胶体絮体结构与不稳定悬浮的动态属性

文摘

不稳定的胶体分散体系的动态行为进行了综述的絮状物的形成。絮体的几何结构的化学条件和地层力学预测宏观交通的关键属性。沉降和流变特性可以用分形维数的帮助(描述)集群之间的功能联系的数量()。它也是众所周知,水溶性聚合物的应用和聚合电解质,通常用作护发素或絮凝剂胶体分散体系,严重影响絮凝的过程。产生絮状物结构也是影响聚合物的应用。为了揭示角色的聚合物,聚合物的基本利率过程达到胶体界面和后续reconformation过程分为需要更稳定的吸附状态进行分析。透水絮体的性质和吸附聚合物(聚电解质)层上形成胶体表面仍需进一步的研究与非均匀多孔结构和动电学。

1。介绍

由于环境问题日益严峻的社会兴趣,界面现象和胶体粒子的行为吸引了注意力1]。大量的胶体粒子存在于土壤、水和空气环境。这些粒子有很大的比表面积,可以吸附各种化学物质。甚至不溶于水的物质,如二恶英、可以吸附和集中在胶粒表面的疏水性。如果允许胶体粒子与水流移动,它们可以作为不溶性载体物质。因此,重要的是要分析胶粒的传输特性来预测和控制运动和环境中化学物质的命运。胶体粒子的动态特性主要取决于絮凝的方法。因此,微胶粒的絮凝过程之间的关系和合成絮凝的宏观动力学的系统被认为是最基本的问题之一在考虑在水生环境中化学物质的状态和动态。图1展示了各种因素之间的关系控制絮凝过程和宏观性质与絮凝。如这个图所示,交通等特征的分离率和胶态分散体的流变特性在很大程度上是受絮体结构的影响。因此,许多胶粒的交通问题得到解决通过控制通过絮凝动力学絮体的几何结构。稍后将讨论,一个应用程序的水溶性聚合物,聚合电解质胶体表面亲和力将严重影响絮凝过程。然而,这个过程并不完全了解。在本文中,我们介绍我们的努力使用mono-dispersed球形胶体作为模型系统建立的方案研究的动态不稳定悬浮把重点放在胶体絮体的形成。尽管天然胶体显然不满足这个条件,我们的策略被证明是有用的介绍分形的概念,分析了系统速率理论的基础上,评价聚合物絮凝剂的作用。

2。天然絮凝和胶体粒子的行为

胶态分散体中遇到自然环境,如暂停粘土矿物和有机物质在土壤或浑浊的水,通常是热力学不稳定。如果胶体粒子接近在一起,一个普遍的范德华引力开始粒子之间的相互作用。因为这个原因,当胶体粒子相互带来接近由布朗运动的影响,流体运动,和/或重力,胶体粒子开始凝聚,最终形成大的絮体或聚合物。

絮凝的过程通常是通过速率理论分析。如果所有粒子与粒子之间的碰撞导致絮凝,絮凝率由粒子与粒子之间的碰撞是有限的;这种类型的絮凝被称为快速絮凝(或扩散限制聚集)。然而,它并不总是在现实中,由于胶体粒子在水中存在大量电荷,从而吸引反离子周围粒子的表面形成一个离子的气氛。离子的扩散层的发展将促使增加渗透压的溶剂在地区之间的差距的两个粒子表面带在一起。图2这种情况下的显示了一个示意图表示。发展的离子扩散层防止粒子粘附。换句话说,抑制了颗粒的絮凝能量势垒;因此,絮凝将显著降低的速率比快速絮凝。这种类型的絮凝叫慢絮凝(或reaction-limited聚合)。图3示意图显示之间的关系相互作用潜力和絮凝。在低盐浓度,一个积极的潜在导致生成粒子之间的斥力;因此,凝固的速度将变得缓慢。相对应的盐浓度的拐点缓慢快速絮凝称为临界聚沉浓度(CCC)。

在凝固缓慢的情况下,明显的絮凝并不总是诱导。随着离子强度的降低,倾向于保持多云将增加。即使水淡水区下游河口附近是浑浊的,水的透明度增加,海洋环境的方法。这是因为胶粒的絮凝或浑浊的组件不发生在水与低盐浓度和悬浮体的小感触不到的粒子沉降速度可以保持较低。另一方面,海水的含盐量高于CCC因为离子的扩散层被压缩诱导快速凝固;因此,解决大絮体的浑浊的组件。图4描述了生物初级生产过程所总结的•奥德姆(2];相当高的生物生产观察潮滩在沿海地区。潮汐的涨落引起海水和淡水的混合;这种混合提供的氧气大大有助于高生物产量。此外,聚合絮体的营养盐类收集大大有助于显著增加在生物生产能力。

