维度对光电混合钙钛矿的性质的影响

文摘

有机金属卤化物为光伏应用前途的材料,提供可调电子水平,优秀的电荷传输,和简单的薄膜设备制造。二维(2 d)钙钛矿已成为有前途的候选人在三维(3 d)由于其有趣的光学和电学性质。然而,电源转换效率最大化是一个关键问题来改善这些太阳能电池的性能。在这项工作中,我们研究了一个二维(2 d)的photophysics钙钛矿(CH₃NH₃)₂Pb (SCN)₂我₂薄膜使用稳态和时间分辨吸收和发射光谱,并与三维(3 d)与CH₃NH₃PbI₃。我们观察到一个较宽的带隙和更快的电荷复合(CH₃NH₃)₂Pb (SCN)₂我₂CH相比₃NH₃PbI₃。这项工作提供了一种改进的理解基本的光物理过程的钙钛矿结构,为设计提供指导,合成,制造太阳能电池。

1。介绍

Solution-processable地球上充足的三维(3 d)有机金属trihalide钙钛矿一直深入研究由于其独特的电学和光学性质(1,2]。他们高电荷载流子迁移率等属性,激子扩散长度长,和低浓度的陷阱,开放他们的应用程序在各种工业前景广阔和技术领域包括太阳能电池、发光二极管、电场的晶体管(1- - - - - -8]。尽管钙钛矿高功率转换效率的太阳能电池和高致发光量子产率钙钛矿的发光二极管,可怜的长期稳定这些材料的水分,光,热是主要障碍除了广泛的商业化(9]。出于这个原因,识别和合成替代材料具有类似光电性能是相当大的。

二维(2 d)杂化钙钛矿提供优越的环境稳定性以及当地的监禁,各向异性维度,和多功能性的有机化学合成和灵活性的调制光电性能(10- - - - - -12]。因此,这些系统非常有前途的替代3 d钙钛矿光伏和发光二极管的应用程序(13- - - - - -19]。大部分荷载在这些2 d结构激子与免费的航空公司相比,3 d钙钛矿和显示对比属性三维结构(10]。最近,二维层状钙钛矿(CH₃NH₃)₂Pb (SCN)₂我₂已经合成,功率转换效率(PCE)三重一代,和设备稳定性检查(12,15,20.,21]。(CH的PCE₃NH₃)₂Pb (SCN)₂我₂太阳能电池是远低于CH₃NH₃PbI₃钙钛矿太阳能电池(20.],激子的基本理解和电荷生成在这些2 d结构仍然缺乏。虽然铅硫氰酸(Pb (SCN)₂我₂)被用作添加剂提高3 d钙钛矿的效率(22),其使用的前兆2 d钙钛矿是非常有限的。

在这项工作中,我们研究了一个二维(2 d)的photophysics钙钛矿(CH₃NH₃)₂Pb (SCN)₂我₂薄膜使用稳态和瞬态光谱技术,并与三维(3 d)与CH₃NH₃PbI₃理解这些钙钛矿的光物理过程。这项工作的重点是理解2 d钙钛矿的基本性质和识别的因素限制了太阳能电池的效率。我们观察到一个较宽的带隙(2.01 eV)和更快的电荷复合(CH₃NH₃)₂Pb (SCN)₂我₂CH相比₃NH₃PbI₃。尽管最佳能带光伏设备1.40 eV,有几个因素限制太阳能电池的效率,包括形态学的活性层,负责生成和重组,电荷转移到接口层,和电荷传输23- - - - - -25]。本文负责生成和复合有源层(CH₃NH₃)₂Pb (SCN)₂我₂和CH₃NH₃PbI₃钙钛矿进行了讨论。

