蓝藻生物量颜料作为TiO自然敏化剂₂薄膜

文摘

在这项工作中,我们研究了TiO的效果₂敏化与干重的蓝藻提取亚甲蓝染料的降解(AM)。蓝藻文化孤立从水样收集Malambo在哥伦比亚的沼泽;两个主要属的蓝藻,他们与BG-11培养基培养。的浓度叶绿素a增长指数和固定阶段的测量;藻胆色素内容被分光光度法量化。TiO的薄膜₂被医生叶片沉积方法,他们被渗湿敏化。此外,亚甲蓝(MB)光降解过程研究了可见光辐照下蓝藻生物量敏化TiO₂材料(TiO₂/敏化剂);此外,符合一级模型被用来获得光催化降解动力学信息。结果表明,BG-11⁺治疗报告更高的干重和藻胆蛋白。敏化过程后,TiO₂/敏化剂薄膜光学活性表现出明显的红移;除了薄膜粗糙度降低,TiO₂/敏化剂显示光催化活性的23.2%在可见光照射下,此外,动能( )常数TiO₂/敏化剂薄膜为3.1倍TiO的价值₂薄膜。最后,结果表明,蓝藻生物量是一个合适的自然来源增敏剂用于半导体敏化。

1。介绍

蓝细菌是原核生物,实现高密度的生物量,而越来越频繁,由于水源富营养化;这种效应放大了气候变化(例如,暖化和分层的水,营养物质的浓度);这些花朵可以生成有毒次生代谢物,称为微囊藻毒素(1,2];他们还可以从废水导致缺氧,破坏营养生态系统(3]。目前,它代表了一个严重的全球环境问题,因为有害蓝藻会影响消费的饮用水,灌溉、钓鱼、和娱乐水域日益增长的人口的基础(4]。美国环境保护署(EPA)美国的报道,这些微囊藻毒素会影响人类的健康和其他生物,通过皮肤接触,吸入,和消费,因为它可以将微囊藻毒素的生物累积在肝脏等组织在食用鱼(5]。水体也受到污染产生的不同行业如造纸厂、纺织、制革、食品,在过程中使用染料,由传统的难降解废水处理技术(6,7]。因此,从这些工业废水可以创建生成不良情况这种浪费。因此,这类化合物的去除是非常重要的保护人类健康和保护环境。几种处理技术已经被用于减少这些污染物(如coagulation-flocculation、吸附、化学沉淀、沉淀、离子交换、电化学、光催化)(8,9]。在这些方法中,多相光催化允许生成活性氧(ROS);这些活性氧非常被动,他们可能会降低顽固的污染物生成的典型的工业活动。目前,二氧化钛(TiO₂)是半导体研究最多的领域之一。

然而,它不是有效的在可见光下,由于其带隙传导(3.0到3.2 eV),这意味着只有总数的5%可以使用可见光,限制其应用程序(10,11]。目前,有必要修改光学常数和TiO的电子吸收光谱₂电磁波谱的可见范围;这些修改可以通过TiO的敏化作用₂电影(12]。天然或合成的化合物可以用作增敏剂;其中,合成染料都是昂贵的和对环境有害,而且,天然染料更容易产生起源,他们不会对环境有害13]。

蓝藻的颜料是极大的兴趣在不同行业(如食品、纺织品、纸张、和轧机行业),因为它们是作为天然色素的产品(14]。除了用作色素在食品和化妆品行业,藻胆蛋白有一个有趣的应用先进的氧化过程中使用它们作为TiO的增敏剂₂;Kathiravan等人报道的藻青蛋白吸附胶体TiO的表面₂纳米粒子通过其羧基(15];Enciso等人报道藻青蛋白作为潜在的使用天然染料在光伏电池16]。此外,蓝藻颜料被用来提高光催化TiO₂活动(17]。然而,没有多少人知道这些藻青菌财团的技术应用在水生生态系统,通常他们代表的生态和环境问题;然而,他们可以使用先进的氧化过程TiO的敏化作用₂。

在这项工作中,我们研究了蓝藻生物量的影响来自Malambo Malambo沼泽的直辖市,Atlantico、哥伦比亚、分离和培养的生物反应器来提高TiO的光谱响应₂;这是为了提供一个可能的生物技术使用的蓝藻产生环境污染的问题在这个水生生态系统。