另一方面,海水受污染地区,如东京湾并不总是变得透明,即使盐度高。这可能是由于有机物坚持浑浊的胶体粒子的表面。例如,当有机表面活化剂和蛋白质等大分子吸附在胶体粒子的表面,分子的热运动链,有固定端和预计像海草,防止凝固胶体粒子(图5)。这凝血抑制由于位阻的吸收大分子称为吸收聚合物链的空间稳定。猎人等人报道,水溶性天然有机物如腐殖质物质被吸附在胶体粒子如粘土矿物和金属氢氧化物,从而阻碍了凝固胶体粒子的河口(3,4]。

凝结的水处理和结算过程,包含胶体颗粒的物理化学条件在该地区人工诱导絮凝颗粒的修改。一般来说,在废水中,粒子表面被污染。因此,为了修改添加絮凝剂粒子表面和增加/促进凝血。一种水溶性聚合物(或聚电解质)被广泛用作絮凝剂胶体粒子的形成大的絮体。稍后将讨论,形成絮状物背后的机制的细节结构包括高分子絮凝剂的性质的影响(5还没有被完全理解。

3所示。絮体的分形结构

胶粒的絮状物具有很高的孔隙比和一个不规则的形状。絮状物生长,它的密度减少指数作为絮状物直径的函数。密度的指数下降反映了絮体的分形结构。絮体的几何属性可以通过计算机仿真等方法分析了蒙特卡罗方法。特别是,自1980年代以来,大量的絮体的几何属性数据获得的发展分形的概念。然而,原始模型,除了当前的分形模型,絮状物的模拟已经被报道在1950年代末。Vold [6,7)提出了一个模型涉及的单粒子添加单个球形粒子在随机选择直线顺序碰撞与母亲絮状物定位在原点,和flocgrows当粒子固定在第一接触点母亲絮状物。絮体由60粒子数值再现。絮体的随机和不规则的形状。然而,他们的密度增长的指数降低的絮状物不能被复制研究。

萨瑟兰和Goodarz-Nia8,9)改善Vold cluster-cluster聚合的模型,提出了模型假设两个集群胶粒的依次反复碰撞导致的增长絮状物;他们提出了这个模型的基础上,应用速率理论计算机模拟由凝结由Smoluchowski [10,他们成功地繁殖指数降低的絮状物的密度增长(图6)。获得的结果的基础上,胶体粒子的絮状物表达的絮状物直径的函数,如下: 在哪里初级粒子的直径和吗分形维数。从仿真的基础上执行萨瑟兰的模型,决心是大约1.83;然而,实验结果(11大于这个值和分布。考虑到这些值之间的差异是一个集群的生成方式的结果,作者提出了两点接触模型。在这个模型中,集群可以滚动和移动到下一个点的接触碰撞后(图7)[12,13]。图8显示了乒乓球的仿真的结果被认为是。从图中,很明显,通过使用两点接触模型,粒子的絮状物由致密堆积。Meakin和于连14)执行相同的模拟和证实,分形维数增加到2.13,2.18和2.19的数字集群之间的联系()增加到2、3和4,分别。

4所示。絮体的分形结构和物理性质

单一的絮状物的沉降速度,是一个指示器,用于设计沉淀池在水和废水处理的过程中或评价水生环境中污染物传输扩散凝固了。可以通过分析涉及条款的力平衡重力,浮力和流体阻力作用与分形结构如下(絮状物15]: 在哪里和是胶体粒子的密度和水(已知),是粘度系数,分别是重力加速度。是一个系数反映了絮状物形状;球形的絮状物,这个系数的值是1。图9显示了一个示例实验测量絮体沉降速度的絮状物直径的函数。的基础上(2),确定结构的分形维数从情节提出了图的斜率。

