水凝胶的合成针对组织工程:反应条件对结构参数的影响和干凝胶的宏观性质gydF4y2Ba

文摘gydF4y2Ba

相关性的存在和功能之间的关系反应条件(交联剂的浓度、单体和引发剂和单体中和度),主要结构参数(交联网络密度、平均摩尔质量之间的交联,和大分子链之间的距离),和宏观性质(平衡溶胀度和干凝胶密度)的合成干凝胶在组织工程中的应用研究是重要的。结构不同的干凝胶样品的聚(丙烯酸),聚(甲基丙烯酸)和聚(丙烯酸-gydF4y2BaggydF4y2Ba明胶)通过应用不同的方法合成的聚合:交联聚合,在高浓度溶液交联聚合,交联接枝聚合。主要结构参数和宏观属性的值确定的合成干凝胶样品。聚合的研究方法,实证的存在幂函数依赖的主要结构参数和宏观性质的反应条件成立。缩放法主要结构参数和宏观性质之间的平均摩尔质量之间建立了交联。结果表明,标度指数是独立于类型的单体和其他反应条件在同一聚合方法。的物理化学模型可以用于干凝胶合成与预定的宏观性质是建议。gydF4y2Ba

1。水凝胶在组织工程中的应用gydF4y2Ba

每年,成千上万的病人遭受损失或失败的一个器官或组织因事故或疾病。组织工程领域的发展,以满足巨大的器官和组织的必要性(gydF4y2Ba1gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba3gydF4y2Ba]。gydF4y2Ba

水凝胶通常定义为亲水的三维网络聚合物,能够吸收大量的水(20 g / g - 2000 g / g的干质量)不溶解或失去他们的结构完整性gydF4y2Ba4gydF4y2Ba,gydF4y2Ba5gydF4y2Ba]。gydF4y2Ba

又被称为聪明,聪明,stimuli-responsive,或环境敏感材料,而急剧变化时可以引起环境条件的变化,例如,温度的微小变化。Stimuli-responsive水凝胶被称为智能或智能当他们的溶胶-凝胶转变发生在条件可以诱导在活体(gydF4y2Ba6gydF4y2Ba]。gydF4y2Ba

由于其特有的属性(在水中swellability高、亲水性、生物相容性和intoxicity)和应对各种变化的能力在周围介质(pH值、温度、离子强度、光强度、电场和磁场,以及存在和一些化学物质的浓度),水凝胶被用于广泛的生物、医学、制药、和环境的应用程序。水凝胶具有结构相似性macromolecular-based组件在身体和被认为是生物相容性,因此,他们发现许多应用程序作为生物材料,在组织工程和药物传输(gydF4y2Ba7gydF4y2Ba,gydF4y2Ba8gydF4y2Ba]。gydF4y2Ba

Grodzinski [gydF4y2Ba1gydF4y2Ba)提供全面的概述使用凝胶和水凝胶的生物医学和制药应用程序指出在一些有用的评论者在stimuli-responsive聚合物系统中,他们的应用程序,和活动模式gydF4y2Ba9gydF4y2Ba,gydF4y2Ba10gydF4y2Ba]。水凝胶已被证明是非常有用的控制细胞粘附在组织工程gydF4y2Ba11gydF4y2Ba,gydF4y2Ba12gydF4y2Ba)细胞外基质的组成部分(gydF4y2Ba13gydF4y2Ba软组织的重建或修复(gydF4y2Ba14gydF4y2Ba,gydF4y2Ba15gydF4y2Ba),作为生物传感器(gydF4y2Ba16gydF4y2Ba和致动器,gydF4y2Ba17gydF4y2Ba和许多其他生物医学应用gydF4y2Ba18gydF4y2Ba,gydF4y2Ba19gydF4y2Ba]。他们被利用作为药物和生长因子提供的支架材料,工程组织替代,和各种各样的其他应用程序。gydF4y2Ba

他们可以应用空间填充支架,支架为细胞生物活性分子交付或交付(gydF4y2Ba20.gydF4y2Ba]。水凝胶的应用的广泛审查支架和ecm Varghese和Elisseeff[发表的gydF4y2Ba21gydF4y2Ba]。他们表明,胶原蛋白凝胶为软骨细胞提供一个良好的环境,使保护他们的形态。这些凝胶骨再生研究中的应用。他们的应用程序,然而,有限的机械的弱点。gydF4y2Ba

Tuzlakoglu et al。gydF4y2Ba22gydF4y2Ba]描述了壳聚糖纤维的湿纺技术作为一个3 d光纤网,作为一个潜在的组织工程支架的生产方法。在这种背景下,研究他们的机械性能,肿胀,细胞毒性和生物活性。他们的网状结构是适合细胞生长。Tuzlakoglu等人认为,支架由他们可能用于骨组织工程。gydF4y2Ba

郭et al。gydF4y2Ba23gydF4y2Ba)准备gene-activated多孔chitosan-gelatin矩阵(gam)的体外表达转化生长因子(TFG-b1)软骨细胞增殖。gydF4y2Ba

刘和提出了一种新颖的cell-encapsulating Chen-Park水凝胶家庭基于明胶的互穿聚合物网络(IPN)和右旋糖酐bifunctionalized与丙烯酸甲酯(MA)和醛(广告)(Dex-MA-AD)。这是证明了dextran-based IPN水凝胶不仅支持内皮细胞(ECs)表面粘附和传播,但也允许封装平滑肌细胞(smc)增殖和散装水凝胶内部传播。此外,这些IPN水凝胶动态存储模高于聚乙烯二元醇水凝胶通常用于平滑肌细胞(smc)封装。这些IPN水凝胶出现承诺作为血管组织工程的三维支架(gydF4y2Ba24gydF4y2Ba]。结果表明,而不是使用粘附肽,凝胶具有良好的生物降解性和低水平的免疫原性和细胞毒性gydF4y2Ba25gydF4y2Ba)也可以纳入葡聚糖水凝胶(gydF4y2Ba26gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba28gydF4y2Ba]。gydF4y2Ba