2。材料和方法

2.1。合成

Methylammonium碘(CH₃NH₃我),碘化铅(PbI₂)、铅硫氰酸Pb (SCN)₂N N-dimethylformamide (DMF)、二甲亚砜(DMSO),并从Sigma-Aldrich氯苯(CB)购买。(CH的前体的解决方案₃NH₃)₂Pb (SCN)₂我₂是由溶解318毫克的CH₃NH₃我和323毫克的Pb (SCN)₂在无水DMF。461毫克的PbI₂和159毫克的CH₃NH₃我是溶解在1毫升DMF, 78μL DMSO是补充道。前体的解决方案是在室温下搅拌过夜。玻璃基板被使用去离子水超声清洗,丙酮和异丙醇15分钟每旋转浇铸之前清洗溶剂和随后风干。薄膜是由自旋铸造解决方案在玻璃基板上5000 rpm 60秒钟的手套箱控制氮环境(< 0.5 ppm)。

2.2。描述

2.2.1。x射线衍射(XRD)

上进行了x射线衍射测量Rigaku MiniFlex 600 x射线衍射仪和扫描范围是5-60°。

2.2.2。紫外可见,光致发光

用日本岛津公司吸收测量进行了紫外可见光谱仪,爱丁堡和稳态光致发光是使用一个工具FS920荧光计。时间分辨光致发光(TRPL)测量使用time-correlated进行单光子计数(TCSPC)从爱丁堡光谱仪仪器(LifeSpec II) 4 MHz变量激发激光源。励磁积分通量一直低于1μJ /厘米²为了避免任何高阶非线性过程。形态数据收集使用JEOL地产- 6510 lv扫描电子显微镜(SEM)。

2.2.3。瞬态吸收

瞬态吸收数据收集使用瞬态吸收光谱设置。这个设置由光谱仪(超速Helios系统)和放大Ti: saphhire激光。放大的输出Ti: saphhire激光器提供了800 nm基本脉冲1 kHz重复率也被分成两个光束产生泵和探测脉冲。一个根本的光束被用来生成一个泵梁使用光学参量放大器(OPA)系统(相干歌剧独奏)。白光探测器是由集中生成的另一个基本梁蓝宝石板。泵和探测光束聚焦在一个示例中,和探测光收集电荷耦合器件(CCD)。光谱检测区域是450 nm - 800 nm。薄膜样品封装使用紫外线固化线索之前测量。仪器响应函数(IRF) ~ 100 fs应用。的样本兴奋激发能3.1 eV(400海里),和部分改变传输检测探针450 nm - 800 nm范围几个时间延迟。

3所示。结果与讨论

通过XRD分析了钙钛矿晶体结构的。图1显示了XRD的模式(CH₃NH₃)₂Pb (SCN)₂我₂和CH₃NH₃PbI₃钙钛矿薄膜的扫描范围5-60°。典型的山峰(CH₃NH₃)₂Pb (SCN)₂我₂和CH₃NH₃PbI₃样品在这个范围内。等间距的特征峰在9.4°,19.0°,28.8°观察到(CH₃NH₃)₂Pb (SCN)₂我₂指定为[200],[400],[600]飞机和归因于(CH₃NH₃)₂Pb (SCN)₂我₂阶段。钙钛矿的山峰与以前公布的结果是一致的(26,27]。as-synthesized阶段(CH₃NH₃)₂Pb (SCN)₂我₂钙钛矿是在室温下斜方晶系的而这是正方CH₃NH₃PbI₃(28,29日]。制备薄膜的形态特征用扫描电子显微镜(SEM)。CH₃NH₃PbI₃和(CH₃NH₃)₂Pb (SCN)₂我₂薄膜表现出不同的形态。图S1补充文件中显示这些钙钛矿的SEM图像相似的图像在文献报道。CH的₃NH₃PbI₃薄膜显示了是因为结构而(CH₃NH₃)₂Pb (SCN)₂我₂电影micron-size粒子(27,30.,31日]。