可以容易理解,絮状物直径的确定在给定的流场是最重要的问题来评估沉积的速率。这是一个所谓的絮状物强度问题和工作了很多年16]。小林(17)提出了一个简单的模型的断裂强度絮状物中存在湍流。也就是说,剪切力时絮状物会分手的流体作用于流场中的絮状物超过力保留絮状物: 力保留絮状物被认为是产品的附着力/集群之间的联系和cluster-to-cluster联系人的数量: 另一方面,液体的剪切力作用在用这个词表达的絮状物是单位面积上的剪切应力成絮状物的表面积的表达式: 在哪里粘度系数和吗是实质性的速度梯度。通过假设(3断裂的条件),推导如下: 图10显示了在湍流中絮状物的大小作为流体混合强度的函数。实验结果绘制在主曲线通过应用不同与不同的絮体分形维值。这个结果验证(表达的概念4)和(5)。

方程(4)是由一个断口絮状物试验验证通过考虑合同流经一个孔。絮状物内的粘合强度/接触估计是顺序的附着力,包括AFM测量之间的表面(图11)[18]。它也是有趣的,4)和(6)可以很容易地纳入一个流变学模型由于简单形式的条款中使用这些方程可以用来描述非牛顿流软化等材料(图12)[19,20.]。

5。絮状物结构的重排

如前所述在前面的章节中,接触集群的数量()和相应的分形维数描述絮凝结构的基本重要性在解决/沉积和迁移现象。然而,这些因素确定的物理机制还没有完全理解为絮凝以及他们的贡献。Meakin et al。14,21]认为集群的重排reaction-limited的条件(或缓慢)凝固,也就是说,存在颗粒间的斥力在一个集群中,并证明了在这种情况下产生的絮体比这些更紧凑的扩散限制或快速凝固形成的。另一方面,我们观察到一个cluster-to-cluster重排当初始粒子浓度高(22,23)或涉及到流体流动,即使在快速凝固的区域(图13)[24]。也就是说,颗粒间的斥力是接受集中盐离子的存在。显示在图13剪切流的存在会引起重排的絮体形成茂密的絮体。

6。絮体的形成增强了聚合物

另外polymer-induced絮凝,聚合物的存在影响重排和相应的絮状物的属性。事实上,水溶性聚合物通常是利用絮凝剂在水和废水处理提高絮凝率和生产大,密度,和强大的絮体,便于固液分离。当絮体规模大,近球形,浓密,和包装结构,称为颗粒絮体。打盹的人(25)实验中不同物理化学条件下絮凝操作期间和报道,在浓缩胶态悬浮颗粒形成絮体只有在一定程度的聚合物混合在一个合适的搅拌强度。3.0颗粒絮体的分形维数的方法由于集群内分支结构减弱。这些颗粒絮体的形成提供了明显的证据表明重排集群互动。值得注意的是,他们只在剪切流的存在形成。这让我们观察一个可能的解释,集群的接触点是灵活的由于吸附聚合物之间的集群可以重新排列很容易受剪切力。

现在让我们总结絮状物絮凝的过程中增强了吸附的聚合物。两种絮凝机制是众所周知的:桥接和电荷中和。机制是主导是否明显依赖于吸附在胶体表面聚合物的构象。一旦聚合物链吸附到表面的粒子,连接链会发生构象变化特征后(称为reconformation)与循环时间向一个更稳定的配置,反面,和火车(图14)[26]。如果吸附聚合物分子量高,或聚合物链长,这可能会导致形成的循环和反面扩展到解决方案方面突出。这些突出的部分在一个粒子可以达到其他粒子上吸附,从而消除粒子一起絮状物如图(15日)。絮凝在此基础上被称为桥接絮凝,这是首先提出了jr .)和1958年的海蓝之谜27]。桥接必须保持有一个空置的部分表面聚合物链吸附在可以连接到另一个粒子,否则粒子将稳定和絮凝不会发生。第一个工作在桥接的效率提出了絮凝与表面覆盖一个帐户被嘲笑和Lyklema [28]。根据他们的概念,桥形成的概率正比于部分表面覆盖并发现了分数。尽管这个模型解释了实验观察桥梁的形成更促进表面覆盖率很低时,定量估计基于这个想法很难实现,因为涉及众多的动力学因素对吸附以及吸附聚合物的复杂的结构使表面覆盖复杂的测量。延长聚合物链必须大于双电层的厚度的两倍粒子周围形成一座桥。即架桥絮凝可以发生吸附的程度聚合物层大于,而没有架桥絮凝的发展。这是实验证实,例如,通过格雷戈里(29日]。