陆et al。gydF4y2Ba29日gydF4y2Ba)调查的可行性裁剪聚(乙烯醇)/聚(丙烯酸)互穿聚合物网络(PVA / PAA-IPN)作为植入式神经电极的涂料。他们提出了一个新的方法来提高electrode-neural组织接口通过使用水凝胶PVA / PAA-IPN定制作为保利涂料- (dimethylsiloxane)的神经电极。尽管PVA是一种polyhydroxyl聚合物不降解在大多数生理情况(gydF4y2Ba30.gydF4y2Ba),PVA-based水凝胶被广泛应用于组织工程由于其优良的机械强度和良好的成膜性能(gydF4y2Ba31日gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba34gydF4y2Ba]。交联聚(丙烯酸)(PAA)是一种高吸水和蛋白电阻材料广泛应用于医学领域(gydF4y2Ba35gydF4y2Ba,gydF4y2Ba36gydF4y2Ba]。gydF4y2Ba

聚gydF4y2BaNgydF4y2Ba-isopropylacrylamide) (PNIPAAm)是组织工程应用程序可能非常有吸引力,因为它表现出相变行为高于低临界溶解温度(LCST)。在水中的LCST PNIPAAm大约是32°C和可以通过共聚[匹配的体温gydF4y2Ba37gydF4y2Ba]。这将导致固体电池/聚合物结构的形成,随着凝胶变暖的体温。NIPAAm已经与丙烯酸共聚,甲基丙烯酸,或者butylmethacrylic酸,取决于所需的最终应用程序(gydF4y2Ba38gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba40gydF4y2Ba]。丙烯酰胺衍生物也被与本地蛋白质交联(gydF4y2Ba41gydF4y2Ba]或oligodeoxyribonucleotides [gydF4y2Ba42gydF4y2Ba形成温度响应性凝胶。在这种情况下,传统的聚合物可以被修改以展览热转变行为利用各种交联的分子可以诱导相分离对温度变化的反应。这种相变机制可能适合的细胞,如交联由于温度变化发生在身体的介绍。这些聚合物的鬼屋方面的独特性质是导致各种生物应用程序。这些聚合物也被调查作为软骨和胰腺的注射交付车辆工程(gydF4y2Ba38gydF4y2Ba,gydF4y2Ba43gydF4y2Ba]。然而,这些凝胶交联非降解性的限制,和乙烯基单体和交联分子有毒,致癌,或者产生畸形的(gydF4y2Ba44gydF4y2Ba]。为了避免这些问题,dextran-grafted PNIPAAm共聚物合成,这些可能会在同步与温度调节降解(gydF4y2Ba45gydF4y2Ba]。gydF4y2Ba

应用的可能性PAA-based水凝胶交联由macro-di-isocyanates阻滞药物释放研究[gydF4y2Ba46gydF4y2Ba]。Changez等人提出的工作导致的结论是,可以交付使用基于PAA施用肥料和硫酸庆大霉素明胶以一种受控制的方式。作者建议,这些设备可能有良好的治疗潜力的治疗局部感染像骨髓炎gydF4y2Ba47gydF4y2Ba]。mucoadhesive聚合物组成的复杂的壳聚糖和PAA装载去炎松醋酸酯(TAA)准备。发现TAA被释放从壳聚糖/ PAA复杂non-Fickian扩散(gydF4y2Ba48gydF4y2Ba]。gydF4y2Ba

药物的释放的等温动力学(gydF4y2BaEgydF4y2Ba(4)- 4-metoxyphenyl 4-oxo-2-butenoic酸(MEPBA)在结构上类似于(gydF4y2BaEgydF4y2Ba)4-aryl - (4-oxo-2-butenoic酸)的抗增殖活动对人类宫颈癌癌海拉据报道(gydF4y2Ba49gydF4y2Ba从聚(丙烯酸)水凝胶和聚(acrylic-co-methacrylic酸)(专业)水凝胶研究了Adnadjevic et al。gydF4y2Ba50gydF4y2Ba,gydF4y2Ba51gydF4y2Ba]。MEPBA释放PAA水凝胶的过程中,几乎在整个范围内,可以用模型描述药物的解吸与不同的特定的能量从活动的中心。gydF4y2Ba

输送系统由双pH-sensitive和热敏的智能高分子凝胶组成的一个随机的三元共聚物gydF4y2BaNgydF4y2Ba-isopropylacrylamide、butylmethacrylate和丙烯酸被设计作为一种新的抗艾滋病代理(gydF4y2Ba52gydF4y2Ba]。gydF4y2Ba

近年来,基于聚(丙烯酸)水凝胶(PAA),聚(甲基丙烯酸)(PMA)共聚物及其微观,复合物,施用肥料,或嫁接网络经常被用作航空公司近年来在药物释放系统,因为他们的多功能性质,独特的属性,和良好的生物相容性gydF4y2Ba53gydF4y2Ba,gydF4y2Ba54gydF4y2Ba]。gydF4y2Ba