图2显示的紫外可见吸收光谱(CH₃NH₃)₂Pb (SCN)₂我₂和CH₃NH₃PbI₃钙钛矿薄膜。(CH₃NH₃)₂Pb (SCN)₂我₂电影展示了一个尖锐的吸收峰在586海里(2.1 eV)是由于1 s激子吸收。在低维系统包括2 d (CH₃NH₃)₂Pb (SCN)₂我₂钙钛矿,有量子和电介质监禁由于介电常数的差异之间的离子钙钛矿层和笨重的有机阳离子32]。这些效应增强的电子空穴的相关性表现在这些系统的吸收光谱作为一个锋利的激子的峰值(图2)。在图2(一个)(插图),我们展示的情节与能源获得正确的能带隙的钙钛矿的价值。线性外推法的Tauc阴谋的一部分(33,34),(CH的能带₃NH₃)₂Pb (SCN)₂我₂估计是2.04 eV。这个能带转让(CH₃NH₃)₂Pb (SCN)₂我₂与文献报道值是一致的(21,26,30.,33,35]。这能带小于其他典型的单层Pb-I钙钛矿可能由于减少监禁无机表所诱导的短距和八面体倾斜无机表(36]。Tauc CH的情节₃NH₃PbI₃电影(图2 (b)插图)表明钙钛矿的能带隙1.58 eV,与先前的报道基本一致(18,37]。据报道,公司视交叉上核^{- - - - - -}离子CH₃NH₃PbI₃引发更多的氢键,更多扭曲Pb-I-Pb债券,和短Pb-S债券的长度(38)可以直接影响能带隙附近的能带结构和结果在较宽的带隙(CH₃NH₃)₂Pb (SCN)₂我₂。

爱丁堡PL光谱测量用仪器FS920荧光计图所示3。我们观察到的发射主峰波长757 nm和额外的低峰值在600 nm (CH₃NH₃)₂Pb (SCN)₂我₂。更高的能源PL峰强度600海里弱得多,是由于层状钙钛矿结构的维度。另一方面,只有一个主要发射峰在CH 773海里₃NH₃PbI₃。排放峰值在757 nm和600 nm归因于三联体和单线态激子,分别在(CH₃NH₃)₂Pb (SCN)₂我₂而发射峰在CH 773海里₃NH₃PbI₃是由于自由载流子复合39]。说的短波长的发射峰在600海里(2.06 eV) (CH₃NH₃)₂Pb (SCN)₂我₂表明其能带接近2.06 eV和符合的能带隙估计Tauc情节(图1(a))。我们安装的主要PL使用高斯分布和峰值测量了半宽度(应用)这两部电影检查颜色纯度。的应用主要的峰值(CH₃NH₃)₂Pb (SCN)₂我₂钙钛矿是39海里而36海里CH₃NH₃PbI₃表明略好颜色纯度CH₃NH₃PbI₃(40,41]。我们也测量了这些钙钛矿的斯托克斯位移探针通过分子的振动能量损失。钙钛矿的斯托克斯位移是非常相似的(~ 50兆电子伏)表明类似的振动能量损失。

Time-correlated单光子计数(TCSPC)进行测量电荷/激子动力学。图4显示的PL动态(CH₃NH₃)₂Pb (SCN)₂我₂和CH₃NH₃PbI₃钙钛矿薄膜。有趣的是,两个钙钛矿的主要发射峰展览对比PL衰变动力学。特征(CH PL一生₃NH₃)₂Pb (SCN)₂我₂主要发射峰在757 nm,由双指数函数,提取7.5 ns(54%)和29.8 ns(46%)而PL寿命在600 nm 220 ps。这个结果也证实,在600海里将单线态激子发射,发射的主要峰值(757海里)定于三线态激子。观察600海里的一生很短的PL发射峰和长寿命PL发射寿命757 nm峰表明重组(CH₃NH₃)₂Pb (SCN)₂我₂由激子的复合,757 nm峰值与三线态激子(19]。它也被报道,这个峰值可能与三线态激子或有缺陷的状态(19]。CH的PL寿命特征₃NH₃PbI₃在773 nm 1.9 ns(56%)和7.8 ns (44%)。这些结果表明,发射峰两个钙钛矿的对比。据报道,辐射复合的自由电子和空穴对在CH PL过程占主导地位₃NH₃PbI₃和激子模型不适合这种材料在室温下(42- - - - - -44]。因此,CH₃NH₃PbI₃结构不同于(CH₃NH₃)₂Pb (SCN)₂我₂的复合动力学是由激子19,45]。