絮凝的另一个机制是叫做电荷中和。带电聚合物的吸附到表面的相对带电粒子导致减少净电荷的粒子。表面电荷的中和降低粒子之间的静电排斥作用,从而导致絮凝。图15 (b)显示了这种机制的示意图表示。可以想象,带电表面可能不是完全覆盖吸附聚合电解质即使粒子的净电势是中和。在这种情况下,mosaic-like分布式聚合电解质可以与空置的其他粒子表面形成絮状物(图16)。以这种方式吸引称为静电贴片效果,由Higashitani提出et al。30.)通过聚苯乙烯颗粒的絮凝实验强带电阳离子聚合电解质。粒子之间的静电相互作用和聚电解质溶液的离子强度的函数以及聚电解质的电荷密度;因此,电荷中和的过程是受这两个参数的影响。

每个上述絮凝机制是由聚合物胶粒的吸附和碰撞的过程,显著影响表面的聚合物的构象。絮凝聚合物引起的示意图如图17。当聚合物添加到胶体分散系,系统远离平衡的状态。正如图中所看到的,絮凝过程包括以下几个基本流程在搅拌条件下,通常是湍流的:(我)高分子絮凝剂的混合成一个齐次解,(2)胶体粒子之间的碰撞,(3)运输的聚合物链向一个粒子的表面,(iv)reconformation吸附表面的高分子链的一个粒子,(v)形成的胶体粒子之间的债券(或桥梁),(vi)重排和絮状物结构的破损。

所有这些基本过程同时发生。集群,将固定在同一时间有或早期阶段的聚合物颗粒的吸附和碰撞。絮状物结构的变化产生不同的物理化学条件支持这个想法23- - - - - -25]。因此,上市之前动力学方面的分析是一个重要的要求,以阐明絮体结构的重排过程。

7所示。监控絮状物结构的重排

虽然现在明显的是,粒子碰撞的过程以及聚合物吸附在絮凝具有显著的早期阶段对絮凝的影响,包括集群固定和相应的絮状物结构的重排,一些研究可用的作用机制。为了研究湍流下碰撞粒子的动态方面,作者开发了一种可再生的胶体混合和应用这种技术的方法来评估非平衡聚合物吸附(图的行为18)。假设所有粒子之间的碰撞导致凝固,可以评估混合的紊流通过监测凝血。首先,让我们考虑一个monodispersion胶粒的足够的盐含量进行快速凝固。凝固的速度下的混合流是由足立et al。31日]。另外,萨夫曼和特纳(32)确认碰撞有效地拥有水动力相互作用的相关衍生van de Ven和梅森(33]唤起当地的概念提出的湍流各向同性Komogrov。凝固的进步表示时态变化的总粒子数浓度作为 在哪里,,是能量耗散率每单位质量流体的运动粘度,分别和胶体粒子的半径。是碰撞效率反映了水动力相互作用。快速凝固的近似表达式推导出用有效的湍流剪切率的数值计算结果足立et al。34)考虑范德华引力的两种胶体粒子的轨迹分析层流剪切场。也就是说, 在哪里Hamaker常数和吗粘度。如果讨论仅限于凝固的早期阶段,在集群可以假定的体积分数 然后(7)收益率近似解如下: 评价混合流现在可能仅仅通过测量凝结胶体颗粒的数量浓度作为时间的函数使用单分散的胶体粒子的情况下快速凝固。在我们的实验中,一个立式圆筒形混合装置是实现正常化混合流(图19)。凝固了,这个装置和凝固的速度,电泳淌度和形态合成复杂的混合监控每一步。一个典型的结果图中给出了凝固的进化20.。