2。水凝胶在组织工程的生物相容性gydF4y2Ba

聚合物和水凝胶在组织工程中的应用要求他们具有生物亲和性,无毒和nonimflammatorygydF4y2Ba55gydF4y2Ba]。gydF4y2Ba

一个绝对的关键参数在组织工程中的应用水凝胶的生物相容性。自然衍生聚合物一般展示足够的生物相容性,而合成聚合物从身体有时可能会产生消极的反应。遵循植入的过程(炎症、伤口愈合和异物反应)取决于化学结构、物理结构(孔隙度)和表面微体系结构的水凝胶。Kopeček和杨全面审查(gydF4y2Ba56gydF4y2Ba]提出的摘要系统研究基于交联polyHEMA水凝胶的生物相容性,聚gydF4y2BaNgydF4y2Ba代替甲基丙烯酰胺)年代,聚gydF4y2BaNgydF4y2Ba单取代丙烯酰胺)和聚(gydF4y2BaNgydF4y2Ba,gydF4y2BaNgydF4y2Ba双取代的丙烯酰胺)及其共聚物可离子化的共聚单体和显示这些结构良好的耐受性在皮下植入老鼠和猪。没有观察到显著差异与复苏的不同化学成分的水凝胶虽然显著差异对水凝胶具有不同的形态学观察。霍夫曼表明水凝胶设计用作组织工程支架可能包含毛孔大到足以容纳活细胞,也可能是为了溶解或降解,释放生长因子和创建毛孔中活细胞可能渗透和扩散gydF4y2Ba57gydF4y2Ba]。水凝胶的生物相容性和化学结构相同但不同相比,使用模型-水凝胶的孔隙度。是由交联共聚水凝胶的宋春芳利用不同water-to-monomer比率,导致均匀水凝胶的形成,微孔和大孔海绵水凝胶连接通道。多孔水凝胶的植入导致纤维囊形成。然而,在均匀的水凝胶相比,新形成的毛细血管和eosinophilically彩色渗出物渗透到植入物。反应的强度更大更高的水凝胶孔隙度(gydF4y2Ba56gydF4y2Ba]。gydF4y2Ba

与水凝胶明显影响其粘附细胞的相互作用以及迁移和分化。附着力可能特异性和依赖于特定的细胞受体与配体的相互作用是一个组件或吸附到材料(gydF4y2Ba57gydF4y2Ba]。gydF4y2Ba

3所示。为组织工程设计干凝胶的合成gydF4y2Ba

水凝胶在组织工程必须符合设计标准的适当功能,促进新组织的形成。这些标准包括古典物理参数(例如,退化和力学)和质量输运参数(扩散需求)以及生物性能参数和生物交互的要求每个特定的应用程序(例如,细胞粘附)。例如,支架设计封装细胞必须能够被稠化而不会破坏细胞,必须无毒胶凝后细胞和周围组织,必须允许适当的营养和代谢产物的扩散和封装细胞和周围组织,并且需要足够的机械完整性和力量承受操作与植入和体内存在(gydF4y2Ba58gydF4y2Ba]。gydF4y2Ba

设计合理的生物材料,所有变量影响细胞的功能和组织形态发生必须被考虑。Brandl等人给全面审查,促进水凝胶在组织工程应用的合理的设计特别强调他们的物理属性。调整这些参数为每个特定的应用程序的需求将允许创建“定制的”生物材料直接所需的组织的发展。Brandl et al .,审查的细胞mechanosensitivity的基本原则,突出的问题描述生物组织和水凝胶的力学性能,进行了总结,其次是讨论水凝胶的合理设计对于组织工程的应用程序,而机械特性和降解性的影响细胞的功能和组织形态发生是指出gydF4y2Ba59gydF4y2Ba]。gydF4y2Ba

积极组织工程研究的领域包括生物材料design-incorporation适当的化学、物理、机械/结构属性来引导组织细胞和组织,细胞和支架integration-inclusion生物材料支架的细胞移植或生物分子吸引细胞,包括干细胞,从主机与植入组织后,促进集成和生物分子交付的生长因子和/或小分子肽,促进细胞存活和组织再生。Shoichet强调聚合物用于医学的审查,特别是那些设计为支架用于组织工程和再生医学,特别是聚合物支架用于细胞和生物分子。追逐的挑战和解决方案在设计聚合物生物材料支架与适当的三维结构已经探讨了(gydF4y2Ba60gydF4y2Ba]。gydF4y2Ba

先进的材料科学的迅速发展的结果与预测功能的物理加工的材料,技术,和开发特征。然而,所需材料的合成领域的进展相当缓慢,由于缺乏有效的方法,可以定义新技术以最小的研究。gydF4y2Ba

材料性能的预测,首先根据关联原则,以进一步取代了信息的相关性原理,当数量材料加强。各种相关关系类型的发现产权和property-composition导致的发展意义。最后,相关法达到其最终表达所谓multivariation分析使发现有限数量的参数可用于定义材料的物理化学性质。主要限制特定multivariation分析用于预测材料的特性表明,材料的结构是关键的过程中预测材料的属性。gydF4y2Ba

依照,建立材料可预测属性可以被认为是解决如果三位一体technology-structure -属性(T-S-P)是已知的,也就是说,如果功能关系类型:产权结构和结构技术是建立在这种关系,结构参数表达的角色关系:technology-property。gydF4y2Ba

在这种方式,预测材料的性质,也就是说,生产材料的可预测属性财富定性新的更高的水平。gydF4y2Ba

轴承,本文总结了反应条件的影响(交联剂的浓度(Cc)、单体(Cm)和引发剂(Ci)和单体中和度(ND)主要干凝胶的结构特性(平均摩尔质量之间的交联(gydF4y2Ba),交联网络密度(gydF4y2Ba)大分子链之间的距离(gydF4y2Ba)和干凝胶宏观性质(干凝胶密度(gydF4y2Ba),平衡溶胀度(SDgydF4y2Ba_{情商gydF4y2Ba})不同流程的干凝胶/水凝胶的合成(交联聚合(CLP)、高浓缩溶液中交联聚合(CCLP)和交联接枝聚合(CLGP)),目的是阐明三和弦T-S-P呈现在图gydF4y2Ba1gydF4y2Ba。gydF4y2Ba