为了监控激子和电荷生成动力学,我们进行飞秒瞬态吸收光谱(助教)这些钙钛矿结构。而PL发射主要是敏感的物种,助教可以提供信息费用和激子39,46]。图5显示了瞬态吸收光谱在不同时间延迟样品后兴奋的用泵脉冲调到4.1 eV(400海里)。有三个不同的特性导致瞬态光谱。我们分配积极乐队基态漂白(’)和消极的乐队光诱导的吸收(PA) (47,48]。我们观察到一把锋利的积极乐队由于在580 nm (CH’₃NH₃)₂Pb (SCN)₂我₂而这种积极的乐队为CH₃NH₃PbI₃在750纳米。我们没有观察到~ 750 nm (CH’的特性₃NH₃)₂Pb (SCN)₂我₂。这些结果清楚地表明,(CH的能带₃NH₃)₂Pb (SCN)₂我₂明显高于CH₃NH₃PbI₃并进一步从紫外可见和PL测量支持结论。我们还观察到一个广泛的弱乐队在600 - 800纳米范围和可能是由于缺陷或杂质存在于(CH₃NH₃)₂Pb (SCN)₂我₂。

图6显示了基态漂白动力学(CH₃NH₃)₂Pb (SCN)₂我₂和CH₃NH₃PbI₃钙钛矿薄膜。从biexponential数据拟合,我们计算的时间常数’动力学。时间常数是32 p(48%)和460 ps (CH (52%)₃NH₃)₂Pb (SCN)₂我₂和33 ps(42%)和719 ps为CH (58%)₃NH₃PbI₃。这表明早期动力学对钙钛矿是相同的,而长期组件是不同的。有趣的是,CH的长期组件₃NH₃PbI₃是高于(CH₃NH₃)₂Pb (SCN)₂我₂与PL动力学。这表明辐射物种的衰变监控通过PL不同于衰变光诱导的指控运营商监控通过’衰变。动力学(CH’的越快₃NH₃)₂Pb (SCN)₂我₂可能是由于缺陷/杂质存在于(CH₃NH₃)₂Pb (SCN)₂我₂。

4所示。结论

在这项工作中,我们准备CH₃(NH₃)₂Pb (SCN)₂我₂2 d钙钛矿和CH₃NH₃PbI₃3 d钙钛矿。使用稳态和瞬态吸收和发射光谱,研究了激子在这些结构和电荷生成。我们观察到一个较宽的带隙和更快的电荷复合(CH₃NH₃)₂Pb (SCN)₂我₂CH相比₃NH₃PbI₃。此外,激子的复合是主要在PL衰变(衰变辐射物种)(CH₃NH₃)₂Pb (SCN)₂我₂而在CH自由载流子复合₃NH₃PbI₃。我们还观察到的缺陷或杂质的存在(CH₃NH₃)₂Pb (SCN)₂我₂,瞬态吸收光谱。(CH的低功率转换效率₃NH₃)₂Pb (SCN)₂我₂太阳能电池相比,CH₃NH₃PbI₃可能是由于电荷复合作为助教观察得越快。本研究将极大地促进组织性能关系的基本理解杂化钙钛矿结构。

数据可用性

使用的数据来支持本研究的发现可以从相应的作者。

的利益冲突

作者宣称没有利益冲突。

确认

这项工作是由NSF PREM与高分辨率的中子散射中心的合作(CHRNS)奖DMR 1827731。挚萍罗博士和Gibin乔治从费耶特维尔州大学通过IMREL承认提供供应设施,和瑞秋Wells博士承认帮助在SEM图像测量。David Hoogerheide博士朱莉·Borchers博士和丹·纽曼博士在国家标准与技术研究院(NIST)中子研究中心项目中承认了富有成效的讨论。

补充材料

图S1。扫描电镜的图像(一)(CH₃NH₃)₂Pb (SCN)₂我₂和(b) CH₃NH₃PbI₃薄膜。(补充材料)

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