2。材料和方法

2.1。样品制备

样本来自沼泽Grande de Malambo属于Malambo Cenagoso复杂,位于盆地2904 - 3,马格达莱纳河的左岸,位于加勒比地区哥伦比亚北部的地理坐标10°8553北纬75和74°64年西经GPS Garmin Etrex 10。生物样本在雨季的几个月的2017年8月和9月,随着雨季特征的平均约14天/月的雨,平均最高温度31和32°C之间中午和最低温度23 - 25°C的清晨,和平均湿度为80%。蓝藻的收集的样本中,我们使用消毒玻璃瓶卷1升和浮游生物网的23μm品牌Biologika®。原位,环境因素如盐度和电导率测定的帮助下YSI®EcoSense EC300A电导仪和水的温度和pH值使用YSI®100 EcoSense pH计。样本存储在热塑性30升容量的冰箱。

2.2。隔离和蓝藻菌株鉴定

我们孤立使用液体和固体的蓝藻BG-11介质初始pH值为8.3;,200毫升水样的富含50毫升的液体BG-11介质;之后,他们被带到栽培区。固体BG-11培养基在培养皿(3滴水在每个板)和孵化的温度 ,光周期的8天的光和16小时的黑暗暴露。孵化时间大约是3周;孵化是在文化领域由不连续的文化系统,由21 W荧光灯灯具(6400 K 1700 lm), Deko-Light品牌(21.4μ摩尔米²年代¹)和温度控制 (18]。属的分类识别是在微观层面上与徕卡的帮助DM 500光学显微镜,徕卡ICC50高清内置摄像头。进行识别、分类键Komarek [19],Anagnostidis和Komarek [20.],Cires和Quesada [21],AlgaeBase [22)信息。隔离的形态特征考虑分类识别是以下:殖民地的形成和纤维,丝的厚度,闰的细胞的形状和大小和灯丝终端,necridial细胞存在,存在与否的束缚穿越的墙,每个灯丝的毛状体数量,缺乏或存在和pod的颜色,和形状的杂合的存在。

2.3。光合色素量化

我们研究了硝酸变异BG-11培养基的蓝藻生物量的行为。控制拍摄(BG-11介质纳米的1.50 g₃);第一个变化是BG-11₀(BG-11没有纳米₃),第二个变化是BG-11的⁺(与3.00克BG-11 NaNO₃)。的主要色素蓝藻等测定叶绿素a和藻胆蛋白在指数增长的阶段(12天)和固定(24天)。的浓度叶绿素a根据方程计算了杰弗里·汉弗莱的方法,和颜料的浓度phycocyanin-C(C-PC)和allophycocyanin(APC)是根据费尔南德斯等人方程来计算(23]。

2.4。TiO₂薄膜制备

使用TiO的薄膜₂治疗水防止结块和浸出的纳米粒子在催化的操作,解决光催化的一个缺点粉悬浮液与TiO的复苏₂纳米颗粒在治疗过程(24]。TiO₂粉(P25)从默克公司购买,平均粒径25 nm TiO∼₂;浆准备报告的细节在10,25]。薄膜沉积通过刮片方法碱石灰玻璃基板。获得的TiO₂薄膜热板上干了15分钟在100°C。最后,他们在450°C退火1小时。

2.5。TiO₂薄膜敏感和表征

敏化过程、干生物量(40和80毫克)重,和50毫升蒸馏水添加准备溶解浓度的800和1600 ppm,分别。TiO的₂电影获得被淹没在稀释1 L 12小时在不断搅拌磁搅拌器品牌Velp Scientifica Multistirrer室温。之后,电影是干在室温和在黑暗中,他们被存放在盒中内衬牛皮纸保护他们。验证敏化TiO的光敏反应的变化₂电影在电磁波谱的可见范围,使用北京的漫反射率分光光度法分析Elmerλ4光谱仪配备一个积分球。是成年人TiO的表面形态₂和敏化TiO₂薄膜,研究了使用数码ES(庇护研究)显微镜、原子力显微镜(AFM)和扫描区域( )在开发模式。最后,膜厚度测量使用Veeco Dektak 150表面光度仪。

2.6。光催化测试

光降解实验进行了使用photoreactor处理类型和Opalux 8 W 2500 K蓝灯的45%。所有光降解的测试进行了体积的50毫升的水溶液中,亚甲蓝标记在2.0和4.0 ppm。电影是沉浸在解决方案和放置在photoreactor。在辐照之前,解决方案是在黑暗中搅拌30分钟,以确保污染物的吸附/解吸平衡。在辐照试验,解决方案是激起了持续140分钟;MB的浓度测定采用吸光度在664 nm哈希博士3800分光光度计。