4所示。聚(丙烯酸)干凝胶的设计通过高浓度水溶液合成交联聚合gydF4y2Ba

4.1。合成聚(丙烯酸)水凝胶gydF4y2Ba

聚丙烯酸(PAA)与不同浓度的水凝胶交联剂和引发剂合成反应混合物gydF4y2Ba通过gydF4y2Ba高浓缩溶液中交联聚合(CCLP)。gydF4y2Ba

对于合成,以下材料使用。单体,丙烯酸(AA)(99.5%),从默克公司收购,德国达姆施塔特,储存在冰箱里,融化在室温下使用前。交联剂N, N′亚甲基bisacrylamide (MBA)(年利)是由奥尔德里奇化工有限公司美国密尔沃基。发起者,peroxodisulphate铵(年利)(APS),购买从BDH Prolab,美国。氢氧化钠(年利)从奥尔德里奇化工有限公司获得美国密尔沃基。gydF4y2Ba

一般程序如下。首先,10毫升的丙烯酸在冰浴冷却到5°C中和中和的程度要求,一滴一滴地添加必要数量的氢氧化钾水溶液(50 wt %)在不断搅拌。然后,交联剂水溶液(0.1 wt %)说,在环境温度搅拌大约5分钟。然后,发起者的解决方案(10 wt % APS)添加到反应混合物。反应混合物再次快速搅拌,立即准备的反应混合物被注入模子聚四氟乙烯和放置在一个恒温炉在70°C 0.5小时。gydF4y2Ba

由此产生的产品在聚四氟乙烯模具取出,切成小块,随后被沉浸在多余的蒸馏水。水是改变每2 - 3小时过夜除了7天为了消除聚合物溶胶分数的和未反应的单体。随后,褪色的水凝胶在烘箱干燥在100°C近8 h,直到达到恒定的质量。获得的产品储存在一个真空exicator之前使用。gydF4y2Ba

4.2。的结构表征合成聚(丙烯酸)干凝胶gydF4y2Ba

4.2.1。准备宏观性质的干凝胶gydF4y2Ba

宏观性质(MP)干凝胶的平衡溶胀度(SDgydF4y2Ba_{情商gydF4y2Ba})和干凝胶密度(gydF4y2Ba)确定使用下面的程序。gydF4y2Ba

确定平衡溶胀度gydF4y2Ba
干水凝胶(干凝胶)磁盘的平均体重0.10克(gydF4y2Ba)膨胀留在蒸馏水在环境温度超过蒸馏水。肿胀的水凝胶样品从水中取出,擦拭去除多余的地表水,加权。这样做是在水凝胶达到恒定的质量,也就是说,直到达成平衡(gydF4y2Ba)。平衡溶胀度(SDgydF4y2Ba_{情商gydF4y2Ba})定义为区别肿胀的水凝胶样品的重量平衡肿胀的状态,也就是说,当水凝胶样品获得恒定的质量(gydF4y2Ba),干凝胶的重量(干水凝胶)(gydF4y2Ba)除以干凝胶样品的重量(gydF4y2Ba)确定作为时间的函数在恒定的温度和计算:gydF4y2Ba 对于每一个样本,进行至少三个肿胀测量,平均值。gydF4y2Ba

合成样品的干凝胶密度测定比重瓶法,使用:gydF4y2Ba 在哪里gydF4y2Ba干凝胶样品的重量,gydF4y2Ba比重瓶充满了甲苯的重量,使用非溶剂,gydF4y2Ba比重瓶的重量是充满了甲苯的干凝胶样品,然后呢gydF4y2Ba甲苯的密度(gydF4y2Ba)。gydF4y2Ba

4.2.2。的主要结构参数合成聚(丙烯酸)水凝胶gydF4y2Ba

的主要结构参数(PSP)合成了聚(丙烯酸)干凝胶:平均摩尔质量之间的网络交联(gydF4y2Ba),交联程度(gydF4y2Ba)和大分子链之间的距离(gydF4y2Ba弗洛里温度)的计算是通过应用程序和雷恩方程(gydF4y2Ba61年gydF4y2Ba]gydF4y2Ba 在哪里gydF4y2Ba是H的摩尔体积gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba啊,gydF4y2Ba聚合物体积分数在平衡状态,肿胀和gydF4y2Ba是Flory-Huggins溶剂之间的相互作用参数(HgydF4y2Ba_2gydF4y2BaO)和聚合物(PMAA)。的值gydF4y2Ba和gydF4y2Ba计算使用以下表达式:gydF4y2Ba 交联度计算gydF4y2Ba 在哪里gydF4y2Ba重复单元的摩尔质量。gydF4y2Ba

大分子链之间的距离计算gydF4y2Ba 在哪里gydF4y2Ba是弗洛里温度特性比(gydF4y2Ba(AA)gydF4y2Ba6.7 (gydF4y2Ba(MAA)gydF4y2Ba14.6)和gydF4y2Ba碳碳键的长度(1.54)(gydF4y2Ba62年gydF4y2Ba]。gydF4y2Ba

4.3。交联剂浓度对国会议员的影响和PAA干凝胶的PSPgydF4y2Ba

PAA水凝胶样品的合成采用反应混合物与变量范围内的交联剂浓度0.015 - -0.06 wt %,保持恒定的其他反应条件(厘米= 72 wt %, Ci = 0.07 wt %, ND = 75%,gydF4y2Ba°C,gydF4y2Bamin),目的是评估的影响改变Cc值的主要结构参数和干凝胶合成的宏观性质。gydF4y2Ba