此外,作者使用上述技术研究聚合物的絮凝的效果同样的系统。絮凝的时间演化图所示21。絮凝后立即增强的聚合物(I期),直到表面的粒子达到饱和(第二阶段)。自絮凝率很大程度上依赖于胶体粒子的大小见(7),有效吸附聚合物层的厚度可以从絮凝率的比值获得增强的聚合物,聚合物与没有使用吗 当聚合物浓度高,颗粒很可能携带新鲜吸附聚合物,从而检测到碰撞的有效半径更高。与此同时,将检测到小如果聚合物强肾气扁平的表面结构,聚合物浓度较低。饱和所需的时间随聚合物浓度,如预期。聚合物对参考粒子的通量可以量化假设简单相加的扩散通量由布朗运动和碰撞诱导的湍流, 在哪里和是相对扩散常数和碰撞聚合物链和一个粒子半径分别为和和是半径和聚合物的浓度,分别。作者进行了絮凝试验过剩引发的聚苯乙烯乳胶粒子(PSL)的聚氧化乙烯(PEO)的名义分子量5.0×10⁶克/摩尔(图22)[35]。增强的架桥絮凝絮凝率提供了证据。更高的初始絮凝率大于PEO浓度情况下,表明碰撞的半径随着PEO浓度。的基础上(12),定义一个PEO链的投影面积直径的平方,之间的关系和聚合物的间隔供给是澄清如图23。聚合物链的一个可以看到reconformation表面时打扰挤满了先前吸附聚合物,也就是说,当聚合物对粒子的通量高。注意,reconformation发生在几秒钟。

大多数高分子絮凝剂在实际应用聚合电解质。他们把控组段,因而有很强的吸附亲和力相对的带电粒子的表面。絮凝的时间进度PSL粒子引起的强烈的聚合电解质如图24分子量和离子强度的函数(36]。絮凝率增强比salt-induced凝固时形成的聚合物分子量高,因为桥梁;同时絮凝不是促进大大使用较短的聚电解质链时。考虑到中和PSL-polyelectrolyte复杂的净电荷,可以合理地估计电荷中和是主导在后一种情况下37,38]。有趣的是,PSL particle-polyelectrolyte复合物收敛的电泳淌度相同的高原值无论聚合物浓度如果链的长度是一样的,除了例高分子量连锁店在低离子强度(图25)[39]。此外,形态学的观察产生的复合物在低离子强度显著表明,颗粒的重排是阻碍和絮体是导致一个开放的结构如图26。解释上述结果给出如下。低离子强度下,聚合物链刚性吸附在面对面时带电粒子相互排斥与强大的带电部分之间的静电斥力,使聚合物和颗粒难以移动如图27(39- - - - - -41]。相比之下,在高离子强度下,也就是说,当聚合物颗粒静电吸引和polymer-polymer排斥筛选,吸附聚合电解质顺利接受reconformation随后产生絮体很容易重新排列结构增加了接触点。有趣的是,依赖易于重排和絮体结构的离子强度变了,而且没有聚合物絮凝剂。同样的趋势是絮状物结构的比较研究中观察到胡敏酸由各种不同的电气特性[dual-coagulants42]。前面讨论的实验结果意味着引入一个新概念的必要性集群的方式来解决接触点,而不是传统观念简单的能量势垒。

8。未来的视角

我们已经讨论了絮状物的重要性重新排列在前面的这个审查的一部分。到目前为止,我们的讨论是基于事实,絮状物的结构是由混凝/絮凝的过程决定的。有趣的是,一些报告表明絮体的进一步增长导致的凝固速度的增加(43,44]。也就是说,絮状物结构本身有一些影响凝固的进步。他们的相关性还有待阐明。同时,在絮凝的系统只有盐,诱导中涉及的时间尺度重排估计很短,可能不到1秒。甚至polymer-induced絮凝,接受了重排的絮体发生吸附后几秒钟内,作为实验证明使用PEO作为絮凝剂(35]。然而,最近的一项研究的作者(45)透露,几个小时的顺序需要一层聚合物吸附在单个胶体粒子达到平衡的状态。絮状物结构分析以及系统的因素作用于他们的决心well-proceeding水平的凝结将胶体分散体系的重要评估长期行为,如系统的稳定性和絮体的破碎和/或再生。电泳,尽管易于测量,仍未揭露的问题处理粒子携带一个离子渗透聚合物层。所谓的软粒子的电泳理论工作了(46),虽然定量的讨论仍在发展包括内部的电荷分布和聚合物内部结构聚合物层和通信实验结果。此外,室内絮状物结构和聚合物颗粒间的矩阵的存在显著影响絮体中的流体流动。这被认为是一种重视电泳运输、絮体的沉降行为,和生化作用等的交换基质中微生物细胞在一个殖民地,我们期望进一步的调查。

确认

作者表达自己的感谢Kenji青木博士,博士Yasuyuki Kusaka,博士Tomonori Fukasawa开诚布公的讨论。这项工作在一定程度上是由科学研究补助金从jsp (222408025)。

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