3所示。结果与讨论

3.1。分类识别

我们确定了分类学的2属的蓝藻水从Malambo沼泽样本收集。我们确定了属Raphidiopsis(26),螺旋藻(27图详细描述)1。

3.2。叶绿素和藻胆蛋白量化

蓝藻生物量增长之后,克的重量。图2显示了指数期获得的结果在12天的文化与固定相在24天的文化养分含量的三个层次的研究。结果显示至少代表BG-11内容值₀治疗,缺乏营养NaNO₃;在整个试验中,蓝藻的属的存在螺旋藻,Arthrospira,和微胞藻属观察缺乏异形胞的存在,细胞器所使用的这些微生物在大气氮的合成,所以他们需要这种营养素的代谢功能;较高含量的蓝藻生物量BG-11治疗观察⁺。

表1描述了初始值和百分比,指数,和静止阶段生物量的增长。表1还包括生物质干燥后获得的浓度。

叶绿素a的结果量化表示浓度越高价值在固定相的测定为0.156μg / mL,同意的其他调查已经确定,叶绿素是更高的生产在这个阶段对一些培养微藻与BG-11介质(28]。另一方面,0.463μg / mL色素的提取得到的干重,这对应于样本总量的0.0154%用于分析;这可能是由于在干燥过程中这种色素变得内向。表2显示的结果量化的藻胆蛋白(phycocyanins-C和allophycocyanins)蓝藻生物量的初始阶段,此外,干燥前后生物量。

因BG-11所得值是最高的⁺1021.0治疗μ克/毫升。另外,我们观察到的集中值藻胆色素干燥后生物量略低,也许是因为在干燥过程中这些颜料可以变性水溶性色素。

3.3。TiO₂/敏化薄膜光学特性

色素量化后,我们继续确定敏化工艺对薄膜性能的影响;光学特性进行了确定半导体敏化影响的行为。TiO的光学特性₂/敏化剂薄膜测定从漫反射率测量范围之间的400和800海里。图3显示TiO的漫反射光谱₂电影敏感和干燥后的蓝藻生物量12小时的敏化两种敏化剂浓度800 ppm和1600 ppm。图3表明TiO₂电影并没有显示光学活动在电磁波谱的可见范围;这个结果是TiO的典型₂由于其带隙值(3.20 eV,见下表3);相比之下,TiO₂薄膜敏感干重的蓝藻,两个肩膀位于大约660和460海里是观察;这个结果是相关和表明,敏化过程进行了制作的电极是活跃在光谱的可见范围。

肩膀上观察到的内部反射光谱表明TiO₂/敏化剂薄膜光学活性的可见区域的电磁波谱;在敏化剂敏化过程,改变半导体的两种方式:(a)能量转移和(b)电子从半导体后辐射敏化剂吸收转移29日];图3显示了典型信号藻青蛋白(phycocyanin-C和allophycocyanin),最大光谱的615,340和260在650和400海里和肩膀。这些结果同意其他报告;香等人报道,敏化剂可以TiO锚₂表面Ti-O-CH₂在TiO -哦₂表面热处理,它允许TiO₂有一个更大的光捕获能力和高效的电子传递(17];Phongamwong等人报告了类似的行为(30.]。

理论报告TiO花青素吸附₂表明羟基可以作为桥梁结合半导体和自然敏化剂(10]。在这里介绍的工作,可能是羧基组藻青蛋白结构可以负责TiO的锚定₂表面敏化过程;图4显示了假想的敏化过程的总体方案。TiO Enciso等人报道藻青蛋白致敏₂对DSSC应用程序;在工作,他们报道系统TiO的能量水平₂/藻青蛋白(图4);根据这份报告,藻青蛋白能量最低未占据分子轨道(LUMO) (-0.76 V)高于TiO的传导的价值潜力₂(0.53 V)。从这个意义上说,敏化过程后,藻青蛋白吸收可见光,根据氧化潜力,可以预测一个自发的藻青蛋白和TiO之间的电子转移过程₂(32];这意味着TiO₂/藻青蛋白体系光催化活性成可见的电磁波谱;这是研究部分3.4。