图gydF4y2Ba2gydF4y2Ba介绍了MP的变化PAA干凝胶合成的变化在Cc反应混合物。gydF4y2Ba

表gydF4y2Ba1gydF4y2Ba介绍了PSP的干凝胶合成的变化的变化反应混合物的Cc。gydF4y2Ba

从结果呈现在图gydF4y2Ba2gydF4y2Ba和表gydF4y2Ba1gydF4y2Ba,我们可以得出这样的结论:增加Cc导致干凝胶密度和交联密度的增加价值的干凝胶的平衡溶胀度值下降,平均摩尔质量之间的交联,和大分子链之间的距离,而价值Flory-Huggins溶剂和聚合物之间的相互作用参数仍然几乎不受影响。gydF4y2Ba

的分析,建立了主要结构参数和宏观性质的变化引起的干凝胶合成的交联剂浓度的变化反应混合物显示功能的存在(gydF4y2Ba)和关联关系(gydF4y2Ba他们之间)。发现关系提出了遵循经验方程(gydF4y2Ba7gydF4y2Ba):gydF4y2Ba 在哪里gydF4y2Ba是相关系数。数据分析使用的商业程序原点Microcal 8.0和关系最好的相关系数(gydF4y2Ba提出了)。gydF4y2Ba

基于以上经验方程(gydF4y2Ba7gydF4y2Ba),很容易得出这样的结论:干凝胶的主要结构参数和宏观性质(gydF4y2Ba)幂函数的交联剂的浓度在反应混合物(gydF4y2Ba)(gydF4y2Ba8gydF4y2Ba)gydF4y2Ba 在哪里gydF4y2Ba前因子,gydF4y2Ba是指数。gydF4y2Ba

假设平衡溶胀度在功能与干凝胶的主要结构参数之间的关系,SD之间存在依赖gydF4y2Ba_{情商gydF4y2Ba}和主要结构参数进行了研究。发现关系提出了由经验方程(gydF4y2Ba9gydF4y2Ba)。gydF4y2Ba

平衡溶胀度的依赖性也干凝胶的主要结构参数幂函数和指数前因子不同的价值观和不同的结构参数。平衡溶胀度的幂律依赖性建立在不同的干凝胶的主要结构参数确认之前给出的有效性提出对现有功能之间的关系。指数前因子获得不同的价值观和不同的干凝胶的结构参数指出依赖干凝胶的平衡溶胀度的结构性细节。gydF4y2Ba

我们建议干凝胶的基本结构元件的平均摩尔质量之间的聚合物链交联点(gydF4y2Ba),因此,主要结构参数的依赖性(gydF4y2Ba和gydF4y2Ba)和热力学性质gydF4y2Ba干凝胶的gydF4y2Ba研究并给出了依赖性由经验方程(gydF4y2Ba10gydF4y2Ba)gydF4y2Ba 我们可以看到,议员和PSP可能扩展gydF4y2Ba通过扩展法。这证实了先前的假设的基本结构详图干凝胶结构进一步确定其他干凝胶的主要结构参数和宏观特性是平均摩尔质量之间的聚合物链交联,意味着法律的大分子扩展他们的PSP。gydF4y2Ba

4.4。引发剂浓度对国会议员的影响和PAA干凝胶的PSPgydF4y2Ba

PAA水凝胶与不同浓度的发起者(从0.23 wt % 0.70 wt %)准备,而其他反应参数保持不变(厘米= 72 wt %, ND = 75%, Cc = 0.015 wt %,gydF4y2Ba70°C,gydF4y2Ba分钟)。gydF4y2Ba

引发剂在反应混合物的浓度的影响宏观性质的合成干凝胶呈现在图gydF4y2Ba3gydF4y2Ba。gydF4y2Ba

引发剂在反应混合物的浓度的影响提出了干凝胶合成的主要结构参数表gydF4y2Ba2gydF4y2Ba。gydF4y2Ba

引发剂浓度的增加会导致平衡溶胀度的增加,交联聚合物链之间的平均摩尔质量和大分子链之间的距离,而干凝胶密度和干凝胶的交联密度的值减少。相反,这些影响,Flory-Huggins溶剂和聚合物之间的相互作用参数与引发剂浓度的变化几乎不受影响。gydF4y2Ba

像在交联剂浓度的影响的情况下,主要结构参数和宏观性质的变化是在功能和相关性与引发剂在反应混合物的浓度之间的关系,提出的gydF4y2Ba

议员和PSP是幂函数的值反应引发剂浓度的混合物,具有不同前因子和指数。gydF4y2Ba

从干凝胶的基本结构细部的点平均摩尔质量之间的聚合物链交联点,如当Cc评估的影响,我们再次发现干凝胶的主要结构参数和属性之间的关系gydF4y2Ba标度律的形式,可以从下列经验公式:gydF4y2Ba

建立变化的平均摩尔质量之间的聚合物链交联与浓度的增加引发剂在分歧的可预测的值计算得到的结果将是基于自由基聚合的动力学模型gydF4y2Ba63年gydF4y2Ba]。事实上,根据这一模式,引发剂浓度的增加应该导致活动链的平均距离的减少,因此,也交联聚合物链之间的平均摩尔质量会下降。gydF4y2Ba

发现增加的摩尔质量之间的聚合物链的交联聚合的交联丙烯酸与动力学模型的理论假设是在协议的CLP建议飞和HamielecgydF4y2Ba64年gydF4y2Ba],Dusek [gydF4y2Ba65年gydF4y2Ba),艾略特和鲍曼(gydF4y2Ba66年gydF4y2Ba]。按照他们,增加引发剂浓度在反应混合物的过程中交联聚合支持一个分子内环合过程在交联过程导致的增加gydF4y2Ba形成的聚合物网络。进一步的增加gydF4y2Ba导致减少网络的交联密度和大分子链之间的距离增加,所以平衡溶胀度增加。gydF4y2Ba

