12)．然而，极化电阻更高(2278 kohms/cm)²)，而所得值为37.47 kohms/cm²）使用CNC设备。这种行为可以指示与CNC装置相比，介电纸具有较少的表面缺陷及其作为屏障的功能更有效。然而，对于不同的应用，优选偏振电阻值和积累两种材料电极表面上的电荷的能力。图等同电路12用于模拟的阻抗数据。模拟参数值如表所示4.．

数字13分别为介质纸在10 mV/s、20 mV/s、50 mV/s下的CV曲线。所有的CV曲线呈准矩形形状，与CNC在50 mV/s下观察到的相似。在这种情况下，法拉第电容和电子转移过程不受不同扫描速率的限制。

4.结论

开发电力工业中的新材料开启了将设备和机器改善到电力系统的机会。鉴于其良好的机械和热性能，CNC膜是在能量扇区中用作能量领域中的介质材料的良好选择。CNC膜显示出介电强度，其等于工业绝缘纸的值，表明CNC可以是用于制造介电部件的材料。由于CNC薄膜可以将其厚度降低到四倍，机会特别开通，以在小旋转机器的槽中获得横截面积。插槽中的可用区域，机器的效率越高。在制造薄膜期间，应该注意薄膜的操纵，并且在周围大气上，因为水分降低介电强度。甘油减少了薄膜的脆性，但降低了介电强度的值。电场对浓缩膜的效果降低了CNC膜的介电强度的值。如果CNC用于制造CNC的薄片，则可以改善介电强度。这部电影对它们的水分含量; if the value of humidity was lower, the dielectric strength of the material may be higher. The films showed iridescence; this suggests that the cellulose nanocrystals were ordered in the dry state. This phenomenon may increase the dielectric strength of the CNC films, as it makes the electrical current to find clearer zones for it to pass. The film synthesized from a 5 wt% suspension and exposed to an electrical field had an oriented morphology; however, its dielectric strength was lower than that of the CNC film. It is theorized that the layered orientation of the CNC films will make the pass of the electrical current difficult. SEM characterization confirmed the results of AFM, with some rods observed on the CNC films; the thickness of the films could be measured using this technique. The arrangement of the layers of CNC particles of the 5 wt% film could be observed by SEM, suggesting that the axis is arranged perpendicularly to the surface of the film. The results of the capacitor device suggest that CNC films have potential for capacitor fabrication and that the films are a good dielectric material. The best performance of the devices was obtained using a scan rate of 50 mV/s, with a deviation of a rectangular shape at lower scan rates, a behaviour caused by faradaic capacitance and by electron transfer processes.

数据可用性

用于支持这项研究结果的数据包括在文章中。

的利益冲突

作者声明不存在利益冲突。

致谢

本研究得到CONACyT的支持。我们感谢INEEL允许我们使用他们的设施。

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