所有样品的带隙能量价值决定使用Kubelka-Munk缓解函数(33,34]: 在哪里材料反射率值吗代表之间的比率(吸收和散射系数 ); 吸收的材料常数成正比,表明样品吸光度在特定波长。从方程(1),图中所示的曲线3,一个模拟Tauc阴谋对光子能量可以构造,根据(34- - - - - -36]:

内部图3,我们之间的关系漫反射系数和光子的能量;带隙的价值的电影是由推断图的线性部分 - - - - - -轴(37]。表3列出TiO的光学特性₂/增敏剂。

3.4。TiO₂/敏化薄膜形态特征

图5显示了TiO AFM图像₂和TiO₂/敏化薄膜。结果表明,TiO₂电影是由骨料尺寸范围在150 nm - 170 nm。图5表明TiO的形态₂(晶粒尺寸和表面粗糙度)敏化过程的影响。表4表明TiO的粗糙度₂电影是大于敏感薄膜的粗糙度;这是因为,在第一阶段的过程中,敏化剂占据TiO表面的自由空间₂(空间更大的表面能)导致粗糙度降低(38]。

这些结果表明,敏化过程后,电极更均匀。表4显示了粗糙度和粒度值合成获得的电影的电影。

3.5。光催化测试

图6显示了所有的测试的行为;修改的TiO₂薄膜可见光照射下的降解产生不显著;这是一个典型的TiO的行为₂由于他们著名的宽的带隙值。结果TiO的实验₂/敏化剂薄膜显示出一个重要的提高光催化反应在电磁波谱的可见范围,和24.3%的光降解(TiO₂/敏化剂800 ppm)和25.3% (TiO₂/敏化剂1600 ppm)辐照后140分钟就完成了。结果表明,大多数高染料浓度降低是由于自然的敏化剂的存在。符合一级模型应用于动力学数据图5(一个)(39]: 在单位时间( )分钟,是表观反应速率常数(最小值⁻¹),的浓度是MB作为时间的函数。

的为每个测试测定值的斜率的线性拟合图5 (b)。两种薄膜TiO₂/敏化剂(800 ppm)和TiO₂/敏化剂(1600 ppm)是一样的值( );结果并没有显示出显著的差异值;在这种情况下,敏化剂的浓度在敏化过程中使用的解决方案相同的效果。经过12个小时的敏感,最初的敏化剂浓度(800 ppm和1600 ppm)有相同的效果;这个结果是根据光学结果;带隙对样品是一样的。的值TiO₂/敏化剂薄膜为3.1倍值( )TiO的₂薄膜。

其他报告相关催化剂的表面工程利用理化综合参数来提高可见光的光催化性能;本等人报道了NaBH₄减少工程师片状的Bi的表面的方法₂我们₆(40NaBH],赵等人报道₄创建表面障碍Bi还原法₄“透明国际”₃O₁₂nanosheets [41]。在这两种情况下,光催化活动是改善后修改过程;在我们的例子中,致敏过程实现了从自然源降低成本和环境影响。结果表明,敏化过程是有效和表明,蓝藻生物量可以作为一个替代TiO的敏化剂₂。最后,这种潜在的应用程序变成了另一种解决蓝藻生物量在沼泽的持续增长。

4所示。结论

色素值提取高生物量干(0.463的时候μ叶绿素a的g / mL)的体积分析3毫升。藻青蛋白,BG-11内容价值最高⁺治疗。生物质能的漫反射系数验证TiO坚持₂表面;敏化过程后,薄膜显示出红移带隙从3.20 eV 2.55电动汽车;形态学结果表明,电影是由骨料大小范围在150 nm - 170 nm。敏化过程后,降解测试显示,25.3%的可见光照射下退化。最后,结果表明,自然从蓝藻生物量中提取获得合适的属性用于TiO₂敏化。

数据可用性

使用的数据来支持本研究的发现可以从相应的作者。

的利益冲突

作者宣称没有利益冲突。

确认

C.D.-U。研究4 -羰基戊醛和感谢大学del Atlantico(项目代码CB23-TGI2018)。E.G.C.谢谢Centro de Investigaciones de Tecnologias在大学de la Costa环境保护。E.S.V.谢谢FONDECYT 1161416, SERC FONDAP 15110019,年Ministerio de隐藏的科学项目,持有y的高级跑车,智利,格兰特核向可持续化学催化过程(CSC)。这项工作是支持的大学de la Costa del Atlantico和斯顿。

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