因此,可以完全定义技术制备干凝胶与预定的宏观性质(合成设计)如果下面列出的方程是:gydF4y2Ba 在哪里gydF4y2Ba的宏观性质是干凝胶(平衡溶胀度和干凝胶密度),RC反应条件,gydF4y2Ba和gydF4y2Ba是前因子,gydF4y2Ba和gydF4y2Ba是指数。gydF4y2Ba

在这种情况下,选择旨在准备干凝胶的反应条件和所需的宏观性质是基于摩尔质量的计算值之间的交联(gydF4y2Ba)根据gydF4y2Ba 然后,将合成的反应条件与预定义的干凝胶gydF4y2Ba可以计算通过使用吗gydF4y2Ba

5。聚(甲基丙烯酸)干凝胶的设计通过交联聚合合成gydF4y2Ba

5.1。合成聚(甲基丙烯酸)水凝胶gydF4y2Ba

聚(甲基丙烯酸)水凝胶(PMA)与不同浓度的交联剂和单体在反应混合物准备gydF4y2Ba通过gydF4y2Ba交联聚合(CLP)水媒体使用修改后的聚(丙烯酸)水凝胶的合成过程gydF4y2Ba67年gydF4y2Ba]。gydF4y2Ba

一般程序如下。首先,甲基丙烯酸(99.5%)(MA)(从默克公司购买)(20 wt %水溶液)是中和所需的中和度25 wt %的氢氧化钠溶液(氢氧化钠(年利)从奥尔德里奇化工有限公司获得密尔沃基美国)在氮气气氛和持续不断的搅拌。然后,交联剂(MBA)水溶液(1 wt %)添加在搅拌和氮气泡沫通过混合了半小时。然后,发起者(2,2′-Azobis - [2 - (2-imidazolin-2-yl)丙烷]盐酸盐(va - 044)(99.8%)和光纯化学工业,由kouichi有限公司(va - 044))添加(1 wt %的解决方案)和反应混合物再次迅速搅拌,洋溢着氮进一步20分钟。马上准备的反应混合物倒进玻璃模具(板由一个橡胶垫分开2毫米厚),放置在烤箱在80°C, 3 h。gydF4y2Ba

完成后的反应,生成的产品以同样的方式处理PAA水凝胶。主要结构参数和宏观性质测定使用对PAA干凝胶的方法。gydF4y2Ba

5.2。交联剂浓度的影响MP和PMA干凝胶的PSPgydF4y2Ba

PMA水凝胶样品的合成采用反应混合物与不同交联剂浓度范围内(Cc) 0.003 wt % 0.006 wt %,而其他反应条件保持不变(厘米= 20 wt %, Ci = 0.2 wt %, ND = 40%,gydF4y2Ba°C,gydF4y2Bah)。交联剂浓度的影响的宏观性质PMA干凝胶呈现在图gydF4y2Ba4gydF4y2Ba。gydF4y2Ba

Cc的影响对PMA干凝胶的主要结构参数表gydF4y2Ba3gydF4y2Ba。gydF4y2Ba

很明显,反应混合物中交联剂浓度的增加导致的增加的值干凝胶密度和干凝胶的交联密度,平衡溶胀度的值时,交联之间的平均摩尔质量,大分子链之间的距离减少。gydF4y2Ba

主要结构参数和宏观性质的评估变化的PMMA干凝胶在相关反应混合物与交联剂浓度的关系,提出了由经验方程(gydF4y2Ba16gydF4y2Ba)gydF4y2Ba 在PAA干凝胶的情况下,交联之间的平均摩尔质量之间的关系和每个特定价值的主要结构参数和宏观性质PMA干凝胶的形式给出了标度律(见(gydF4y2Ba17gydF4y2Ba))gydF4y2Ba

的像素值的变化和PSP增加Cc的反应混合物可能归因于聚合物链交联度的增加与交联剂浓度的增加而引起的反应混合物。随着网络的交联密度的增加,聚合物链之间的空间减少,以及gydF4y2Ba,因此,网络干凝胶的硬度和密度增加,而SDgydF4y2Ba_{情商gydF4y2Ba}减少。gydF4y2Ba

5.3。单体浓度对国会议员的影响和PMA干凝胶的PSPgydF4y2Ba

为了检查的影响改变单体浓度在反应混合物的值的主要结构参数和宏观属性合成PMA干凝胶,PMA水凝胶的合成样品。出于这个原因,反应混合物与单体浓度不同范围内的20 - 40 wt %准备和反应进行恒定的其他参数(Ci = 0.2 wt %, Cc = 0.04 wt %, ND = 40%,gydF4y2Ba°C,gydF4y2Bah)。图gydF4y2Ba5gydF4y2Ba介绍了单体浓度对合成PMA干凝胶的议员。gydF4y2Ba

表gydF4y2Ba4gydF4y2Ba总结了单体浓度对议员和合成的PSP PMA干凝胶。gydF4y2Ba

同样在交联剂浓度的情况下,甲基丙烯酸浓度的增加反应混合物的值导致的增加干凝胶密度和干凝胶的交联密度,平衡溶胀度的值时,交联之间的平均摩尔质量,大分子链之间的距离减少。gydF4y2Ba

PMA的主要结构参数和宏观性能干凝胶在单体浓度幂函数。功能依赖性的议员和PSP在单体浓度由经验方程(gydF4y2Ba18gydF4y2Ba)gydF4y2Ba 作为交联剂浓度,以前看过一次,议员和PSP的值合成PMA干凝胶交联可能与摩尔质量之间的比例标度律(见(gydF4y2Ba19gydF4y2Ba))gydF4y2Ba 建立了议员和PSP的变化增加单体浓度在反应混合物可以归因于这样一个事实:增加Cm导致交联聚合的速率的增加,导致交联之间的平均摩尔质量的下降值,和干凝胶的交联密度增加,结果干凝胶密度的增加而SD的价值gydF4y2Ba_{情商gydF4y2Ba}减少。gydF4y2Ba

6。聚(丙烯酸)的设计gydF4y2BaGgydF4y2Ba通过交联明胶干凝胶合成接枝聚合gydF4y2Ba

6.1。合成聚(丙烯酸)gydF4y2BaGgydF4y2Ba明胶水凝胶gydF4y2Ba

一系列的聚(丙烯酸)gydF4y2Bag -gydF4y2Ba明胶(PAAG)干凝胶具有不同丙烯酸的中和度(ND)和不同的交联剂浓度(MBA)是合成的gydF4y2Ba通过gydF4y2Ba交联聚合接枝AA的明胶。合成的过程如下。首先,0.5 g的明胶(明胶(70 - 100年Blooma)、puriss Kemika d。萨格勒布,克罗地亚)溶解在35毫升蒸馏水在45°C下搅拌,直到清晰,同质的解决方案。然后,发起者的解决方案(va - 044 wt 1%)添加明胶溶液和搅拌下离开15分钟。同时,AA中和中和的程度要求,通过一滴一滴地添加氢氧化钾水溶液(50 wt %)冷却(5°C)下不断搅拌。之后,交联剂(0.1 wt %)补充道,随后添加到gelatine-initiator解决方案。反应混合物再次迅速搅拌,并立即注入模子聚四氟乙烯,放置在一个恒温烤箱在80°C, 3小时。gydF4y2Ba

完成后的反应,生成的产品以同样的方式处理PAA水凝胶。gydF4y2Ba

主要结构参数和宏观性质测定使用对PAA干凝胶的方法。gydF4y2Ba

6.2。交联剂浓度对国会议员的影响和PSP PAAG干凝胶gydF4y2Ba

交联剂浓度的影响的主要结构参数和属性在聚丙烯酸acid-g-gelatine (PAAG)干凝胶交联剂浓度的范围内研究了从0.4 wt %−1.2 wt %各自不同单体AA。样本合成保持恒定的所有其他反应参数(厘米= 30 wt %, Ci = 1.0 wt %, ND = 50%,gydF4y2Bawt %gydF4y2Ba°C,gydF4y2Bah)。的像素值的变化PAAG干凝胶与Cc的变化如图所示gydF4y2Ba6gydF4y2Ba。gydF4y2Ba

的变化值的PSP PAAG干凝胶与Cc展示在表的变化gydF4y2Ba5gydF4y2Ba。gydF4y2Ba

上述结果表明,交联剂浓度的增加呈现同样的效果在议员和PSP PAAG干凝胶的PAA和PMA干凝胶。事实上,再一次,交联剂浓度的增加会导致干凝胶密度的增加价值和网络的交联密度相反的平衡溶胀度值下降,平均摩尔质量之间的交联,大分子链之间的距离。gydF4y2Ba

在反应混合物和交联剂浓度之间的关系的主要结构参数和属性合成PAAG干凝胶发现如下:gydF4y2Ba 国会议员和PSP的标度律gydF4y2Ba被发现和经验方程(gydF4y2Ba21gydF4y2Ba)gydF4y2Ba 议员的发现变化和PSP的干凝胶合成交联聚合交联剂浓度的增加可以解释如下。随着交联剂浓度的增加,网络交联密度增加,进而导致下降gydF4y2Ba和gydF4y2Ba,而干凝胶密度和SDgydF4y2Ba_{情商gydF4y2Ba}减少。gydF4y2Ba

6.3。的中和度对国会议员的影响和PSP PAAG干凝胶gydF4y2Ba

的样本PAAG干凝胶从0% - -100%不同程度的中和合成了不同中和度的AA,而其他反应参数保持不变(厘米= 30 wt %, Cc = 0.8 wt %, Ci = 0.27 wt %,gydF4y2Bawt %,gydF4y2Ba°C,gydF4y2Bah)旨在调查的中和度对国会议员的影响和PSP PAAG干凝胶。的中和度对国会议员的影响PAAG干凝胶图所示gydF4y2Ba7gydF4y2Ba。gydF4y2Ba

表gydF4y2Ba6gydF4y2Ba介绍了中和度对PSP的PAAG干凝胶。gydF4y2Ba

很明显,丙烯酸中和度的增加导致干凝胶与增加的值gydF4y2Ba,gydF4y2Ba,SDgydF4y2Ba_{情商gydF4y2Ba}和减少干凝胶的交联密度和干凝胶密度值。发现变化的干凝胶合成的议员和PSP的值,就像在交联剂浓度的影响,揭示权力功能与中和的程度之间的关系,可以从以下经验公式(gydF4y2Ba22gydF4y2Ba)gydF4y2Ba 的像素值之间的标度律的存在和PSP PAAG干凝胶与不同程度的中和的丙烯酸和gydF4y2Ba给出了用经验方程(gydF4y2Ba23gydF4y2Ba)gydF4y2Ba 弗洛里温度描述离子网络的肿胀的机理(gydF4y2Ba68年gydF4y2Ba]。根据弗洛里温度的理论,如果聚合物链组成的网络集团,也包含得肿胀部队可能会大大增加,由于定位聚合物链上的电荷和斥力的影响。当丙烯酸与KOH中和,带负电荷的羧基基团的聚合物链建立一个静电排斥倾向于扩大网络。因此,如果增加中和程度导致减少聚合物链之间的静电斥力,SDgydF4y2Ba_{情商gydF4y2Ba}也会减少。gydF4y2Ba

相反,然而,在CLGP丙烯酸和明胶,AA中和度的增加增加K-acrylate的收缩反应混合物。记住在CLGP,形成聚合物网络结构上的显性效应分子间环化的过程,它是逻辑提出中和度的增加,也就是说,K-acrylate浓度导致增加交联值之间的平均摩尔质量和大分子链之间的距离。因此,的值合成干凝胶的交联密度和干凝胶密度降低,而SD的值gydF4y2Ba_{情商gydF4y2Ba}是增加了。gydF4y2Ba

反应条件对交联密度的影响和对干凝胶平衡溶胀由自由基聚合合成的样本(RP),交联聚合(CLP),交联接枝聚合(CLPG)评估在众多理论考虑的gydF4y2Ba68年gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba70年gydF4y2Ba]。gydF4y2Ba

根据该模型提出的离子网络弗洛里温度(gydF4y2Ba71年gydF4y2Ba),它是可预测的,平衡溶胀度的依赖在交联剂浓度幂律形式,给出的gydF4y2Ba

这种依赖是实验证实了陈和赵,中电控股的丙烯酸(gydF4y2Ba72年gydF4y2Ba],Pourjavadi et al ., CLPG丙烯酸到kappa-carageenan [gydF4y2Ba73年gydF4y2Ba]。Pacios等人发现化学计量关系的产品交联密度和总单体浓度和交联剂浓度的CLPgydF4y2BangydF4y2Ba-vynilimidizol [gydF4y2Ba74年gydF4y2Ba]。同样的系统,Obukhov et al。gydF4y2Ba75年gydF4y2Ba)发现,平衡溶胀度幂函数的单体浓度在反应混合物gydF4y2Ba 在哪里gydF4y2Ba参数不同的溶剂;良好的溶剂gydF4y2Ba在θ溶剂gydF4y2Ba。gydF4y2Ba

表gydF4y2Ba7gydF4y2Ba总结前因子的值(gydF4y2Ba)和指数(gydF4y2Ba)建立了幂函数的计算PSPP在不同的反应条件,研究聚合的过程。gydF4y2Ba

表中给出的结果gydF4y2Ba7gydF4y2Ba显示的值前因子(gydF4y2Ba)和指数(gydF4y2Ba)为每个特定的议员和PSP依赖聚合的方法和反应条件,因此,他们不能使用为基础的通用模型,适用于预测的议员和PSP干凝胶合成。gydF4y2Ba

古(gydF4y2Ba76年gydF4y2Ba研究反应条件对SD的影响gydF4y2Ba_{情商gydF4y2Ba}中电控股的聚(丙烯酰胺),建立了以下关系:gydF4y2Ba 在哪里gydF4y2Ba意味着聚合指数和gydF4y2Ba是参数deGenne blob的模型gydF4y2Ba77年gydF4y2Ba]。的gydF4y2Ba在良好的溶剂,gydF4y2Ba在θ溶剂)。gydF4y2Ba

在所有上述评估crosslinking-polymerization系统,建立了议员和PSP可缩放gydF4y2Ba。前因子和标度指数的值在表gydF4y2Ba8gydF4y2Ba。gydF4y2Ba

表中给出的结果gydF4y2Ba8gydF4y2Ba提出了一个常数值标度指数表明,在实验误差CLP甚至在使用不同的单体时,应用不同的反应条件。这个值比指数的值获得不同CLGP。因此,我们可以得出这样的结论:为特定类型的聚合PSP的预测模型是基于PSP的标度律gydF4y2Ba,因为gydF4y2Ba干凝胶合成的基本结构详图。gydF4y2Ba

一般性的法律提出了平等的价值指数gydF4y2Ba干凝胶的合成聚合的相同的方法和价值提供一个全球的物理性质得到干凝胶和暗示的方式扩展干凝胶的结构属性。gydF4y2Ba

相比之下,前因子gydF4y2Ba在标度律并不普遍。的前因子gydF4y2Ba取决于干凝胶的结构细节和相应改变的取决于类型的聚合反应条件和类型的单体。gydF4y2Ba

PSP的既定功能依赖性反应条件不同的聚合方法和他们的扩展的可能性gydF4y2Ba使我们能够直接干凝胶/水凝胶的合成模型。建模,如之前所说,是基于(gydF4y2Ba13gydF4y2Ba)和(30)为计算服务为干凝胶的合成反应条件与预定的宏观性质。gydF4y2Ba

根据建议”的合成设计”模式,将合成的反应条件的选择干凝胶在两个步骤执行预定义的宏观性质。首先,摩尔质量的值之间的交联,生成所需的干凝胶的热力学性质,计算了(gydF4y2Ba14gydF4y2Ba),在接下来的步骤中,将导致合成的反应条件和所需的干凝胶gydF4y2Ba根据执行(gydF4y2Ba15gydF4y2Ba)。gydF4y2Ba

7所示。结论gydF4y2Ba

在所有的调查方法合成干凝胶/水凝胶(CLP、CCLP和CLPG),经验功能的存在反应条件之间的关系(交联剂的浓度、单体和引发剂和单体中和度),干凝胶结构参数的值(gydF4y2Ba,gydF4y2Ba交联密度的网络),宏观性质(干凝胶密度和平衡溶胀度)。gydF4y2Ba

在所有的调查方法聚合,反应条件之间功能关系的存在(RCi)和主要结构参数和属性(gydF4y2Ba)的权力形式,建立了幂函数gydF4y2Ba

参数的值(gydF4y2Ba和gydF4y2Ba)以上幂函数依赖于聚合的方法,单体类型和反应条件。gydF4y2Ba

所有的调查过程中,议员缩放和PSP的可能性gydF4y2Ba是陶醉。gydF4y2Ba

标度指数的函数的值相同的聚合方法是独立的单体类型和其他反应条件和现在干凝胶的结构参数。的gydF4y2Ba是基于结构参数可以预测宏观干凝胶的物理化学性质及其在组织工程中的应用。gydF4y2Ba

承认gydF4y2Ba

这个调查是由科学技术部支持塞尔维亚共和国的发展通过项目没有。172015 OI。gydF4y2Ba

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